JPH0547964B2

JPH0547964B2 -

Info

Publication number: JPH0547964B2
Application number: JP59168410A
Authority: JP
Inventors: Tadakuni Sato; Etsuo Ootsuki
Original assignee: Tokin Corp
Current assignee: Tokin Corp
Priority date: 1984-08-11
Filing date: 1984-08-11
Publication date: 1993-07-20
Also published as: JPS6150310A

Description

【発明の詳細な説明】

［産業上の利用分野］本発明は、Ｒ−Ｔ系（ここで、Ｒはイツトリウ
ムおよび希土類金属の少なくとも一つ、Ｔは遷移
金属のうち少なくとも一つ）焼結型希土類磁石に
関し、特に、Ｂ（ほう素）を添加したＲ−Ｔ−Ｂ
系焼結型希土類磁石に関するものである。〔従来技術〕希土類磁石としては、その製造方法により、次
の二つに大別される。一つは磁石合金原料を溶解
したものを急冷した後、時効し、粉砕し、磁場中
加圧成形することによつて製造される高分子複合
型磁石であり、他方は、溶解して得られた合金の
インゴツトを微粉砕し、磁場中で成形した後、焼
結して製造される焼結型磁石である。Ｒ−Fe−Ｂ系焼結型磁石は、特開昭59−46008
号公報や日本応用磁気学会第35回研究会資料
「Nd−Fe−Ｂ系新磁石」（昭和59年５月）に開示
されており、その製造方法として、溶解して得ら
れたインゴツトを粉砕し、得られた微粉末を加圧
成形し、この圧粉体をアルゴン雰囲気中で焼結し
た後、急冷する方法が示されており、そこでは、
Nd原料として高純度のものが用いられている。一般にNd原料はPrを含有しており、Prを分離
するには高度な精製技術と多くの工数を必要とす
るので、高純度なNdは非常に高価であり、従つ
てネオジウム磁石は高価となつている。Ｒ−Ｔ系希土類磁石においては、一般にＲとし
て純度の高い原料を用いることが必要であると考
えられていた。例えは、希土類磁石として代表的
なSm₂Co₁₇系磁石の場合、Smの一部を低純度の
もので置換するとエネルギー積の低下が見られ
る。合金の原料費を10％程度低下するために低純
度のＲ原料を用いると、その磁石のエネルギー積
の低下は20％程度となつてしまう。それ故、磁石
の低価格化のために低純度の原料を用いることは
磁石特性上好ましくないとされている。［発明の目的］本発明は、磁石特性の劣化がなく、むしろ向上
した特性を有し、しかも低価格の焼結型希土類磁
石を提供することを目的とする。［発明の構成］本発明によれば、重量％で33.5〜34.5％のＲ
（但しＲは、重量比でNd：Pr：Ceが７：２：１
のCe含有ジジム合金）、1.0〜1.6％のＢ、残部が
実質的にFeからなる遷移金属Ｔからなり、R₂T₁₄
Ｂ合金磁性相を有することを特徴とする焼結型希
土類磁石が得られる。［発明の作用・効果］本発明による磁石は、最大エネルギー積
（BH）maxで32〜33MGOeと大きく、前記した
特開昭59−46008号公報に示される従来のＲ−Fe
−Ｂ系磁石に比べて優れた磁石特性を有してい
る。しかも、上述した高純度のNdやその他の希
土類原料を用いるとの従来の考え方に逆行し、Ｒ
として、重量比でNd：Pr：Ceが７：２：１の割
合の実質的にNd，Pr，及びCeからなるCeを含有
するジジム合金を用いることによつて、価格的に
は、1/7〜1/10程度の焼結型希土類磁石を得るこ
とができたものである。なお、本発明の磁石は、
従来のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石の製造方法とて同一の方
法で製造できる。即ち、原料の溶解、粉砕、磁場
中配向、圧縮成形、焼結、時効の順に進められ
る。溶解は、アーク、高周波等の真空または不活
性雰囲気中で行なう。粉砕は、粗粉砕と微粉砕に
わけられ、粗粉砕は、ジヨークラツシヤー、鉄乳
鉢やロールミル等で行なわれる。微粉砕は、ボー
ルミル、振動ミル、ジエツトミル等で行なわれ
る。磁場中配向及び圧縮成形は、金型を用いて磁
場中で同時に行なわれるのが通例である。焼結は
1000〜1150℃の範囲で不活性雰囲気中で行なわれ
る。時効は必要に応じ300〜900℃程度の温度で行
なわれる。以下本発明の実施例について述べる。実施例１比較のために、高純度（99％以上）のNdと
Fr，Ｂを原料として使用し、他方、本発明に従
つてセリウムを含有するジジム合金（Ce対Pr対
Ndが１：２：７で純度98％）とFe，Ｂを原料と
して使用して、アルゴン雰囲気中で高周波加熱に
より、それぞれNd33.5wt.％、B1.0wt.％、残部
FeからなるNd・Fe・Ｂ合金（Ａ合金）と、
CE3.3wt.％、Pr6.7wt.％、Nd23.5wt.％、
B1.0wt.％、残部Feからなる（Ce・Pr・Nd）・
Fe・Ｂ合金（Ｂ合金）インゴツトを得た。次にこの合金鋳塊を粗粉砕した後、ボールミル
にて平均粒径約3μmに湿式粉砕した。次にこの微
粉砕を10KOeの磁界中、1ton／cm²の圧力で、印
加磁場に対し直交する方向に成形した。この成形
体を1060℃で２時間Ar中で保持して焼結した後、
100℃／時間以下の速度で300℃以下まで徐冷し
た。その焼結体の磁石特性を表１に示す。

【表】比較例に係る高純度Ndを使用した磁石よりも
本発明のセリウムを含有するジジム合金を使用し
た磁石の方が焼結性が良く、高い磁石特性を示し
ている。実施例２実施例１と同様の前記Ｂ合金のインゴツトを微
粉砕し成形体を作成した。この成形体を1070℃で
２時間Ar中で焼結し、一方同様の成形体を1070
℃で１時間真空中で保持した後、約1.2気圧にAr
を封入し、１時間保持して焼結した。その後これ
らの焼結体を100℃／時間以下の速度で300℃以下
まで徐冷した。この焼結体の磁石特性を表２に示
す。

【表】焼結の初期の段階（粒子間の空隙が閉孔となる
まで）を真空で処理した後、Ar加圧下で焼結す
ることにより、焼結密度が増加し、著しく磁石特
性の改善が見られる。実施例３比較のために、高純度（99％以上）のNdと
Fe，Ｂとを原料とし、他方本発明に従つてセリ
ウムを含有するジジム合金（Ce対Pr対Ndが１：
２：７で純度98％）とFe，Ｂを原料として使用
して、アルゴン雰囲気中で、高周波加熱により、
それぞれNd34.5wt％、B1.6wt％、残部Feからな
るNd・Fe・Ｂ合金（Ｃ合金）と、Ce3.5wt％、
Pr6.9wt％、Nd24.2wt％、B1.6wt％、残部Feか
らなる（Ce・Pr・Nd）・Fe・Ｂ合金（Ｄ合金）
のインゴツトを得た。次に、実施例１と同様にして、微粉末の成形体
を1080℃で１時間真空中で保持した後、約1.2気
圧にArを封入し１時間保持して焼結した。その
後100℃／時間以下の速度で300℃以下まで徐冷し
た。この焼結体を5000℃で１時間時効した後急冷
した。その磁石特性を表３に示す。

【表】比較例に係る高純度Ndを使用した磁石よりも、
本発明のセリウムを含有するジジム合金を使用し
た磁石の方が高い磁石特性を示している。また、焼結体を時効することによつて、磁石特
性が更に向上する。実施例１乃至３で得られた焼
結体の結晶粒を電子プローブマイクロ分析
（Electron probe micro analysis，EPMA）で
組成分析し、結晶構造をＸ線分析により測定し
た。その結果、焼結体の殆どの結晶粒は磁性相で
あるR₂T₁₄Ｂの正方晶系であることが判明した。
これにより焼結体が高磁石特性を有することが判
る。以上の実施例で示される如く、R₂Fe₁₄Ｂ系焼
結型磁石において、安価に製造されるセリウムを
含有するジジム合金（主成分、Ce，Pr，Nd）を
合金の原料として使用しても、磁石特性の低下が
認められないばかりでなく、焼結性が向上し、む
しろ磁石特性の改善が明らかに認められている。以上の実施例においては、10％Ceと20％Prと
70％Ndからなるセリウムを含有するジジム合金
を使用した合金の磁石特性についてのみ述べた
が、セリウムを含有するジジム合金は、原料鉱石
の種類や希土元素精製の精度にも関係して、その
含有希土類元素の割合を変化するのが通例であ
る。したがつて、磁石特性もこれらセリウムを含
有するジジム合金の組成比に関係してある程度変
化する。本発明の最大の特徴は、従来使用されていた高
価な高純度Nd金属に比べ、精製度合の低いセリ
ウムを含有するジジム合金を使用し、低価格で、
しかも高エネルギー積のR₂Fe₁₄Ｂ系磁石が得ら
れることである。高純度Ndを使用したNd₂Fe₁₄
Ｂ系磁石のエネルギー積当りの原料価格に比べ、
セリウムを含有するジジム合金を使用したR₂
Fe₁₄Ｂ系磁石のそれは1/7程度となる。この原料
価格と磁石特性の変動の関係は、従来の磁石材料
における場合とは全く異なつており、工業上非常
に価値のある磁石材料である。

Claims

【特許請求の範囲】

１重量％で33.5〜34.5％のＲ（但しＲは、重量
比でNd：Pr：Ceが７：２：１のCe含有ジジム合
金）、1.0〜1.6％のＢ、残部が実質的にFeからな
る遷移金属Ｔからなり、R₂T₁₄Ｂ合金磁性相を有
することを特徴とする焼結型希土類磁石。