JPH034250B2 - - Google Patents

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JPH034250B2
JPH034250B2 JP56197791A JP19779181A JPH034250B2 JP H034250 B2 JPH034250 B2 JP H034250B2 JP 56197791 A JP56197791 A JP 56197791A JP 19779181 A JP19779181 A JP 19779181A JP H034250 B2 JPH034250 B2 JP H034250B2
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JP
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ozone
noble metal
aluminate
catalyst
platinum group
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JP56197791A
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Efu Kaa Uiriamu
Emu Chen Jeemuzu
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BASF Catalysts LLC
Original Assignee
Engelhard Corp
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Publication date
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Publication of JPH034250B2 publication Critical patent/JPH034250B2/ja
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    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
    • B01D53/86—Catalytic processes
    • B01D53/8671—Removing components of defined structure not provided for in B01D53/8603 - B01D53/8668
    • B01D53/8675—Ozone
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/70—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper
    • B01J23/89—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with noble metals
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J35/00—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties
    • B01J35/50—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties characterised by their shape or configuration
    • B01J35/56—Foraminous structures having flow-through passages or channels, e.g. grids or three-dimensional [3D] monoliths
    • B01J35/57—Honeycombs
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
    • Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
    • Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters

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  • Oxygen, Ozone, And Oxides In General (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野 本発明は、有効な耐オゾン性貴金属のオゾン分
解触媒、精製及び除毒目的のために適当な温和な
または周囲温度条件下にオゾンを分解する方法、
及び白金族金属または組成物を第族非貴金属酸
化物と組合わせて使用することによりオゾンに対
して露出される白金族金属触媒を機能的に安定化
する方法に関する。 従来技術 廃水、下水、飲料水、環境大気及び工業排ガス
から臭気及びバクテリアの如き望ましくない有機
物質を消毒及び／または除去するためまたはその
他の処理のため、塩素（次亜塩素酸を介し）、酸
素及びオゾンの如き酸化剤を発生させ及び使用す
ることは一般に知られている（米国特許第
4167466号、同第3342545号及び同第3260627号参
照）。しかしそのような目的にオゾンを使用する
ことは、生産上の非能率性に基づき（米国特許第
3883413号及び同第3702973号参照）、またオゾン
は生物学的に毒性があり1ppm以下の濃度におい
てさえ化学的活性を保留する事実に基づいて、こ
れまで制約されてきた。従つてオゾン残留物によ
りその環境区域内の重要な有機材料、動物及び／
人間生活は悪い影響を受けうる。 オゾンの毒性はまた、比較的低濃度（即し0.2
〜1ppm）に発生されまたは長時間保持される密
閉区域、例えば乾燥大気条件下における電気装置
の操作区域または既に自然に存在する区域、にお
いては特に厄介なものである。そのような例とし
ては事務所環境内でのゼログラフイーコピー器に
おけるコロトロンの長時間作業または37000フイ
ート以上の航空機内における作業に見出される。
湿潤周囲条件下における比較的不安定性にも拘ら
ず、オゾンは毒性が高いから、発生割合が僅かで
も自然分解の割合を超える場合には、濃度を約
0.25ppmの海面当量（sea level equivalent）よ
り高くしないように、または４時間を超えて
0.1ppmを超えないように、次の如く、 Ｍ＋O3O2＋Ｏ＋Ｍ Ｏ＋O3→2O2 （Ｍ＝衝突体として作用する触媒活性部
分） 化学的に更に崩壊する必要があり且つ慎重でなけ
ればならない（“Atmospheric Envirowment”
Vol.6，p.707〜714；Pergamon Press 1972；F.
A.A.Rules.Federal Register Vol.45，＃14；
Jan.21，1980参照）。 空気浄化及び同様の目的のため過去において、
活性炭（米国特許第1961878号及び同第3516783号
参照）、銀、白金及びその他の金属酸化物が試み
られたが、成功の程度は区々であつた（米国特許
第3352642号及び同第3433580号参照）。 しかしながら不幸なことに、オゾンは触媒妨害
作用及び上記の如き生物学的毒性を有し、そのた
め普通有効な貴金属触媒は通常の実施反応条件下
にその有効性が早期に且つ相当量損失し、そして
もつと安価な金属触媒の場合は所要エネルギーが
余りにも大きく且つ一般に高い空間速度では有効
に働きえないことが見出される。 本発明の目的 本発明の目的は、オゾンに露出されるとき高い
水準の有効性を保持し、且つ温和なまたは周囲反
応温度条件下に高い空間速度で長時間オゾンの接
触分解を維持しうるオゾン分解触媒を得ることで
ある。 本発明の他の目的はオゾンまたはオゾン含有ガ
スに露出される白金族金属触媒を安定化する方法
を開発することである。 更に別の目的は、排ガス中におけるオゾン含有
ガスの残留量によつて環境を害することなしに、
オゾンを酸化剤として使用する範囲を拡大するこ
とにある。 本発明のもう一つの目的は、パラジウムの如き
白金族金属を触媒成分としての基礎金属と組合わ
せて使用することによりオゾンの低温における接
触分解の有効度を増大させる方法を開発すること
である。 本発明の構成 上記諸目的は、オゾンまたは広い濃度範囲でオ
ゾンを含有する媒体を、活性物質として (a) 少なくとも１種の白金族金属またはその触媒
的に活性な化合物、及び (b) 少なくとも１種の第族非貴金属の酸化物ま
たはアルミン酸塩 を含有し、活性物質はオゾンに対する露出を有利
ならしめるように白金族が非貴金属の酸化物また
はアルミン酸塩上に配列されている貴金属触媒
と、接触させることによりオゾンの接触的分解を
有効に実施できるという本発明の発見によつて達
成される。 更にこの発見によれば、活性物質として上記成
分をオゾンに対する露出を有利ならしめる如く白
金族を非金属酸化物またはアルミン酸塩上へ配列
するように最初に合体（incorporating）せしめ
ることによつてオゾンまたはオゾン含有ガスに露
出される白金族金属触媒を迅速に安定化しそして
有効に作用させることが可能なることが発見され
た。 このような複合触媒が有効にオゾンの高速度接
触分解を維持する能力を有する結果として、酸化
剤として高濃度のオゾンを、例えばその排出ガス
から過剰のオゾンを除去するような必要なしに、
ガスの処理用に容易に利用しうるようになつた。
加えて、今や航空機内のより健康的な環境を最小
の重量と装置で維持することが可能となつた。 本発明の上記目的に適するオゾン分解触媒は次
の成分を含んでいる； (a) 担体または支持体。限定されることなしに例
示すれば、１種またはそれ以上の孔質不活性固
体の耐火物骨格構造体、例えばアルフアアルミ
ナ、窒化けい素、コージライト、ジルコン−ム
ライト、リチウム−アルミニウムシリケートか
ら成る蜂の単型支持体、ワイヤーメツシまたは
フイルターカートリツジ、Hasteloy（商標）、
Fecralloy（商標）、アルミニウムまたは同様物
の如き触媒の技術分野で知られている金属柱
（metal monolith）、好ましくはガス流の一般
方向に配向された複数個の流通チヤンネルを有
するもの。オゾン分解の目的に適当な触媒担体
及びその配列は、各種の反応に関連して例えば
Keithらの米国特許第3441381号、Murphyの米
国特許第3662540号、Givensらの米国特許第
3969083号及び同第4021203号、及びPfefferle
のカナダ特許第1020593号に記載されている； (b) 白金、パラジウム、ロジウムを包含する少な
くとも１種の白金族金属またはその対応する酸
化物の如き触媒的に活性な化合物；及び (c) 少なくとも１種の第族非貴金属の酸化物ま
たはアルミン酸塩、例えば鉄、コバルト及びニ
ツケルの酸化物またはアルミン酸塩；この群は
少なくとも１種のCoO、CoAl2O4、Fe2O3及び
NiOを包含しており、アルミナの懸濁液
（slip）と共に施ことができる。 前記した如く、活性金属の配列はオゾンに対す
る露出を有利ならしめるためのパラジウムの如き
最も活性な上記(b)の白金族（以下に「白金族」と
いうことあり）金属成分を上記(c)の第族非貴金
属（以下単に「非貴金属」ということあり）の酸
化物またはアルミン酸塩の上に置くようにするの
が好ましい。このことは、例えば、白金族金属成
分を施す前に非貴金属酸化物をアルミナのスリツ
プとして最初に適用（apply）することによつて
好都合に行なうことができる。 本発明の目的のためには、白金属成分によつて
非貴金属の酸化物または対応するアルミン酸塩を
完全にまたは実質的に（即ち面積で80〜100％）
被うことができ、但し白金族金属対触媒活性の非
貴金属酸化物の重量比は1.0：0.5〜5.0の重量比範
囲内に保たれるものとする。 本発明によれば、酸化物の如き非貴金属触媒成
分をアルミナの懸濁液と共に上記した種類のセラ
ミツクスまたは金属担体の如き不活性担体上に適
用して使用するのが便利であることが見出され
た。 適当な触媒活性材料は骨格構造担体の外表面上
へ、連続的な薄い析出物または非連続的な薄い析
出物とし適用することができる。そのような有用
な担体材料は、表面の孔の面積を含めて、少なく
とも約20、好ましくは50m2／ｇまたはそれ以上の
表面積を有する。 本発明によればまた、１種またはそれ以上の白
金族金属の活性量が触媒の約0.2〜１重量％また
はそれ以上の合計濃度であり、１種またはそれ以
上の第族非貴金属の酸化物及び／またはアルミ
ン酸塩の活性量が触媒の約0.3〜１重量％または
それ以上の合計濃度であり、但し両者の重量比は
上記した1.0：0.5〜5.0が保たれるものを使用する
のが便利であることが見出された。 蜂の単型担体を用いる場合、濃度はまた便宜上
触媒本体の容積に関連して表現される。そのよう
に表現するとき、白金族金属は好ましくは合計し
て0.0011〜0.0077ｇ／cm3［トロイオンス（Troy
OZ）／ft3］（即ちT.O.／ft3）または所望により
それ以上の濃度で使用され、非貴金属酸化物また
はアルミン酸塩は上塗りコートと合わせて好まし
くは約0.03〜0.18ｇ／cm3（0.5〜3.0ｇ／in3）例え
ば0.098ｇ／cm3（1.6ｇ／in3）度で使用される。 担体及び施した上記触媒成分は柱の形で有用に
使用することができ、また都合のよい場合には反
応帯域中に配置した１個のまたは直列に配置した
複数個の触媒床または柱を通じてオゾンまたはオ
ゾン含有ガスを流過させることができる。そのよ
うな目的のためには、１〜６個またはそれ以上の
分離した床または蜂の巣部分を、それぞれ約0.3
〜2.5cm（1/8″〜1″）の距離を置いて配置するこ
とが有効であることが見出された。そのような部
分の厚さは、適用する空間速度、許しうる圧損
失、未反応の送給ガスの温度、オゾン濃度、及び
反応器の許容サイズ、形状及び重量に依存して、
0.6cm〜30.5cm（1/4″〜12″）またはそれ以上に変
りうる。 上記触媒によるオゾンの接触分解は、約0.5〜
4.0気圧（約７〜56psia）の圧力、送入ガス温度
約260℃（500〓）以下、好ましくは但し限定され
ることなく10〜260℃（50〜500〓）の範囲（しか
しもつと低いまたは高い範囲も可能）、及び
300000／hr-1S.T.P.（即ち16℃（60〓）１気圧）
超える空間速度を含む温和な条件下に有効に実施
することができる。一般的にいえば、約300000／
hr-1乃至550000／hr-1S.T.P.が実際的と考えられ
そして本発明の目的のために受容されうる。 実施例 本発明を、更に以下の実施例により、担しこれ
に限定されることなく、説明する： 実施例 １ コーニング・グラス社から入手した厚さ3.8cm
（１ 1/2″径10.2cm（4″）のコージライト蜂の巣テ
スト柱担体（“Corning 300”）の２個（試料１及
び試料２と表記）を、それぞれ固形分40％の
Al2O3スラリー（試料１）及びCoO＋Al2O3（重量
１：１）スラリー（試料２）の中に浸し、取出
し、振り、そして空気噴射により過剰のスラリー
を除き、93℃（200〓）で２時間乾燥し、482℃
（900〓）で４時間〓焼し、次に冷却して、所望の
表示濃度を得る。両試料を次いで５分間16.5ｇ／
Pdのナトリウムテトラクロロパリデート塩
Na2PdCl4（Sodium（etrachlor Pallidatesalt）溶
液中に浸し、取出し、振りそして空気噴射して過
剰の溶液を除く。両試料を還元剤で固定し、塩化
物のなくなるまで洗浄し、次いで４時間93℃
（200〓）で乾燥する。冷却した両試料を、次に二
重のカニスター反応器中に、それらのチヤンネル
が予期されるガス流に平行になるように同一に取
付け、そしてWelsbach Ｔ−40−Ａオゾネーター
を用いて1.5ppmオゾン−空気の混合物を送入温
度121℃（250〓）1.4気（20psia）及び空間速度
400000hr-1S.T.P.において、カニスターを通じ流
過させることにより試験を行なつた。得られた非
気中の残留オゾン濃度をCSI化学発光オゾン分析
器で測定し、下の表に報告する。
【表】 ＊＊ 平均測定値
実施例 ２ 実施例１の試料１及び２と同じ種類のコージラ
イト蜂の巣テスト柱担体の２個を同様に被覆し
（以下試料３及び試料４と表記）、実施例１と同様
に、二重カニスター反応器中に同一に状態に取付
け、1.5ppmのオゾンを含有する空気流を、送入
温度121℃（250〓）圧力／2.4気圧（35psia）及
び空間速度415000hr-1S.T.P.で処理する。残留オ
ゾン濃度を前と同じように、但し50時間の経過期
間に亘つて測定し、触媒の失活量及び割合を下の
表に報告する。
【表】 実施例 ３ 市販のコージライト蜂の巣テスト柱担体
（“Corning400”）の２個を実施例１におけると同
様に、但し3.5T.O.／ft3の代りに0.0077ｇ／cm3
（T.O.Pd／ft3）の濃度を用いて被覆し、そして空
間速度550000hr-1S.T.P.を10〜149℃（50〜300
〓）の温度範囲に亘つて使用する。両試料（以下
試料５及び６と表記）のオゾン転換率を、実施例
１の方法により、操作20時間毎に検定し、その結
果を下の表中に報告する。
【表】 実施例 ４ ４個のコージライト蜂の巣テスト柱担体を実施
例１〜２におけると同様に、但し酸化コバルトの
代りにNiOを用い、そしてパラジウムを0.0033
ｇ／cm3（3.0T.O.／ft3）の濃度で与えて被覆し、
取付けそして試験して、実施例１〜２及び表〜
中に報告したのと同様のオゾン転換結果を得
た。 実施例 ５ ４個のコージライト蜂の巣テスト柱担体を実施
例１〜２におけると同様に、但し白金族金属とし
て50：50重量濃度のPdおよびPtを全濃度0.0077
ｇ／cm3（7.0T.O.／ft3）で用いて、被覆し、取付
けそして試験した結果、実施例１〜２及び表〜
中に報告したのと同様の成積を得た。 実施例 ６ 実施例１で用いた種類のコージライト蜂の巣テ
スト柱、但し厚さ1.9cm3/4″のもの４個を次のよ
うに被覆する： (a) ２個のテスト柱を実施例１の試料１と同じく
被覆し、そして (b) ２個のテスト柱を実施例１の試料２と同じく
被覆する。 上記２個の試料１の（Pd−Al2O3）被覆したテス
ト柱を直列に単一のカニスター中に約7.6cm（3″）
離しチヤンネルをガス流に平行させて取付ける。
上記２個の試料２の（Pd−CoO−Al2O3）被覆し
たテスト柱を二重カニスター中に同様に取付け
る。それぞれ80時間及び300時間後の結果は実施
例１及び表中に報告した結果と同等であること
が見出された。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ オゾン又はオゾン含有媒体を、 (a) 活性物質として少なくとも１種の白金族金属
    またはその触媒的に活性な化合物；及び (b) 少くとも１種の第族非貴金属の酸化物また
    はアルミン酸塩； を含有し、活性物質はオゾンに対する露出を有利
    ならしめるように白金族金属が非貴金属の酸化物
    またはアルミン酸塩上に配列されている、貴金属
    触媒と接触させることからなるオゾンの触媒的分
    解法。 ２ 触媒は担体または支持体を含んでおり、そし
    て白金族金属は白金、パラジウム、ロジウム及び
    その触媒的に活性な化合物から成る群からえらば
    れた一員である、特許請求の範囲第１項記載の方
    法。 ３ 非貴金属は鉄、コバルトまたはニツケルの酸
    化物またはアルミン酸塩であり、そして貴金属は
    パラジウムまたはその触媒的に活性な化合物であ
    る、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ４ オゾンまたはオゾン含有ガスを蜂の単型触媒
    を通じて流過せしめる、特許請求の範囲第２項記
    載の方法。 ５ オゾンまたはオゾン含有ガスを少なくとも一
    つの蜂の単型触媒を通じて流過せしめる、特許請
    求の範囲第３項記載の方法。 ６ 送入ガスの温度約260℃（500〓）以下及び圧
    力約0.5〜4.0気圧において反応を行なわせる、特
    許請求の範囲第５項記載の方法。 ７ オゾンまたはオゾン含有ガスを300000／
    hr-1S.T.P.を超える空間速度で蜂の単型触媒を通
    じて流過される、特許請求の範囲第２項記載の方
    法。 ８ オゾンまたはオゾン含有ガスを、反応帯域中
    に直列に配置された複数個の間隔を置いた触媒床
    または柱を通じて流過させる、特許請求の範囲第
    ５項記載の方法。 ９ 白金族金属対非貴金属の酸化物またはアルミ
    ン酸塩の重量比は約1.0：0.5〜5.0である、特許請
    求の範囲第２項記載の方法。 １０ 白金族金属対非貴金属の酸化物またはアル
    ミン酸塩の重量比は約1.0：0.5：5.0である、特許
    請求の範囲第３項記載の方法。 １１ 触媒は約0.0011〜0.0077ｇ／cm3（約1.0〜
    7.00T.O.／ft3）またはそれ以上のPd、及び0.03〜
    0.2ｇ／cm3（0.5〜3.0ｇ／in3）の非貴金属酸化物
    またはアルミン酸塩を含有する、特許請求の範囲
    第３項記載の方法。 １２ 触媒はPdを約0.0033〜0.0077ｇ／cm3（約
    3.0〜7.00T.O.／ft3）またはそれ以上、及びCoO、
    CoAl2O4、Fe2O3及びNiOから成る群からえらば
    れる少なくとも一員の0.03〜0.2ｇ／cm3（0.5〜3.0
    ｇ／in3）を含有する、特許請求の範囲第８項記
    載の方法。
JP56197791A 1980-12-22 1981-12-10 Decomposing catalyst for ozone of precious metal Granted JPS57122942A (en)

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