JPS638592A - 酸化物燃料ペレツト製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、酸化物燃料ペレット１０造方法に係り、特に
、スウェリング率の小さい酸化物燃料ペレットを製造す
る方法に関するものである。

〔従来の技術〕

現在実用化されている発電用原子炉の多くは、酸化物系
の燃料ペレットをジルコニウム合金製波Ｙｊ！管内に密
封した構造の核燃料要素を使用している。第３図にこの
ような核燃料要素の一例のｗ１ａ１３縦断面図を示す６
図において、１はジルコニウム合金製被覆管、２は二酸
化ウラン焼結ペレット、３は上部端栓、４は下部端栓、
５は空間（プレナム）、６はペレットを押さえるスプリ
ング、７はゲッター、８はペレット２と被覆管１とのギ
ャップであり、ヘリウムが充填されている。また、二酸
化ウランペレット２は、従来、濃縮工場の製品であるＵ
Ｆ８（六フッ化ウラン）を加熱して気体とし、アンモニ
ウム水などに注入してＡＤＵ　（重ウラン酸アンモニウ
ム）などの化合物として沈殿させ、ろ過洗浄した後、乾
燥焙焼によりＵδ０δの形にし、水素還元することでＵ
　Ｏｚ粉末化し、このＵ○２粉末に結合剤を加え２　ｔ
　／　ｃＨ”前後の圧力を与えグリーンペレットに成形
し、結合剤除去の予備焼結接水素気流中において１６０
０−１８００℃で加熱して得られている。

なお、本発明に関連するものとして特開昭５１−１８９
７号に記載のように繊維材料を加えて開気孔率の大きい
酸化物燃料コンパクトを製造する方法が提案されている
。

〔発明が解決しようとする問題点〕

ところで、従来の製造方法による燃料ペレットを用いた
場合、二酸化ウランの燃料ペレット２を原子炉中で燃焼
させると、クリプトン（Ｋｒ）。

キセノン（Ｘｓ）、ヨウ素（工２）セシウム（Ｃｓ）等
の核分裂生成物（ＦＰ）が燃料ペレット２内に蓄積し、
その一部は燃料ペレット２から拡散する。気体状のクリ
プトン、キセノンが燃料ペレットのマトリックス内に生
成されると、これらはマトリックス中にはほとんど固溶
しないために結晶粒界まで拡散し、そこで気泡（バブル
）を形成する。この気泡の形成によりスウェリングが発
生し、ペレットの体積が膨張して被覆管に応力を生じる
。このペレットのスウェリングはペレットと被覆管との
機械的相互作用（ＰＣＭＩ）を発生させる大きな原因と
なる。このために、ペレットの特性としてはスウェリン
グ率が小さいことが望ましい。

酸化物燃料ペレットのスウェリング特性は、ペレットの
密度や結晶粒径や開気孔率に依存するが。

そのスウェリング率はＪ、Ａ、Ｔｕｒｎｂｕｌｌ　が核
物質誌（Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｍａ
ｔｅｒｉａｌｇ）の第５０巻（１９７４年）の６２−７
０頁で報告しているようにある燃焼度を過ぎると飽和す
る傾向を示すことが一般に知られている。燃焼度が進む
と結晶粒界に形成された気泡は、連結を起こし外界に通
じる。

その結果、結晶粒界へ拡散してきた気体状のＦＰが上記
の連結した気泡（トンネル）が通じて外界に放出される
ため、スウェリングの増加が抑制される。即ちトンネル
により開気孔が増加したために、スウェリングがおこり
にくくなったと考えられる。

従って、開気孔率を大きくすると、スウェリング率を小
さくすることが可能である。しかしその例として上記特
開昭５１−１８９７号の方法によると、従来の製造工程
より複雑になる上に、繊維材料を均一に混合することが
困難なために製品のバラツキおよび不良率が大きくなる
という問題がある。

本発明の目的は、従来の製造工程をほとんど変えること
なく、従来の酸化物燃料ペレットに比べはるかにスウェ
リング率の小さい大開気孔率を有する酸化物燃料ペレッ
ト製造方法を提供することである。

〔問題点を解決するための手段〕

上記目的は、二酸化ウラン粉末または混合酸化物粉末を
圧縮成形し、水素気流中で酸化物燃料ペレットに焼結し
た後、その酸化物燃料ペレットに対し酸化性雰囲気中の
焼鈍と水素気流中の焼鈍を交互に繰り返すことにより達
成される。上記焼鈍時の酸化性雰囲気としては、アルゴ
ンと酸素の混合ガス、一酸化炭素と二酸化炭素の混合ガ
ス、または水素と二酸化炭素の混合ガスのうち何れかの
気流中の雰囲気を用い、上記酸化性雰囲気における焼鈍
温度および焼鈍時間をそれぞれ１０００〜１７００℃、
１時間以上、上記水素気流中における焼鈍温度および焼
鈍時間をそれぞれ１０００〜１７００℃、３０分以上と
し、少なくとも１回以上上記焼鈍を繰り返す。

〔作用〕

上記方法によると、水素気流中の焼結および焼鈍時にマ
トリックス内に固溶した水素原子（Ｈ）が、酸化性雰囲
気中の焼鈍時に結晶粒界まで拡散する。また、酸化性雰
囲気中に存在する酸素分子（０２）がイオン（０２−）
となり、結晶粒界に沿って拡散する。さらに、空孔が結
晶粒界に沿って拡散し、これが結晶粒界に集まり、そこ
でレンズ状の気泡（バブル）を形成する。このレンズ状
の気泡（バブル）が成長し連結することで粒界に沿った
開気孔が形成される。

〔実施例〕

本発明による酸化物燃料ペレット製造方法の一実施例を
第１図により説明する。

第１段階では、二酸化ウラン粉末または混合酸化粉末に
結合剤を加え、圧縮成形し、いわゆるグリーンペレット
を作る。第２段階では、これを予備焼結する。第３段階
では、水素気流中において１６００〜１８００℃の温度
で２時間焼結する。

第４段階では、酸化性雰囲気中において１０００〜１７
００℃の温度で１時間以上の焼鈍と水素気流中において
１０００〜１７００℃の焼鈍とを交互に繰り返す。

本実施例により製造したＵ○２ペレットの開気孔率を水
銀ポロシティメータにより測定した結果を第２図に示す
。第２図には、比較のために従来法により製造したＵＯ
ｚペレットの開気孔率を測定した結果も示す。図におい
て、縦軸は水銀流入量で、横軸は開気孔の直径である。

Ａは本発明により製造したＵ○２ペレットの測定結果、
Ｂは従来法の測定結果である。第２図により、従来法の
ペレットには水銀が殆ど流入しないのに対し、本発明の
ペレットには多量の水銀が流入しているのが分かる。こ
の流入量から本発明のペレットの開気孔率を計算すると
約７．５％であり、スウェリング率を小さくすることが
大いに期待できる。

なお、上記実施例では、酸化性雰囲気として、一酸化炭
素と二酸化炭素の混合ガスを用いたが、アルゴンと酸素
の混合ガスや、水素と二酸化炭素の混合ガスを使用して
もよい。

〔発明の効果〕

本発明によれば、大開気孔率を有しスウェリングの小さ
い酸化物燃料ペレットを容易に製造できる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明による酸化物燃料ペレット製造方法の手
順を示す図、第２図はペレットへの水銀流入量を水銀ポ
ロシティメータにより測定した結果を示す図、第３図は
核燃料要素の断面図である。 １・・・被服管、２・・・燃料ペレット、３・・・上部
端栓、４・・・下部端栓、５・・・プレナム、６・・・
スプリング、７・・・ゲッター、８・・・ギャップ。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、二酸化ウラン粉末または混合酸化物粉末を圧縮成形
   し、水素気流中で酸化物燃料ペレットに焼結した後、酸
   化性雰囲気中の焼鈍と水素気流中の焼鈍とを繰り返し前
   記酸化物燃料ペレットの結晶粒界に開気孔を形成するこ
   とを特徴とする酸化物燃料ペレット製造方法。 ２、特許請求の範囲第１項において、上記酸化性雰囲気
   における焼鈍温度および時間をそれぞれ１０００〜１７
   ００℃、１時間以上、上記水素気流中における焼鈍温度
   および時間をそれぞれ１０００〜１７００℃、３０分以
   上とし、少なくとも１回以上上記焼鈍を繰り返し、開気
   孔を３％以上とすることを特徴とする酸化物燃料ペレッ
   ト製造方法。 ３、特許請求の範囲第１項または第２項において、上記
   焼鈍時の酸化性雰囲気が、アルゴンと酸素の混合ガスの
   気流中の雰囲気であることを特徴とする酸化物燃料ペレ
   ット製造方法。 ４、特許請求の範囲第１項または第２項において、上記
   焼鈍時の酸化性雰囲気が、一酸化炭素と二酸化炭素の混
   合ガスの気流中の雰囲気であることを特徴とする酸化物
   燃料ペレット製造方法。 ５、特許請求の範囲第１項または第２項において、上記
   焼鈍時の酸化性雰囲気が、水素と二酸化炭素の混合ガス
   の気流中の雰囲気であることを特徴とする酸化物燃料ペ
   レット製造方法。