JP7476885B2 - ガス分離システム - Google Patents
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Description
一方、CH4分離とは異なり、透過ガスを製品ガスとして取り出す用途において、第1ガス分離膜ユニットの透過ガスを2段目において分離する2段のガス分離システムも提案されている(特許文献1)。
各ガス分離膜ユニットは、ガス入口、透過ガス排出口及び非透過ガス排出口を少なくとも備え、
第1ガス分離膜ユニットのガス入口に連結する原料ガス供給ラインと、
原料ガス供給ラインに介在配置した圧縮手段と、
第1ガス分離膜ユニットの透過ガス排出口と第2ガス分離膜ユニットのガス入口とを連結する第1連結ラインと、
第2ガス分離膜ユニットの非透過ガス排出口と原料ガス供給ラインとを連結する第2連結ラインと、を有し、
第1ガス分離膜ユニット及び第2ガス分離膜ユニットのガス分離選択性P'CO2 / P'CH4が30以上であって、
CH4の回収率が98%以上であり、第1ガス分離膜ユニットの非透過ガス排出口から排出された非透過ガス中のCO2含量が5モル%以下であり、且つ、第2ガス分離膜ユニットに供給される時間当たりガス量が、第1ガス分離膜ユニットに供給される時間当たり原料ガス量に対し、60%以下となるようになされている、ガス分離システムを提供するものである。
ガス分離システムとして、
第1ガス分離膜ユニット及び第2ガス分離膜ユニットを備え、
各ガス分離膜ユニットは、ガス入口、透過ガス排出口及び非透過ガス排出口を少なくとも備え、
第1ガス分離膜ユニットのガス入口に連結する原料ガス供給ラインと、
原料ガスの供給ラインに介在配置した圧縮手段と、
第1ガス分離膜ユニットの透過ガス排出口と第2ガス分離膜ユニットのガス入口とを連結する第1連結ラインと、
第2ガス分離膜ユニットの非透過ガス排出口と原料ガス供給ラインとを連結する第2連結ラインと、を有し、
第1ガス分離膜ユニット及び第2ガス分離膜ユニットのガス分離選択性P'CO2 / P'CH4が30以上であるガス分離システムを用い、
CH4の回収率が98%以上であり、第1ガス分離膜ユニットの非透過ガス排出口から排出される非透過ガス中のCO2含量が5モル%以下であり、且つ、第1ガス分離膜ユニットの時間当たり透過ガス量が、第1ガス分離膜ユニットに供給される時間当たり原料ガス量に対し、60%以下となるようにガス分離システムを運転する、CH4富化ガスの製造方法を提供するものである。
また第2圧縮手段22が第1連結ライン14の途中に介在配置されている。第2手段22は、第1ガス分離膜ユニット11の透過ガス排出口11bから排出された透過ガスを加圧して、第2ガス分離膜ユニット12に供給する目的で設置されている。第1圧縮手段21及び第2圧縮手段22としては圧縮機を用いることができる。
このことに基づき、各ユニットの運転温度を異ならせて、2つのユニット間の透過速度を上記の関係としてもよい。例えば、第1ガス分離膜ユニット11よりも第2ガス分離膜ユニット12の運転温度を高くして、第1ガス分離膜ユニット11のCO2の透過速度P'CO2 1よりも第2ガス分離膜ユニット12のP'CO2 2を高めてもよい。また、第2ガス分離膜ユニット12よりも第1ガス分離膜ユニット11の運転温度を高くして、第2ガス分離膜ユニット12のCO2の透過速度P'CO2 2よりも第1ガス分離膜ユニット11のP'CO2 1を高めてもよい。2つのユニットの運転温度を異ならせる場合、運転温度の差は5℃以上であることが好ましく、20℃以上であることがより好ましく、40℃以上であることが特に好ましい。
図1に示すガス分離システム10を用いて、二酸化炭素及びメタンを含む混合ガスの分離を行った。同システム10における第1圧縮手段21としては圧縮機を用いた。混合ガスは、組成はCO240体積%、CH460体積%のものを用いた。第1及び第2ガス分離膜ユニット11,12を構成するモジュールとして、P'CO2が9.62×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、P'CH4が0.16×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、ガス分離選択性P'CO2 / P'CH4が61.91である、ポリイミド中空糸膜から構成されるガス分離膜をケース内に収容するガス分離膜モジュールを複数本並列に接続して用いた。第1及び第2ガス分離膜ユニット11,12の運転温度は35℃であった。
第1ガス分離膜ユニット11のガス分離膜モジュールの本数を80本に設定し、第2ガス分離膜ユニット12を構成するガス分離膜モジュールの本数を表1に示す値に設定した以外は実施例1-1と同様にした。各ユニットへの供給流量を表1に示す。また、第1ガス分離膜ユニット11の非透過ガスの組成、CH4の回収率(Rcv.、%)、各ユニットの透過ガス及び非透過ガスの流量、供給流量比(F2/F1)、第2圧縮手段22の圧縮動力並びに総圧縮動力を表1に示す。
第1ガス分離膜ユニット11及び第2ガス分離膜ユニット12を構成するモジュールとして、P'CO2が8.49×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、P'CH4が0.16×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、ガス分離選択性P'CO2 / P'CH4が54.63である、ポリイミド中空糸膜から構成されるガス分離膜をケース内に収容するガス分離膜モジュールを複数本並列に接続して用いた。これらの点以外は、実施例2-1と同様にした。第1ガス分離膜ユニット11の非透過ガスの組成、CH4の回収率(Rcv.、%)、各ユニットの透過ガス及び非透過ガスの流量、供給流量比(F2/F1)、第2圧縮手段22の圧縮動力並びに総圧縮動力を表1に示す。
第1ガス分離膜ユニット11及び第2ガス分離膜ユニット12を構成するモジュールとして、P'CO2が4.51×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、P'CH4が0.16×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、ガス分離選択性P'CO2 / P'CH4が29.00である、ポリイミド中空糸膜から構成されるガス分離膜をケース内に収容するガス分離膜モジュールを複数本並列に接続して用いた。また、第1ガス分離膜ユニット11及び第2ガス分離膜ユニット12のガス分離膜モジュールの本数を表2に記載の本数に設定した。それらの点以外は実施例1-1と同様とした。各ユニットへの供給流量を表2に示す。また、第1ガス分離膜ユニット11の非透過ガスの組成、CH4の回収率(Rcv.、%)、各ユニットの透過ガス及び非透過ガスの流量、供給流量比(F2/F1)、第2圧縮手段22の圧縮動力並びに総圧縮動力を表2に示す。
図3に示すガス分離システム10’を用いた。第1及び第2ガス分離膜ユニット11’,12’を構成するモジュールとして、P'CO2が9.62×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、P'CH4が0.16×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、ガス分離選択性P'CO2 / P'CH4が61.91である、ポリイミド中空糸膜から構成されるガス分離膜をケース内に収容するガス分離膜モジュールを複数本並列に接続して用いた。第1ガス分離膜ユニット11’を構成するガス分離膜モジュールの本数を表3に示す値に設定した。第2ガス分離膜ユニット12’を構成するガス分離膜モジュールの本数は70本とした。混合ガスは、流量500Nm3/h、圧力1MPaGの状態で第1ガス分離膜ユニット11’に供給させ、第1ガス分離膜ユニット11’の非透過ガスを、第2ガス分離膜ユニット12’に供給し、第2ガス分離膜ユニット12’の透過ガスを第1ガス分離膜ユニット11’に帰還させた。第1ガス分離膜ユニット11’の透過ガス排出口における透過ガス圧力及び第2ガス分離膜ユニット12の透過ガス排出口における透過ガス圧力は0.03MPaGであった。各ユニットへの供給流量を表3に示す。また、第2ガス分離膜ユニット12の非透過ガスの組成、CH4の回収率(Rcv.、%)、各ユニットの透過ガス、非透過ガスの流量並びに第1圧縮手段21’の圧縮動力を表3に示す。
第1ガス分離膜ユニット11’のガス分離膜モジュールの本数を80本に設定し、第2ガス分離膜ユニット12’のモジュール本数を表3に示す値とした以外は比較例6-1と同様にした。各ユニットへの供給流量を表3に示す。また、第1ガス分離膜ユニット11の非透過ガスの組成、CH4の回収率(Rcv.、%)、並びに、第1圧縮手段21’の圧縮動力を表3に示す。
第1及び第2ガス分離膜ユニット11’,12’を構成するモジュールとして、P'CO2が8.49×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、P'CH4が0.16×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、ガス分離選択性P'CO2 / P'CH4が54.63である、ポリイミド中空糸膜から構成されるガス分離膜をケース内に収容するガス分離膜モジュールを複数本並列に接続して用いた。第1ガス分離膜ユニット11’及び第2ガス分離膜ユニット12’のモジュール本数を表3に示す値とした。これらの点以外は、比較例6-1と同様にした。第2ガス分離膜ユニット12の非透過ガスの組成、CH4の回収率(Rcv.、%)、並びに、第1圧縮手段21’の圧縮動力を表3に示す。
また表2の比較例1-1~1-5では、モジュール本数の低減に伴って第1ガス分離膜ユニットの非透過ガス中のCH4ガス純度が大幅に低下し、F2/F1(第2圧縮手段22の圧縮動力)が増加している。これに対し、表1の実施例1-1~1-5では、モジュール本数の低減に伴う第1ガス分離膜ユニットの非透過ガス中のCH4ガス純度の低下や、F2/F1(第2圧縮手段22の圧縮動力)の増加が大幅に抑制されている。表1の実施例2-1~2-5と表2の比較例2-1~2-5との比較からも同様のことが判る。
また、表2の比較例3-1~5-2の結果から、第1ガス分離膜ユニット及び第2ガス分離膜ユニットのガス分離選択性P'CO2 / P'CH4が30未満である場合、モジュール本数を大幅に増加させることで第1ガス分離膜ユニットの非透過ガス中のCH4ガス純度は高めることができるが、F2/F1が高くなり、それにより第2圧縮手段22の圧縮動力が大きくなってしまうことが判る。
更に、例えば実施例2-1~2-5と同様のガス分離膜の分離選択性及び膜面積条件を採用した各比較例7-2~7-5、及び、実施例3-1~3-6と同様のガス分離膜の分離選択性及び膜面積条件を採用した各比較例8-1及び8-2でも同様に、第1ガス分離膜ユニット11の膜面積を小さくすると、圧縮動力が大きくなり、製品純度が下がることが判る。
CO2/CH4の体積比を下記表4に示すように変更し、また各ユニットのモジュール本数を表4に示すように変更した以外は実施例1-1と同様にした。各ユニットへの供給流量を表4に示す。また、第1ガス分離膜ユニット11の非透過ガスの組成、CH4の回収率(Rcv.、%)、各ユニットの透過ガス及び非透過ガスの流量、供給流量比(F2/F1)、第2圧縮手段22の圧縮動力並びに総圧縮動力を表4に示す。
第1ガス分離膜ユニット11及び第2ガス分離膜ユニット12のガス分離膜モジュールの本数を表5に記載の本数に設定した以外は実施例1-1と同様とした。各ユニットへの供給流量を表5に示す。また、第1ガス分離膜ユニット11の非透過ガスの組成、CH4の回収率(Rcv.、%)、各ユニットの透過ガス及び非透過ガスの流量、供給流量比(F2/F1)、第2圧縮手段22の圧縮動力並びに総圧縮動力を表5に示す。
第1ガス分離膜ユニット11及び第2ガス分離膜ユニット12のガス分離膜モジュールの本数を表5に記載の本数に設定した以外は実施例3-1と同様とした。各ユニットへの供給流量を表5に示す。また、第1ガス分離膜ユニット11の非透過ガスの組成、CH4の回収率(Rcv.、%)、各ユニットの透過ガス及び非透過ガスの流量、供給流量比(F2/F1)、第2圧縮手段22の圧縮動力並びに総圧縮動力を表5に示す。
第1及び第2ガス分離膜ユニット11,12を構成するモジュールとして、P'CO2が6.79×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、P'CH4が0.16×10-5cm3(STP)/(cm2・sec・cmHg)、ガス分離選択性P'CO2 / P'CH4が43.70である、ポリイミド中空糸膜から構成されるガス分離膜をケース内に収容するガス分離膜モジュールを複数本並列に接続して用いた。第1ガス分離膜ユニット11及び第2ガス分離膜ユニット12のガス分離膜モジュールの本数を表5に記載の本数に設定した。その点以外は実施例1-1と同様にした。各ユニットへの供給流量を表5に示す。また、第1ガス分離膜ユニット11の非透過ガスの組成、CH4の回収率(Rcv.、%)、各ユニットの透過ガス及び非透過ガスの流量、供給流量比(F2/F1)、第2圧縮手段22の圧縮動力並びに総圧縮動力を表5に示す。
Claims (6)
- 第1ガス分離膜ユニット及び第2ガス分離膜ユニットを備え、CO2及びCH4を含む原料ガスからCH4富化ガスを製造するために用いられるガス分離システムであって、
各ガス分離膜ユニットは、ガス入口、透過ガス排出口及び非透過ガス排出口を少なくとも備え、
第1ガス分離膜ユニットのガス入口に連結する原料ガス供給ラインと、
原料ガス供給ラインに介在配置した圧縮手段と、
第1ガス分離膜ユニットの透過ガス排出口と第2ガス分離膜ユニットのガス入口とを連結する第1連結ラインと、
第1連結ラインの途中に介在配置されている第2圧縮手段と、
第2ガス分離膜ユニットの非透過ガス排出口と原料ガス供給ラインとを連結する第2連結ラインと、を有し、
第1ガス分離膜ユニット及び第2ガス分離膜ユニットのガス分離選択性P’CO2/P’CH4が30以上であって、
CH4の回収率が98%以上であり、第1ガス分離膜ユニットの非透過ガス排出口から排出された非透過ガス中のCO2含量が5モル%以下であり、第2ガス分離膜ユニットに送り込むガスの圧力が、第1ガス分離膜ユニットに送り込むガスの圧力より高く、且つ、第2ガス分離膜ユニットに供給される時間当たりガス量が、第1ガス分離膜ユニットに供給される時間当たり原料ガス量に対し、50%以下となるようになされており、第1ガス分離膜ユニットの膜面積S1と第2ガス分離膜ユニットの膜面積S2との比率はS1/S2が1以上14以下である、ガス分離システム。 - 第1ガス分離膜ユニットの非透過ガス排出口に連結し、該排出口から非透過ガスをシステム外に取り出すための第1取り出しラインと、第2ガス分離膜ユニットの透過ガス排出口に連結し、該排出口から透過ガスをシステム外に取り出すための第2取り出しラインと、を有している、請求項1に記載のガス分離システム。
- 原料ガスがバイオガスである、請求項1又は2に記載のガス分離システム。
- 原料ガス中のCH4が40体積%以上80体積%以下であり、CO2が20体積%以上
60体積%以下である、請求項1~3の何れか1項に記載のガス分離システム。 - 第1ガス分離膜ユニット及び第2ガス分離膜ユニットにおけるガス分離膜が、ポリイミドからなる中空糸膜である、請求項1~4の何れか1項に記載のガス分離システム。
- ガス分離システムを用いてCO2及びCH4を含む原料ガスからCH4富化ガスを製造する方法であって、
ガス分離システムとして、
第1ガス分離膜ユニット及び第2ガス分離膜ユニットを備え、
各ガス分離膜ユニットは、ガス入口、透過ガス排出口及び非透過ガス排出口を少なくとも備え、
第1ガス分離膜ユニットのガス入口に連結する原料ガス供給ラインと、
原料ガスの供給ラインに介在配置した圧縮手段と、
第1ガス分離膜ユニットの透過ガス排出口と第2ガス分離膜ユニットのガス入口とを連結する第1連結ラインと、
第1連結ラインの途中に介在配置されている第2圧縮手段と、
第2ガス分離膜ユニットの非透過ガス排出口と原料ガス供給ラインとを連結する第2連結ラインと、を有し、
第1ガス分離膜ユニット及び第2ガス分離膜ユニットのガス分離選択性P’CO2/P’CH4が30以上であるガス分離システムを用い、
CH4の回収率が98%以上であり、第1ガス分離膜ユニットの非透過ガス排出口から排出される非透過ガス中のCO2含量が5モル%以下であり、第2ガス分離膜ユニットに送り込むガスの圧力が、第1ガス分離膜ユニットに送り込むガスの圧力より高く、且つ、第1ガス分離膜ユニットの時間当たり透過ガス量が、第1ガス分離膜ユニットに供給される時間当たり原料ガス量に対し、50%以下となるようにガス分離システムを運転し、第1ガス分離膜ユニットの膜面積S1と第2ガス分離膜ユニットの膜面積S2との比率はS1/S2が1以上14以下である、CH4富化ガスの製造方法。
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