JPH0536418A - 固体高分子電解質型燃料電池およびその製造方法 - Google Patents
固体高分子電解質型燃料電池およびその製造方法Info
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- JPH0536418A JPH0536418A JP3047075A JP4707591A JPH0536418A JP H0536418 A JPH0536418 A JP H0536418A JP 3047075 A JP3047075 A JP 3047075A JP 4707591 A JP4707591 A JP 4707591A JP H0536418 A JPH0536418 A JP H0536418A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】電流電圧特性に優れる固体高分子電解質型燃料
電池を得る。 【構成】カーボン担体に貴金属の担持された触媒粒子
と、触媒粒子表面に形成される固体高分子電解質被膜
と、触媒粒子を相互に結着させるフッ素樹脂から電極を
形成し、この電極を固体高分子電解質膜の二つの主面に
配して電池を構成する。固体高分子電解質被膜は液状高
分子電解質を触媒粒子と混合することにより形成する。
次いでフッ素樹脂を混合し,成膜し,乾燥して電極が形
成される。
電池を得る。 【構成】カーボン担体に貴金属の担持された触媒粒子
と、触媒粒子表面に形成される固体高分子電解質被膜
と、触媒粒子を相互に結着させるフッ素樹脂から電極を
形成し、この電極を固体高分子電解質膜の二つの主面に
配して電池を構成する。固体高分子電解質被膜は液状高
分子電解質を触媒粒子と混合することにより形成する。
次いでフッ素樹脂を混合し,成膜し,乾燥して電極が形
成される。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】この発明は固体高分子電解質型燃
料電池の電極に係り、特に反応サイトの大きな電極およ
びその製法に関する。
料電池の電極に係り、特に反応サイトの大きな電極およ
びその製法に関する。
【0002】
【従来の技術】固体高分子電解質型燃料電池はPEFC
(Polymer Electrolyte Fuel Cell) とも呼ばれ、イオン
導電性を有する固体高分子膜(メンブラン)を電解質と
し、この両側にアノードとカソードの各電極を配置して
構成される。
(Polymer Electrolyte Fuel Cell) とも呼ばれ、イオン
導電性を有する固体高分子膜(メンブラン)を電解質と
し、この両側にアノードとカソードの各電極を配置して
構成される。
【0003】固体高分子電解質膜は、スルホン酸基を持
つポリスチレン系の陽イオン交換膜をカチオン導電性膜
として使用したもの,フロロカーボンスルホン酸とポリ
ビニリデンフロライドの混合膜,あるいはフロロカーボ
ンマトリックスにトリフロロエチレンをグラフト化した
ものなどが知られているが、最近ではパーフロロカーボ
ンスルホン酸膜(米国、デュポン社製、商品名ナフィオ
ン膜)を用いて燃料電池の長寿命化が図られている。
つポリスチレン系の陽イオン交換膜をカチオン導電性膜
として使用したもの,フロロカーボンスルホン酸とポリ
ビニリデンフロライドの混合膜,あるいはフロロカーボ
ンマトリックスにトリフロロエチレンをグラフト化した
ものなどが知られているが、最近ではパーフロロカーボ
ンスルホン酸膜(米国、デュポン社製、商品名ナフィオ
ン膜)を用いて燃料電池の長寿命化が図られている。
【0004】固体高分子電解質膜は分子中にプロトン
(水素イオン)交換基を有し、飽和に含水させることに
より常温で20Ω・cm以下の比抵抗を示し、プロトン導
電性電解質として機能する。飽和含水量は温度によって
可逆的に変化する。アノードまたはカソードの電極にお
いては反応サイトが形成され電気化学反応がおこる。ア
ノードでは次式の反応がおこる。 H2 →2H+ +2e (1) カソードでは次式の反応がおこる。 1/2 O2 +2H+ +2e→H2 O (2) つまり、アノードにおいては、系の外部より供給された
水素がプロトンと電子を生成する。生成したプロトンは
イオン交換膜中をカソードに向かって移動し、電子は外
部回路を通ってカソードに移動する。一方、カソードに
おいては、系の外部より供給された酸素と、イオン交換
膜中をアノードより移動してきたプロトンと、外部回路
より移動してきた電子が反応し、水を生成する。
(水素イオン)交換基を有し、飽和に含水させることに
より常温で20Ω・cm以下の比抵抗を示し、プロトン導
電性電解質として機能する。飽和含水量は温度によって
可逆的に変化する。アノードまたはカソードの電極にお
いては反応サイトが形成され電気化学反応がおこる。ア
ノードでは次式の反応がおこる。 H2 →2H+ +2e (1) カソードでは次式の反応がおこる。 1/2 O2 +2H+ +2e→H2 O (2) つまり、アノードにおいては、系の外部より供給された
水素がプロトンと電子を生成する。生成したプロトンは
イオン交換膜中をカソードに向かって移動し、電子は外
部回路を通ってカソードに移動する。一方、カソードに
おいては、系の外部より供給された酸素と、イオン交換
膜中をアノードより移動してきたプロトンと、外部回路
より移動してきた電子が反応し、水を生成する。
【0005】図4は従来の固体高分子電解質型燃料電池
の電極を示す断面図である。カーボン触媒担体上に白金
の担持された触媒粒子2と、触媒粒子表面上の固体高分
子電解質被膜3Bと、ポリテトラフロロエチレン4とか
ら電極10Bが構成される。
の電極を示す断面図である。カーボン触媒担体上に白金
の担持された触媒粒子2と、触媒粒子表面上の固体高分
子電解質被膜3Bと、ポリテトラフロロエチレン4とか
ら電極10Bが構成される。
【0006】電極10Bではポリテトラフロロエチレン
4の撥水作用により細孔5の内部を反応ガスが拡散し反
応サイトに到達する。反応サイトは含水状態の固体高分
子電解質被膜3Bと触媒粒子2との界面であり、反応ガ
スは固体孔分子電解質被膜3B中を界面に向かって溶解
拡散する。反応サイトにおいて前記反応式(1),(2) の反
応がおこる。
4の撥水作用により細孔5の内部を反応ガスが拡散し反
応サイトに到達する。反応サイトは含水状態の固体高分
子電解質被膜3Bと触媒粒子2との界面であり、反応ガ
スは固体孔分子電解質被膜3B中を界面に向かって溶解
拡散する。反応サイトにおいて前記反応式(1),(2) の反
応がおこる。
【0007】上述のような従来の固体高分子電解質型燃
料電池の電極は以下のようにして調製される。即ちカー
ボン担体に白金等の貴金属を担持した触媒粒子を撥水性
のポリテトラフロロエチレンと混合し触媒粒子を結合し
て電極を構成した後に液体状態の高分子電解質を電極表
面に塗布して製造するものである。
料電池の電極は以下のようにして調製される。即ちカー
ボン担体に白金等の貴金属を担持した触媒粒子を撥水性
のポリテトラフロロエチレンと混合し触媒粒子を結合し
て電極を構成した後に液体状態の高分子電解質を電極表
面に塗布して製造するものである。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら上述のよ
うな製造方法で得られた固体高分子電解質型燃料電池に
おいては、反応サイトは電極表面からわずか10μm の
深さの範囲に存在するに過ぎず電極中の触媒粒子はその
大半が有効に働かず電流電圧特性は良好なものとは言い
難い状況にあった。
うな製造方法で得られた固体高分子電解質型燃料電池に
おいては、反応サイトは電極表面からわずか10μm の
深さの範囲に存在するに過ぎず電極中の触媒粒子はその
大半が有効に働かず電流電圧特性は良好なものとは言い
難い状況にあった。
【0009】この発明は上述の点に鑑みてなされ、その
目的は電極中の触媒粒子を厚さ方向全体にわたり有効に
活用するようにして、特性に優れる固体高分子電解質型
燃料電池およびその製造方法を提供することにある。
目的は電極中の触媒粒子を厚さ方向全体にわたり有効に
活用するようにして、特性に優れる固体高分子電解質型
燃料電池およびその製造方法を提供することにある。
【0010】
【課題を解決するための手段】上述の目的はこの発明に
よれば固体高分子電解質膜と電極とを有し、固体高分子
電解質膜は含水してプロトン導電体となり、電極は、カ
ーボン担体に貴金属の担持された触媒粒子と、前記触媒
粒子表面に形成される固体高分子電解質被膜と前記触媒
粒子を結着させるフッ素樹脂とからなり、前記固体高分
子電解質膜の二つの主面に配置されるものであるとする
こと、または第一の工程と,第二の工程と,第三の工程
とを有し、第一の工程は、カーボン触媒担体に貴金属の
担持された触媒粒子と液状高分子電解質とを混合して触
媒粒子表面を、高分子電解質で被覆し、第二の工程は、
第一の工程に引続き、フッ素樹脂を混合したあと成膜,
乾燥して膜状の電極を形成し、第三の工程は、前記電極
を固体高分子電解質膜の主面に配置する工程である、と
することにより達成される。固体高分子電解質被膜と、
固体高分子電解質膜(メンブラン)とは化学的安定性,
導電性,機械的強度が良好であるかぎり、同一物質であ
ると否とを問わない。
よれば固体高分子電解質膜と電極とを有し、固体高分子
電解質膜は含水してプロトン導電体となり、電極は、カ
ーボン担体に貴金属の担持された触媒粒子と、前記触媒
粒子表面に形成される固体高分子電解質被膜と前記触媒
粒子を結着させるフッ素樹脂とからなり、前記固体高分
子電解質膜の二つの主面に配置されるものであるとする
こと、または第一の工程と,第二の工程と,第三の工程
とを有し、第一の工程は、カーボン触媒担体に貴金属の
担持された触媒粒子と液状高分子電解質とを混合して触
媒粒子表面を、高分子電解質で被覆し、第二の工程は、
第一の工程に引続き、フッ素樹脂を混合したあと成膜,
乾燥して膜状の電極を形成し、第三の工程は、前記電極
を固体高分子電解質膜の主面に配置する工程である、と
することにより達成される。固体高分子電解質被膜と、
固体高分子電解質膜(メンブラン)とは化学的安定性,
導電性,機械的強度が良好であるかぎり、同一物質であ
ると否とを問わない。
【0011】
【作用】電極内の触媒粒子の全てを高分子電解質で被覆
することにより反応サイトを増大させることができる。
触媒粒子と液状高分子電解質とを混合したあと成膜して
電極を形成するので触媒粒子は全て高分子電解質により
被覆される。
することにより反応サイトを増大させることができる。
触媒粒子と液状高分子電解質とを混合したあと成膜して
電極を形成するので触媒粒子は全て高分子電解質により
被覆される。
【0012】
【実施例】次にこの発明の実施例を図面に基いて説明す
る。 実施例1 アセチレンブラックに10重量%の白金を担持した触媒
粒子10gに脱イオン水約3mlを添加し、触媒を水で湿
潤させる。このあとアルドリッチ社製のナフィオン(米
国デュポン社の商品名)117の5重量%溶液12gを
混合し、十分に混練する。できあがったペーストを液体
窒素の中に入れ凍結した後に真空乾燥器に入れ約24時
間凍結乾燥する。乾燥の後に、粉砕し、所定の大きさに
分級する。得られた粉末を脱イオン水約5mlでぬらした
後に、三井デュポンフロロケミカル社製のファインパウ
ダ(粒子径約0.3μm の粉末状ポリテトラフロロエチ
レン)約5gを添加し、さらにイソプロピルアルコール
約5mlを添加し十分に混練し、シート状に150μm 厚
に成型する。出来上がったシートを乾燥して電極を得
た。電極は固体高分子電解質膜に接合される。
る。 実施例1 アセチレンブラックに10重量%の白金を担持した触媒
粒子10gに脱イオン水約3mlを添加し、触媒を水で湿
潤させる。このあとアルドリッチ社製のナフィオン(米
国デュポン社の商品名)117の5重量%溶液12gを
混合し、十分に混練する。できあがったペーストを液体
窒素の中に入れ凍結した後に真空乾燥器に入れ約24時
間凍結乾燥する。乾燥の後に、粉砕し、所定の大きさに
分級する。得られた粉末を脱イオン水約5mlでぬらした
後に、三井デュポンフロロケミカル社製のファインパウ
ダ(粒子径約0.3μm の粉末状ポリテトラフロロエチ
レン)約5gを添加し、さらにイソプロピルアルコール
約5mlを添加し十分に混練し、シート状に150μm 厚
に成型する。出来上がったシートを乾燥して電極を得
た。電極は固体高分子電解質膜に接合される。
【0013】図1はこの発明の実施例に係る電極10A
を示す模式断面図である。触媒粒子2は全て固体高分子
電解質被膜3Aで被覆される。
を示す模式断面図である。触媒粒子2は全て固体高分子
電解質被膜3Aで被覆される。
【0014】実施例2
アセチレンブラックに10重量%の白金を担持した触媒
粒子10gに脱イオン水約3mlを添加し、触媒を水で湿
潤させる。このあとアルドリッチ社製のナフィオン(米
国デュポン社の商品名)117の5重量%溶液12gを
混合し、十分に混練する。さらにこの混練物に三井デュ
ポンフロロケミカル社製のファインパウダー(粒子径約
0.3 μm の粉末状ポリテトラフロロエチレン)約5gを
添加し、さらにイソプロピルアルコール約5mlを添加し
十分に混練し、シート状に150μm 厚に成型する。出
来上がったシートを乾燥して電極10Cを得た。
粒子10gに脱イオン水約3mlを添加し、触媒を水で湿
潤させる。このあとアルドリッチ社製のナフィオン(米
国デュポン社の商品名)117の5重量%溶液12gを
混合し、十分に混練する。さらにこの混練物に三井デュ
ポンフロロケミカル社製のファインパウダー(粒子径約
0.3 μm の粉末状ポリテトラフロロエチレン)約5gを
添加し、さらにイソプロピルアルコール約5mlを添加し
十分に混練し、シート状に150μm 厚に成型する。出
来上がったシートを乾燥して電極10Cを得た。
【0015】図2はこの発明の異なる実施例に係る固体
高分子電解質型燃料電池を示す模式断面図である。
高分子電解質型燃料電池を示す模式断面図である。
【0016】比較例
アセチレンブラックに10重量%の白金を担持した触媒
粒子10gに脱イオン水約3mlを添加し、触媒を水で湿
潤させる。この後に三井デュポンフロロケミカル社製テ
フロン(米国デュポン社の商品名)30Jを5.6ml添
加し、十分に混練し乾燥する。この後にこのシートを約
300℃で焼成し、電極を得た。出来上がった電極にア
ルドリッチ社製のナフィオン(米国デュポン社の商品
名)117の5重量%溶液12gを塗布して試験に供し
た。
粒子10gに脱イオン水約3mlを添加し、触媒を水で湿
潤させる。この後に三井デュポンフロロケミカル社製テ
フロン(米国デュポン社の商品名)30Jを5.6ml添
加し、十分に混練し乾燥する。この後にこのシートを約
300℃で焼成し、電極を得た。出来上がった電極にア
ルドリッチ社製のナフィオン(米国デュポン社の商品
名)117の5重量%溶液12gを塗布して試験に供し
た。
【0017】実施例1,2および比較例で得た電極を用
いて単セルを組み立てその特性を測定した。固体高分子
電解質膜はナフィオン(米国デュポン社の商品名)を用
いた。
いて単セルを組み立てその特性を測定した。固体高分子
電解質膜はナフィオン(米国デュポン社の商品名)を用
いた。
【0018】図3は単セルの特性を示す線図で特性線
6,7,8はそれぞれ実施例1,2,比較例の電極を用
いる単セルに対応する。
6,7,8はそれぞれ実施例1,2,比較例の電極を用
いる単セルに対応する。
【0019】
【発明の効果】この発明によれば固体高分子電解質膜と
電極とを有し、固体高分子電解質膜は含水してプロトン
導電体となり、電極は、カーボン担体に貴金属の担持さ
れた触媒粒子と、前記触媒粒子表面に形成される固体高
分子電解質被膜と前記触媒粒子を結着させるフッ素樹脂
とからなり、前記固体高分子電解質膜の二つの主面に配
置されるものであること、または第一の工程と,第二の
工程と,第三の工程とを有し、第一の工程は、カーボン
触媒担体に貴金属の担持された触媒粒子と液状高分子電
解質とを混合して触媒粒子表面を、高分子電解質で被覆
し、第二の工程は、第一の工程に引続き、フッ素樹脂を
混合したあと成膜,乾燥して膜状の電極を形成し、第三
の工程は、前記電極を固体高分子電解質膜の主面に配置
する工程であるので、触媒粒子の表面は全て固体高分子
電解質被膜で被覆されることとなり、その結果電極の反
応サイトが増大して電流電圧特性に優れる固体高分子電
解質型燃料電池が得られる。
電極とを有し、固体高分子電解質膜は含水してプロトン
導電体となり、電極は、カーボン担体に貴金属の担持さ
れた触媒粒子と、前記触媒粒子表面に形成される固体高
分子電解質被膜と前記触媒粒子を結着させるフッ素樹脂
とからなり、前記固体高分子電解質膜の二つの主面に配
置されるものであること、または第一の工程と,第二の
工程と,第三の工程とを有し、第一の工程は、カーボン
触媒担体に貴金属の担持された触媒粒子と液状高分子電
解質とを混合して触媒粒子表面を、高分子電解質で被覆
し、第二の工程は、第一の工程に引続き、フッ素樹脂を
混合したあと成膜,乾燥して膜状の電極を形成し、第三
の工程は、前記電極を固体高分子電解質膜の主面に配置
する工程であるので、触媒粒子の表面は全て固体高分子
電解質被膜で被覆されることとなり、その結果電極の反
応サイトが増大して電流電圧特性に優れる固体高分子電
解質型燃料電池が得られる。
【図1】この発明の実施例に係る固体高分子電解質型燃
料電池を示す模式断面図
料電池を示す模式断面図
【図2】この発明の異なる実施例に係る固体高分子電解
質型燃料電池を示す模式断面図
質型燃料電池を示す模式断面図
【図3】単セルの特性を示す線図
【図4】従来の固体高分子電解質型燃料電池を示す模式
断面図
断面図
1 固体高分子電解質膜
2 触媒粒子
3A 固体高分子電解質被膜
3B 固体高分子電解質被膜
4 ポリテトラフロロエチレン
10A 電極
10B 電極
10C 電極
Claims (4)
- 【請求項1】固体高分子電解質膜と電極とを有し、固体
高分子電解質膜は含水してプロトン導電体となり、電極
は、カーボン担体に貴金属の担持された触媒粒子と、前
記触媒粒子表面に形成される固体高分子電解質被膜と前
記触媒粒子を結着させるフッ素樹脂とからなり、前記固
体高分子電解質膜の二つの主面に配置されるものである
ことを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。 - 【請求項2】請求項1記載の燃料電池において、固体高
分子電解質膜はパーフロロカーボンスルホン酸膜である
ことを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。 - 【請求項3】請求項1記載の燃料電池において貴金属は
白金であることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電
池。 - 【請求項4】第一の工程と,第二の工程と,第三の工程
とを有し、第一の工程は、カーボン触媒担体に貴金属の
担持された触媒粒子と液状高分子電解質とを混合して触
媒粒子表面を、高分子電解質で被覆し、第二の工程は、
第一の工程に引続き、フッ素樹脂を混合したあと成膜,
乾燥して膜状の電極を形成し、第三の工程は、前記電極
を固体高分子電解質膜の主面に配置する工程であること
を特徴とする固体高分子電解質型燃料電池の製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3047075A JPH0536418A (ja) | 1991-03-13 | 1991-03-13 | 固体高分子電解質型燃料電池およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3047075A JPH0536418A (ja) | 1991-03-13 | 1991-03-13 | 固体高分子電解質型燃料電池およびその製造方法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0536418A true JPH0536418A (ja) | 1993-02-12 |
Family
ID=12765052
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3047075A Pending JPH0536418A (ja) | 1991-03-13 | 1991-03-13 | 固体高分子電解質型燃料電池およびその製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0536418A (ja) |
Cited By (44)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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