JPH03249596A - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 「産業上の利用分野」 本発明は、核分裂生成ガスの保持力に優れた核燃料ペレ
ットの製造方法に係わり、特に、照射時における被覆管
とペレットとの相互作用を低減するための改良に関する
。

「従来の技術」 最近、原子炉燃料をより長期間使用する、いわゆる高燃
焼度化計画が検討されているが、その実現に際しては、
核燃料が発生する核分裂生成ガス（ＦＰガス）を核燃料
ペレットの外にできるたけ放出しないようにすることが
肝要である。

ＦＰガスがペレット外に放出される機構は一般に次のよ
うに考えられている。まず、ペレットの結晶粒内でＦＰ
ガスが発生し、このガスが結晶粒内あるいは結晶粒界で
気泡を形成する。このうち、粒界において生成した気泡
がある程度の量に達すると、ついには粒界に沿ってトン
ネルが形成され、このトンネルを通って粒界に存在する
ＦＰガスがペレット外に放出される。

このことから、ＦＰガスの発生そのものを抑えることは
できないとしても、焼結体ペレット中の結晶粒径を大き
くし、結晶粒内で生成したＦＰガスの粒界への到達距離
を長くすることにより、べレット内にガスを閉じ込めて
、結果的にＰＰガスの放出量が低減できると考えられる
。この１こめ高燃焼度用核燃料として、結晶粒径の大き
いペレットを使用する考えか一般的になりつつある。最
適な結晶粒径については未だ明らかでないが、本出願者
が行なった燃焼度およびＰＰガス放出率等の検討によれ
ば、２０μ１以上か好適であると考えられる。

従来行なわれている大粒径ペレットの製造方法としては
、原料のＵＯ２粉末にニオビア（Ｎｂ、Ｏ，Ｅ等を添加
する方法や、圧粉成形体をＣＯを等の酸化性雰囲気中で
焼結する方法、原料として結晶粒成長速度の大きい高活
性ＵＯ１Ｏ１粉末いる方法等が既に提案されている。

しかし、添加物を使用する方法では、核燃料ペレットの
融点等の物性に対する影響が必ずしも明らかではなく、
また、酸化性雰囲気中で焼結する方法では製造方法が非
常に繁雑でコストがかかる等の問題を有する。このため
、高活性ＵＯ７粉末を原料としてペレットを形成する方
法が最も問題が少ない。この観点から、本出願人らは先
に、特願昭６１−１４２５０６号、特願昭６１−１９０
０７９号、特願昭６３−１２７９３４号、特願昭６３−
１２７９３５号および米国特許出願第１３９４４７号に
おいて、高活性ＵＯ！粉末を用いた大粒径ペレットの製
造方法を提案してきた。これらの製造方法はいずれもＵ
Ｏ！Ｆｚ水溶液またはＵＯ！（Ｎ　Ｏ３）　を水溶液を
原料として、高活性ＵＯ１Ｏ１粉末ることを特徴として
いる。

「発明が解決すべき課題」 ところで、この種の大粒径ペレットにおいては、以下の
ような新たな問題が生じる可能性を有することが本発明
者らの検討から明らかになった。

すなわち、核燃料ペレットはジルカロイ等の被覆管に封
入して燃料棒として使用されるが、これらペレットは燃
焼度が大きくなると気体および固体ＦＰの内部蓄積によ
って次第に体積が増し　（スエリングという）、ペレッ
トと被覆管の接触面に応力が生じる。この相互作用を　
Ｐｅ１ｌｅｔ　ＣｌａｄｄｉｎｇＩｎｔｅｒａｃｔｉｏ
ｎ　（Ｐ　ＣＩと略す）と呼ぶが、このＰＣＩは、ペレ
ットと被覆管の間に予め高精度で形成されている僅かな
間隙、ならびに被覆管内でのペレットのクリープ変形に
よって一部緩和されるようになっている。

ところか、本発明者らの実験によると、結晶粒径か２０
μ貫以上の核燃料ペレットでは、通常の小粒径ペレット
に比してクリープ速度か小さいことが判明した。このた
め、クリープ変形によりＰＣＩを緩和する作用に乏しく
、小粒径ペレットに比してＰＣＩが増加する可能性を有
するのである２本発明は上記事情に鑑みてなされたもの
で、ＰＣＩを増大することなしに、ＰＰガス放出率を低
減することのできる核燃料ペレットの製造方法の提供を
課題としている。

「課題を解決する手段」 以下、本発明に係わる核燃料ペレットの製造方法を具体
的に説明する。

この方法で使用する核燃料原料粉末は、ＵＯ２粉末を主
組成物とし、その他の酸化ウラン、酸化プルトニウム、
ボアフォーマ−１峻化ガドリニウム等の中性子減速剤等
を必要に応じて添加してなるもので、前記［Ｊ　Ｏｒ粉
末の比表面積すなわち活性度か異なる少なくとも２種の
粉末が必要である。

活性度の大きいＵ　Ｏ２粉末としては、比表面積が３ｙ
ｔ”７９以上、好ましくは５〜１５ｍ”／９のものを使
用する。３１［２／９未満ではペレットの中央部の結晶
粒径を十分大きくできず、ＰＰガスの保持性が低下する
。なお、十分大きい粒径とは、後述するように約２０μ
貫以上のことである。また比表面積が１５ｘ！／９より
犬では、ペレット中央部の結晶粒径が大きくなりすぎ（
同、１００μ１以上）、へＬ／フット機微的強度低下を
招くおそれがある。

一方、活性度の小さいＵＯ，粉末としては、比表面積が
３ｚ″／９以下、好ましくは１〜２ｊＩｔ／９のものを
使用する。２ｘ”／９より大ではペレット外周部のクリ
ープ速度を十分に大きくすることができず、前述したＰ
ＣＩの問題が解決できない。また１ｘ’７ｇ未満ではペ
レット表面の密度が小さくなり、開気孔率が大きくなる
という問題が生じる。

なお、ここでいう比表面積は、ＢＥＴ法により測定され
る値と定義する。

このように活性度の異なるし０２粉末は、その製造条件
を調整することにより容易に得ることかできる。それに
ついては本出願人か前述しｆコ各出願で既に開示してい
る。なお、活性度の大きいしＯ，粉末は、通常のＵ　Ｏ
を粉末に高度の粉砕処理を行なって比表面積を増大させ
る方法や、ＵＯ。

粉末に酸化還元処理等を行なって高活性化する方法でも
得ることは可能である。そして得られたＵＯ２粉末に必
要に応じて前記のような添加物を加え、２種の原料粉末
を作製する。

次に、これら原料粉末をプレス型に充填する。

その際、プレス型の径方向中央部に活性度の大きい原料
粉末を充填する一方、外周側には活性度の小さい原料粉
末をほぼ同一の密度で均一に充填し、１〜６ｔ／ｃｚ”
の成形圧で一体成形する。

成形時の外周部の径方向厚さは、プレス型の内径の１〜
１０％程度、望ましくは２〜５％とされている。１％未
満では十分なりリープ変形量を確保することが困難で、
また１０％より犬では中央部１の体積占有率か低下して
ＦＰガス保持効果か低下する。

そして得られた圧粉体を、水素あるいは加湿し、ｆ二本
素気流中で１６００〜１８００℃で焼結する。

すると、圧粉体の中央部を構成する高活性粉末は、焼結
性に優れて結晶粒成長速度が大きいため結晶粒径の大き
い組織となる一方、圧粉体の外周部を構成する活性度の
小さい粉末は結晶粒成長速度か小さく、結晶粒径の小さ
い組織となる。

第１図および第２図はこうして得られた核燃料ペレット
の一例を示す。この核燃料ベレ２・トの中央部１の結晶
粒径は、上記の製造方法により２０μ１以上、好ましく
は３０〜１００μＩとされている一方、外周部２の結晶
粒径はｌＯμオ以下、好ましくは５〜８μｌにされてい
る。

なお、本発明のペレット製造方法は上側に限らず、プレ
ス型内に高活性原料粉末を円柱形に充填した後、この高
活性粉末の周囲だけでなく上方に（、低活性粉末を充填
することにより、第３図に示すように軸方向一端側が小
粒径組織で構成された核燃料ペレットを製造してもよい
。このようなペレットでは、ペレット同士の当接面にお
けるクリープ速度を増すことかできる。また、２種の粉
末充填後に粉末を相互に拡散させることにより、大粒径
組織と小粒径組織との境界を無段階あるいは多段階に粒
径変化させてもよい。

「実施例」 次に、実施例を挙げて本発明の効果を実証する。

まず、Ｕ　ＯｔＦ、を水に溶解して作製しｔ二Ｕｏ　。

Ｆ、溶液とアンモニア水を反応させてＡＤＴＪを生成し
、このＡＤＵを濾過および乾燥した後、焙焼・還元して
ｔＪ　Ｏを粉末に変換した。その過程でＡＤｔＪ沈澱の
生成条件を調整することにより、活性度の大きいＵＯ，
粉末と活性度の小さいＵＯ２粉末をそれぞれ作製した。

ＢＥＴ法で比表面積を測定したところ、高活性粉末の比
表面積は約１０１’／９、低活性粉末の比表面積は約２
１！であった。

次に、プレス型内の径方向中央部に高活性粉末を同軸か
つ円柱形に充填する一方、外周部には低活性粉末を円筒
形に充填した。プレス型の内径は１Ｑｘｘ、深さは＋３
ｙ、ｗ、低活性粉末層の径方向厚さは１肩１とした。こ
れを３　ｔ／　ｃｙ’の圧力で一体成形し、水素気流中
で１７５０°Ｃで４時間焼結を行ない、８ＩｌｌｒＩφ
×１０πＷのペレットを得１こ。

このペレットを径方向に切断した後、研摩およびエツチ
ングして光学顕微鏡で組織を観察しにところ、中央部の
結晶粒径は５０μｍ、外周部の結晶粒径は８μｍだった
。また、市ｉ記の低活性粉末および高活性粉末をそれぞ
れ単独で用いて均一組織のペレットを２種作成し、これ
らベレーノトに対して荷重２５０　ｋｇ、１５００°Ｃ
てクリープ試験を行なった。その結果、小粒径ペレット
では２ＸｌＯ−’ｈｒ−’、大粒径ベレＺＩトてはＩ　
Ｘ　Ｉ　Ｏ−’ｈｒ−’であった。

「発明の効果」 以上説明したように、本発明に係わる核燃料ペレットの
製造方法によれば、径方向中央部がＦＰガスの保持性に
優れた結晶粒径が大きい組織で構成される一方、外周部
はクリープ速度の相対的に大きい結晶粒径が小さい組織
で構成された核燃料ペレットを容易に製造することかで
きる。そしてこのような核燃料ペレットによれば、照射
時における被覆管との相互作用を増大することなしに、
ＰＰガス放出率を低減することが可能である。

【図面の簡単な説明】

第１図および第２図は本発明に係わる核燃料ペレットの
製造方法により得られたペレットの一例を示す平面図お
よび縦断面図、第３図はその変形例を示す縦断面図であ
る。 【・・・結晶粒径が大きい中央部、 ２・・結晶粒径が小さい外周部。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 核燃料原料粉末をプレス型に充填して円柱状の圧粉体を
   成形し、これを焼結することにより核燃料ペレットを得
   る製造方法であって、 前記プレス型内の径方向中央部には、比表面積が３ｍ＾
   ２／ｇ以上の活性度の大きい原料粉末を充填するととも
   に、径方向外周部には比表面積が２ｍ＾２／ｇ以下の活
   性度の小さい原料粉末を充填して圧粉体を一体成形し、
   これを焼結することにより、径方向中央部の結晶粒径が
   大きく、外周部の結晶粒径が小さい核燃料ペレットを得
   ることを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。