JP2002519677A - 核燃料ペレット - Google Patents
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Abstract
Description
増している。このような傾向の結果、炉中の任意の所定の燃料ピンの滞留時間が
増加する。それゆえ、保全性における信頼度が向上された燃料ピンを製造するこ
とが必要である。
た条件下で焼結した燃料ペレットは公知である。このような燃料ペレットは通常
、概ね真円筒であり、円筒および多くのこのようなペレットは、例えば、ジルカ
ロイ(Zircaloy)(商標)、ジルコニウム合金の金属チューブ中に軸方
向に配置して充填される。このチューブは、通常、「クラッド(燃料被膜)」と
呼ばれ、充填チューブは「燃料ピン」と呼ばれる。多数の燃料ピンは、一緒に、
しばしば平行配列した径方向のアレイとしてグループにまとめられ、燃料要素ま
たは燃料アッセンブリーを形成する。
る。「ペレットクラッディング相互作用」(PCI:pellet cladding interact
ion)と理想的には、ペレット酸化物内に保持され、クラッドチューブ中に放出
されてはならない核分裂ガスの生成、それゆえに「核分裂ガスの保持」(FGR
:fission gas retention)である。双方を下記にさらに詳細に説明する。
ットの外表面はクラッドの内表面と接触し、機械的ストレス (PCI)を生じ
させる。核反応時の核分裂生成物としてヨウ素が生成し、機械的ストレスはさら
に悪化する。機械的ストレスおよびクラッディング材料の領域を攻撃する応力腐
食剤として作用するヨウ素の組み合わせは、極端なケースではクラッドの破裂を
引き起こす。一般に、小さい粒径では、表面で酸化物ペレットのクリープ(ひず
み)を促進し、応力除去効果を得るのに有益である。
裂ガス生成物の生成である。粒界に拡散し、そこで核形成する原子として、核分
裂ガス生成物は酸化物構造内で作られる。最終的にガス泡が生成し、泡はお互い
に合一し、最終的に放出され、「核分裂ガス放出」として認識される。核分裂ガ
スが放出されるのは望ましくなく、燃料ペレットは一般に核分裂ガスの保持(F
GR)を促進するために、大粒径で製造される。核分裂ガス原子は、核形成しう
る粒界に達する前に、その構造の中をさらに拡散しなければならないことから、
大粒径が核分裂ガスの保持を促進する。
(PCI)を低減するための小粒径と、また核分裂ガスの保持(FGR)を最大
化するための大粒径によって応力除去を促進することは相反する。
酸化ウランまたはアンモニウムジウラネートを、前駆体として、ニオブを含む元
素の選ばれた群の一つによりドーピング(不純物制御)して、大粒径を生成させ
ることが記述されている。同様に、日本特開平4−070594号には、Nb(
IV)酸化物による酸化ウランのドーピングが記述され、日本特開平3−102
292号には、ニオブ酸化物を含む金属間化合物または酸化物による酸化ウラン のドーピングが記述されている。
単結晶材料からなる種結晶材料(seed material)を用いる大粒径材料の製造が
記述されているが、ニオビアドーピングは言及されていない。英国特許出願23
791178号(英国特許1600169号)には、金属ニオブを含む群から選
ばれるゲッター材料による核燃料ペレットのコーティングが開示されているが、
ペレット材料のドーピング(不純物制御)はそれ自身示唆されていない。
る外側環状領域、および、核分裂ガスの保持(FGR)を最大にするための大粒
径を有する内側コア領域2つの明確な領域を有する燃料ペレットを製造する提案
がなされた。このような構造は日本特願平1−311936号、日本特願昭62
−262652号および83SU−600645号に記述されている。このペレ
ットは、一般に外側環と分離した内側コアコンポーネントをプレスし、2つを一
緒に嵌め合わせ、次に燒結することにより作製される。燒結時、外側環はコアに
向って収縮し、2つのコンポーネントの拡散結合が起こるように、プレス条件は
制御される。
ぶ) 酸化ウラン燃料ペレット中での五酸化ニオブのドーパント(不純物制御)
しての使用が記述されている。ニオビアの効果は、燒結時拡散速度を増大させ、
ペレット中で大粒径の生成を増進させるものと言われる。ニオビアにより生じる
増加した拡散速度は、また、結晶粒内の核分裂ガス生成物の拡散速度に実質的に
影響しないとも言われている。かくして、核分裂ガス生成物の拡散速度を増加さ
せる明白なマイナスの影響なしに、大粒径が得られる。しかしながら、ニオビア
の存在は、核分裂ガスの拡散速度にマイナスに影響することが見出された。
されたクリープ応力緩和性を有し、またコア中で改良された核分裂ガスの保持(
FGR)を有する機能的に等級付けされた酸化ウラン燃料ペレットを提供するこ
とが本発明の目的である。
の少なくとも一部の酸化ウランが内側領域に比べてニオビアに富む酸化ウラン燃
料ペレット提供する。本発明の他の特徴および利点を、次の説明および参照され
る添付のクレームに概述する。
常、ニオブ五酸化物の形で作製されるが、焼結等の加工時に組成は、還元雰囲気
または交互に還元性/酸化性となる雰囲気の影響によって変化し、炉中でこのよ
うに製造された、あるいは生成した最終材料中の「ニオビア」は五酸化ニオブで
はない。かくして、本発明で使用される「ニオビア」という語は、使用する形、
あるいは生成するすべての形のニオブおよびニオブ酸化物を含む。
進され、増加した拡散速度のために大粒径を有する酸化ウラン燃料材料は、ペレ
ットクラッディング相互作用(PCI)を低減させる小粒径の材料よりも実際に
は大きいクリープ速度を有することを見出した。
裂ガスの保持(FGR)にそれ自体有益である一方、我々の発見によれば、構造
内で核分裂ガスの拡散速度を増加させるニオビア添加によるドーピング(不純物
制御)以外の方法によって、大粒径を生成させることが好ましいことも見出され
た。構造中で大粒径を得るこのような方法の一つは、粉末の主バルクを形成する
酸化ウラン(UO2)結晶子の集塊から明確な、所望のサイズ範囲の酸化ウラン
(UO2)結晶粒を持つ粉末をプレスに使用する種入れ(seeding)である。焼結
ペレット中の約10から15μmの平均粒径は、核分裂ガスの保持(FGR)に
関して許容し得る特性を生じるが、約25μm以上の平均粒径は、核分裂ガスの
保持(FGR)に関して向上した特性を生じることが見出された。
であり、約0.3重量パーセントが好ましい。
術のいわゆる「二重」ペレットの平均粒径は、通常約0.25から2.5μmで
ある。本発明のペレットにおいては、表面領域における平均粒径は、約25μm
以上であり、通常、約35から50μmの範囲である。この明細書において平均
粒径を測定する方法は線形切片法(linear intercept method)による。
によるペレットが作製される。このペレットは、2段プレスにより、および上述
のような組み立てにより、あるいは国際特許出願番号WO93/18878号に
記述されている型のプレスでの複合ダイ配置における多段プレスの段階からなる
一体構造としての組み立てにより作製される。
造される2つの明確な領域を有するペレットが作製されるが、ニオビア含量の増
大した表面領域を有する均一ペレットは、本発明の発明の概念の内に入る。
積の約50容積%を含んでなる。
に例示として記述する。
組成物を有する外側領域12および実質的にニオビアを含まないコア14を含ん
でなる。使用時の軸方向の膨張を吸収し、また、高温で応力下のクリープ緩和の
ためのスペースを設けるために、ペレットの軸方向の端面は、往々にして若干皿
形になった形で提供されるが、これは明瞭にするために示さなかった。
り別々にプレスされる。この2つのコンポーネントは、一緒に組み立てられ、水
素と湿気を含有する雰囲気下で約1700/1750℃で約4〜5時間の公知の
条件下で焼結される。プレスされた環のグリーン(未焼結体)の性質により環は
コアよりも収縮して、その結果、焼結条件下で環はコアをしっかりつかみ、2つ
は一緒に拡散焼結される。
示す製造の別法を例示する。ダイアセンブリーは、例えば、機械的プレスの油圧
制御マトリックスによりコンポーネントが独立に動くことが可能となっている、
内側パンチアセンブリーを持つ単一外側ダイ20を含んでなる。ステップ1で、
ダイ(鋳型)20は、外側パンチ22およびステップ付きの外側パンチ24を有
し、ステップ2に示されるように、粉末28による充填用のキャビティ26を形
成する。第3のパンチ構成要素30は、粉末28を圧縮して、ステップ3に示さ
れるように、自己支持性のグリーン圧縮物32を形成する。パンチ構成要素30
を引き出し、ステップ4に示されるように、ステップを付けた外側パンチ構成要
素24をグリーン圧縮物32の最下範囲34以下の位置迄下げる。ステップ4で
形成され、ステップ5に示されるコア空隙に粉末36を充填する。同軸のトップ
パンチ38と一緒に外側パンチ30を置き換え、パンチ38および24をお互い
に前進させて、ステップ6および7に示されるように、コア粉末充填物36を圧
縮して、ステップ8に示されるように、圧縮された外側環32および圧縮された
内側コア42を含んでなる一体化されたグリーンの圧縮物40を作る。上部パン
チ30および38を引き出し、パンチ20および24を同時に前進させて、ダイ
からグリーンの圧縮物40を排出する。次に、グリーンの圧縮物40を焼結する
。
5μmの平均粒径を有し、実質的にニオビアを含まず、それに対して、25μm
を超える粒径からなる環部12は、0.3重量%のニオビアの添加物を有してい
た。
結晶によるシーディングにより生成した25μmを超える粒径を有し、環部12
は25μmを超える粒径を有し、0.3重量%のニオビアの添加物を有していた
。
す。
ンスの概略図を示す。
Claims (14)
- 【請求項1】 内側領域と、内側領域のまわりの外側領域とを含み、該外側
領域の少なくとも一部分にある酸化ウランが内側領域に比べてニオビアに富む酸
化ウラン燃料ペレット。 - 【請求項2】 上記部分におけるニオビア含量が約0.1から0.5重量パ
ーセントである請求項1に記載の燃料ペレット。 - 【請求項3】 上記部分におけるニオビア含量が約0.3重量パーセントで
ある請求項1または請求項2に記載の燃料ペレット。 - 【請求項4】 ペレットの内側領域が実質的にニオビアを含まない請求項1
から3のいずれかに記載の燃料ペレット。 - 【請求項5】 上記部分が、上記に定義されるように、25μmより大きい
平均粒径を有する請求項1から4のいずれかに記載の燃料ペレット。 - 【請求項6】 内側領域が上記部分の粒径よりも小さい粒径を有する請求項
1から5のいずれかに記載の燃料ペレット。 - 【請求項7】 内側領域の粒径が25μmより大きい請求項1から5のいず
れか一つに記載の燃料ペレット。 - 【請求項8】 内側領域の酸化ウランが種晶として使用されて、大きい粒径
を生成する請求項1から7のいずれかに記載の燃料ペレット。 - 【請求項9】 上記部分が実質的に全外側領域である請求項1から8のいず
れかに記載の燃料ペレット。 - 【請求項10】 ペレットが円筒形であり、内側領域と外側領域が同軸円筒
形領域である請求項1から9のいずれかに記載の燃料ペレット。 - 【請求項11】 外側領域が明確な環からなる請求項9または請求項10に
記載の燃料ペレット。 - 【請求項12】 内側領域および外側領域が個別に製造され、一緒に焼結さ
れた請求項1から11のいずれかに記載の燃料ペレット。 - 【請求項13】 外側領域および内側領域が各々ペレット容積の約50容積
%を占める請求項1から12のいずれかに記載の燃料ペレット。 - 【請求項14】 付随する説明および図面を参照しながら実質的に説明され
た酸化ウランの燃料ペレット。
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