JPH01139665A - 低分子量ポリマー型添加物を含有する接着剤組成物 - Google Patents

低分子量ポリマー型添加物を含有する接着剤組成物

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JPH01139665A
JPH01139665A JP63258316A JP25831688A JPH01139665A JP H01139665 A JPH01139665 A JP H01139665A JP 63258316 A JP63258316 A JP 63258316A JP 25831688 A JP25831688 A JP 25831688A JP H01139665 A JPH01139665 A JP H01139665A
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methacrylate
composition
molecular weight
acid
additive
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JP63258316A
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Judith L Whitmire
ジュディス・ライン・ホイットマイア
Patricia M Lesko
パトリシア・マリー・レスコー
Timothy G Wood
ティモシー・グラント・ウッド
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Rohm and Haas Co
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Rohm and Haas Co
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    • C08L2666/02Organic macromolecular compounds, natural resins, waxes or and bituminous materials
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 (発明の背景) 本発明はポリマー形添加物を含有する改良さ九九接着剤
組成物に関する。
伝統的に天然および合成ゴムが感圧接着剤として用いら
れているが、これらのゴムだけでは剥離強さ、剪断強さ
および粘着力など必要な特性のバランスが保持されない
。ゴム系接着剤は一般に、感圧接着剤として有用な特性
を付与するためには粘着付与剤、たとえばロジン#I(
rosin acid )誘導体、または脂肪族/芳香
族樹脂を添加する必要がある。
アクリル系ポリマーも感圧接着剤用として有用であるこ
とが見出されている。大部分の場合、これらの材料は粘
着付用剤である樹脂を配合する必要はなかった。しかし
最近になって、T、 G、ウッド(Wood )、1水
性アクリル不感圧接着剤への粘着付与の影響”、Adh
esive Age、 Vol、 30゜pp、19−
23(1987)に論じられるように、粘着付与剤が感
圧接着剤の改質のための好都合かつ有用な手段となるこ
とが示され九。感圧接着剤についての十分な考察は感圧
接着技術ハンドプツ編、ファン・ノストランド・ライン
ホルト社、353−369貞(1982)に見られる。
特開昭54−3136号公報にはアクリル系ポリマーお
よび粘着付与剤を含む感圧接着剤が示されている。この
粘着付与剤はビニル芳香族化合物25〜75重量%およ
びアクリル酸またはメタクリル酸のエステル75〜25
重量Sを溶液重合させることにより製造され、数平均分
子量500へ〜3,000.!?よび軟化点40℃以下
をもつ。
米国特許第3,867.481号明細書には、1)アル
キルメタクリレートならびに2)1種または2重以上の
他のアクリル酸−、メタクリル酸エステルおよび/また
はスチレンを含有する、硬質ポリハロゲン化ビニル樹脂
のプロセス改質剤として用いる低分子量アクリル系ポリ
マーが示されている。米国特許第4,056,559号
明細書には平均鎖長約6〜約50 mar ’eもち、
フィルム、塗刺、接着剤およびインクにシいて各棟の用
途をもつ低分子量のアルキルメタクリレートポリマーが
示されている。
本発明者らは、感圧接着剤がこれに40℃より高い軟化
温度を有するポリマー型添加物を含有させることにより
改良されることを見出した。本発明によるポリマー型添
加物によって剥離強さ、剪断抵抗および粘着力を含めて
接着性のバランスが改良される◇−一般な市販の粘着付
与剤をブレンドした接着剤と比べて、本発明によるポリ
マー型′添加物はフィルムの透明[>よび紫外線(UV
 )安定性を改良する。
(発明の要約) 本発明はポリマー型添加物を含有する改良された接着剤
組成物に関する。ポリマー型添加物はcm−C2oのア
ルキル−およびシクロアルキル−アクリレート、C1−
C2oのアルキル−およびシクロアルキル−メタクリレ
ート、遊離基重合性オレフィン酸、ならびに所望により
他のエチレン性不飽和モノマーよシ選ばれるモノマーか
ら重合される0ポリマー型添加物は数平均分子量約35
,000以下、および軟化点約40℃以上をもつ。この
添加物は乾燥重量基準で接着剤組成物の約1〜約55チ
を構成し、好ましくはイソブチルメタクリレート、ブチ
ルメタクリレート、インボルニルメタクリレート、シク
ロヘキシルメタクリレート、エチルメタクリレート、メ
チルメタクリレート、メタクリル酸、アクリル酸、スチ
レン、α−メチルスチレンおよびビニルトルエンから選
ばれるモノマーの乳化重合によって製造される。上記接
着剤組成物は好ましくはエチレン、酢酸ビニル、アクリ
ル酸もしくはそのエステル、まえはメタクリル酸もしく
はそのエステルのポリマーまたはコポリマーからなる感
圧接着剤と本発明のポリマー型添加物とのブレンドであ
る。
(詳細な記述) 本発明者らは比較的低分子量の高軟化点ポリマー型添加
物を含有する改良された接着剤組成物を発明した。これ
らの添加物を含有する接着剤組成物は添加物を含有しな
い接着剤組成物と比較して改良された特性のバランスを
示す。特に本発明の接着剤組成物は改良された粘着力、
剥離強さおよび剪断抵抗のバランスを示し、−量的なロ
ジンまたは炭化水素系粘着付与剤を用いた場合に起こる
透明度およびUV抵抗における問題がない。
本発明のポリマー型添加物はCl−020アルキルおよ
びシクロアルキルアクリレート、C1−C2゜アルキル
ンよびシクロアルキルメタクリレート、遊離基重合性オ
レフィン酸、ならびに所望により他のエチレン性不飽和
モノマーより選ばれるモノマーから重合される。適切な
アルキルおよびシクロアルキルアクリレートにはアクリ
ル酸の各種エステル、たとえばメチルアクリレート、エ
チルアクリレート、n−プロピルアクリレート、イソプ
ロピルアクリレート、n−ブチルアクリレート、インブ
チルアクリレート、t−ブチルアクリレート、インゼル
ニルアクリレート、ペンチルアクリレート、ヘキシルア
クリレート、オクチルアクリレート、インオクチルアク
リレート、ノニルアクリレート、ラウリルアクリレート
、ステアリルアクリレート、アイコシルアクリレート、
2−エチルへキシルアクリレート、シクロヘキシルアク
リレート、シクロヘプチルアクリレートなど、およびそ
れらの混合物が含まれる。適切なアルキルンよびシクロ
アルキルメタクリレートにはメタクリル酸のエステル、
たとえばメチルメタクリレート、エチルメタクリレート
、プロピルメタクリレート、n−ブチルメタクリレート
、t−ブチルメタクリレート、イソブチルメタクリレー
ト、ペンチルメタクリレート、ヘキシルメタクリレート
、シクロヘキシルメタクリレート、2−エチルへキシル
メタクリレート、インボルニルメタクリレート、ヘプチ
ルメタクリレート、シクロヘプチルメタクリレート、オ
クチルメタクリレート、イソオクチルメタクリレート、
ノニルメタクリレート、デシルメタクリレート、ラウリ
ルメタクリレート、アイコシルアクリレートなど、およ
びそれらの混合物が含まれる。適切な遊離基重合性オレ
フィン酸にはアクリル酸、メタクリル酸、7マル酸、ク
ロトン酸、イタコン酸、2−アクリルオキシプロピオン
酸など、およびそれらの混合物が含まれる〇ポリマー型
添加物が約40℃以上の軟化点および約35,000以
下の数平均分子量をもつ限り、所望iこより種々の量の
他のエチレン性不飽和モノマーも使用することができる
。所望により本発明により使用するのに適したエチレン
性不飽和モノマーには、たとえば下記のものが含まれる
。スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ア
クリフニトリル、メタクリレートリル、エチレン、酢酸
ビニル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、アクリルアミド
、メタクリルア2ド、2−シアノエチルアクリレート、
2−シアノエチルメタクリレート、ジメチルアミノエチ
ルメタクリレート、ジメチルアミンプロピルメタクリレ
ート、t−ブチルアミノエチルメタクリレート、グリシ
ジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、ベンジ
ルアクリレート、ベンジルメタクリレート、フェニルア
クリレート、フェニルメタクリレートなど。
ポリマー型添加物の製造のために好ましいモノマーはイ
ソブチルメタクリレート、ブチルメタクリレート、イソ
ボルニルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレー
ト、エチルメタクリレート、メチルメタクリレート、メ
タクリル酸およびアクリル酸である。より好ましくは、
ポリマー型添加物は重量でa)約90〜100%のイソ
ブチルメタクリレートおよび約O〜10−の遊離基重合
性オレフィン酸、またはb)約45〜90%のブチルメ
タクリレート、約10〜55%のイソボルニルメタクリ
レート、および約O〜2%の遊離基重合性オレフィン酸
からなる0最も好ましくはポリマー型添加物は重量で約
50〜100%のイソブチルメタクリレート、約0〜5
0チのメチルメタクリレート、および約O〜10%の遊
離基重合性オレフィン酸からなる。本発明に用いる丸め
にきわめて好ましいオレフィン酸はメタクリル酸である
。紫外線安定性を得丸い場合は、ポリマー型添加物はビ
ニル芳香族モノマーt−25重量−以下を含むか、より
好ましくは含まないことが好ましい。
本発明のポリマー型添加物は既知の重合法、たとえば乳
化重合、懸濁重合、溶液重合または塊状重合のいずれに
よっても製造できる。ポリマー型添加物は低分子量を達
成するために1〜20モルチの連鎖移動剤を用いて乳化
重合により製造するのが好ましい。本発明によるポリマ
ー型添加物を製造するために乳化重合法を採用すると、
より良好な原価効率および水性接着剤組成物との混和性
という利点が得られる。この重合に適した連鎖移動剤に
はたとえはCI−clsアルキルメルカプタン、ベンジ
ルメルカプタン、3−メルカプトプロピオン酸、および
そのエステル、メルカプトエタノール、ベンジルアルコ
ール、α−メチルベンジルアルコール、およびエチルメ
ルカプトアセテートなどが含まれる。
ポリマー型添加物が接着剤組成物の性能を改良する能力
はその分子量、軟化点(ASTM試験法すE−2867
により定められるもの)、および添加用ポリマーと接着
剤ポリマーとの相溶性の程度に依存する。相溶性は2w
iの材料の相互溶解性の尺度であり、1)いずれかの成
分のばらばらのトイメンを含まない単一な均質相が存在
すること、および2)P、B、リム(Rim)およびE
、 B、オーラー(0rler )、 ′相溶性ポリマ
ー/オリゴマーブレンドに関する組成に対するTgの依
存性”435(1987)に論じられるように各成分の
ブレンドに関する単一なガラス転位温度により特色づけ
られる。相溶性の欠如は一般に乾燥フィルムに訃ける曇
シおよび粘着性の低下により証明される。相溶性は一般
に、組成が類似し、分子量が低い材料量の方が優れてい
る。接着剤の性能を効果的に改質するためには、本発明
によるポリマー型添加物は接着剤ポリマーと適度の相溶
性を示すべきであるが、これら2成分が完全に相溶性で
ある必要はない。
接着剤の特性、たとえび剥離強さ、剪断強さ、粘着カお
よびフィルムの透明度のバランスを最適にすることが望
ましい。これらの特性はすべて接着剤組成物にとって重
要であり、これらの特性の総体的バランスが最適となる
状態において最大の利点が達成される。必要な接着特性
のバランスを達成する九めには、本発明によるポリマー
型添加物は約35,000以下の数平均分子量および約
40℃より高い軟化点をもたなければならない。
好ましくはポリマー型添加物の数平均分子量は約9、G
oo以下、より好ましくは約600〜約6.000、き
わめて好ましくは約600〜約4.000″eToる。
本発明によるポリマー型添加物は既知の方法、たとえば
混合またはブレンド法により接着剤組成物に添加して、
添加物を接着剤組成物に均一番こ含有させることができ
る。添加物は好ましくは水性エマルジョン、または水性
/有機溶剤組合わせ媒質中の乳化液の形で接着剤組成物
ζこ添加される。
有効量のポリマー型添加物は一般に接着剤組成物の総乾
燥重量lこ対し約1〜約55重量−である。
本発明によるポリマー型添加物は感圧接着剤を含めて各
種接着剤組成物中に使用できる。これらの接着剤組成物
はゴム、たとえばイソプレンおよびアクリロニトリル−
ブタジェン−スチレン、ならびにスチレン、ブタジェン
、エチレン、酢酸ビニル、アクリル酸またはそのエステ
ル、およびメタクリル酸またはそのエステルから製造さ
れるポリマーまたはコポリマーを含んでいてもよい。好
ましくは接着剤組成物は1)エチレンジよび酢酸ビニル
のコポリマー、あるいは2)アクリル酸もしくはメタク
リル#1tたはそれらのエステルから製造されるポリマ
ーまたはコポリマーからなる。
本発明を詳細lこ記述するために以下の実施例を提示す
る0これらの実施例は説明の丸めのものであって、本発
8Aを限定するものではない。ポリマー型添加物の分子
量はスチラゲルビーズ(StyragelBead )
カラムおよび溶剤としてのテトラヒドロフランを用いる
ゲル透過クロマトグラフィーlこより測定された。カラ
ムは既知分子量のポリ(メチルメタクリレート)を用い
て検量された。軟化点は環球法(ASTM+E−286
7)により測定された。
実施例中では下記の略号を用いた。
MMA =メチルメタクリレート HMA =ブチルメタクリレート IBOMA=インボルニルメタクリレートIBMA=イ
ソブチルメタクリレート 5TY=スチレン MAA=メタクリル酸 2EHA=2−エチルへキシルアクリレートEMA=エ
チルメタクリレート n−DDM=n−ドデシルメルカプタンAPS=過硫酸
アンモニウム SP =軟化点 Mn  =数平均分子量 実施例1−XXI−乳化重合 本発明の範囲に含まれるポリマー型添加物は乳化重合に
より製造され、第1表に示す組成および物性を備えてい
た。ポリマー型添加物は下記の方法により製造された。
31の四つ口丸底フラスコに水6109および過硫酸ア
ンモニウム(APS)を第1表に示す量(初期装填′f
&)で装填した。次いで水280g、陰イオン硫酸化界
面活性剤ioog、モノマーi、ooogおよびn−D
DM(第1表に示すと訃り)からなる七ツマーエマルジ
ョン供給材料を3時間にわたって均一にフラスコに添加
し、その間84℃の重合温度を維持した。モノマーエマ
ルジョン供給と同時にAPSを水459中の第1表に示
すfjk(供給ia)で添加した0モノマーの添加後、
バッチを84℃に30分間保持し、次いで70℃に冷却
し、28%アンモニア水1tift添加した。
バッチをさらに室温にまで冷却し、濾過し、ポリマー型
生成物全採取した。
実施例Xx1〜XxI−比較例 実施例1− XXIの方法に従って、比較のため本発明
の範囲外のポリマー型添加物(すなわち軟化点40℃未
満)を製造した。組成および物性を第1表に示す。
第1表 * モノマー100gに対する重量饅 実施例XXIV〜XXV−比較例 特開昭54−3136号公報の記載に従って溶液重合反
応を行い、比較のためのポリマーを製造した。重合は1
70℃でパラシメンを溶剤とし、1.5時間の緩徐な添
加により行われた。開始剤はモノマー全体Cζ対し1重
量%の水準の過酸化ジーt−ブチルてあった0ポリマー
の組成および物性を第厘表に示す。
第  墓 表 実施例xx■−浴液重合 本発明の範囲に含まれるポリマー型添加物を下記の方法
に従って溶液重合により製造した021!の四つロフラ
スコを加熱し、窒素を吹込み、掃気した。七ツマー混合
物はメチルメタクリレート800gおよびトルエン20
09f用いて調製された。カリウムメトキシドx9.y
lメタノール中30%)>よびモノマー混合物100V
tフラスコに添加した。フラスコ1に65℃に加熱し、
モノマー混合物の20チを徐々に添加し始めた0この添
加が終了した時点で温度を65℃に約30分間維持した
。次いで残りの七ツマー混合物を1.5時間にわたって
徐々に添加し、温度を65℃ζこ30分間維持した。最
終ポリマー型添加物は50℃の軟化点および600のM
nt−示した。
実施例XX■−溶液重合 実施例XX■の方法に従って、本発明の範囲内のポリマ
ー型添加物を調製した。ただしブチルメタクリレート4
009およびイソボルニルメタクリレート4009tモ
ノマー混合物に用いた。最終ポリマー型添加物は63℃
の軟化点および1290のMnt−示した。
実施例Xn1−接着試験 先の実施例において製造したポリマー型添加物をブチル
アクリレート系エマルジョン接着剤にシける接着性につ
き試験した。乳化重合したポリマー型添加物を28チ水
酸化アンモニウム水溶液で処理してpH9にした0溶液
重合した添加物は脱イオン水および界面活性剤により乳
化された。次いで上記、エマルジョンそれぞれを種々の
水準でアクリル系エマルジョン接着剤とブレンドし、水
酸化アンモニウム溶液の添加によりpH′t−9に調整
した。次いで各接着剤−添加物ブレンドを7セトンでぬ
ぐったポリエチレンテレフタレートシート上に塗布し、
105℃で5分間乾燥させた(あるいは、指示した場合
には未処理の二軸配向したポリプロピレンに塗布し、7
0℃で15分間乾燥させた)0乾燥液着剤フィルムの厚
さは0.0254m(0,001インチ)であった0塗
被シートを次いで未処理のポリプロピレンカバーシート
に積層した。この積層品i2.54cm(1インチ)幅
のストリップに切断し、試験前に25℃をよび相対湿度
SOSにおいて少なくとも24時間コンディショニング
した。
積層品試料を透明度番とつき視覚的に検査し、下記の尺
度に従って評価したO E=卓越したフィルムの品質、完全に透明VG=きわめ
て良好なフィルムの品質、ごくわずかな曇り G=良好なフィルムの品質、わずかな槽シF=かなり良
好なフィルムの品質、中程度の曇り P=貧弱なフィルムの品質、著しい曇り剥離強度は粘着
テープ委員会法(PressureSensitive
 Tape Council Method ) A 
Iに従って1分間の保圧時間(dwell time 
) を採用して測定した。剪断抵抗は粘着テープ委員会
法扁7により、1.27X2.54CIl(”/2 X
 1インチ)の重なり領域(第■表、3.23c++t
)および10009の重さを用いて測定した0粘着力は
タグおよびラベル製造業者協会(Tag and La
bel Manu−facturer’s In5ti
tute ) ループ粘着力テスターを用いて測定した
。結果を第■表に示す。この結果に示される通り、本発
明によるポリマー型添加物(すなわち軟化点〉40℃)
はより低い軟化点をもつ実施例XXIおよびXX厘のポ
リマー型添加物と比較して改良された剥離強さ、剪断抵
抗および粘着力のバランスを示す。
実施例XXIK−接着試験 特開昭54−3136号公報書に従って実施例XXff
およびXXVで製造したポリマーを種々の量で、実施例
XX■において用いたブチルアクリレート系ラテックス
エマルジョンとブレンドし、本発明の範囲内の典型的な
ポリマー型添加物(実施例■)と比較して接着性能を試
験した。結果を第7表に示す。
これらの結果は、本発明のポリマー型添加物(100℃
の軟化点をもつ)の方が良好な接着特性の全体的バラン
スを与えることを示す。実施例■は実施例■IV>よび
xXvの4の(く25℃以下の軟化点をもつ)と比べて
著しく改頁された剪断抵抗、より良好なフィルム透明度
および剥離強さ、ならびに同様なループ粘着力を備えて
いた。
0− [相]−■− 慨    醇    % 実施例xXx−接着試験 実施例XvおよびXX■において製造した本発明の範囲
内のボ17 w−型添加物を種々の量で、実施例Xx穫
に用いたアクリル系エマルジョンとブレンドし、接着性
能につき試験し九。結果は第4表に示され、ポリマー型
添加物の分子量が十分に低い場合は比較的高水準(すな
わち40チ)のポリマー型添加物を使用できることを示
す。これらのきわめて低い分子量の添加物を比較的高水
準で用いると、粘着カおよび剥離強さが著しく改良され
る〇第W表 1、実施例 XvOE (Mn=1070)   10    B20    
E 30    E 40    VG 2、実施例XXMI”      OE(Mn=129
0)   15    VG25    VG 40    VG 3、実施例XI         OE(Mn=860
0)   2.5    EE 10    E 20    E 4、実施例XX         OE(Mn=28,
100)   2.5    EE 10    E 20    E 5、実施例 XXI         OE(Mn=3
4,800)   2.5    EE 10    VG 20    G * 組成物全体100重量部に対し   ** 未処理
二軸配F8+1− 335(30)        5.9       
879(31)402(36)        2.9
       1077(38)446(40)   
     1.8       1162(41)53
6(48)        0.8      119
1 (42)569(51)        0.3 
     1276(45)268 (24)    
    4.2       1021 (36)36
8(33)        2.3       15
31 (54)502(45)        2.2
       1474(52)792(71)   
      2.6       1928(68)2
79(25)        9.0       7
94(28)’ 301(27)        8.
0       794(28)335(30)   
     7.0       822(29)536
(48)        6.0        68
0(24)480(43)        7.0  
     850(30)290(26)      
  1.2       652(23)301(27
)        1.5        652(2
3)313(28)        2.2     
   567(20)290(26)        
4.9       369(13)223(20) 
     >25         57(2)290
(26)        3.5       879
(31)290(26)        4.7   
    709(25)290(26)       
11.7       737(26)句ポリプロピレ
ン上に塗布

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、C_1−C_2_0のアルキル−およびシクロアル
    キル−アクリレート、C_1−C_2_0のアルキル−
    およびシクロアルキル−メタクリレート、遊離基重合性
    オレフィン酸、ならびに所望により他のエチレン性不飽
    和モノマーより選ばれるモノマーから重合されたもので
    ある数平均分子量約35,000以下、および軟化点約
    40℃以上のポリマー量添加物を含有する接着剤組成物
    。 2、ポリマー型添加物が数平均分子量約9,000以下
    を有する、請求項第1項に記載の組成物。 3、ポリマー型添加物が数平均分子量約600〜約6,
    000を有する、請求項第1項に記載の組成物。 4、ポリマー型添加物が数平均分子量約600〜約4,
    000を有する、請求項第1項に記載の組成物。 5、ポリマー型添加物がイソブチルメタクリレート、ブ
    チルメタクリレート、イソボルニルメタクリレート、シ
    クロヘキシルメタクリレート、エチルメタクリレート、
    メチルメタクリレート、メタクリル酸およびアクリル酸
    より選ばれるモノマーから重合されたものである、請求
    項第1項に記載の組成物。 6、接着剤組成物がスチレン、ブタジエン、アクリロニ
    トリル、エチレン、酢酸ビニル、アクリル酸またはその
    エステル、およびメタクリル酸またはそのエステルより
    なる群から選ばれるモノマーから製造されたポリマーま
    たはコポリマーから成る感圧接着剤である、請求項第1
    項に記載の組成物。 7、接着剤組成物がエチレンおよび酢酸ビニルのコポリ
    マーから成る、請求項第6項に記載の組成物。 8、接着剤組成物がアクリル酸またはそのエステル、お
    よびメタクリル酸またはそのエステルより選ばれるモノ
    マーから製造されたポリマーまたはコポリマーからなる
    、請求項第6項に記載の組成物。 9、ポリマー型添加物が乳化重合により製造されたもの
    である、請求項第1項に記載の組成物。 10、ポリマー型添加物の量が接着剤組成物の総乾燥重
    量に対し約1〜約55重量%である、請求項第1項に記
    載の組成物。 11、ポリマー型添加物が重量で約90〜100%のイ
    ソブチルメタクリレート、および約0〜10%の遊離基
    重合性オレフィン酸からなるものである、請求項第1項
    に記載の組成物。 12、オレフィン酸がメタクリル酸である、請求項第1
    1項に記載の組成物。 13、ポリマー型添加物が重量で約45〜90%のブチ
    ルメタクリレート、約10〜55%のイソボルニルメタ
    クリレート、および約0〜2%の遊離基重合性オレフィ
    ン酸からなるものである、請求項第1項に記載の組成物
    。 14、オレフィン酸がメタクリル酸である、請求項第1
    3項に記載の組成物。 15、ポリマー型添加物が重量で約50〜100%のイ
    ソブチルメタクリレート、約0〜5%のメチルメタクリ
    レート、および約0〜10%の遊離基重合性オレフィン
    酸からなるものである、請求項第1項に記載の組成物。 16、オレフィン酸がメタクリル酸である、請求項第1
    4項に記載の組成物。
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