CN104289238A - 用于常温下降解臭氧的催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及大气污染控制技术领域，公开了一种用于常温下降解臭氧的催化剂，主要为以锰、铁、钴的一种或多种氧化物改性的CePO4。本发明所采用的组分便宜易得，制备的催化剂在常温下具有良好的降解O3活性，在常温下O3的去除率可达98％以上，且长时间使用时，其降解O3的活性仍能达到95％以上，且适用于低浓度臭氧的降解。也公开了该种催化剂的制备方法，由溶胶凝胶法制备CePO4后，将锰、铁、钴的盐混合后浸渍，烘干后煅烧制得成品；制备方法简单，适合工业化生产。还公开了该种催化剂在空气净化器中的应用，解决了现有技术中以光催化和等离子体为技术核心的空气净化器不涉及降解其自身产生的臭氧的技术问题。

Description

用于常温下降解臭氧的催化剂及其制备方法和应用
技术领域
本发明涉及大气污染控制技术领域，尤其涉及用于常温下降解臭氧的催化剂及其制备方法，具体是涉及该种用于常温下降解臭氧的催化剂在常温下降解臭氧中的应用。
背景技术
随着人们对室内空气VOCs(Volatile Organic Compounds,挥发性有机化合物)含量超标现状认识的增加，其对空气质量的要求也逐渐提高。为了迎合消费者改善室内空气质量的需求，目前市场上正在销售多款室内空气净化器产品。这些产品在降解室内VOCs时多采取的核心技术为等离子体或光催化，这两种方法在降解VOCs过程中会存在低浓度O3产生的问题，造成室内空气二次污染。中华人民共和国环境空气质量标准中O3在空气中的二级标准浓度为0.26mg/m3。O3作为一种强氧化剂，在人类生活的地球表面，其会给人类的健康带来极大的危害。微量的O3(0.1-1ppm)即可使人感到头晕、眼涩、喉咙疼痛，使呼吸道造成损伤，引发多种疾病。而目前现有的空气净化器不涉及分解O3的功能。
目前处理O3的方法包括活性炭吸附法、热分解法、电磁波辐射分解法、药液吸收法及催化法。其中催化法分解臭氧具有催化分解效果好、稳定性强、安全经济等优点，是较为理想的降解O3的方法。公开号为CN 101402047的中国专利提出了一种以活性炭颗粒或活性炭纤维作为载体，以锰、镍、银、铈作为催化剂活性组分的催化剂，用于分解O3，但是该组分的催化剂用所使用的银较为昂贵。此外，现有的分解O3的催化剂还存在制备工艺复杂，应用条件受到限制，不适用于低浓度O3的分解等缺点。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是克服现有以光催化和等离子体为技术核心的空气净化器产生臭氧的缺陷，提供一种针对低浓度的用于常温下降解臭氧的催化剂及其制备方法，并将该催化剂应用于防止空气净化器工作过程中产生的二次污染(即产生O3)。当其气体中含0-5mg/m3的臭氧时，该催化剂能在常温下可以将臭氧转化为氧气，转化率在95％以上，该催化剂利用催化剂的p型半导体结构，导电性能强，有效促进O3在催化剂表面的吸附降解。该催化剂组分简单，原料简单易得，制备方法也十分简便，非常适用于工业化生产。
为了解决上述技术问题，本发明通过下述技术方案得以解决。
用于常温下降解臭氧的催化剂，活性组分是氧化锰、氧化铁、氧化钴，载体为磷酸铈，各组分重量配比是氧化锰：氧化铁：氧化钴：磷酸铈为3-10％：0-3％：0-3％：1。
本发明所采用的CePO4因其在高温下稳定、导电性能良好，适用于以载体的形式应用于催化剂领域。Imamura等人提出p型半导体能够有效促进O3的降解。考虑到CePO4独特的p性半导体结构，可以将其应用到O3降解催化剂中。氧化锰因其p型半导体结构及良好的还原性能，可以以主要活性物质应用在降解O3催化剂的合成中。此外，本发明为氧化锰、氧化铁、氧化钴修饰的磷酸铈，该组分的催化剂适用于低浓度O3的分解。
以上所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，包括以下步骤，
A.将铈盐与磷酸以1:1摩尔比混合后，加入氨水调节PH值至6～11，再陈化0～14天，洗涤得到沉淀；
B.按照以上提到的用于常温下降解臭氧的催化剂所需量取锰盐、铁盐、钴盐，将锰盐、铁盐、钴盐加入水后，浸渍在步骤A中所得沉淀上，得到混合物；
C.将步骤B所得混合物烘干后，在空气或氧气或氮气气氛下，温度控制在200-700℃，锻烧4-12小时得到用于常温下降解臭氧的催化剂。
作为优选，铈盐为硝酸铈、醋酸铈、碳酸铈中的一种或一种以上。铈盐选用硝酸铈、醋酸铈、碳酸铈时，活性组分在其上负载的效果比较理想，且对臭氧的转换效果理想。
作为优选，锰盐为硝酸锰、醋酸锰、碳酸锰中的一种或一种以上。锰盐选用硝酸锰、醋酸锰、碳酸锰时，催化剂简单易得，制成的催化剂活性最好，O3在催化剂表面的吸附降解效果也最为理想。
作为优选，铁盐为硝酸铁、醋酸铁、碳酸铁中的一种或一种以上。铁盐选用硝酸铁、醋酸铁、碳酸铁时，催化剂简单易得，制成的催化剂对臭氧的转换效果最好。
作为优选，钴铈盐为硝酸钴、醋酸钴、碳酸钴中的一种或一种以上。钴铈盐选用硝酸钴、醋酸钴、碳酸钴时，催化剂简单易得，制得的催化剂对臭氧的转换效果最好，O3在催化剂表面的吸附降解效果也最为理想。
作为优选，煅烧催化剂时的气体氛围为氮气或氧气。
以上所述的用于常温下降解臭氧的催化剂在常温下降解臭氧中的应用。
以上所述的用于常温下降解臭氧的催化剂在采用光催化或等离子体法的空气净化器中的应用。用于常温下降解臭氧的催化剂在采用光催化或等离子体法为核心技术的空气净化器中的应用，催化剂置于空气净化器尾端。
作为优选，空气净化器产生的O3，在常温下与用于常温下降解臭氧的催化剂接触，将O3降解。空气净化器降解VOCs时产生的0-5mg/m3的O3，在常温下与用于常温下降解臭氧的催化剂接触，将O3降解。
与现有技术相比，本发明的有益效果为：
(1)本发明的催化剂选用的普通的金属氧化物作为活性组分，普通的金属磷酸盐作为载体，制备原料简单易得，制备方法简单，适合工业化生产。
(2)本发明在25℃，空速25000h-1的条件下，可以将O3转化为无害的O2，转化率可以达到98％以上。锰、铁、钴的氧化物负载在CePO4催化剂在低温下降解O3具有十分显著的效果。
(3)锰、铁、钴的氧化物改性的CePO4催化剂具有较好的稳定性能。在反应温度为25℃，空速25000h-1的条件下，活性仍然保持在95％以上。
(4)本发明应用在空气净化器中，解决了现有技术中以光催化和等离子体为技术核心的空气净化器不涉及降解其自身产生的臭氧的技术问题，其中该种催化剂适用于低浓度的臭氧的降解。
具体实施方式
实施例1
用于常温下降解臭氧的催化剂，活性组分是氧化锰、氧化铁、氧化钴，载体为磷酸铈，各组分重量配比是氧化锰：氧化铁：氧化钴：磷酸铈为5％：1％：0.5％：1。
以上所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，包括以下步骤，
A.将铈盐与磷酸以1:1摩尔比混合后，加入氨水调节PH值至11，再陈化14天，洗涤得到沉淀；
B.按照以上提到的用于常温下降解臭氧的催化剂所需量取锰盐、铁盐、钴盐，将锰盐、铁盐、钴盐加入水后，浸渍在步骤A中所得沉淀上，得到混合物；
C.将步骤B所得混合物烘干后，在氮气气氛下，温度控制在400℃，锻烧4小时得到用于常温下降解臭氧的催化剂。
其中，铈盐为硝酸铈，锰盐为硝酸锰，铁盐为硝酸铁，钴盐为硝酸钴。
催化剂活性测试：活性实验在固定床反应器上进行，催化剂装填量为10mL，颗粒度为40-60目。初始气体浓度为：[O3]＝5mg/m3，N2为载气，GHSV(每小时气体空速)＝10000h-1。当反应温度为25℃时，O3脱除效率为98.5％。
用于常温下降解臭氧的催化剂在采用光催化或等离子体法为核心技术的空气净化器中的应用，催化剂置于空气净化器尾端。
实施例2
用于常温下降解臭氧的催化剂，活性组分是氧化锰，载体为磷酸铈，各组分重量配比是氧化锰：磷酸铈为3％：1。
以上所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，包括以下步骤，
A.将铈盐与磷酸以1:1摩尔比混合后，加入氨水调节PH值至6，再陈化1天，洗涤得到沉淀；
B.按照以上提到的用于常温下降解臭氧的催化剂所需量取锰盐、铁盐、钴盐，将锰盐加入水后，浸渍在步骤A中所得沉淀上，得到混合物；
C.将步骤B所得混合物烘干后，在空气气氛下，温度控制在200℃，锻烧12小时得到用于常温下降解臭氧的催化剂。
铈盐为醋酸铈，锰盐为醋酸锰。
催化剂活性测试：活性实验在固定床反应器上进行，催化剂装填量为5mL，颗粒度为40-60目。初始气体浓度为：[O3]＝5mg/m3，N2为载气，GHSV(每小时气体空速)＝50000h-1。当反应温度为25℃时，O3脱除效率为93.5％。
以上所述的用于常温下降解臭氧的催化剂在采用光催化或等离子体法为核心技术的空气净化器中的应用，催化剂置于空气净化器尾端。空气净化器降解VOCs时产生的0-5mg/m3的O3，在常温下与用于常温下降解臭氧的催化剂接触，将O3降解。
实施例3
用于常温下降解臭氧的催化剂，活性组分是氧化锰、氧化铁，载体为磷酸铈，各组分重量配比是氧化锰：氧化铁：磷酸铈为10％：3％：1。
以上所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，包括以下步骤，
A.将铈盐与磷酸以1:1摩尔比混合后，加入氨水调节PH值至10，洗涤得到沉淀；
B.按照以上提到的用于常温下降解臭氧的催化剂所需量取锰盐、铁盐、钴盐，将锰盐、铁盐加入水后，浸渍在步骤A中所得沉淀上，得到混合物；
C.将步骤B所得混合物烘干后，在空气气氛下，温度控制在700℃，锻烧12小时得到用于常温下降解臭氧的催化剂。
其中，铈盐为以任何比例混合的硝酸铈、醋酸铈和碳酸铈，锰盐为以任何比例混合的硝酸锰、醋酸锰、碳酸锰，铁盐为碳酸铁。
催化剂活性测试：活性实验在固定床反应器上进行，催化剂装填量为5mL，颗粒度为40-60目。初始气体浓度为：[O3]＝5mg/m3，N2为载气，GHSV(每小时气体空速)＝50000h-1。当反应温度为25℃时，O3脱除效率为96.5％。
以上所述的用于常温下降解臭氧的催化剂在采用光催化或等离子体法的空气净化器中的应用。空气净化器产生的O3，在常温下与用于常温下降解臭氧的催化剂接触，将O3降解。
实施例4
用于常温下降解臭氧的催化剂，活性组分是氧化锰、氧化钴，载体为磷酸铈，各组分重量配比是氧化锰：氧化钴：磷酸铈为6％：3％：1。
以上所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，包括以下步骤，
A.将铈盐与磷酸以1:1摩尔比混合后，加入氨水调节PH值至6.5，再陈化2天，洗涤得到沉淀；
B.按照以上提到的用于常温下降解臭氧的催化剂所需量取锰盐、铁盐、钴盐，将锰盐、钴盐加入水后，浸渍在步骤A中所得沉淀上，得到混合物；
C.将步骤B所得混合物烘干后，在氧气气氛下，温度控制在220℃，锻烧4-12小时得到用于常温下降解臭氧的催化剂。所得的用于常温下降解臭氧的催化剂为颗料状。
其中，铈盐为以任何比例混合的碳酸铈、醋酸铈，锰盐为以任何比例混合的硝酸锰、醋酸锰，钴盐为醋酸钴。
活性测试：活性实验在固定床反应器上进行，催化剂装填量为10mL，颗粒度为40-60目。初始气体浓度为：[O3]＝5mg/m3，N2为载气，GHSV(每小时气体空速)＝25000h-1。当反应温度为25℃时，O3脱除效率为98.2％。
实施例5
与实施例1的不同点在于，铁盐为以任何比例混合的硝酸铁、醋酸铁、碳酸铁。钴盐为以任何比例混合的硝酸钴、醋酸钴、碳酸钴。
催化剂活性测试：活性实验在固定床反应器上进行，催化剂装填量为10mL，颗粒度为40-60目。初始气体浓度为：[O3]＝5mg/m3，N2为载气，GHSV(每小时气体空速)＝10000h-1。当反应温度为25℃时，O3脱除效率为98.5％
总之，以上所述仅为本发明的较佳实施例，凡依本发明申请专利范围所作的均等变化与修饰，皆应属本发明专利的涵盖范围。

Claims (10)

1.用于常温下降解臭氧的催化剂，其特征在于：活性组分是氧化锰、氧化铁、氧化钴，载体为磷酸铈，各组分重量配比是氧化锰：氧化铁：氧化钴：磷酸铈为3-10％：0-3％：0-3％：1。
2.根据权利要求1所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，其特征在于：包括以下步骤，
A.将铈盐与磷酸以1:1摩尔比混合后，加入氨水调节PH值至6～11，再陈化0～14天，洗涤得到沉淀；
B.按照权利要求1中所需量取锰盐、铁盐、钴盐，将锰盐、铁盐、钴盐加入水后，浸渍在步骤A中所得沉淀上，得到混合物；
C.将步骤B所得混合物烘干后，在空气或氧气或氮气气氛下，温度控制在200-700℃，锻烧4-12小时得到用于常温下降解臭氧的催化剂。
3.根据权利要求2所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，其特征在于：铈盐为硝酸铈、醋酸铈、碳酸铈中的一种或一种以上。
4.根据权利要求2所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，其特征在于：锰盐为硝酸锰、醋酸锰、碳酸锰中的一种或一种以上。
5.根据权利要求2所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，其特征在于：铁盐为硝酸铁、醋酸铁、碳酸铁中的一种或一种以上。
6.根据权利要求2所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，其特征在于：钴铈盐为硝酸钴、醋酸钴、碳酸钴中的一种或一种以上。
7.根据权利要求2所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的制备方法，其特征在于：煅烧催化剂时的气体氛围为氮气或氧气。
8.权利要求1所述的用于常温下降解臭氧的催化剂在常温下降解臭氧中的应用。
9.权利要求1所述的用于常温下降解臭氧的催化剂在采用光催化或等离子体法的空气净化器中的应用。
10.根据权利要求9所述的用于常温下降解臭氧的催化剂的应用，其特征在于：空气净化器产生的O3，在常温下与用于常温下降解臭氧的催化剂接触，将O3降解。
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