JP7388596B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
そこで、本発明の目的は、特に、停止時における保温効果に優れる二次電池を提供することにある。
(1) 本発明の二次電池は、正極端子を有する正極と、負極端子を有する負極と、前記正極と前記負極との間に介挿されたセパレータと、該セパレータに保持された電解質とを備える電池積層体を含む少なくとも1つの単電池と、
前記単電池を収納するケースと、
該ケースの内面に固定され、第1蓄熱材を含有する第1蓄熱シートとを有することを特徴とする。
(3) 本発明の二次電池では、前記第1蓄熱シート中の前記第1蓄熱材の含有量は、10~90質量%であることが好ましい。
(4) 本発明の二次電池では、前記第1蓄熱シートの厚さは、100~6000μmであることが好ましい。
(6) 本発明の二次電池は、さらに、前記第1蓄熱シートより内側に配置され、前記第1蓄熱材より融点が高い第2蓄熱材を含有する第2蓄熱シートを有することが好ましい。
(7) 本発明の二次電池では、前記単電池を複数備え、
前記第2蓄熱シートは、隣り合う前記単電池同士を隔離するように配置されていることが好ましい。
(9) 本発明の二次電池では、前記第2蓄熱材の融点は、15℃超60℃以下であることが好ましい。
(10) 本発明の二次電池では、前記第2蓄熱シート中の前記第2蓄熱材の含有量は、10~90質量%であることが好ましい。
(11) 本発明の二次電池では、前記第2蓄熱シートの厚さは、100~6000μmであることが好ましい。
各前記単電池は、その長手方向を前記ケースの厚さ方向として、前記ケースに収納されていることが好ましい。
(13) 本発明の二次電池では、前記単電池は、さらに、前記正極端子および前記負極端子が露出した状態で、前記電池積層体を封止する封止体を含むことが好ましい。
<第1実施形態>
まず、本発明の二次電池の第1実施形態について説明する。
図1は、本発明の二次電池の第1実施形態を示す斜視図であり、図2は、図1中のA-A線に沿って切断した単電池の部分断面図であり、図3は、単電池の他の構成を示す部分断面図である。
各単電池1は、図2に示すように、正極タブ(正極端子)29を有する正極2と、負極タブ(負極端子)39を有する負極3と、正極2と負極3との間に介挿されたセパレータ4と、このセパレータ4に保持された電解質とを備える電池積層体9を有している。
そして、この電池積層体9は、図1に示すように、正極タブ29および負極タブ39が露出した状態で、封止体5により封止されている。
そして、正極活物質層22から露出する正極集電体21の部分に、正極タブ29が接合されている。正極タブ29は、金属片(銅片、アルミニウム片、ニッケル片等)で構成されている。なお、正極集電体21を加工して、正極タブ29を形成してもよい。
正極活物質としては、特に限定されないが、例えば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウムのような金属酸リチウム化合物、ナトリウム層状化合物等が挙げられる。これらの金属酸リチウム化合物またはナトリウム層状化合物は、1種を単独で使用しても、2種以上を併用してもよい。
導電助剤としては、特に限定されないが、例えば、グラフェン、カーボンブラック等が挙げられる。
また、正極活物質層22は、必要に応じて、ポリフッ化ビニリデンのような結着剤(結着ポリマー)を含有してもよい。
そして、負極活物質層32から露出する負極集電体31の部分に、負極タブ39が接合されている。負極タブ39は、金属片(銅片、アルミニウム片、ニッケル片等)で構成されている。なお、負極集電体31を加工して、負極タブ39を形成してもよい。
負極活物質としては、特に限定されないが、例えば、グラファイト(黒鉛)、ハードカーボン、ソフトカーボンのような炭素系材料が挙げられる。これらの炭素系材料は、1種を単独で使用しても、2種以上を併用してもよい。
導電助剤としては、特に限定されないが、例えば、カーボンナノチューブ等が挙げられる。
また、負極活物質層32は、必要に応じて、ポリフッ化ビニリデンのような結着剤(結着ポリマー)を含有してもよい。
セパレータ4は、絶縁性を有し、かつ電解質を保持可能であればよく、例えば、複数の細孔を有するシート材、不織布のような多孔膜で構成することができる。
多孔膜の構成材料としては、例えば、ポリプロピレン、ポリエチレンのようなポリオレフィン等が挙げられる。
非水系溶媒としては、例えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等が挙げられる。これらの非水系溶媒は、1種を単独で使用しても、2種以上を併用してもよい。
電解質としては、例えば、四フッ化ホウ酸リチウム、六フッ化リン酸リチウムのようなリチウムとフッ化物との塩、ヘキサフルオロリン酸ナトリウムのようなナトリウムとフッ化物との塩等が挙げられる。
なお、電解質には、電解質ポリマーを使用することもできる。
本実施形態の二次電池100は、かかる単電池1の複数個をケース10に収納して構成されている。
ケース10は、例えば、アルミニウム、鉄、またはこれらを含む合金のような金属材料、ポリフェニレンサルファイドのような樹脂材料等により形成することができる。
ケース10は、底部と周壁部とを有する箱状の部材で構成され、開口部を塞ぐように蓋体(図示せず。)が装着される。蓋体には、ケース10に装着した状態で、複数の正極タブ29に一括して接続される外部接続用正極端子と、複数の負極タブ39に一括して接続される外部接続用負極端子とが設けられている。
蓄熱材は、固体から液体へ相変化する際に熱を吸収し、一方で液体から固体へ相変化する際に熱を放出する物質である。
したがって、相変化を生じる温度が比較的低い蓄熱材を選択すれば、周辺温度が低下することに伴って単電池1の温度が低下した場合、蓄熱材が蓄えた熱を放出することで、単電池1の温度の低下等を防止することができる。
一方、相変化を生じる温度(すなわち、融点)が比較的高い蓄熱材を選択すれば、二次電池100(単電池1)の充電時等における発熱を蓄熱材が吸収することで、単電池1の温度の上昇等を防止することができる。
したがって、第1蓄熱シート20をケース10の内面に固定することにより、停止後、次の起動までの一定時間、単電池1の保温が可能となる。その結果、二次電池100(車両)の電圧が極端に低下するのを防止することができる。
第1蓄熱材の融点の具体的な値は、-30℃以上60℃以下であることが好ましく、-10℃以上15℃以下であることがより好ましく、-10℃以上10℃以下であることがさらに好ましく、0℃以上8℃以下であることが特に好ましい。かかる範囲の融点を有する第1蓄熱材を使用することにより、停止後の単電池1の保温効果をより向上させることができる。
一方、単電池からの発熱や、周辺温度の上昇によるケース内の温度上昇を抑制する場合には、第1蓄熱材の融点は、15℃超60℃以下であるものを使用してもよく、20℃以上50℃以下であるものを使用してもよく、30℃以上45℃以下であるものを使用してもよく、35℃以上45℃以下であるものを使用してもよい。かかる範囲の融点を有する第1蓄熱材を使用することにより、二次電池100(単電池1)の充電時等における発熱をより良好に吸収することができる。
脂肪酸エステルとしては、例えば、デカン酸メチル、デカン酸エチル、ラウリン酸メチル、ラウリン酸エチル、ミリスチン酸エチル、パルミトレイン酸メチルエステル、オレイン酸メチル等が挙げられる。中でも、脂肪酸エステルは、ラウリン酸メチル、ラウリン酸エチル、ミリスチン酸エチル、パルミトレイン酸メチルエステルが好ましく、ラウリン酸メチルがより好ましい。
アルカンとしては、例えば、デカン、ウンデカン、ドデカン、トリデカン、テトラデカン、ペンタデカン等が挙げられる。中でも、アルカンは、トリデカン、テトラデカン、ペンタデカンが好ましく、テトラデカンがより好ましい。
この場合、被覆粒子の平均粒子径は、特に限定されないが、10~3000μmであることが好ましい。かかる範囲の平均粒子径を有する被覆粒子を使用することにより、第1蓄熱シート20において、被覆粒子同士の間に空隙部を形成し易く、かつ良好な成形性を実現し易くなる。
平均粒子径は、30μm以上がより好ましく、50μm以上がさらに好ましく、100μm以上が特に好ましい。また、好適な空隙部の形成や良好な成形性とともに、強固に被覆粒子を第1蓄熱シート20に保持し易いことから、平均粒子径は、2000μm以下がより好ましく、1000μm以下がさらに好ましい。なお、一次粒子の平均粒子径が上記範囲であることが好ましい。
第1蓄熱シート20は、第1蓄熱材(被覆粒子)を保持するとともに、第1蓄熱材同士の間を結合する樹脂を含有することが好ましい。かかる樹脂が第1蓄熱材同士の間を、三次元網目状に結合することにより、空隙部を有する第1蓄熱シート20を作製し易い。
上記吸収量は、60質量部以下がより好ましく、55質量部以下がさらに好ましく、50質量部以下が特に好ましい。吸収量の下限値は、通常、10質量部程度である。第1蓄熱材に対する水性分散液の吸収量は、例えば、JIS K5101-13-1に準じて測定することができる。なお、樹脂の水性分散液には、水45質量部中に樹脂55質量部を分散させた水性分散液を使用することが好ましい。
したがって、第1蓄熱シート20は、第1蓄熱材を含有する発泡体で構成されていることが好ましい。これにより、第1蓄熱シート20の保温性をより高めることができる。
エマルジョン樹脂としては、例えば、アクリル系エマルジョン樹脂、ウレタン系エマルジョン樹脂、エチレン酢酸ビニル系エマルジョン樹脂、塩化ビニル系エマルジョン樹脂、エポキシ系エマルジョン樹脂等が挙げられる。中でも、アクリル系エマルジョン樹脂は、耐熱性や断熱性に優ることから好ましく、ウレタン系エマルジョン樹脂は、柔軟性に優れることから好ましい。
エマルジョン樹脂の平均粒子径は、動的光散乱法により測定される50%メジアン径、例えば、日機装株式会社製のマイクロトラックUPA型粒度分布測定装置により測定される体積基準での50%メジアン径とすることができる。
また、空隙部の含有率(空隙率)および第1蓄熱材の含有率の双方の調整も容易であることから、第1蓄熱シート20の蓄熱性や保温性、断熱性を適切に調整することもできる。さらに、軽量でシート形状への成形や加工も容易であり、第1蓄熱材の脱落も生じ難く、柔軟性の付与も容易である。
また、第1蓄熱シート20中の樹脂の含有量は、空隙部および第1蓄熱材の含有量の調整や、双方の含有量を向上させ易いことから、10~90質量%であることが好ましく、20~80質量%であることがより好ましく、30~70質量%であることがさらに好ましい。
第1蓄熱シート20は、切断等の加工が容易であることから、取り扱い性に優れる。
第1蓄熱シート20の厚さは、特に限定されないが、100~6000μmであることが好ましく、300~4000μmであることがより好ましく、500~3000μmであることがさらに好ましい。この場合、第1蓄熱シート20の蓄熱性および保温性をより向上させることができる。
また、第1蓄熱シート20のJIS L1913(2010)に規定されるガーレ法に準拠して測定した剛軟度は、0.1~30mNであることが好ましく、0.5~20mNであることがより好ましく、1~10mNであることがさらに好ましい。かかる剛軟度を有する第1蓄熱シート20も、好適な柔軟性や各種部材の表面への優れた追従性を確保することができる。
なお、第1蓄熱シート20の引張強さの上限は、特に限定されないが、15MPa以下であることが好ましく、10MPa以下であることがより好ましく、5MPa以下であることがさらに好ましい。
なお、第1蓄熱シート20の引張破断時の伸び率の上限は、1000%以下であることが好ましく、500%以下であることがより好ましく、300%以下であることがさらに好ましい。この場合、第1蓄熱シート20は、強靭でありながら優れた柔軟性を実現することができる。よって、第1蓄熱シート20は、良好な加工性や取扱い性、搬送適正、各種部材の表面への追従性等を得易い。
具体的には、第1蓄熱シート20をダンベル状2号形に切り出し、初期の標線間距離を20mmとして2本の標線をつけた試験片を作製する。この試験片を引張り試験機に取り付け、速度200mm/分で引っ張って破断させる。このとき、破断までの最大の力(N)および破断時の標線間距離(mm)を測定し、以下の式により引張り強さおよび引張り破断時の伸び率を算出することができる。
TS=Fm/Wt
ただし、Fmは最大の力(N)、Wは平行部分の幅(mm)、tは平行部分の厚さ(mm)である。
また、引張り破断時の伸び率Eb(%)は、以下の式により算出される。
Eb=(Lb-L0)/L0×100
ただし、Lbは破断時の標線間距離(mm)、L0は初期の標線間距離(mm)である。
以上のような第1蓄熱シート20は、好ましくは、樹脂、第1蓄熱材および水性媒体を含有する樹脂組成物を機械発泡させた後、塗布や注型し、乾燥して作製することができる。第1蓄熱シート20の作製に際しては、樹脂組成物は、乾燥した後に、必要に応じて、熱や紫外線等により硬化させてもよい。
また、水性媒体は、水と水溶性溶剤との混合物であってもよい。この水溶性溶剤としては、例えば、メチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、エチルカルビトール、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブのようなアルコール類、N-メチルピロリドンのような極性溶剤等が挙げられる。これらの水溶性溶剤は、1種を単独で使用しても、2種以上を併用してもよい。
例えば、起泡した泡の微細化や安定化のために、樹脂組成物には、任意の界面活性剤を混合することができる。界面活性剤には、アニオン性界面活性剤、カチオン性界面活性剤、ノニオン性界面活性剤、両イオン性界面活性剤等のいずれを使用してもよい。
特に、起泡した泡の安定性を高める観点から、界面活性剤としては、アニオン性界面活性剤が好ましく、ステアリン酸アンモニウムのような脂肪酸アンモニウム性界面活性剤がより好ましい。界面活性剤は、1種を単独で使用しても、2種以上を併用してもよい。
樹脂組成物中には、第1蓄熱シート20の難燃性を向上させるために、難燃剤を必要量混合してもよい。難燃剤としては、特に限定されないが、有機系難燃剤、無機系難燃剤を適宜使用することができる。
無機系難燃剤としては、例えば、アンチモンやアルミニウムの化合物、ホウ素化合物、アンモニウム化合物であることが好ましい、無機系難燃剤の具体例としては、五酸化アンチモン、三酸化アンチモン、四ホウ酸ナトリウム十水和物(ホウ砂)、硫酸アンモニウム、スルファミン酸アンモニウム等が挙げられる。
難燃剤には、上記化合物のうちの1種を単独で使用しても、2種以上を併用してもよい。
樹脂組成物中の樹脂の含有量は、例えば、アクリル系エマルジョン樹脂を使用する場合には、水性媒体100質量部に対して、30~200質量部であることが好ましく、50~150質量部であることがより好ましい。この場合、樹脂組成物の粘度を好適な範囲に調整し易く、また、安定的に発泡させ易くなる。
樹脂組成物中の第1蓄熱材の含有量は、第1蓄熱シート20中の第1蓄熱材/樹脂の量比が上記範囲となるように配合すればよい。
樹脂組成物に増粘剤を混合する場合、その含有量は、樹脂100質量部(固形分)に対して、0.1~10質量部であることが好ましく、0.5~8質量部であることがより好ましい。
第1蓄熱シート20のケース10の内面への固定は、例えば、接着剤、融着(超音波融着、高周波融着、熱融着)、粘着剤等により行うことができる。
本実施形態では、各単電池1は、正極タブ29および負極タブ39が露出した状態で、その周囲が第2蓄熱シート30で被覆されている。これにより、二次電池100(単電池1)の充電時等において、単電池1の温度の上昇等をより確実に抑制することができる。
第2蓄熱材としては、特に限定されないが、例えば、脂肪酸エステル、アルカン(パラフィン)等が挙げられる。これらの化合物は、1種を単独で使用しても、2種以上を併用してもよい。
一方、周辺温度の低下に対して、単電池の温度低下を抑制する場合には、第2蓄熱材の融点は、-10℃以上15℃以下であることがより好ましく、-10℃以上10℃以下であることがより好ましく、0℃以上8℃以下であることがさらに好ましい。かかる範囲の融点を有する第2蓄熱材を使用することにより、停止後の単電池1の保温効果をより向上させることができる。
アルカンとしては、例えば、ヘキサデカン、ヘプタデカン、オクタデカン、ノナデカン、イコサン、ヘンイコサン、ドコサン等が挙げられる。中でも、アルカンは、ヘプタデカン、オクタデカン、ノナデカン、イコサン、ヘンイコサン、ドコサンが好ましく、ノナデカン、イコサン、ヘンイコサン、ドコサンがより好ましく、イコサン、ヘンイコサン、ドコサンがさらに好ましい。
この場合、被覆粒子の平均粒子径は、特に限定されないが、10~1000μmであることが好ましく、50~500μmであることがより好ましい。
なお、一次粒子の平均粒子径が上記範囲であることが好ましいが、平均粒子径が1~50μm(好ましくは2~10μm)の一次粒子が凝集して二次粒子を形成し、この二次粒子の平均粒子径が上記範囲であってもよい。
被覆粒子の平均粒子径は、第1蓄熱材で記載したのと同様に定義される。
かかる樹脂としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂等が挙げられる。中でも、第2蓄熱シート30の成形性に優れることから、樹脂としては、熱可塑性樹脂であることが好ましい。
熱可塑性樹脂としては、塩化ビニル系樹脂、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、オレフィン系樹脂、エチレン酢酸ビニル共重合、スチレン・ブタジエン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリブタジエン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、1,2-ポリブタジエン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリイミド系樹脂等が挙げられる。中でも、低温下での成形性や第2蓄熱材の分散性を高め易いことから、塩化ビニル系樹脂が好ましい。
塩化ビニル系樹脂粒子の平均粒子径は、0.01~10μmであることが好ましく、0.1~5μmであることがより好ましい。樹脂組成物中では、塩化ビニル系樹脂粒子は、一次粒子の状態で直接分散していても、一次粒子が球状の二次粒子として凝集した状態で分散していてもよい。
また、平均粒子径の異なる塩化ビニル樹脂粒子が混合されて、ピークが2以上存在する粒度分布を有してもよい。粒子径は、レーザー法等により測定することができる。
塩化ビニル系樹脂粒子は、乳化重合、懸濁重合により製造することで、球形形状にし易く、また、粒度分布を制御し易いため好ましい。
塩化ビニル系樹脂の重合度は、500~4000であることが好ましく、600~2000であることがより好ましい。また、上記範囲とすることにより、樹脂組成物の回転粘度計の粘度や定常せん断粘度を好適な範囲に調整し易くなる。
塩化ビニル系樹脂粒子は、市販品を適宜に使用することができる。市販品の具体例としては、例えば、ZEST PQ83、PWLT、PQ92、P24Z等(いずれも、新第一塩ビ株式会社製)や、PSL-675、685等(いずれも、株式会社カネカ製)が挙げられる。
また、熱可塑性樹脂を使用する場合、樹脂組成物の良好な塗工性や成形性を確保し易いことから、樹脂組成物には、可塑剤を混合することが好ましい。
可塑剤としては、エポキシ系可塑剤、メタクリレート系可塑剤、ポリエステル系可塑剤、ポリエーテルエステル系可塑剤、脂肪族ジエステル系可塑剤、トリメリット酸系可塑剤、アジピン酸系可塑剤、安息香酸系可塑剤、フタル酸系可塑剤等が挙げられる。これらの可塑剤は、1種を単独で使用しても、2種以上を併用してもよい。
エポキシ系可塑剤の市販品としては、DIC社製 モノサイザーW-150;新日本理化社製 サンソサイザー E-PS、E-PO、E-4030、E-6000、E-2000H、E-9000H;ADEKA社製 アデカサイザー O-130P、O-180A、D-32、D-55、花王社製 カポックス S-6等が挙げられる。
ポリエステル系可塑剤の市販品としては、DIC社製 ポリサイザーW-2050、W-2310、W-230H;ADEKA社製 アデカサイザー PN-7160、PN-160、PN-9302、PN-150、PN-170、PN-230、PN-7230、PN-1010、三菱化学社製 D620、D621、D623、D643、D645、D620N;花王社製 HA-5等が挙げられる。
トリメリット酸系可塑剤の市販品としては、DIC社製 モノサイザーW-705、ADEKA社製 アデカサイザーC-9N、三菱化学社製 TOTM、TOTM-NB等が挙げられる。
安息香酸系可塑剤の市販品としては、DIC社製 モノサイザーPB-3A、三菱化学社製 JP120等が挙げられる。
かかる可塑剤のゲル化終了温度は、150℃以下であることが好ましく、140℃以下であることがより好ましく、130℃以下であることがさらに好ましく、120℃以下であることが特に好ましく、110℃以下であることが最も好ましい。ゲル化終了温度は、ゲル化膜の光透過性が一定となる温度とすることができる。
低温成形性の良好な可塑剤としては、エポキシ系可塑剤、ポリエステル系可塑剤、安息香酸系可塑剤等が挙げられる。これらの低温成形性の良好な可塑剤は、好適な蓄熱性とともに、樹脂のマトリクスに対して強靭性を付与し易いため好ましい。
また、耐熱性と低温成形性との観点からは、エポキシ系可塑剤およびポリエステル系可塑剤を特に好ましく使用することができる。
800)を用いて観察して、光透過性が一定となる温度とすることができる。
かかる範囲の粘度を有する可塑剤を使用すれば、第2蓄熱シート30を作製するための樹脂組成物の粘度を低く抑えることができるため、第2蓄熱シート30における第2蓄熱材の充填率を高めることができる。
また、この場合、樹脂組成物の回転粘度計の粘度や定常せん断粘度を好適な範囲に調整し易くなる。
また、この場合、樹脂組成物の回転粘度計の粘度や定常せん断粘度を好適な範囲に調整し易くなる。
重量平均分子量(Mw)は、ゲル浸透クロマトグラフィー(以下、「GPC」と略記する。)測定に基づきポリスチレン換算した値である。なお、GPC測定は、以下の条件にて測定することができる。
測定装置 :東ソー株式会社製ガードカラム「HLC-8330」
カラム :東ソー株式会社製「TSK SuperH-H」
+東ソー株式会社製「TSK gel SuperHZM-M」
+東ソー株式会社製「TSK gel SuperHZM-M」
+東ソー株式会社製「TSK gel SuperHZ-2000」
+東ソー株式会社製「TSK gel SuperHZ-2000」
検出器 :RI(示差屈折計)
データ処理:東ソー株式会社製「GPC-8020モデルIIバージョン4.10」
カラム温度:40℃
展開溶媒 :テトラヒドロフラン(THF)
流速 :0.35mL/分
試料 :樹脂固形分換算で1.0質量%のテトラヒドロフラン溶液をマイクロフィルターにより濾過して得られた濾過物(100μL)
標準試料 :上記「GPC-8020モデルIIバージョン4.10」の測定マニュアルに準拠して、分子量が既知の下記の単分散ポリスチレンを用いる。
東ソー株式会社製「A-300」
東ソー株式会社製「A-500」
東ソー株式会社製「A-1000」
東ソー株式会社製「A-2500」
東ソー株式会社製「A-5000」
東ソー株式会社製「F-1」
東ソー株式会社製「F-2」
東ソー株式会社製「F-4」
東ソー株式会社製「F-10」
東ソー株式会社製「F-20」
東ソー株式会社製「F-40」
東ソー株式会社製「F-80」
東ソー株式会社製「F-128」
東ソー株式会社製「F-288」
ここで、蓄熱材を含有する蓄熱シートにおいては、高温下で大きく体積収縮を生じる場合がある。第2蓄熱材と可塑剤とのHSP距離を上記範囲とすることにより、高温下で多量の脱離成分を生じる要因となる可塑剤の第2蓄熱材への取り込みを抑制することができる。その結果、第2蓄熱シート30の高温下での体積収縮を抑制し易くなり、好適な耐熱性を実現し易くなる。
このHSP距離は、好適な耐熱性を得やすいことから、7以上であることが好ましく、8以上であることがより好ましい。また、HSP距離の上限は、特に限定されないが、好適な相溶性や成形性を得易いことから、40以下であることが好ましく、30以下であることがより好ましく、25以下であることがさらに好ましい。
ハンセン溶解度パラメータは、各種文献において参考となる数値が提示されており、例えば、Hansen Solubility Parameters:A User’s
Handbook(Charles Hansen等、2007、第2版)等が挙げられる。また、市販のソフトウェア、例えば、Hansen Solubility Parameter in Practice(HSPiP)を用いて、物質の化学構造に基づいてハンセン溶解度パラメータを算出することもできる。なお、算出は、溶媒温度を25℃として行う。
アクリル系樹脂の外殻を有する第2蓄熱材(被覆粒子)を使用する場合、エポキシ系可塑剤、ポリエステル系可塑剤、トリメリット酸系可塑剤等を好ましく使用することができる。
また、メラミン系樹脂の外殻を有する第2蓄熱材(被覆粒子)を使用する場合、エポキシ系可塑剤、ポリエステル系可塑剤、トリメリット酸系可塑剤、安息香酸系可塑剤等を好ましく使用することができる。
特に、エポキシ系可塑剤は、第2蓄熱シート30に対して、耐熱性等の各種特性を好適に付与し得るため好ましい。
かかる可塑剤を使用することにより、高温下での第2蓄熱シート30からの脱離成分の発生を抑制でき、高温下でも体積収縮が生じ難い好適な耐熱性を実現できる。
可塑剤の吸収量は、好適な耐熱性を得易いことから、140質量部以下であることが好ましく、135質量部以下であることがより好ましく、130質量部以下であることがさらに好ましい。また、吸収量の下限は、特に限定されないが、好適な相溶性や成形性を得易いことから、5質量部以上であることが好ましく、10質量部以上であることがより好ましい。可塑剤の吸収量が上記範囲であることにより、樹脂組成物の貯蔵弾性率を好適な範囲に調整し易くなる。
なお、終点は、ペーストが割れたりぼろぼろになったりせず広げることができ、かつ、測定板に軽く付着する程度とする。
支持体は、第2蓄熱シート30を剥離可能で、加熱工程の温度での耐熱性を示すフィルム状基材を好適に使用することができる。
フィルム状基材としては、例えば、各種の工程フィルムとして使用される樹脂フィルムを好適に使用することができる。かかる樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂フィルム、ポリブチレンテレフタレート樹脂フィルムのようなポリエステル樹脂フィルム等が挙げられる。
樹脂フィルムは、表面が剥離処理されているのが好ましい。剥離処理に用いられる剥離処理剤としては、例えば、アルキッド系樹脂、ウレタン系樹脂、オレフィン系樹脂、シリコーン系樹脂等が挙げられる。
樹脂組成物を支持体上に塗布するキャスト成膜は、ロールナイフコーター、リバースロールコーター、コンマコーターのような塗工機を使用して行うことができる。中でも、支持体上に樹脂組成物を送り出し、ドクターナイフ等により、一定の厚みの塗工膜を形成する方法を好ましく使用することができる。
加熱時の塗工膜の温度(加熱温度)は、150℃以下であることが好ましく、140℃以下であることがより好ましく、130℃以下であることがさらに好ましく、120℃以下であることが特に好ましい。塗工膜の温度を上記範囲に設定することにより、第2蓄熱材の熱による破壊(分解、劣化)を好適に抑制することができる。
加熱時間は、ゲル化速度等に応じて適宜調整すればよいが、10秒~10分程度であることが好ましい。
また、塗工膜に対しては、加熱とともに、適宜、風乾等の乾燥を行ってもよい。
第2蓄熱シート30は、支持体から剥離されて使用される。この剥離は、適宜、好適な手法で行えばよい。
第2蓄熱シート30を形成する樹脂組成物(塗工液)は、樹脂および第2蓄熱材に応じて適宜混合して調製すればよい。例えば、樹脂として塩化ビニル系樹脂を使用する場合、塩化ビニル系樹脂粒子を含むビニルゾル塗工液を用いて、ゾルキャストにより塗工膜を形成する方法が好ましい。この場合、ミキサー等による混練や押出成形等を用いることなく、低温下での塗工膜の成形が可能となる。このため、第2蓄熱材の破壊が生じ難く、得られる第2蓄熱シート30からの第2蓄熱材の染み出し等が生じ難い。
上記溶媒は、常温で樹脂をわずかに膨潤して分散を助長し易く、また、加熱工程で溶融ゲル化を促進し易いため好ましい。
また、上記溶媒とともに希釈溶媒を使用してもよい。希釈溶媒としては、樹脂を溶解せず、分散溶媒の膨潤性を抑制する溶媒が好適に使用される。このような希釈溶媒としては、例えば、パラフィン系炭化水素、ナフテン系炭化水素、芳香族炭化水素、テルペン系炭化水素等が挙げられる。
ビニルゾル塗工液には、上記以外の成分として、減粘剤、分散剤、消泡剤のような添加剤を、必要に応じて混合してもよい。これら添加剤の含有量は、それぞれ塩化ビニル樹脂100質量部に対して、0.5~10質量部が好ましい。
第2蓄熱シート30中の可塑剤の含有量は、5~75質量%であることが好ましく、10~70質量%であることがより好ましく、20~60質量%であることがさらに好ましく、20~40質量%であることが特に好ましい。この場合、樹脂組成物の良好な塗工適性や成形性を得易くなる。
第2蓄熱シート30の厚さは、特に限定されないが、100~6000μmであることが好ましく、300~4000μmであることがより好ましく、500~3000μmであることがさらに好ましい。この場合、隣り合う単電池1同士での熱の移動を良好に防止しつつ、第2蓄熱シート30の蓄熱性より向上させることができる。
なお、第2蓄熱シート30の引張強さの上限は、特に限定されないが、15MPa以下であることが好ましく、10MPa以下であることがより好ましく、5MPa以下であることがさらに好ましい。
なお、第2蓄熱シート30の引張破断時の伸び率の上限は、1000%以下であることが好ましく、500%以下であることがより好ましく、300%以下であることがさらに好ましい。この場合、第2蓄熱シート30は、強靭でありながら好適な柔軟性を有することができる。よって、第2蓄熱シート30は、良好な加工性や取扱い性、搬送適正、曲げ適性等をより発現し易くなる。
本実施形態では、各単電池1が、正極タブ29および負極タブ39が露出した状態で、その周囲が第2蓄熱シート30で被覆されているが、単電池1同士の間に第2蓄熱シート30を挟持するように配置してもよい。
また、図3に示すように、封止体5の内面に第2蓄熱シート30を配置するようにしてもよい。この場合、単電池1の周囲を被覆する第2蓄熱シート30は、省略しても、省略しなくてもよい。
図4は、本発明の二次電池の第2実施形態を示す横断面図、図5は、第2実施形態の電池積層体の分解斜視図である。
以下、第2実施形態の二次電池100について説明するが、上記第1実施形態の二次電池100との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。
図4に示す二次電池100では、ケース10が円筒状の胴部11を備えている。そして、胴部11の内周面に、第1蓄熱シート20が固定されている。
また、1つの電池積層体9(封止体5が省略された単電池1)と、第2蓄熱シート30とが重ねられ(図5参照)、かつ巻回された状態で胴部11(第1蓄熱シート20)の内側に収納されている(図4参照)。
なお、第2実施形態では、第2蓄熱シート30に代えて、セパレータ4が電池積層体9と重ねられ、かつ巻回された状態で胴部11の内側に収納されていてもよい。
また、電池積層体9は、封止体(外装材)5で封止された単電池1として、胴部11の内側に収納されていてもよい。
図6は、本発明の二次電池の第3実施形態を部分的に切り欠いて示す斜視図である。
以下、第3実施形態の二次電池100について説明するが、上記第1および第2実施形態の二次電池100との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。
図6に示す二次電池100では、矩形状のケース10内に複数の円筒状の単電池1が配置されている。そして、ケース10の内面に、第1蓄熱シート20が固定されている。
各単電池1には、図4に示す構成を採用することができる。ただし、この場合、単電池1内の第1蓄熱シート20は省略される。
この場合、各単電池1の外周を第2蓄熱シート30で被覆するようにしてもよく、一列に並ぶ複数の単電池1を一括して、第2蓄熱シート30で被覆するようにしてもよい。
例えば、本発明の二次電池は、上述した実施形態に構成において、他の任意の目的の構成を追加してもよいし、同様の機能を発揮する任意の構成と置換されていてよい。
また、第1蓄熱シート20および第2蓄熱シート30は、それぞれ複数が積層された積層体であってもよい。
また、ケース10の内面に第1蓄熱シート20が固定され、その内側に第2蓄熱シート30が積層されてもよい。
また、本発明の二次電池は、充放電の際に移動させるイオン種に応じて、正極活物質、負極活物質および電解質の種類が適宜選択される。
1.第1蓄熱シートの作製
水分散アクリル系エマルジョン樹脂(DIC社製 DICNAL MF-342 カイ15:不揮発分55%)100質量部、アニオン界面活性剤6質量部、増粘剤3質量部、ラウリン酸メチルを含有する第1蓄熱材をウレタン樹脂からなる外殻を用いてマイクロカプセル化した被覆粒子(平均一次粒子径150μm、融点5℃)100質量部を配合し、ディスパーにて攪拌混合し(2000rpm、3分)、機械発泡用バインダーを調製した。
なお、被覆粒子100質量部に対する水分散アクリル系エマルジョン樹脂の吸収量は、28質量部であった。
機械発泡用バインダーをPETフィルム上にアプリケーターにて塗布した後、予備乾燥として100℃のドライヤー温度で5分間加熱した後、140℃のドライヤー温度で10分間熱処理して硬化させた。これにより、厚さ3mmの第1蓄熱シートを作製した。
この第1蓄熱シートの比重は0.42、第1蓄熱シートの質量は1260g/m2、第1蓄熱シート中に含まれる被覆粒子の含有量は65質量%であった。
重合度900のポリ塩化ビニル系樹脂粒子(新第一塩ビ社製 ZEST PQ92)100質量部、ポリエステル系可塑剤(DIC社製 ポリサイザーW-230H)70質量部、その他添加剤として分散剤(DIC社製 エポサイザーE-100EL)2質量部、および分散剤(BYK社製 Disperplast-1142)2質量部と、ステアリン酸メチルを含有する第2蓄熱材をウレタン樹脂からなる外殻を用いてマイクロカプセル化した被覆粒子(平均粒子径:150μm、融点:38℃)100質量部を配合し、プラスチゾル塗工液を調製した。
このプラスチゾル塗工液をPETフィルム上にアプリケーター塗工機にて塗布した後、150℃のドライヤー温度で8分間加熱してゲル化させ、PETフィルムを剥離して、厚さ1mmの第2蓄熱シートを作製した。
第2蓄熱シート中に含まれる被覆粒子の含有量は35.5質量%であった。
3-1.試験体の準備
(実施例A)
まず、高さ200mm×横500mm×縦500mmの鉄製のケースを用意した。
次に、ケースの内面全体に、上記で作製した第1蓄熱シートを張り付けた。
その後、模擬単電池として、ケース内の底面に、厚さ8mm×横216mm×縦261mmのアルミニウム(A5052)板を配置した。
なお、a)ケース内の空間の温度、b)第1蓄熱シートの表面の温度およびc)アルミニウム板の表面の温度を測定するために3つの温度センサを取り付けた。
第1蓄熱シートに代えて、厚さ3mmの断熱材(東レ社製、「トーレペフ」;熱伝導率:0.035W/mK)を使用した以外は、実施例Aと同様にして、試験体を準備した。
(比較例A2)
第1蓄熱シートを省略した以外は、実施例Aと同様にして、試験体を準備した。
各試験体の外気を35℃で4.5時間保持した後、0.5℃/minの降温速度で-5℃まで冷却し、-5℃で4.5時間保持した。
このとき、各測定点の温度変化を記録した。その結果を図7に示す。
図7に示すように、第1蓄熱シートを固定することにより、単電池の降温を抑制することができる。
4-1.試験体の準備
(実施例B)
まず、6枚の厚さ1mm×横200mm×縦300mmのアルミニウム(A1050)板と、3つの横50mm×縦100mm×容量30Wのシリコンラバーヒータ(八光電機社製、「SBH2123」)とを準備した。
次に、2枚のアルミニウム板同士の間に、1つのシリコンラバーヒータを介挿することにより、3つの模擬単電池を作製した。
次に、模擬単電池同士の間に第2蓄熱シートを配置した。
なお、a)周辺空間の温度およびb)上から2つ目の模擬単電池と第2蓄熱シートとの間の温度を測定するために2つの温度センサを取り付けた。
第2蓄熱シートに代えて、厚さ1mm×横150mm×縦150mmの塩化ビニルシート(第2蓄熱材を含有せず。)を使用した以外は、実施例Bと同様にして、試験体を準備した。
(比較例B2)
第2蓄熱シートを省略した以外は、実施例Bと同様にして、試験体を準備した。なお、模擬単電池同士の間には、1mmの隙間を保持した。
各試験体を25℃の環境下に配置した状態で、シリコンラバーヒータによる30Wの発熱を10分間継続した後、シリコンラバーヒータをオフして30分間放置した。
このとき、各測定点の温度変化を記録した。その結果を図8に示す。
図8に示すように、第2蓄熱シートを固定することにより、単電池の昇温を抑制することができる。
1 単電池
2 正極
21 正極集電体
22 正極活物質層
29 正極タブ
31 負極集電体
32 負極活物質層
39 負極タブ
4 セパレータ
5 封止体
9 電池積層体
10 ケース
11 胴部
12 外部接続用正極端子
13 外部接続用負極端子
20 第1蓄熱シート
30 第2蓄熱シート
Claims (11)
- 正極端子を有する正極と、負極端子を有する負極と、前記正極と前記負極との間に介挿されたセパレータと、該セパレータに保持された電解質とを備える電池積層体を含む少なくとも1つの単電池と、
前記単電池を収納するケースと、
該ケースの内面に固定され、第1蓄熱材及び樹脂を含有する第1蓄熱シートとを有し、
前記第1蓄熱材は有機材料からなる外殻で被覆された被覆粒子であり、
前記第1蓄熱材の融点は、-30℃以上60℃以下であり、
前記第1蓄熱シート中の前記第1蓄熱材の含有量は、10~90質量%であり、
前記第1蓄熱シートは、前記樹脂が前記第1蓄熱材同士の間を三次元網目状に結合して第1蓄熱材同士の間に空隙部を有する構造を有することを特徴とする二次電池。 - 前記第1蓄熱シートの厚さは、100~6000μmである請求項1に記載の二次電池。
- 前記第1蓄熱シートの比重が0.15~0.9である請求項1または2に記載の二次電池。
- さらに、前記第1蓄熱シートより内側に配置され、前記第1蓄熱材より融点が高い第2蓄熱材を含有する第2蓄熱シートを有する請求項1または2に記載の二次電池。
- 前記単電池を複数備え、
前記第2蓄熱シートは、隣り合う前記単電池同士を隔離するように配置されている請求項4に記載の二次電池。 - 各前記単電池は、前記正極端子および前記負極端子が露出した状態で、前記第2蓄熱シートで被覆されている請求項5に記載の二次電池。
- 前記第2蓄熱材の融点は、15℃超60℃以下である請求項4に記載の二次電池。
- 前記第2蓄熱シート中の前記第2蓄熱材の含有量は、10~90質量%である請求項4に記載の二次電池。
- 前記第2蓄熱シートの厚さは、100~6000μmである請求項4に記載の二次電池。
- 巻回された状態の前記電池積層体を含む前記単電池を複数備え、
各前記単電池は、その長手方向を前記ケースの厚さ方向として、前記ケースに収納されている請求項1または2に記載の二次電池。 - 前記単電池は、さらに、前記正極端子および前記負極端子が露出した状態で、前記電池積層体を封止する封止体を含む請求項1または2に記載の二次電池。
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