JPH0452592A - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ （産業上の利用分野） 本発明は、とくに高燃焼度領域において気体核分裂生成
物の放出及びペレットスウェリングを低減し、かつクリ
ープしやすくすることにより性能を向上させた非均質な
核燃料ペレット（以下、ペレットと記す）の製造方法に
関する。

（従来の技術） 従来、二酸化ウランを使用したペレットは次の工程によ
り製造されている。即ち、六フッ化ウラン（υＦ６　）
を加熱して気化し、この気化した六フッ化ウランをアン
モニア水等に注入し、重ウラン酸アンモン（＾ＤＵ）な
どの化合物として沈殿させ、ろ過洗浄する。その後、乾
燥焙焼してへ酸化三ウラン（Ｕ　３０　ｇ　）の形にし
、水素還元して二酸化ウラン（ＵＯ２）粉末にする。こ
の粉末に結合剤を加えた後、プレスして円柱状のグリー
ンペレットに成形する。このグリーンペレットを予備焼
結して結合剤を除去し、その後、水蒸気流中で１６Ｈ〜
１８００℃に加熱して数時間の本焼結を行う。これによ
り９３〜９７％ＴＤ　　（ＴＤ＋理論密度）の二酸化ウ
ランペレットが得られる。

（発明が解決しようとする課題） このように従来のペレットは組成が全体に均質であり、
このため線出力密度を上げようとすると、ペレットの中
心部温度も上昇する。ペレットの中心温度が高いと、そ
のペレット内に蓄積したクリプトン（Ｋｒ）　、キセノ
ン（Ｘｅ）　、ヨウ素（１゜）等の核分裂生成物がペレ
ットと、このペレットを被覆している被覆管とのギャッ
プに多量に放出される。気体核分裂生成物であるクリプ
トンおよびキセノンの放出量が多いと、燃料棒の内圧が
上昇する。また、気体核分裂生成物の熱伝導度が予め封
入されているヘリウムより低いので、ペレットの温度も
上昇する。このような内圧上昇及び温度上昇は安全上望
ましくない。

他方、ペレットは結晶粒径が大きくなると気体分裂生成
物の放出量が小さくなると共にクリープ速度も小さくな
る。逆に結晶粒径が小さくなると、気体核分裂生成物放
出量が増大し、クリープ速度が大きくなる。ペレットと
被覆管との相互作用を緩和するには、クリープ速度が大
きい方がよく、このため、ペレットの外周部はクリープ
速度が大きい方が望ましい。したがって、上記相互作用
の緩和の点では結晶粒径は小さい方がよい。また上述の
ように気体核分裂生成物の放出量は少ない方が望ましい
ので、この点では結晶粒径は大きい方がよい。しかしな
がら組成の均一な従来のペレットは結晶粒径も一様とな
るので、クリープ速度の増大及び気体核分裂生成物放出
量の減少を共に満たすことができない課題があった。

本発明は上記課題を解決するためになされたもので、均
質組成のペレットの課題を解決し、燃料性能の高い非均
質組成のペレットの製造方法を提供することにある。

［発明の構成］ （課題を解決するための手段） 本発明においては、中心領域は活性度の高いＵ０２粉末
に焼結速度を増すＴｉＯ□粉末を混合しプレスして柱状
成形体を成形し、外周領域は活性度の低いＵＯ□粉末に
ＳｉＯ□−Ａｌ２Ｏ３粉末を混合してプレスし筒状成形
体を成形し、この筒状成形体に前記柱状成形体を挿入し
た後、再プレスして一体の中実成形体を成形したのち、
この中実成形体を還元性雰囲気で焼結することを特徴と
する。

（作　用） この様に構成されたペレットの製造方法においては、ペ
レットの中心部の結晶粒径が大きいため気体核分裂生成
物が発生して粒界に到達するのに時間がかかり、ペレッ
ト外への放出量を低減させることができる。また、外周
部の結晶粒径が小さくかつＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３が析出
しているので、粒界すベリによってクリープ速度を大き
くすることができる。

（実施例） 本発明の一実施例を図面を参照して説明する。

第１図において本発明方法によって得られたペレット１
は、結晶粒径大のペレット軸方向中心領域２と結晶粒径
小で３ｉ０２−Ａｌ２Ｏ３を粒界に析出させたペレット
外周領域３で構成された一体型ペレットである。

第２図及び第３図に本発明に係るペレット製造方法の製
造工程の流れ線図を示す。

第２図において六弗化ウラン（ＵＦ６）４を加熱蒸発５
して気体にし、加水分解６を経て、沈殿７、濾過８を経
て重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＤ）を得る。これを焙
焼９によってＵ、０．粉末とした後、還元１０によって
還元しＵＯ２粉末を得る。ここまでは従来工程と同様で
ある。還元１０後粉砕１１、混合１２により粉末比表面
積を拡大することにより活性度の高い粉末第１Ｕ０２粉
末１３と、粉砕ＩＬ混合１２を経験しない活性度の低い
粉末、第２Ｕ０２粉末１４を得る。第３図において、活
性度の高い第１Ｕ０２粉末１３を、Ｔｉ２粉末の混合後
１５、先行プレス１６により柱状成形体１７を形成させ
る。また、活性度の低い第２Ｕ’０２粉末１４を、Ｓ’
１０２−ｋ１２０３粉末の混合１８の後、先行プレス１
９により筒状成形体２０を形成させる。柱状成形体１７
の斜視図を第４図に筒状成形体２０の斜視図を第５図に
示す。柱状成形体１７を筒状成形体２０の穴部２０ｂに
挿入（第３図２１）し、再プレス２２することにより中
実成形体２３を形成する。この中実成形体２３に還元性
雰囲気焼結２４を施こし、一体型中実ペレット２５を得
る。

前記焼結２４を行なうと、活性度が高く、焼結促進効果
を持つＴｉＯ２粉末を混合して得た粉末は、焼結速度が
速いため、結晶粒の成長が速くなり、結晶粒径は大きく
なる。

つまり、前記一体型中実ペレット２５で活性度の高い粉
末を使用した柱状成形体１７に対応する前記ペレット２
５の中心領域では結晶粒径が約１００μｍとなり、これ
は活性度の低い粉末を使用した筒状成形体２０に対応す
る前記ペレット２５の外周領域よりも、約１０倍も大き
い結晶粒径となる。

気体核分裂生成物は温度の高いペレットの径方向中心部
で粒界をとおして放出されやすい。また、ペレットスウ
ェリングも気体核分裂生成物がバブル状に粒界に集積し
やすい温度の高いペレット中心部で大きくなる。このペ
レットの中心部で結晶粒径を大きくすると、気体核分裂
生成物が発生し、粒界に到達するのに時間がかかるので
、ペレット外への放出が少なくなる。また同じ理由で粒
界ヘパプルが集積しにくくなるので、ペレットスウェリ
ングの低減も可能となる。

一方、ペレット外周部では結晶粒径が小さいのでクリー
プ速度が大きくなるが、さらに粒界に非晶質（ガラス状
）のＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３が析出するので、粒界すベリ
によりクリープ速度がさらに大きくなる。ＳｉＯ２−Ａ
Ｉ！２０３をペレット中心部に配することはペレット−
被覆管の相互作用時に力を支えるのはペレット外周部で
あるので、クリープ速度を増大させても、相互作用緩和
にあまり役立たない。さらに、ＳｉＯ２−Ａ　Ｉ　２０
３が粒界に析出したＵＯ３は流動性が著しくなり、形状
を維持する上でも好ましくない。

以上ペレットを非均質化させることによって性能上最適
なペレットの結晶構造が得られる。

［発明の効果］ 本発明によれば、ペレット周辺部とペレット中心部を異
なった工程で成形し、一体として焼結することにより、
従来のペレットに比較して気体核分裂生成物の放出及び
気体スウェリングを大幅に低減でき、さらにクリープ速
度の増大も可能とし、これらの現象が問題となる高燃焼
度領域での性能を向上させることのできるペレットが得
られる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明方法によって得られた核燃料ペレットを
示す斜視図、第２図及び３図は本発明に係る核燃料ペレ
ットの製造方法を示す製造工程の流れ線図、第４図は柱
状成形体を示す斜視図、第５図は筒状成形体を示す斜視
図である。 １・・・ペレット。 ２０・・・筒状成形体。 １７・・・柱状成形体。 ２５・・・一体型中実ペレット。 代理人　弁理士　則　近　憲　佑 第４図 第５図 第 図 第 図

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 活性度の高いＵＯ＿２粉末にＴｉＯ＿２粉末を混合した
   後、プレスして柱状成形体を成形し、また活性度の低い
   ＵＯ＿２粉末にＳｉＯ２−Ａｌ＿２Ｏ＿３粉末を混合し
   た後、プレスして筒状成形体を成形し、この筒状成形体
   に前記柱状成形体を挿入して再プレスして新たに中実成
   形体を成形したのち、この中実成形体を還元性雰囲気で
   焼結することを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。