CN106076322A - 一种常温快速分解臭氧的催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种常温快速分解臭氧的催化剂及其制备方法，属于大气污染治理技术领域。该方法主要采用Cu/Fe/Mg/Ca/Rh/Pd/Co/Ni/Mn/Ce的氧化物中一种或两种以上作为活性组分，以蜂窝陶瓷、ZSM‑5、SBA‑15、海绵网状或纤维状滤网作为载体，制得臭氧催化剂，所得催化剂性能佳，可在常温实现对臭氧高达99％的去除效率；可广泛应用于各类高臭氧污染源，如臭氧氧化、紫外光解等末端臭氧分解，空气净化器、杀菌消毒柜、静电复印机等采用高压放电的电气设备。
Description
技术领域
本发明涉及一种常温快速分解臭氧的催化剂及其制备方法，属于大气污染治理技术领域。
背景技术
常温下，臭氧为一种有特殊臭味的淡蓝色气体。因其具有极强的氧化性能，故广泛应用于消毒杀菌、三废治理、空气净化等方面。然而，过高浓度的臭氧对人体健康极具危害，因此解决控制其排放一直是科研工作者们关注的热点。
目前常采用的臭氧分解方法主要有吸附法、洗涤法、热分解法和催化分解法。其中吸附法和洗涤法是采用外物捕集作用，利用臭氧不稳性自行分解；热分解法是采用270℃左右高温使臭氧快速分解；催化分解法是采用催化剂降低反应活化能使其快速分解。前三种方法均存在效率低、反应慢或高耗能等问题，而催化分解法能够在常温下快速分解臭氧，不产生二次污染物，故其成为当前臭氧分解的最佳选择。
尽管催化分解法相对其它方法表现出一些明显的优势，但是现有臭氧催化剂仍然存在不足。贵金属类现有臭氧催化剂由于其昂贵的造价阻碍了广泛应用，而非贵金属类臭氧催化剂大多存在活性组分易流失、使用寿命短等缺陷。
发明内容
针对现有臭氧催化剂存在的不足，本发明提供一种活性组分粘着性好且分布均匀、催化效率高、使用寿命长的常温下能够快速分解臭氧的催化剂及其制备方法，制备方法包括浸渍法、混合法、离子交换法和固相研磨法等。
本发明的技术方案为：
一种常温快速分解臭氧的催化剂，以蜂窝陶瓷、ZSM-5或SBA-15作为第一载体，在其孔道内表面涂覆一层γ-Al2O3涂层作为第二载体，并以Cu、Fe、Mg、Ca、Rh、Pd、Co、Ni、Mn、Ce的氧化物中的一种或两种以上作为活性组分；第二载体占第一载体质量的15-35％；活性组分含量占第一载体质量的4.5-9％。
进一步地，所述的γ-Al2O3涂层由γ-Al2O3型活性氧化铝配制成铝溶胶后在第一载体上涂覆而成。
进一步地，活性组分的总负载量为32-45g/L。
上述的常温快速分解臭氧的催化剂的制备方法，包括如下步骤：
(1)第一载体预处理；将蜂窝陶瓷、ZSM-5或SBA-15浸渍于硝酸或蒸馏水中10-150分钟，电动搅拌10-150分钟；然后80-200℃干燥1-8小时；
(2)γ-Al2O3溶胶配制；将γ-Al2O3型活性氧化铝与蒸馏水混合搅拌至完全分散，电动搅拌10-150分钟；γ-Al2O3型活性氧化铝占分散液质量的1.5-20％；
(3)浸渍液配制；将Cu、Fe、Mg、Ca、Rh、Pd、Co、Ni、Mn、Ce一种或两种以上的硝酸盐配制成溶液；
(4)γ-Al2O3涂覆；将步骤(1)所得第一载体浸渍在步骤(2)所得γ-Al2O3溶胶中0.5-6小时后取出，γ-Al2O3溶胶与第一载体的体积比为0.08～0.5，200-700℃焙烧5-15小时，得到涂覆γ-Al2O3的第一载体；
(5)活性氧化物负载；将步骤(4)所得涂覆γ-Al2O3的第一载体浸渍在步骤(3)所得浸渍液中10-180分钟后取出，100-700℃焙烧1-15小时，得到最终产品，即常温快速分解臭氧的催化剂。
进一步地，电动搅拌的转速为10-200转/分钟。
在研究和探索过程中，发明人惊喜地发现，由于γ-Al2O3涂层和活性金属的不同配比，所得的催化剂在最终的性能上产生显著的差异，同时也产生了不同的适应性，即合适的配比才能有效地分解臭氧。
本发明的有益效果在于：
(1)本发明所得分解臭氧的催化剂性能优良，可在常温下实现对臭氧99％的去除效率；
(2)本发明的生产过程工艺简单，方便工业化生产；
(3)本发明的原材料来源广，价格低，极大地降低了催化剂的生产成本。
附图说明
图1为涂覆γ-Al2O3蜂窝陶瓷孔径分布图。
图2为不同实施例的测试结果图。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明做进一步详细说明，但本发明并不限于此。
实施例1
(1)蜂窝陶瓷预处理：将蜂窝陶瓷浸渍在蒸馏水中1小时，电动搅拌30分钟，转速为30转/分钟；之后置于温度为150℃的烘箱干燥2小时；
(2)γ-Al2O3溶胶配制：将市售的20gγ-Al2O3型活性氧化铝加入150ml蒸馏水中，恒温60℃搅拌至完全分散，电动搅拌30分钟，转速为60转/分钟；
(3)浸渍液配制：硝酸锰、硝酸铈和蒸馏水按质量比3:7:10混合搅拌至完全溶解；
(4)γ-Al2O3涂覆；将步骤(1)中的蜂窝陶瓷浸渍在步骤(2)中的γ-Al2O3溶胶中1小时后取出，焙烧6小时，温度为450℃；
(5)活性组分负载：将步骤(4)的蜂窝陶瓷浸渍在步骤(3)的浸渍液中2小时后取出，焙烧6小时，温度为450℃。
臭氧催化剂性能说明：将上述臭氧催化剂置于反应器中，常温下通入50ppm臭氧时，去除效果为76％，空速为20000hr-1。
实施例2
(1)蜂窝陶瓷预处理：将蜂窝陶瓷浸渍在蒸馏水中1小时，电动搅拌30分钟，转速为30转/分钟；之后置于温度为150℃的烘箱干燥2小时。
(2)γ-Al2O3溶胶配制：将市售的20gγ-Al2O3型活性氧化铝加入150ml蒸馏水中，恒温60℃搅拌至完全分散，电动搅拌30分钟，转速为60转/分钟。
(3)浸渍液配制：将硝酸铜、硝酸锰、硝酸铈和蒸馏水按质量比2:3:7:10混合搅拌至完全溶解。
(4)γ-Al2O3涂覆；将步骤(1)中的蜂窝陶瓷浸渍在步骤(2)中的γ-Al2O3溶胶中1小时后取出，焙烧6小时，温度为450℃。
(5)活性组分负载：将步骤(4)的蜂窝陶瓷浸渍在步骤(3)的浸渍液中2小时后取出，焙烧6小时，温度为450℃。
臭氧催化剂性能说明：将上述臭氧催化剂置于反应器中，常温下通入50ppm臭氧时，去除效果达82％，空速为20000hr-1。
实施例3
(1)蜂窝陶瓷预处理：将蜂窝陶瓷浸渍在蒸馏水中1小时，电动搅拌30分钟，转速为30转/分钟；之后置于温度为150℃的烘箱干燥2小时。
(2)γ-Al2O3溶胶配制：将市售的20gγ-Al2O3型活性氧化铝加入150ml蒸馏水中，恒温60℃搅拌至完全溶解，电动搅拌30分钟，转速为60转/分钟。
(3)浸渍液配制：将硝酸铜、硝酸钴、硝酸锰、硝酸铈和蒸馏水按质量比2:2:3:7:10混合搅拌至完全溶解。
(4)γ-Al2O3涂覆；将步骤(1)中的蜂窝陶瓷浸渍在步骤(2)中的γ-Al2O3溶胶中1小时后取出，焙烧6小时，温度为450℃。
(5)活性组分负载：将步骤(4)的蜂窝陶瓷浸渍在步骤(3)的浸渍液中2小时后取出，焙烧6小时，温度为450℃。
臭氧催化剂性能说明：将上述臭氧催化剂置于反应器中，常温下通入50ppm臭氧时，去除效果达88％，空速为20000hr-1。
实施例4
(1)蜂窝陶瓷预处理：将蜂窝陶瓷浸渍在蒸馏水中1小时，电动搅拌30分钟，转速为30转/分钟；之后置于温度为150℃的烘箱干燥2小时。
(2)γ-Al2O3溶胶配制：将市售的20gγ-Al2O3型活性氧化铝加入150ml蒸馏水中，恒温60℃搅拌至完全分散，电动搅拌30分钟，转速为60转/分钟。
(3)浸渍液配制：将硝酸铜、硝酸镍、硝酸锰、硝酸铈和蒸馏水按质量比2:4:3:7:10混合搅拌至完全溶解。
(4)γ-Al2O3涂覆；将步骤(1)中的蜂窝陶瓷浸渍在步骤(2)中的γ-Al2O3溶胶中1小时后取出，焙烧6小时，温度为450℃。
(5)活性组分负载：将步骤(4)的蜂窝陶瓷浸渍在步骤(3)的浸渍液中2小时后取出，焙烧6小时，温度为450℃。
臭氧催化剂性能说明：将上述臭氧催化剂置于反应器中，常温下通入50ppm臭氧时，去除效果达95％，空速为20000hr-1。
实施例5：
(1)蜂窝陶瓷预处理：将蜂窝陶瓷浸渍在蒸馏水中1小时，电动搅拌30分钟，转速为30转/分钟；之后置于温度为150℃的烘箱干燥2小时。
(2)γ-Al2O3溶胶配制：将市售的20gγ-Al2O3型活性氧化铝加入150ml蒸馏水中，恒温60℃搅拌至完全分散，电动搅拌30分钟，转速为60转/分钟。
(3)浸渍液配制：将硝酸铜、硝酸钴、硝酸镍、硝酸锰、硝酸铈和蒸馏水按质量比2:4:2:3:7：10混合搅拌至完全溶解。
(4)γ-Al2O3涂覆；将步骤(1)中的蜂窝陶瓷浸渍在步骤(2)中的γ-Al2O3溶胶中1小时后取出，焙烧6小时，温度为450℃。
(5)活性组分负载：将步骤(4)的蜂窝陶瓷浸渍在步骤(3)的浸渍液中2小时后取出，焙烧6小时，温度为450℃。
臭氧催化剂性能说明：将上述臭氧催化剂置于反应器中，常温下通入50ppm臭氧时，去除效果达99％，空速为20000hr-1。
Claims (5)
1.一种常温快速分解臭氧的催化剂，其特征在于，以蜂窝陶瓷、ZSM-5或SBA-15作为第一载体，在其孔道内表面涂覆一层γ-Al2O3涂层作为第二载体，并以Cu、Fe、Mg、Ca、Rh、Pd、Co、Ni、Mn、Ce的氧化物中的一种或两种以上作为活性组分；第二载体占第一载体质量的15-35％；活性组分含量占第一载体质量的4.5-9％。
2.根据权利要求1所述的常温快速分解臭氧的催化剂，其特征在于，所述的γ-Al2O3涂层由γ-Al2O3型活性氧化铝配制成铝溶胶后在第一载体上涂覆而成。
3.根据权利要求1所述的常温快速分解臭氧的催化剂，其特征在于，所述的活性组分的总负载量为32-45g/L。
4.权利要求1至3任一项所述的常温快速分解臭氧的催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
(1)第一载体预处理；将蜂窝陶瓷、ZSM-5或SBA-15浸渍于硝酸或蒸馏水中10-150分钟，电动搅拌10-150分钟；然后80-200℃干燥1-8小时；
(2)γ-Al2O3溶胶配制；将γ-Al2O3型活性氧化铝与蒸馏水混合搅拌至完全分散，电动搅拌10-150分钟；γ-Al2O3型活性氧化铝占分散液质量的1.5-20％；
(3)浸渍液配制；将Cu、Fe、Mg、Ca、Rh、Pd、Co、Ni、Mn、Ce一种或两种以上的硝酸盐配制成溶液；
(4)γ-Al2O3涂覆；将步骤(1)所得第一载体浸渍在步骤(2)所得γ-Al2O3溶胶中0.5-6小时后取出，γ-Al2O3溶胶与第一载体的体积比为0.08～0.5，200-700℃焙烧5-15小时，得到涂覆γ-Al2O3的第一载体；
(5)活性氧化物负载；将步骤(4)所得涂覆γ-Al2O3的第一载体浸渍在步骤(3)所得浸渍液中10-180分钟后取出，100-700℃焙烧1-15小时，得到最终产品，即常温快速分解臭氧的催化剂。
5.根据权利要求4所述的常温快速分解臭氧的催化剂的制备方法，其特征在于，电动搅拌的转速为10-200转/分钟。
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