JPH01214793A - 酸化ガドリニウム入り低密度燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
酸化ガドリニウム入り低密度燃料ペレットの製造方法Info
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- JPH01214793A JPH01214793A JP63039491A JP3949188A JPH01214793A JP H01214793 A JPH01214793 A JP H01214793A JP 63039491 A JP63039491 A JP 63039491A JP 3949188 A JP3949188 A JP 3949188A JP H01214793 A JPH01214793 A JP H01214793A
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
本発明は、酸化ガドリニウム入り酸化物燃料ペレッ］・
の製造方法に関わり、ざらに詳しくは原子炉運転中に形
状変化が少ない安定な気孔をもつ酸化ガドリニウム入り
低密度撚１！：１ペレットの製造方法に関する。
の製造方法に関わり、ざらに詳しくは原子炉運転中に形
状変化が少ない安定な気孔をもつ酸化ガドリニウム入り
低密度撚１！：１ペレットの製造方法に関する。
［従来の技術］
現在実用化されている発電用原子炉の多くには、酸化物
系の燃料ペレットをジルコニウム合金製被覆管内に密封
した構造の核燃料要素が使用されている。第４図にこの
にうなタイプの核燃料要素の概略断面図を示す。図にお
いて、１はジルコニウム合金製被覆管、２は二酸化ウラ
ン焼結ペレッ１−１３は上部端栓、４は下部端栓、５は
空間（プレナム）、６はペレットを押えるスプリング、
７はゲッター、８はペレット２と被覆管１とのギャップ
であり、ヘリウムが充填されている。
系の燃料ペレットをジルコニウム合金製被覆管内に密封
した構造の核燃料要素が使用されている。第４図にこの
にうなタイプの核燃料要素の概略断面図を示す。図にお
いて、１はジルコニウム合金製被覆管、２は二酸化ウラ
ン焼結ペレッ１−１３は上部端栓、４は下部端栓、５は
空間（プレナム）、６はペレットを押えるスプリング、
７はゲッター、８はペレット２と被覆管１とのギャップ
であり、ヘリウムが充填されている。
上記核燃料要素に充填される二酸化ウランペレット２の
’ＷＢは、次のようになされている。すなわち、濃縮工
場の製品であるＵＦ６（六フッ化つラン）を加熱して気
体とし、これにアンモニア水などを注入してＡＤＵ （
重ウラン酸アンモニウム）などの化合物にして沈澱させ
、これをろ過洗浄した後、乾燥焙焼してＵ３０ａの形に
し、これを水素還元することでＵＯ２粉末にする。この
ＵＯ２粉末に結合剤を加え、２ｔ／Ｃｒｉ前後の圧力を
加えてグリーンペレットに成形し、これを結合剤除去の
予価焼結後、水素気流中において１６００〜１８００’
Ｃで加熱し、二酸化ウラン焼結ペレットを冑る。
’ＷＢは、次のようになされている。すなわち、濃縮工
場の製品であるＵＦ６（六フッ化つラン）を加熱して気
体とし、これにアンモニア水などを注入してＡＤＵ （
重ウラン酸アンモニウム）などの化合物にして沈澱させ
、これをろ過洗浄した後、乾燥焙焼してＵ３０ａの形に
し、これを水素還元することでＵＯ２粉末にする。この
ＵＯ２粉末に結合剤を加え、２ｔ／Ｃｒｉ前後の圧力を
加えてグリーンペレットに成形し、これを結合剤除去の
予価焼結後、水素気流中において１６００〜１８００’
Ｃで加熱し、二酸化ウラン焼結ペレットを冑る。
ところで、従来の製造方法による燃料ペレツ！−を用い
た場合、二酸化ウランの燃料ペレット２を原子炉中で燃
焼させると、熱や核分裂生成物による作用（フイツショ
ンスパイク）によって、気孔が収縮あるいは消滅し、燃
料ペレット２が収縮する形状変化（焼締まり）が起こる
。このような焼締まりが起こると、燃料ペレット２と被
覆管１のギＶツブ８が広がり、ギャップの熱伝達率が下
がることにより燃料中心温度が上背する。その結果、核
分裂生成ガスおよび揮発性核分裂生成物の放出量か増加
し、燃料棒の内圧上背を招く。このために、ベレッ１へ
の特性としては焼締まり暴が小ざいことか望ましい。
た場合、二酸化ウランの燃料ペレット２を原子炉中で燃
焼させると、熱や核分裂生成物による作用（フイツショ
ンスパイク）によって、気孔が収縮あるいは消滅し、燃
料ペレット２が収縮する形状変化（焼締まり）が起こる
。このような焼締まりが起こると、燃料ペレット２と被
覆管１のギＶツブ８が広がり、ギャップの熱伝達率が下
がることにより燃料中心温度が上背する。その結果、核
分裂生成ガスおよび揮発性核分裂生成物の放出量か増加
し、燃料棒の内圧上背を招く。このために、ベレッ１へ
の特性としては焼締まり暴が小ざいことか望ましい。
特に可燃性汚物として酸化カドリニウムを添加した燃料
の場合には、近年燃料の直燃焼化のために高濃度の酸化
ガドリニウムが添加される１頃向にあって炉内での焼締
まり但が一層大きくなるという問題がある。
の場合には、近年燃料の直燃焼化のために高濃度の酸化
ガドリニウムが添加される１頃向にあって炉内での焼締
まり但が一層大きくなるという問題がある。
かかる酸化物燃′ｒ３１ペレットの焼締まり特性は、ペ
レット内の気孔分布に依存し、その焼締まりＭは小さな
気孔が多いほど多くなることが知られている。これは、
小さな気孔はど熱やフィッションスパイクによって消滅
しやり−いからである。
レット内の気孔分布に依存し、その焼締まりＭは小さな
気孔が多いほど多くなることが知られている。これは、
小さな気孔はど熱やフィッションスパイクによって消滅
しやり−いからである。
したがって、人さく安定な気孔を有する低密［αペレッ
トを用いれば、焼締まり量を小さくすることが可能であ
る。そのような考えに基づいて、従来、Ｍｎ化合物を加
えて低密度酸化物燃料を製造する方法（特開昭５９−４
８６８６号）、粉末を焼結した後、これを適当な大きさ
に粉砕し、再度成形、焼結することで低密度酸化物燃料
を製造する方法（特開昭４８−２４１９７号）、また、
気孔形成剤を用いて適切な気孔を有する酸化物燃料を製
造する方法（特開昭５０−１０６０９７号）等が提唱さ
れている。
トを用いれば、焼締まり量を小さくすることが可能であ
る。そのような考えに基づいて、従来、Ｍｎ化合物を加
えて低密度酸化物燃料を製造する方法（特開昭５９−４
８６８６号）、粉末を焼結した後、これを適当な大きさ
に粉砕し、再度成形、焼結することで低密度酸化物燃料
を製造する方法（特開昭４８−２４１９７号）、また、
気孔形成剤を用いて適切な気孔を有する酸化物燃料を製
造する方法（特開昭５０−１０６０９７号）等が提唱さ
れている。
しかしながら、これらの方法は、従来の製造工程より複
雑になる上に・、製品のコストが上昇するという問題が
ある。
雑になる上に・、製品のコストが上昇するという問題が
ある。
［発明が解決しようとする課題］
本発明はかかる問題に対処してなされたもので、従来の
製造工程を殆ど変えることなく、従来の酸化ガドリニウ
ム入り酸化物燃料ペレットに比べはるかに焼締まり串の
小さい安定な気孔を有する酸化ガドリニウム入り低密度
酸化物燃料を製造する方法を提供することを目的とする
ものである。
製造工程を殆ど変えることなく、従来の酸化ガドリニウ
ム入り酸化物燃料ペレットに比べはるかに焼締まり串の
小さい安定な気孔を有する酸化ガドリニウム入り低密度
酸化物燃料を製造する方法を提供することを目的とする
ものである。
［課題を解決するための手段］
上記目的は、二酸化ウランと酸化ガドリニウムとの混合
粉末を圧縮成形し、酸化性雰囲気中において１４００〜
１８００℃の温度で１１！１間以上焼結することによっ
て達成される。上記酸化性雰囲気としては、水素と二酸
化炭素との混合ガス（混合比ＣＯ２／１−１２ ＝ ０
．４〜８）またはアルゴンあるいは窒素と酸素との混合
ガス（酸素濃度５〜１０１００ｐｐの気流中であること
が好ましい。
粉末を圧縮成形し、酸化性雰囲気中において１４００〜
１８００℃の温度で１１！１間以上焼結することによっ
て達成される。上記酸化性雰囲気としては、水素と二酸
化炭素との混合ガス（混合比ＣＯ２／１−１２ ＝ ０
．４〜８）またはアルゴンあるいは窒素と酸素との混合
ガス（酸素濃度５〜１０１００ｐｐの気流中であること
が好ましい。
［作 用］
本発明の方法によりペレットを焼結すると、ペレッ１−
内に酸化↑／Ｉ雰囲気により焼結速度が加速される部分
と加速されない部分とが生じ、ペレッ１−内の焼結速度
が不均一になる。すなわら、ペレット内において、Ｇｄ
２０３粒子から充分離れた酸素対金属原子比（０／Ｍ比
）が高い部分では焼、￥ｌＬｉが加速され、一方、Ｇｄ
２Ｏ３粒子近傍のＯ／Ｍ比が低い部分ではあまり加速さ
れない。ぞのため曲名が後者をその内部に取り込んで焼
結するようになり、その結果、焼結速度の遅い部分の気
孔が除去されず、比較的大きな気孔を右する低密度ペレ
ットが製造される。
内に酸化↑／Ｉ雰囲気により焼結速度が加速される部分
と加速されない部分とが生じ、ペレッ１−内の焼結速度
が不均一になる。すなわら、ペレット内において、Ｇｄ
２０３粒子から充分離れた酸素対金属原子比（０／Ｍ比
）が高い部分では焼、￥ｌＬｉが加速され、一方、Ｇｄ
２Ｏ３粒子近傍のＯ／Ｍ比が低い部分ではあまり加速さ
れない。ぞのため曲名が後者をその内部に取り込んで焼
結するようになり、その結果、焼結速度の遅い部分の気
孔が除去されず、比較的大きな気孔を右する低密度ペレ
ットが製造される。
［実施例］
本発明の実施例を図面を参照して説明する。
第１図は本発明の一実施例の工程図である。この実施例
では酸化性雰囲気として水素と二酸化炭素との混合ガス
を用いた。まず、第１段階では、二酸化ウラン粉末と酸
化ガドリニウム粉末を別械混合し、ざらに結合剤を加え
て圧縮成形し、いわゆるグリーンペレットを作る。第２
段階ではこれを予備焼結する。そして第３段階で水素と
二酸化炭素との混合ガス気流中にて１４００〜１８００
℃の温度で２時間焼結して焼結ペレッｉ・を装する。
では酸化性雰囲気として水素と二酸化炭素との混合ガス
を用いた。まず、第１段階では、二酸化ウラン粉末と酸
化ガドリニウム粉末を別械混合し、ざらに結合剤を加え
て圧縮成形し、いわゆるグリーンペレットを作る。第２
段階ではこれを予備焼結する。そして第３段階で水素と
二酸化炭素との混合ガス気流中にて１４００〜１８００
℃の温度で２時間焼結して焼結ペレッｉ・を装する。
上記方法を、（ＪＱ２−１０ｗｔ％Ｇｄ２０３ペレツト
ｉ１３ Ｊ、びＵｏ２−５ｗｔ％Ｇｄ２Ｏ３ぺＩ、ｉッ
ト（７）２種のペレットについて、それぞれ焼結雰囲気
中の水素と二酸化炭素の混合比を変化させて実施し、そ
れぞれの焼結密度を測定した。その結果を第２図に示１
゜図において、縦軸は相対焼結密度、横軸は焼結雰囲気
ガスの１１２とＣＯ２の混合比である。
ｉ１３ Ｊ、びＵｏ２−５ｗｔ％Ｇｄ２Ｏ３ぺＩ、ｉッ
ト（７）２種のペレットについて、それぞれ焼結雰囲気
中の水素と二酸化炭素の混合比を変化させて実施し、そ
れぞれの焼結密度を測定した。その結果を第２図に示１
゜図において、縦軸は相対焼結密度、横軸は焼結雰囲気
ガスの１１２とＣＯ２の混合比である。
第２図に示されるように、ｔＪＱ２−１０ｗｔ％Ｇｄ２
Ｏ３ベレツＩ・では、ＣＯ２／ト１２比が０．４〜８の
範囲で焼結密度が低下している。また、Ｇｄ含吊がこれ
より少ないＵＯ２−５ｗｔ％Ｇｄ２０３ペレツＩ・では
、この混合比がやや高い範囲で焼結密度の低下が生じて
いる。
Ｏ３ベレツＩ・では、ＣＯ２／ト１２比が０．４〜８の
範囲で焼結密度が低下している。また、Ｇｄ含吊がこれ
より少ないＵＯ２−５ｗｔ％Ｇｄ２０３ペレツＩ・では
、この混合比がやや高い範囲で焼結密度の低下が生じて
いる。
次に、ＬＪＱ２−１０ｗｔ％Ｇｄ２０３ペレツトについ
て、（ａ）本実施例により！！！造したペレットＡ（第
２図参照）と（１））従来法により製造したペレッｉ〜
Ｂ（第２図参照）の３６Ｍ像（走査型電子顕微鏡′写真
）おにびその断面におりるＧｄ分布く微小Ｘ線分（１１
による）を第３図に示す。第３図から明らかなにうに、
従来法で製造したペレットＢには小さな気孔が多く存在
するが、本発明により製造したペレッｌ−Ａには小さな
気孔は少なく、大きな安定した気孔が存在することがわ
かる。また、Ｇｄの分イｌｉもペレットＢよりペレット
Ａの方か均一性がよいことがわかる。
て、（ａ）本実施例により！！！造したペレットＡ（第
２図参照）と（１））従来法により製造したペレッｉ〜
Ｂ（第２図参照）の３６Ｍ像（走査型電子顕微鏡′写真
）おにびその断面におりるＧｄ分布く微小Ｘ線分（１１
による）を第３図に示す。第３図から明らかなにうに、
従来法で製造したペレットＢには小さな気孔が多く存在
するが、本発明により製造したペレッｌ−Ａには小さな
気孔は少なく、大きな安定した気孔が存在することがわ
かる。また、Ｇｄの分イｌｉもペレットＢよりペレット
Ａの方か均一性がよいことがわかる。
なｄ３、上記実施例では酸化性雰囲気として水系と二酸
化炭素との混合ガスを用いたか、アルゴンと酸素との混
合ガスや、窒素と酸素との混合ガスを用いても同様の効
果が得られる。
化炭素との混合ガスを用いたか、アルゴンと酸素との混
合ガスや、窒素と酸素との混合ガスを用いても同様の効
果が得られる。
［発明の効果」
本発明によれば、従来法の製造工程をあまり変えること
なく焼締まり母の小さい酸化ガドリニウム入り低密度酸
化物燃料ペレットを容易に製造することができる。
なく焼締まり母の小さい酸化ガドリニウム入り低密度酸
化物燃料ペレットを容易に製造することができる。
第１図は本発明の一実施例である酸化ガドリニウム入り
低密度酸化物燃料ペレット製造方法の工程図、第２図は
ペレットの焼結密度と焼結雰囲気中のＣＯ２／８２混合
比との関係を示す図、第３図は（ａ）本発明により製造
したＵＯ２−１０ｗｔ％Ｇｄ２０３ペレッ１−と（ｂ）
従来法により製造したＵＯ２−１０ｗｔ％Ｇｄ２Ｏ３ペ
レットのそれぞれの走査型電子顕微鏡写真とその断面に
おける微小Ｘ線分析によるＧｄ分布を示す図、第４図は
核燃料要素の断面図である。 １・・・被覆管 ２・・・二酸化ウラン焼結ペレット ３・・・上部端栓 １・・・下部端栓 ５・・・プレナ１１ ６・・・スプリング （８７３３）代理人 弁理士 猪 股 祥 晃（ほか
１名） 第１図 ″＄意恢票椙煉 第２図 （ａ） （ｂ） 第 ３ 図 第４図 手続補正占（方式） ％式％ １、事件の表示 特願昭６３−３９４９１号 ２、発明の名称 酸化ガドリニウム入り低密度撚１！３１ペレットの製造
方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 茨城県東茨城郡大洗町成田町２１６３洛地港電設ビル
猪股特許事務所内 ５、補正命令の日付 昭和６３年５月３１日（発進口） ６、補正の対象 １、明細出の図面の簡単な説明の欄 ７、補正の内容 １、明細書第９頁第７〜９行の「走査型・・・・・・０
６分布を示す図、」を、 「金属組織の電子顕微鏡写真、」と訂正する。 以上
低密度酸化物燃料ペレット製造方法の工程図、第２図は
ペレットの焼結密度と焼結雰囲気中のＣＯ２／８２混合
比との関係を示す図、第３図は（ａ）本発明により製造
したＵＯ２−１０ｗｔ％Ｇｄ２０３ペレッ１−と（ｂ）
従来法により製造したＵＯ２−１０ｗｔ％Ｇｄ２Ｏ３ペ
レットのそれぞれの走査型電子顕微鏡写真とその断面に
おける微小Ｘ線分析によるＧｄ分布を示す図、第４図は
核燃料要素の断面図である。 １・・・被覆管 ２・・・二酸化ウラン焼結ペレット ３・・・上部端栓 １・・・下部端栓 ５・・・プレナ１１ ６・・・スプリング （８７３３）代理人 弁理士 猪 股 祥 晃（ほか
１名） 第１図 ″＄意恢票椙煉 第２図 （ａ） （ｂ） 第 ３ 図 第４図 手続補正占（方式） ％式％ １、事件の表示 特願昭６３−３９４９１号 ２、発明の名称 酸化ガドリニウム入り低密度撚１！３１ペレットの製造
方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 茨城県東茨城郡大洗町成田町２１６３洛地港電設ビル
猪股特許事務所内 ５、補正命令の日付 昭和６３年５月３１日（発進口） ６、補正の対象 １、明細出の図面の簡単な説明の欄 ７、補正の内容 １、明細書第９頁第７〜９行の「走査型・・・・・・０
６分布を示す図、」を、 「金属組織の電子顕微鏡写真、」と訂正する。 以上
Claims (3)
- （１）二酸化ウランと酸化ガドリニウムの混合粉末を圧
縮成形し、酸化性雰囲気下において、１４００〜１８０
０℃の温度で１時間以上焼結することを特徴とする酸化
ガドリニウム入り低密度燃料ペレットの製造方法。 - （２）酸化性雰囲気が、ＣＯ＿２／Ｈ＿２比が０．４〜
８である水素と二酸化炭素との混合ガスの気流中の雰囲
気である請求項１記載の酸化ガドリニウム入り低密度燃
料ペレットの製造方法。 - （３）酸化性雰囲気が、アルゴンまたは窒素中の酸素濃
度が５〜１００ｐｐｍであるアルゴンまたは窒素と酸素
との混合ガスの気流中の雰囲気である請求項１記載の酸
化ガドリニウム入り低密度燃料ペレットの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63039491A JPH01214793A (ja) | 1988-02-24 | 1988-02-24 | 酸化ガドリニウム入り低密度燃料ペレットの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63039491A JPH01214793A (ja) | 1988-02-24 | 1988-02-24 | 酸化ガドリニウム入り低密度燃料ペレットの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01214793A true JPH01214793A (ja) | 1989-08-29 |
Family
ID=12554522
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63039491A Pending JPH01214793A (ja) | 1988-02-24 | 1988-02-24 | 酸化ガドリニウム入り低密度燃料ペレットの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH01214793A (ja) |
-
1988
- 1988-02-24 JP JP63039491A patent/JPH01214793A/ja active Pending
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