JP7322731B2 - 全固体電池 - Google Patents

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Description

本開示は、全固体電池に関する。
全固体電池は、正極活物質層および負極活物質層の間に固体電解質層を有する電池であり、可燃性の有機溶媒を含む電解液を有する液系電池に比べて、安全装置の簡素化が図りやすいという利点を有する。
また、集電体の一方の面側に正極活物質層を配置し、他方の面側に負極活物質層を配置したバイポーラ電極を有する電池（バイポーラ型電池）が知られている。例えば特許文献１には、電極周辺部の一部に、絶縁処理がされておらず集電体が露出している部分があるバイポーラ型電池が開示されている。
また、複数の集電タブをクリップで挟み、固定することが知られている。例えば特許文献２には、扁平状に巻回された帯状の電極における複数の集電タブを挟むクリップを備える電池が開示されている。特許文献３には、金属箔が重ね合わされた集電タブをクリップ板で挟む工程を有する、電池の超音波接合方法が開示されている。また、複数の単位電池が並列接続された積層型電池であるものの、特許文献４には、複数のタブを積層方向において挟持するクリップを備える積層型電池が開示されている。
また、集電タブに関する種々の技術が知られている。例えば特許文献５には、隣接する集電体タブの間に導電性部材を有する積層電池が開示されている。特許文献６には、金属タブが、カーボン、ニッケル、チタンもしくは銀で表面処理されたステンレス鋼であるケーブル型二次電池が開示されている。また、特許文献７には、タブ部の表面に、酸化カルシウム層が存在している全固体電池が開示されている。
特開２００４－２５３１５５号公報 特開２０１７－０５４７０４号公報 特開２０１２－０６９２６８号公報 特開２０１９－１９４９４６号公報 特開２０１８－０１８６００号公報 特表２０１５－５０１０６４号公報 特開２０１７－０４５５９４号公報
集電体の一方の面側に正極活物質層を配置し、他方の面側に負極活物質層を配置したバイポーラ電極を採用した場合、製造時において各層を緻密化するためのプレスを行う際の条件によっては、負極活物質層と正極活物質層との伸縮性の違いにより、集電体にひずみが生じ、負極活物質層または正極活物質層に割れが発生する場合がある。特に、無機固体電解質を用いた全固体電池では、製造時に非常に高い圧力でプレスを行う必要があるため、割れの発生が顕著になる。
これに対して、本発明者等は、後述するセルユニットを用いることで、負極活物質層または正極活物質層に割れが生じにくい全固体電池が得られることを知見した。さらに、そのセルユニットを複数準備し、それらを、絶縁部を介して積層し、特定のタブ間を電気的に接続することで、複数のセルユニットが直列接続された全固体電池を得られることを知見した。
一方、このような全固体電池を製造する場合、プレス時（複数のセルユニットを厚さ方向に沿って配置した後のプレス時）に、各々のセルユニットが面内方向（厚さ方向と直交する方向）に移動し、位置ズレが生じやすい。セルユニットの位置ズレは、短絡の原因となり得る。本開示は、上記実情に鑑みてなされたものであり、厚さ方向に沿って配置された複数のセルユニットの位置ズレを防止可能な全固体電池を提供することを主目的とする。
上記課題を解決するために、本開示においては、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルユニットを備える全固体電池であって、上記全固体電池は、上記セルユニットとして、セルユニットＡおよびセルユニットＢを備え、
上記セルユニットＡは、
第１集電体Ａと、
上記第１集電体Ａの第１面側から順に配置された、第１活物質層ＡＸ、固体電解質層ＡＸ、第２活物質層ＡＸおよび第２集電体ＡＸと、
上記第１集電体Ａの上記第１面とは反対の第２面側から順に配置された、第１活物質層ＡＹ、固体電解質層ＡＹ、第２活物質層ＡＹおよび第２集電体ＡＹと、を有し、
上記セルユニットＢは、
第１集電体Ｂと、
上記第１集電体Ｂの第１面側から順に配置された、第１活物質層ＢＸ、固体電解質層ＢＸ、第２活物質層ＢＸおよび第２集電体ＢＸと、
上記第１集電体Ｂの上記第１面とは反対の第２面側から順に配置された、第１活物質層ＢＹ、固体電解質層ＢＹ、第２活物質層ＢＹおよび第２集電体ＢＹと、を有し、
上記セルユニットＡにおける上記第２集電体ＡＹと、上記セルユニットＢにおける上記第２集電体ＢＸとが、第１絶縁部を介して、対向するように配置され、
上記第２集電体ＡＸは、平面視上、上記第２活物質層ＡＸと重複しない位置にタブＡＸを有し、
上記第２集電体ＡＹは、平面視上、上記第２活物質層ＡＹと重複しない位置にタブＡＹを有し、
上記第１集電体Ｂは、平面視上、上記第１活物質層ＢＸおよび上記第１活物質層ＢＹと重複しない位置にタブＢを有し、
上記タブＡＸ、上記タブＡＹおよび上記タブＢは、固定部材により固定されており、
上記固定部材は、第１押さえ部と、第２押さえ部と、上記第１押さえ部および上記第２押さえ部を連結する連結部と、を有し、
上記タブＡＸ、上記タブＡＹおよび上記タブＢは、上記固定部材における上記第１押さえ部および上記第２押さえ部の間に挟まれて固定されている、全固体電池を提供する。
本開示によれば、セルユニットＡおよびセルユニットＢにおいて、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢが固定部材により固定されていることから、厚さ方向に沿って配置された複数のセルユニットの位置ズレを防止可能な全固体電池とすることができる。
上記開示においては、上記固定部材が、弾性を有していてもよい。
上記開示においては、上記第１活物質層ＡＸの上記タブＡＸ側の端面、および、上記第１活物質層ＡＹの上記タブＡＹ側の端面の少なくとも一方に、第２絶縁部が配置されていてもよい。
上記開示においては、上記固定部材が、上記第１押さえ部の外面側、および、上記第２押さえ部の外面側の少なくとも一方に、絶縁性を有する緩衝部を備えていてもよい。
上記開示においては、上記固定部材が、上記第１押さえ部の内面側、および、上記第２押さえ部の内面側の少なくとも一方に、弾性を有する充填部を備えていてもよい。
上記開示においては、上記タブＡＸと上記タブＡＹとの間、および、上記タブＡＹと上記タブＢとの間の少なくとも一方に、導電性接着部が配置されていてもよい。
上記開示においては、上記タブＡＸと上記タブＡＹとの間、および、上記タブＡＹと上記タブＢとの間の少なくとも一方に、めっき部が配置されていてもよい。
本開示における全固体電池は、厚さ方向に沿って配置された複数のセルユニットの位置ズレを防止できるという効果を奏する。
本開示におけるセルユニットを例示する概略断面図である。 本開示における全固体電池を例示する概略断面図である。 図２に示す全固体電池を矢印Ｐから見た概略平面図である。 本開示における固定部材を例示する概略斜視図である。 本開示における固定部材を説明する概略断面図である。 本開示における固定部材を例示する概略断面図である。 本開示における固定部材を例示する概略断面図である。 本開示における全固体電池を例示する概略断面図である。 本開示における全固体電池を例示する概略断面図である。 本開示における全固体電池を例示する概略断面図である。 本開示における全固体電池を例示する概略断面図である。 本開示におけるタブおよび固定部材を例示する概略断面図である。
以下、本開示における全固体電池について、詳細に説明する。本願明細書において、一の部材の「面側」に他の部材を配置すると表現する場合、技術的に矛盾のない範囲において、一の部材の面に直接、他の部材を配置する場合、一の部材の面に、別部材を介して他の部材を配置する場合、および、一の部材の面から所定の空間を設けて他部材を配置する場合のいずれも含まれ得る。また、以下に示す各図は、理解を容易にするため、各部の大きさ、形状を適宜誇張している。さらに、各図において、ハッチングまたは符号を適宜省略している。
図１は、本開示におけるセルユニットを例示する概略断面図である。図１に示すセルユニット１０は、第１集電体１と、第１集電体１の第１面１Ｘ側から順に配置された、第１活物質層２Ｘ、固体電解質層３Ｘ、第２活物質層４Ｘおよび第２集電体５Ｘと、第１集電体１の第１面１Ｘとは反対の第２面１Ｙ側から順に配置された、第１活物質層２Ｙ、固体電解質層３Ｙ、第２活物質層４Ｙおよび第２集電体５Ｙと、を有する。第２集電体５Ｘは、平面視上、第２活物質層４Ｘと重複しない位置にタブ５ＴＸを有する。第２集電体５Ｙは、平面視上、第２活物質層４Ｙと重複しない位置にタブ５ＴＹを有する。第１集電体１は、平面視上、第１活物質層２Ｘおよび第１活物質層２Ｙと重複しない位置にタブ１Ｔを有する。
図２は、本開示における全固体電池を例示する概略断面図である。図２に示す全固体電池１００は、セルユニットＡ～Ｃを備える。セルユニットＡにおける第２集電体５Ｙ（第２集電体ＡＹ）と、セルユニットＢにおける第２集電体５Ｘ（第２集電体ＢＸ）とは、第１絶縁部２０を介して、対向するように配置されている。同様に、セルユニットＢおよびセルユニットＣの間にも、第１絶縁部２０が配置されている。
図２において、セルユニットＡにおけるタブ５ＴＸ（タブＡＸ）、セルユニットＡにおけるタブ５ＴＹ（タブＡＹ）、および、セルユニットＢにおけるタブ１Ｔ（タブＢ）の位置は、固定部材３０により固定されている。同様に、セルユニットＢにおけるタブ５ＴＸ（タブＢＸ）、セルユニットＢにおけるタブ５ＴＹ（タブＢＹ）、および、セルユニットＣにおけるタブ１Ｔ（タブＣ）の位置は、固定部材３０により固定されている。このように、セルユニットＡ～Ｃは、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続されている。
図２において、セルユニットＡにおけるタブ１Ｔ（タブＡ）は、第１集電端子４０に接続され、セルユニットＣにおけるタブ５ＴＸ（タブＣＸ）およびタブ５ＴＹ（タブＣＹ）は、第２集電端子５０に接続されている。また、図３は、図２に示す全固体電池を矢印Ｐから見た概略平面図である。図３に示す全固体電池１００は、第１集電端子４０と、タブ１Ｔ（タブＡ）を有する第１集電体１（第１集電体Ａ）と、固体電解質層３Ｘ（固体電解質層ＡＸ）と、タブ５ＴＸ（タブＡＸ）を有する第２集電体５Ｘ（第２集電体ＡＸ）と、固定部材３０と、第２集電端子５０とを備える。
本開示によれば、セルユニットＡおよびセルユニットＢにおいて、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢが固定部材により固定されていることから、厚さ方向に沿って配置された複数のセルユニットの位置ズレを防止可能な全固体電池とすることができる。
上述したように、集電体の一方の面側に正極活物質層を配置し、他方の面側に負極活物質層を配置したバイポーラ電極を採用した場合、プレス条件によっては、負極活物質層と正極活物質層との伸縮性の違いにより、集電体にひずみが生じ、負極活物質層または正極活物質層に割れが発生する場合がある。これに対して、本開示におけるセルユニットでは、第１集電体の両面に、同極の第１活物質層Ｘおよび第１活物質層Ｙが配置されることから、活物質層の伸縮性の違いにより生じるひずみの発生を抑制できる。さらに、本開示におけるセルユニットでは、第１集電体の両面に、２つのセルが形成されていることから（第１集電体が２つのセルの集電体を兼ねていることから）、エネルギー密度を高くすることができる。
また、本開示においては、上述したセルユニットを複数準備し、それらを、第１絶縁部を介して積層し、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢを電気的に接続することで、複数のセルユニットが直列接続された全固体電池を得ることができる。一方、このような全固体電池を製造する場合、プレス時（複数のセルユニットを厚さ方向に沿って配置した後のプレス時）に、各々のセルユニットが面内方向（厚さ方向と直交する方向）に移動し、位置ズレが生じやすい。セルユニットの位置ズレは、短絡の原因となり得る。特に、無機固体電解質を用いた全固体電池では、良好なイオン伝導パスを形成するために、非常に高い圧力でプレスが行われ、位置ズレに起因する短絡が発生しやすいことが想定される。非常に高い圧力でプレスを行う必要があること、および、それに伴って位置ズレに起因する短絡が発生しやすいことは、全固体電池に特有の課題であるといえる。これに対して、セルユニットＡおよびセルユニットＢにおいて、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢが固定部材により固定されている。そのため、非常に高い圧力でプレスを行った場合であっても、位置ズレを防止できる。その結果、短絡の発生を抑制できる。
１．全固体電池の構成
本開示における全固体電池は、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルユニットを備える。さらに、全固体電池は、上記セルユニットとして、セルユニットＡおよびセルユニットＢを少なくとも備える。
セルユニットＡにおけるタブＡＸ、セルユニットＡにおけるタブＡＹ、および、セルユニットＢにおけるタブＢは、平面視上、それぞれ少なくとも一部が重複しており、固定部材により固定されている。図４に示すように、固定部材３０は、第１押さえ部３１と、第２押さえ部３２と、第１押さえ部３１および第２押さえ部３２を連結する連結部３３と、を有する。なお、図４における固定部材３０は、第１押さえ部３１、第２押さえ部３２および連結部３３が、同一の材料で連続的に形成されているが、それぞれ別部材であってもよい。
また、図４における固定部材３０は、連結部３３が撓むことで、弾性が発現される。図５（ａ）に示すように、第１押さえ部３１における端部３１ａと、第２押さえ部３２における端部３２ａとを遠ざけるように外力を加えると、図５（ｂ）に示すように、連結部３３が撓む。その状態で、図５（ｃ）に示すように、タブ５ＴＸ（タブＡＸ）、タブ５ＴＹ（タブＡＹ）、タブ１Ｔ（タブＢ）を挿入すると、これらのタブが、第１押さえ部３１および第２押さえ部３２の間に挟まれ、厚さ方向において圧力が印加された状態で固定される。
固定部材は、金属であってもよく、樹脂であってもよい。また、固定部材は、弾性を有することが好ましく、特にクリップであることが好ましい。「弾性」とは、外力によって変形した部材が、その外力が除かれたときに、元の形状に戻ろうとする性質をいう。上述したように、図４における固定部材３０は、連結部３３が撓むことで、弾性が発現される。弾性が発現されることで、タブ５ＴＸ（タブＡＸ）、タブ５ＴＹ（タブＡＹ）、タブ１Ｔ（タブＢ）には、厚さ方向において圧力が印加される。
第１押さえ部および第２押さえ部は、それぞれ、タブに対向する面が平面であることが好ましい。タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢに対して、均一な面圧を付与できるからである。連結部の断面形状は特に限定されない。例えば図５（ａ）に示すように、連結部３３の断面形状は屈曲形状であってもよく、図６（ａ）に示すように、連結部３３の断面形状は湾曲形状であってもよく、図６（ｂ）に示すように、連結部３３の断面形状は平面形状であってもよい。なお、固定部材は、弾性を有しなくてもよい。例えば図５（ｃ）に示すように、連結部３３が、第１押さえ部３１から連続的に形成された部材と、第２押さえ部３２から連続的に形成された部材とを接着したものである場合、接着時に圧着することで、タブ５ＴＸ（タブＡＸ）、タブ５ＴＹ（タブＡＹ）、タブ１Ｔ（タブＢ）が、厚さ方向において圧力が印加された状態で固定される。
本開示においては、固定部材が、第１押さえ部の外面側、および、第２押さえ部の外面側の少なくとも一方に、緩衝部を備えていてもよい。固定部材に、振動、衝撃等の機械的負荷が加わると、固定部材が、集電端子、外装体等の他部材に接触し、他部材が破損する可能性がある。これに対して、緩衝部を設けることで、他部材の破損を抑制できる。例えば図７（ａ）では、固定部材３０が、第１押さえ部３１、第２押さえ部３２および連結部３３の外面側に、連続して形成された緩衝部３５を備えている。
「第１押さえ部の外面」とは、第１押さえ部の第２押さえ部とは反対側の面をいう。同様に、「第２押さえ部の外面」とは、第２押さえ部の第１押さえ部とは反対側の面をいう。また、緩衝部は、絶縁性を有していてもよく、有していなくてもよいが、前者が好ましい。緩衝部の材料としては、例えば樹脂、ゴムが挙げられる。
本開示においては、固定部材が、第１押さえ部の内面側、および、第２押さえ部の内面側の少なくとも一方に、弾性を有する充填部を備えていてもよい。充填部を設けることで、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢに対して、均一な面圧を付与できる。例えば図７（ｂ）では、固定部材３０が、第１押さえ部３１、第２押さえ部３２および連結部３３の内面側に、連続して形成された充填部３６を備えている。
「第１押さえ部の内面」とは、第１押さえ部の第２押さえ部側の面をいう。同様に、「第２押さえ部の内面」とは、第２押さえ部の第１押さえ部側の面をいう。また、充填部は、絶縁性を有していてもよく、有していなくてもよい。充填部の材料としては、例えば樹脂、ゴムが挙げられる。
本開示においては、セルユニットＡにおける第２集電体ＡＹと、セルユニットＢにおける第２集電体ＢＸとが、第１絶縁部を介して、対向するように配置される。上述した図２に示すように、セルユニットＡにおける第２集電体５Ｙ（第２集電体ＡＹ）と、セルユニットＢにおける第２集電体５Ｘ（第２集電体ＢＸ）とは、第１絶縁部２０を介して、対向するように配置されている。第１絶縁部の材料の一例としては、樹脂が挙げられる。樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）等のポリエステル、ポリウレタン、ポリイミドが挙げられる。第１絶縁部の材料の他の例としては、金属酸化物が挙げられる。例えば、集電体の表面を酸化することで、金属酸化物の被膜を形成し、第１絶縁部として用いることができる。後述する絶縁部にも同様の材料を用いることができる。
本開示においては、第１活物質層ＡＸのタブＡＸ側の端面、および、第１活物質層ＡＹのタブＡＹ側の端面の少なくとも一方に、第２絶縁部が配置されていることが好ましい。短絡の発生を抑制できるからである。図８では、セルユニットＡにおける第１活物質層２Ｘ（第１活物質層ＡＸ）のタブ５ＴＸ（タブＡＸ）側の端面、および、セルユニットＡにおける第１活物質層２Ｙ（第１活物質層ＡＹ）のタブ５ＴＹ（タブＡＹ）側の端面に、連続して形成された第２絶縁部６０が配置されている。セルユニットＢ、Ｃにおいても、同様に第２絶縁部６０が配置されている。
本開示においては、第２活物質層ＡＸのタブＡ側の端面、および、第２活物質層ＡＹのタブＡ側の端面の少なくとも一方に、第３絶縁部が配置されていることが好ましい。短絡の発生を抑制できるからである。図８では、セルユニットＡにおける第２活物質層４Ｘ（第２活物質層ＡＸ）のタブ１Ｔ（タブＡ）側の端面、および、セルユニットＡにおける第２活物質層４Ｙ（第２活物質層ＡＹ）のタブ１Ｔ（タブＡ）側の端面に、それぞれ第３絶縁部７０が配置されている。セルユニットＢ、Ｃにおいても、同様に第３絶縁部７０が配置されている。また、図８に示すように、第３絶縁部７０は、セルユニットＡにおける第２集電体５Ｘ（第２集電体ＡＸ）の端面、および、セルユニットＡにおける第２集電体５Ｙ（第２集電体ＡＹ）の端面を、それぞれ覆っていてもよい。
また、図８において、セルユニットＡおよびセルユニットＢの間に配置された第１絶縁部２０と、セルユニットＡにおける第２活物質層４Ｙ（第２活物質層ＡＹ）の端面を覆う第３絶縁部７０とは、別部材であるが、これらは連続的に形成されていてもよい。同様に、図８において、セルユニットＡおよびセルユニットＢの間に配置された第１絶縁部２０と、セルユニットＢにおける第２活物質層４Ｘ（第２活物質層ＢＸ）の端面を覆う第３絶縁部７０とは、別部材であるが、これらは連続的に形成されていてもよい。
本開示においては、平面視上、固定部材と重複する位置に、第４絶縁部が配置されていてもよい。第４絶縁部を設けることで、例えば、固定部材が外面側で導電性を有していても、短絡の発生を抑制できる。図８では、平面視上、固定部材３０と重複する位置に、第４絶縁部８０が配置されている。一方、本開示においては、平面視上、固定部材と重複する位置に、第４絶縁部が配置されていなくてもよい。例えば、固定部材が、第１押さえ部の外面側、および、第２押さえ部の外面側の少なくとも一方に、絶縁部を有している場合は、第４絶縁部を配置する必要性は低い。その場合、全固体電池の製造工程を簡略化できる。絶縁部としては、例えば、上述した緩衝部（絶縁性を有する緩衝部）が挙げられる。
本開示においては、第１絶縁部の端部が、平面視上、第１集電体ＡにおけるタブＡの端部、第２集電体ＢＸにおけるタブＢＸの端部、第２集電体ＢＹにおけるタブＢＹの端部の少なくとも一つよりも、外側に位置することが好ましい。短絡の発生を抑制できるからである。図９では、第１絶縁部２０の端部２０ｔが、平面視上、第１集電体Ａ（第１集電体１）におけるタブＡ（タブ１Ｔ）の端部１ｔ、第２集電体ＢＸ（第２集電体５Ｘ）におけるタブＢＸ（タブ５ＴＸ）の端部５Ｘｔ、および、第２集電体ＢＹ（第２集電体５Ｙ）におけるタブＢＹ（タブ５ＴＹ）の端部５Ｙｔよりも、外側に位置している。また、図９に示すように、第１絶縁部２０の端部２０ｔは、平面視上、固定部材３０の端部３０ｔよりも、外側に位置していてもよい。
本開示においては、第３絶縁部の端部が、平面視上、第１集電体ＡにおけるタブＡの端部、第２集電体ＢＸにおけるタブＢＸの端部、第２集電体ＢＹにおけるタブＢＹの端部の少なくとも一つよりも、外側に位置することが好ましい。短絡の発生を抑制できるからである。図１０では、セルユニットＡにおける第２活物質層ＢＹ（第２活物質層４Ｙ）の端面を覆う第３絶縁部７０の端部７０ｔが、平面視上、第１集電体Ａ（第１集電体１）におけるタブＡ（タブ１Ｔ）の端部１ｔ、第２集電体ＢＸ（第２集電体５Ｘ）におけるタブＢＸ（タブ５ＴＸ）の端部５Ｘｔ、および、第２集電体ＢＹ（第２集電体５Ｙ）におけるタブＢＹ（タブ５ＴＹ）の端部５Ｙｔよりも、外側に位置している。また、図１０に示すように、第３絶縁部７０の端部７０ｔは、平面視上、固定部材３０の端部３０ｔよりも、外側に位置していてもよい。
本開示においては、第１集電体ＡにおけるタブＡが、第２面側に、第５絶縁部を有することが好ましい。同様に、第１集電体ＢにおけるタブＢが、第２面側に、第５絶縁部を有することが好ましい。短絡の発生を抑制できるからである。図１１では、第１集電体Ａ（第１集電体１）のタブＡ（タブ１Ｔ）の第２面側に、第５絶縁部９０を有し、第１集電体Ｂ（第１集電体１）のタブＡ（タブ１Ｔ）の第２面側にも、第５絶縁部９０を有している。本開示においては、上述した第１絶縁部～第５絶縁部を任意に組み合わせることができる。
本開示においては、タブＡＸとタブＡＹとの間、および、タブＡＹとタブＢとの間の少なくとも一方に、導電性接着部が配置されていていてもよい。例えば、固定部材に、振動、衝撃等の機械的負荷が加わると、固定部材の重さにより、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢに破損が生じる可能性がある。これに対して、導電性接着部を配置することにより、これらのタブの機械的強度が向上し、破損が生じにくくなる。なお、複数のセルユニットを直列接続した場合、複数のセルユニットを並列接続した場合に比べて、各セルユニットに流れる電流値が小さいため、導電性接着部の抵抗が比較的高くても（例えば、金属接合に比べて高くても）、導電性接着部において、過剰な発熱は生じにくい。
例えば図１２（ａ）では、セルユニットＡにおけるタブ５ＴＸ（タブＡＸ）と、セルユニットＡにおけるタブ５ＴＹ（タブＡＹ）との間に導電性接着部１１ａが配置されている。同様に、図１２（ａ）では、セルユニットＡにおけるタブ５ＴＹ（タブＡＹ）と、セルユニットＢにおけるタブ１Ｔ（タブＢ）との間に導電性接着部１１ｂが配置されている。
導電性接着部の一例しては、導電ペーストの固化物または焼結物が挙げられる。導電ペーストとしては、例えばＡｇ等の金属粉を含有するペーストが挙げられる。導電ペーストを用いる場合、例えば、セルユニットＡおよびセルユニットＢを、第１絶縁部を介して、厚さ方向に沿って配置し、その後、導電ペーストを塗布し、固化または焼結させることで、導電性接着部を形成することができる。
また、導電性接着部の他の例としては、導電テープが挙げられる。導電テープとしては、例えば、不織布等の基材と、基材の両面に形成された導電層とを有するテープが挙げられる。導電層の表面には、剥離層が配置されていてもよい。導電テープを用いる場合、まず、一方の導電層の剥離層を剥離し、他方の導電層の剥離層を剥離しない状態で、導電テープをセルユニットに貼付し、その後、セルユニットＡおよびセルユニットＢを、第１絶縁部を介して、厚さ方向に沿って配置し、その後、他方の導電層の剥離層を剥離し、露出した導電層にプレスを行うことで、導電性接着部を形成することができる。
また、本開示においては、タブＡＸとタブＡＹとの間、および、タブＡＹとタブＢとの間の少なくとも一方に、めっき部が配置されていてもよい。タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢを、固定部材により固定すると、タブの表面状態によっては、タブ同士の接触抵抗が高くなる可能性がある。これに対して、めっき部を配置することにより、タブの表面状態が改質され、タブ同士の接触抵抗を低くできる。
例えば図１２（ｂ）では、セルユニットＡにおけるタブ５ＴＸ（タブＡＸ）と、セルユニットＡにおけるタブ５ＴＹ（タブＡＹ）との間にめっき部１２ａが配置されている。同様に、図１２（ｂ）では、セルユニットＡにおけるタブ５ＴＹ（タブＡＹ）と、セルユニットＢにおけるタブ１Ｔ（タブＢ）との間にめっき部１２ｂが配置されている。また、図１２（ｂ）では、固定部材３０における第１押さえ部３１と、セルユニットＡにおけるタブ５ＴＸ（タブＡＸ）との間にめっき部１２ｃが配置されている。めっき部１２ｃを配置することで、固定部材３０およびタブ５ＴＸ（タブＡＸ）の界面の親和性が向上し、固定部材３０による固定が均一化される。同様に、図１２（ｂ）では、固定部材３０における第２押さえ部３２と、セルユニットＢにおけるタブ１Ｔ（タブＢ）との間にめっき部１２ｄが配置されている。
めっき部における金属は、タブにおける金属よりも硬度が小さいことが好ましい。硬度は、例えばビッカース硬度である。めっき部における金属としては、例えば、Ａｕ、Ｎｉ、Ｓｎ、およびこれらの元素を少なくとも含む合金が挙げられる。めっき部は、平面視上、タブＡＸ、タブＡＹおよびタブＢが重複する重複領域の一部に形成されていてもよく、全部に形成されていてもよい。
本開示における全固体電池は、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルユニットを備える。セルユニット数は、少なくとも２以上であり、３以上であってもよく、１０以上であってもよく、２０以上であってよい。一方、セルユニット数は、例えば１０００以下であり、５００以下であってもよい。セルユニット数が３以上である場合、対向する２つのセルユニットが、上述したセルユニットＡおよびセルユニットＢの関係と同様の関係を有することが好ましい。また、全固体電池は、通常、複数のセルユニットを収納する外装体を備える。外装体は、可撓性を有していてもよく、有していなくてもよい。前者の一例としては、アルミラミネートフィルムが挙げられる。さらに、全固体電池は、一次電池であってもよく、二次電池であってもよいが、後者が好ましい。繰り返し充放電でき、例えば車載用電池として有用だからである。
２．セルユニットの構成
本開示における全固体電池は、厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルユニットを備える。
セルユニットは、第１集電体と、第１集電体の第１面側から順に厚さ方向に沿って配置された、第１活物質層Ｘ、固体電解質層Ｘ、第２活物質層Ｘおよび第２集電体Ｘと、第１集電体の第１面とは反対の第２面側から順に厚さ方向に沿って配置された、第１活物質層Ｙ、固体電解質層Ｙ、第２活物質層Ｙおよび第２集電体Ｙと、を有する。セルユニットの種類は特に限定されないが、リチウムイオン電池であることが好ましい。
第１集電体は、負極集電体であってもよく、正極集電体であってもよい。前者の場合、第２集電体は正極集電体となり、後者の場合、第２集電体は負極集電体となる。正極集電体の材料としては、例えば、アルミニウム、ＳＵＳ、ニッケル、カーボンが挙げられる。負極集電体の材料としては、例えば、銅、ＳＵＳ、ニッケル、カーボンが挙げられる。集電体の形状としては、例えば、箔状が挙げられる。
第１集電体は、第１活物質層と重複しない位置にタブを有する。ここで、第１集電体が、平面視上、第１活物質層と重複する部分を重複部とした場合に、タブの材料は、重複部の材料と同じであることが好ましい。また、重複部からタブまで連続的に第１集電体が形成されていることが好ましい。これらの点については、第２集電体についても同様である。
第１活物質層は、負極活物質層であってもよく、正極活物質層であってもよい。前者の場合、第２活物質層は正極活物質層となり、後者の場合、第２集電体は負極活物質層となる。また、負極活物質層の電極面積は、正極活物質層の電極面積よりも大きいことが好ましい。より安全性が高い全固体電池が得られるからである。活物質層は、活物質を少なくとも含有し、固体電解質、導電材およびバインダーの少なくとも一つを含有していてもよい。
正極活物質としては、例えば、酸化物活物質が挙げられる。酸化物活物質としては、例えば、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＭｎＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＶＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２等の岩塩層状型活物質、ＬｉＭｎ２Ｏ４、Ｌｉ（Ｎｉ０．５Ｍｎ１．５）Ｏ４、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、等のスピネル型活物質、ＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４、ＬｉＮｉＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４等のオリビン型活物質が挙げられる。正極活物質の形状としては、例えば粒子状が挙げられる。
負極活物質としては、例えば、金属活物質、カーボン活物質および酸化物活物質が挙げられる。金属活物質としては、例えば、Ｌｉ、Ｉｎ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ、および、これらの少なくとも１種を含む合金が挙げられる。カーボン活物質としては、例えば、グラファイト、ハードカーボン、ソフトカーボンが挙げられる。酸化物活物質としては、例えば、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、ＳｉＯ、Ｎｂ２Ｏ５が挙げられる。負極活物質の形状としては、例えば粒子状が挙げられる。
固体電解質としては、例えば、硫化物固体電解質、酸化物固体電解質、窒化物固体電解質、ハロゲン化物固体電解質等の無機固体電解質が挙げられる。硫化物固体電解質は、例えば、Ｌｉ元素、Ｘ元素（Ｘは、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎの少なくとも一種である）、および、Ｓ元素を含有することが好ましい。また、硫化物固体電解質は、Ｏ元素およびハロゲン元素の少なくとも一方をさらに含有していてもよい。固体電解質の形状としては、例えば粒子状が挙げられる。また、導電材としては、例えば、炭素材料が挙げられる。また、バインダーとしては、例えば、ゴム系バインダー、フッ化物系バインダーが挙げられる。
固体電解質層は、固体電解質を少なくとも含有し、必要に応じてバインダーを含有していてもよい。固体電解質およびバインダーについては、上述した通りである。
本開示は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本開示における特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本開示における技術的範囲に包含される。
１ … 第１集電体
２ … 第１活物質層
３ … 固体電解質層
４ … 第２活物質層
５ … 第２集電体
１０ … セルユニット
２０ … 第１絶縁部
３０ … 固定部材
３１ … 第１押さえ部
３２ … 第２押さえ部
３３ … 連結部
４０ … 第１集電端子
５０ … 第２集電端子
６０ … 第２絶縁部
７０ … 第３絶縁部
８０ … 第４絶縁部
９０ … 第５絶縁部
１００… 全固体電池

Claims (7)

  1. 厚さ方向に沿って配置され、かつ、直列接続された複数のセルユニットを備える全固体電池であって、
    前記全固体電池は、前記セルユニットとして、セルユニットＡおよびセルユニットＢを備え、
    前記セルユニットＡは、
    第１集電体１Ａと、
    前記第１集電体１Ａの第１面側から順に配置された、第１活物質層２ＡＸ、固体電解質層３ＡＸ、第２活物質層４ＡＸおよび第２集電体５ＡＸと、
    前記第１集電体１Ａの前記第１面とは反対の第２面側から順に配置された、第１活物質層２ＡＹ、固体電解質層３ＡＹ、第２活物質層４ＡＹおよび第２集電体５ＡＹと、を有し、
    前記セルユニットＢは、
    第１集電体１Ｂと、
    前記第１集電体１Ｂの第１面側から順に配置された、第１活物質層２ＢＸ、固体電解質層３ＢＸ、第２活物質層４ＢＸおよび第２集電体５ＢＸと、
    前記第１集電体１Ｂの前記第１面とは反対の第２面側から順に配置された、第１活物質層２ＢＹ、固体電解質層３ＢＹ、第２活物質層４ＢＹおよび第２集電体５ＢＹと、を有し、
    前記セルユニットＡにおける前記第２集電体５ＡＹと、前記セルユニットＢにおける前記第２集電体５ＢＸとが、第１絶縁部２０を介して、対向するように配置され、
    前記第２集電体５ＡＸは、平面視上、前記第２活物質層４ＡＸと重複しない位置にタブ５ＴＡＸを有し、
    前記第２集電体５ＡＹは、平面視上、前記第２活物質層４ＡＹと重複しない位置にタブ５ＴＡＹを有し、
    前記第１集電体１Ｂは、平面視上、前記第１活物質層２ＢＸおよび前記第１活物質層２ＢＹと重複しない位置にタブ１ＴＢを有し、
    前記タブ５ＴＡＸ、前記タブ５ＴＡＹおよび前記タブ１ＴＢは、固定部材３０により固定されており、
    前記固定部材３０は、第１押さえ部３１と、第２押さえ部３２と、前記第１押さえ部３１および前記第２押さえ部３２を連結する連結部３３と、を有し、
    前記タブ５ＴＡＸ、前記タブ５ＴＡＹおよび前記タブ１ＴＢは、前記固定部材３０における前記第１押さえ部３１および前記第２押さえ部３２の間に挟まれて固定されている、全固体電池。
  2. 前記固定部材３０が、弾性を有する、請求項１に記載の全固体電池。
  3. 前記第１活物質層２ＡＸの前記タブ５ＴＡＸ側の端面、および、前記第１活物質層２ＡＹの前記タブ５ＴＡＹ側の端面の少なくとも一方に、第２絶縁部６０が配置されている、請求項１または請求項２に記載の全固体電池。
  4. 前記固定部材３０が、前記第１押さえ部３１の外面側、および、前記第２押さえ部３２の外面側の少なくとも一方に、絶縁性を有する緩衝部３５を備える、請求項１から請求項３までのいずれかの請求項に記載の全固体電池。
  5. 前記固定部材３０が、前記第１押さえ部３１の内面側、および、前記第２押さえ部３２の内面側の少なくとも一方に、弾性を有する充填部３６を備える、請求項１から請求項４までのいずれかの請求項に記載の全固体電池。
  6. 前記タブ５ＴＡＸと前記タブ５ＴＡＹとの間、および、前記タブ５ＴＡＹと前記タブ１ＴＢとの間の少なくとも一方に、導電性接着部（１１ａ、１１ｂ）が配置されている、請求項１から請求項５までのいずれかの請求項に記載の全固体電池。
  7. 前記タブ５ＴＡＸと前記タブ５ＴＡＹとの間、および、前記タブ５ＴＡＹと前記タブ１ＴＢとの間の少なくとも一方に、めっき部（１２ａ、１２ｂ）が配置されている、請求項１から請求項６までのいずれかの請求項に記載の全固体電池。
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