JP7294288B2 - 磁性材料及びその製造方法 - Google Patents

Description

本開示は、磁性材料及びその製造方法に関する。本開示は、特に、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系（Ｒは希土類元素である。）の磁性材料に関する。

Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造（Ｔは遷移金属元素である。）を有する主相を備える。この主相によって、高い残留磁化が得られる。

Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料の中で、性能と価格のバランスに優れ、最も一般的であるのは、ＲとしてＮｄを選択した、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料（ネオジム磁性材料）である。そのため、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料が急速に普及しており、今後もＮｄの使用量は急激に増加すると予想され、将来的にはＮｄの使用量が埋蔵量を上回る可能性がある。そこで、Ｎｄの一部又は全部を、Ｃｅ、Ｌａ、Ｙ、及びＳｃなどの軽希土類元素に置換する試みがなされている。

例えば、特許文献１には、Ｎｄの一部をＬａ及び／又はＣｅで置換したＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料を前駆体として、その前駆体の内部に、軽希土類元素以外の希土類元素を含有する改質材を拡散浸透させて得られた磁性材料が開示されている。なお、本明細書中において、特に断りのない限り、「及び／又は」は「少なくとも一方」を意味するものとする。

また、例えば、特許文献２には、Ｎｄの一部がＬａ及び／又はＣｅで置換されており、任意で、Ｆｅの一部が少量のＣｏで置換されている、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料が開示されている。

そして、例えば、特許文献３には、Ｎｄの一部又は全部がＬａ及び／又はＣｅで置換されている、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料が開示されている。

特開２０２０－１０７８４９号公報 特開２０２０－３１１４４号公報 特開昭６１－１５９７０８号公報

Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料は、他の磁性材料と比較して、高い飽和磁化を得られることから、度々、高出力のモータ等に使用される。高出力のモータ等に使用される磁性材料は、モータ等の発熱により、高温に晒されることが多い。

磁性材料の磁気特性は、温度が上昇するにしたがって低下し、キュリー温度で、磁気が消失する。Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料は、他の磁性材料と比較して、温度上昇による磁気特性の低下が急激であることが知られている。

Ｎｄの使用量を削減するため、Ｎｄの一部又は全部を、安易に軽希土類元素で置換すると、高温での磁気特性、特に、高温での保磁力の低下が著しい。特許文献１～３に開示された磁性材料は、軽希土類元素の種類及びその置換率を最適化して、高温での保磁力を改善するものである。

一方、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料は、高温での飽和磁化が比較的高いため、Ｎｄの一部又は全部を軽希土類元素で置換することによって、高温での飽和磁化が低下しても、実用上、問題となることは少なかった。しかし、近年、モータ等の高出力化及び小型化等が急速に進んでおり、高温での飽和磁化の低下が無視できなくなってきている。そのため、Ｎｄの一部又は全部を軽希土類元素で置換した場合であっても、高温での飽和磁化の低下を実用上問題のない範囲に抑制すること、あるいは、高温での飽和磁化を一層向上させることが望まれている、という課題を本発明者らは見出した。

本開示の磁性材料及びその製造方法は、上記課題を解決するためになされたものである。本開示は、Ｎｄの使用量を削減しても、高温での飽和磁化の低下が実用上問題ない範囲に抑制されている、あるいは、高温での飽和磁化が一層向上している、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料及びその製造方法を提供することを目的とする。なお、本明細書において、特に断りがない限り、「高温」とは、３７３～４７３Ｋを意味するものとする。

本発明者らは、上記目的を達成すべく、鋭意検討を重ね、本開示の磁性材料及びその製造方法を完成させた。本開示の磁性材料及びその製造方法は、次の態様を含む。
〈１〉Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する主相（ただし、Ｒは希土類元素であり、Ｔは遷移金属元素である。）を備え、
前記主相が、モル比の式（（Ｎｄ、Ｐｒ）_{（１－ｘ－ｙ）}Ｌａ_ｘＲ^１ _ｙ））_２（（Ｆｅ_{（１－ｚ－ｗ）}（Ｃｏ、Ｎｉ）_ｚＭ_ｗ））_１４Ｂ（ただし、Ｒ^１は、Ｎｄ、Ｐｒ、及びＬａ以外の一種以上の希土類元素であり、Ｍは、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、及び希土類元素以外の一種以上の元素並びに不可避的不純物元素であり、０．２５≦ｘ≦１．００、０≦ｙ≦０．１０、０．１５≦ｚ≦０．４０、及び０≦ｗ≦０．１）で表される組成を有する、
磁性材料。
〈２〉前記ｘが、０．２５≦ｘ≦０．６１を満足する、〈１〉項に記載の磁性材料。
〈３〉前記主相の体積率が、８０．０～１００％である、〈１〉又は〈２〉項に記載の磁性材料。
〈４〉前記主相の格子体積が、０．９３０～０．９５５ｎｍ^３である、〈１〉～〈３〉項のいずれか一項に記載の磁性材料。
〈５〉前記主相の密度が、７．００～７．９０ｇ／ｃｍ^３である、〈１〉～〈４〉項のいずれか一項に記載の磁性材料。
〈６〉〈１〉項に記載の磁性材料の製造方法であって、
前記主相を構成する元素を含有する原材料を溶解し、凝固させること、
を含む、磁性材料の製造方法。
〈７〉前記原材料を溶解し、凝固させて得た鋳塊を、１２７３～１５７３Ｋで６～７２時間にわたり熱処理する、〈６〉項に記載の方法。

本開示によれば、Ｎｄの使用量が削減されていても、軽希土類元素としてＬａが選択されており、Ｆｅの一部が所定範囲のモル比のＣｏ及び／又はＮｉで置換されていることにより、高温での飽和磁化の低下が実用上問題ない範囲に抑制されている、あるいは、高温での飽和磁化が一層向上している、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料を提供することができる。

また、本開示によれば、Ｎｄの使用量を削減しても、軽希土類元素としてＬａを選択し、Ｆｅの一部を所定範囲のモル比のＣｏ及び／又はＮｉで置換することによって、高温での飽和磁化の低下を実用上問題ない範囲に抑制した、あるいは、高温での飽和磁化を一層向上した、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料の製造方法を提供することができる。

図１は、Ｎｄ及びＰｒの使用量削減割合と高温（４５３Ｋ）での飽和磁化Ｍｓの関係を示すグラフである。 図２は、実施例４及び実施例５並びに比較例２について、温度と飽和磁化Ｍｓの関係を示すグラフである。

以下、本開示の磁性材料及びその製造方法の実施形態を詳細に説明する。なお、以下に示す実施形態は、本開示の磁性材料及びその製造方法を限定するものではない。

理論に拘束されないが、Ｎｄの使用量を削減しても、高温での飽和磁化の低下を実用上問題ない範囲に抑制すること、あるいは、高温での飽和磁化を一層向上することができる理由について、以下に説明する。

Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系の磁性材料は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する主相を備える。Ｒは希土類元素であり、Ｔは遷移金属元素である。Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する主相において、最も代表的な主相の組成は、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂで表される。以下、このような組成を有する相を「Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相」ということがある。

Ｎｄの使用量を削減するため、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相中のＮｄの一部を軽希土類元素で置換することは、従来から行われていた。一方で、Ｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ相中のＲの全てがＬａである相、すなわち、Ｌａ_２Ｆｅ_１４Ｂ相は非常に不安定であることが知られていた。そのため、Ｎｄの使用量を削減するための元素として、Ｌａを選択することは、従来、できるだけ避けられていた。Ｌａを選択した場合でも、Ｌａ以外の軽希土類元素、特にＣｅを同時に選択して、Ｌａの含有割合（置換割合）をできるだけ低くしていた。

しかし、Ｎｄの一部を、所定モル比以上のＬａで置換しても、Ｆｅの一部を、所定範囲のモル比のＣｏ及び／又はＮｉで置換することによって、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相を安定化させることができることを、本発明者らは知見した。そして、これにより、高温での飽和磁化の低下を実用上問題ない範囲に抑制する、あるいは、高温での飽和磁化を一層向上することができることを、本発明者らは知見した。

そして、理論に拘束されないが、上述のようにすることによって、高温での飽和磁化の低下を実用上問題ない範囲に抑制、あるいは、高温での飽和磁化を一層向上することができる理由は、次のとおりであることを、本発明者らは知見した。

Ｎｄの使用量を削減するために、Ｎｄの一部がＣｅで置換されている磁性材料においては、従来、Ｆｅの一部がＣｏで置換されていても、高温での磁気特性、特に飽和磁化が向上しないことが多かった。これは、Ｆｅの一部がＣｏで置換されていると、キュリー温度は上昇しても、キュリー温度に達するまでの高温域での磁気特性、特に飽和磁化が、必ずしも向上しないためであると考えられる。

上述したように、Ｎｄの使用量を削減するために、Ｎｄの一部を軽希土類元素で置換する場合、従来、Ｌａ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の不安定さから、Ｌａで置換することは、できるだけ避けていた。しかし、本発明者らは、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相（主相）のＲとして、敢えてＬａを選択し、Ｆｅの一部を所定範囲のＣｏで置換することによって、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相（主相）を安定化させた。

Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相（主相）の安定化は、結晶構造に大きな影響を与える、各構成元素のイオン半径で説明できると考えられる。表１に、Ｎｄ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、及びＮｉのイオン半径を示す。

表１から理解できるように、Ｎｄのイオン半径と比較して、Ｌａのイオン半径は大きい。そのため、Ｎｄの一部をＬａで置換すると、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相（主相）の安定性を損ない易い。特に、Ｎｄの全部をＬａで置換すると、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相（主相）は、安定性を大きく損ねる。そのため、上述したように、Ｌａ_２Ｆｅ_１４Ｂ相（実質的にＬａ、Ｆｅ、及びＢのみで構成される、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相（主相））が不安定である。

しかし、Ｎｄの一部又は全部をＬａで置換しても、Ｆｅの一部をＣｏで置換すると、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相（主相）を安定化することができる。これは、Ｆｅのイオン半径と比較して、Ｃｏのイオン半径は小さいため、Ｎｄの一部又は全部をＬａで置換することによって膨張した結晶構造を、Ｆｅの一部をＣｏで置換することによって、適切に縮小できるためであると考えられる。

そして、Ｎｄの一部又は全部をＬａで置換しても、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相（主相）が安定すれば、その相（主相）の高温での飽和磁化は、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の飽和磁化と比べて、遜色ないか、むしろ優れる。具体的には、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の高温での飽和磁化と比較して、Ｌａ_２（Ｆｅ、Ｃｏ）_１４Ｂ相の高温での飽和磁化は遜色ない。また、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の高温での飽和磁化と比較して、（Ｎｄ、Ｌａ）_２（Ｆｅ、Ｃｏ）_１４Ｂ相の高温での飽和磁化は、むしろ高い。なお、「Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相」は、実質的にＮａ、Ｆｅ、及びＢのみで構成される、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相を意味する。「Ｌａ_２（Ｆｅ、Ｃｏ）_１４Ｂ相は、実質的にＮｄの全部がＬａで置換されており、かつ、Ｆｅの一部がＣｏで置換されている相を意味する。「（Ｎｄ、Ｌａ）_２（Ｆｅ、Ｃｏ）_１４Ｂ相」は、Ｎｄの一部がＬａで置換されており、かつ、Ｆｅの一部がＣｏで置換されている相を意味する。「遜色ない」は、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の高温での飽和磁化と比較して、高温での飽和磁化の低下が実用上問題ない範囲のことを意味する。

上述したように、Ｎｄの一部がＣｅで置換されており、Ｆｅの一部がＣｏで置換されている従来の磁性材料では、必ずしも、高温での飽和磁化が改善（「遜色ない」場合も含む。）されていない。このことから、Ｎｄの一部又は全部がＬａで置換されており、かつ、Ｆｅの一部がＣｏで置換されている本開示の磁性材料では、Ｃｏによるキュリー温度の上昇で高温での飽和磁化が向上したのではなく、むしろ、Ｌａの物性によって、高温での飽和磁化が改善（「遜色ない」場合も含む。）されたと考えられる。すなわち、本開示の磁性材料においては、Ｆｅの一部がＣｏで置換されていることによってキュリー温度が上昇したために、高温での飽和磁化が改善されたのではなく、Ｌａの物性によって、高温での飽和磁化が改善されたと考えられる。そして、本開示の磁性材料中のＣｏは、Ｌａ_２（Ｆｅ、Ｃｏ）_１４Ｂ相及び／又は（Ｎｄ、Ｌａ）_２（Ｆｅ、Ｃｏ）_１４Ｂ相の安定化に寄与していると考えられる。

Ｐｒは、Ｎｄと類似の物性を有することが知られており、また、表１から理解できるように、Ｎｄのイオン半径とＰｒのイオン半径は近接している。このおとから、本開示の磁性材料において、ＮｄとＰｒは同等の元素として扱うことができる。

Ｆｅ、Ｃｏ、及びＮｉは、鉄族元素として類似の物性を有することが知られている。そして、これらの鉄族元素のうち、Ｃｏ及びＮｉについては、表１から理解できるように、Ｃｏのイオン半径とＮｉのイオン半径は近接している。これらのことから、本開示の磁性材料において、ＣｏとＮｉは同等の元素として扱うことができる。

これらの知見に基づく、本開示の磁性材料及びその製造方法の構成要件を、以下に説明する。

《磁性材料》
本開示の磁性材料は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する主相を備える、本開示の磁性材料は、主相によって磁気を発現する。以下、主相について説明する。

〈主相の結晶構造〉
主相は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を備える。Ｒは希土類元素であり、Ｔは遷移金属元素である。主相の結晶構造は、本開示の磁性材料を、例えば、Ｘ線回折分析等をすることによって、同定することができる。

なお、本明細書で、希土類元素は、Ｓｃ（スカンジウム）、Ｙ（イットリウム）、Ｌａ（ランタン）、Ｃｅ（セリウム）、Ｐｒ（プラセオジム）、Ｎｄ（ネオジム）、Ｐｍ（プロメチウム）、Ｓｍ（サマリウム）、Ｅｕ（ユウロビウム）、Ｇｄ（ガドリニウム）、Ｔｂ（テルビウム）、Ｄｙ（ジスプロシウム）、Ｈｏ（ホルミウム）、Ｅｒ（エルビウム）、Ｔｍ（ツリウム）、Ｙｂ（イッテルビウム）、及びＬｕ（ルテニウム）の１７元素からなる。

〈主相の組成〉
主相は、モル比の式（（Ｎｄ、Ｐｒ）_{（１－ｘ－ｙ）}Ｌａ_ｘＲ^１ _ｙ））_２（（Ｆｅ_{（１－ｚ－ｗ）}（Ｃｏ、Ｎｉ）_ｚＭ_ｗ））_１４Ｂで表される組成を有する。Ｎｄはネオジム、Ｐｒはプラセオジム、Ｌａはランタン、Ｆｅは鉄、Ｃｏはコバルト、そして、Ｎｉはニッケルである。Ｒ^１は、Ｎｄ、Ｐｒ、及びＬａ以外の一種以上の希土類元素であり、Ｍは、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、及び希土類元素以外の一種以上の元素並びに不可避的不純物元素である。また、上式において、説明の都合上、（Ｎｄ、Ｐｒ）_{（１－ｘ－ｙ）}Ｌａ_ｘＲ^１ _ｙを希土類サイト、（Ｆｅ_{（１－ｚ－ｗ）}（Ｃｏ、Ｎｉ）_ｚＭ_ｗを鉄族サイトということがある。

上式から理解できるように、主相は、希土類サイト中の一種以上の元素を２モル、鉄族サイト中の一種以上の元素を１４モル、そしてホウ素（Ｂ）を１モル含有する。すなわち、希土類サイト中の一種以上の元素、鉄族サイト中の一種以上の元素、及びホウ素で、上述の結晶構造を有する相が構成されている。

希土類サイトは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｌａ、及びＲ^１からなり、ＮｄとＰｒの合計、Ｌａ、及びＲ^１が、モル比で、（１－ｘ－ｙ）：ｘ：ｙの割合で存在する。（１－ｘ－ｙ）＋ｘ＋ｙ＝１であることから、Ｎｄ及び／又はＰｒの一部が、Ｌａ及びＲ^１からなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されていることを意味する。

鉄族サイトは、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、及びＭからなり、Ｆｅ、ＣｏとＮｉの合計、及びＭが、モル比で、（１－ｚ－ｗ）：ｚ：ｗの割合で存在する。（１－ｚ－ｗ）＋ｚ＋ｗ＝１であることから、Ｆｅの一部が、Ｃｏ、Ｎｉ、及びＭからなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されていることを意味する。

以下、上式を構成する各元素及びその含有割合（モル比）について説明する。

〈Ｎｄ〉
Ｎｄは、Ｆｅ及びＢとともに上述の結晶構造を構成する主要元素である。Ｎｄの一部は、Ｌａ及びＲ^１からなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されている。また、上述したように、ＮｄはＰｒと同等な元素として扱うことができる。以下、Ｐｒ、Ｌａ、Ｃｅ、及びＲ^１について説明する。

〈Ｐｒ〉
上述したように、ＰｒはＮｄと物性が類似しており、かつ、Ｐｒのイオン半径とＮｄのイオン半径は近接していることから、ＰｒはＮｄと同等に扱うことができる。そのため、本開示の磁性材料は、Ｄｉ（ジジニウム）を適用してもよい。

〈Ｌａ〉
Ｎｄ及び／又はＰｒの一部をｌａで置換することによって、高温での飽和磁化の向上に寄与する。また、Ｎｄ及び／又はＰｒの全部をＬａで置換した場合でも、Ｆｅの一部をＣｏ及び／又はＮｉで置換することにより、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相と比較して、遜色ない高温での飽和磁化が得られる。

〈Ｒ^１〉
Ｒ^１は、Ｎｄ、Ｐｒ、及びＬａ以外の一種以上である。Ｒ^１は、本開示の磁性材料の磁気特性を損なわない範囲で含有を許容する一種以上の元素である。Ｒ^１は、典型的には、Ｎｄ、Ｐｒ、及びＬａそれぞれを含有する原材料を精製する際に、これらそれぞれと完全に分離することが困難で、原材料等に少量残留する、Ｎｄ、Ｐｒ、及びＬａ以外の一種以上の希土類元素である。

〈Ｆｅ〉
Ｆｅは、Ｎｄ及びＢとともに上述の結晶構造を構成する主要元素である。Ｆｅの一部は、Ｃｏ、Ｎｉ、及びＭからなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されていてもよい。以下、Ｃｏ、Ｎｉ、及びＭについて説明する。

〈Ｃｏ〉
Ｃｏは、Ｆｅの一部と置換されて、主相の安定化に寄与する。これは、Ｃｏのイオン半径がＦｅのイオン半径よりも小さいことから、Ｎｄ及び／又はＰｒの一部又は全部をＬａで置換して膨張した結晶を、Ｃｏによって縮小することができるためである。

Ｆｅの一部をＣｏで置換すると、主相のキュリー温度が上昇し、高温（４０３～４７３Ｋ）での飽和磁化の低下を抑制でき、好都合である。

〈Ｎｉ〉
上述したように、Ｎｉは鉄族元素であり、かつ、Ｎｉのイオン半径とＣｏのイオン半径は近接していることから、ＮｉはＣｏと同等に扱うことができる。すなわち、Ｎｉは、Ｆｅの一部と置換されて、主相の安定化に寄与する。

上述したように、主相の安定化の観点からはＮｉはＣｏと同等に扱うことができる。しかし、Ｆｅ及びＣｏと比較すると、Ｎｉは、磁化の発現への寄与が小さい。また、Ｎｉは、Ｃｏのようにキュリー温度を上昇させることへの寄与も少ない。したがって、磁気特性、特に飽和磁化をできるだけ高めたいとき、あるいは、キュリー温度を上昇させたいときは、Ｎｉの含有割合（モル比）を小さくすることが好ましい。

〈Ｍ〉
Ｍは、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、及び希土類元素以外の一種以上の元素並びに不可避的不純物元素である。Ｍは、本開示の磁性材料の磁気特性を損なわない範囲で含有を許容する一種以上の元素及び不可避的不純物元素である。不可避的不純物元素とは、本開示の磁性材料を製造等するに際し、その含有を回避することが避けられない、あるいは、回避するためには著しい製造コストの上昇を招くような不純物元素のことをいう。

不可避的不純物元素を除くＭとしては、例えば、Ｔｉ（チタン）、Ｃｒ（クロム）、Ｍｎ（マンガン）、Ｖ（バナジウム）、Ｍｏ（モリブデン）、Ｗ（タングステン）、及びＣ（炭素）からなる群より選ばれる一種以上の元素等が挙げられる。これらの元素は、例えば、主相生成時に核物質を形成して、主相の微細化の促進及び／又は主相の粒成長の抑制に寄与する。

不可避的不純物元素を除くＭとしては、例えば、Ｇａ（ガリウム）、Ｃｕ（銅）、及びＡｌ（アルミニウム）からなる群より選ばれる一種以上の元素等が挙げられる。これらの元素は、後述するＲリッチ相の融点を低下させる。これによって、粉末を焼結する際に液相焼結を適用することができ、焼結体を熱間加工する際に、Ｒリッチ相を容易に溶融させて、主相の異方成長を促進することができる。

本開示の磁性材料は、これまで説明した元素を、次のようなモル比で含有することにより、高温で所望の飽和磁化が得られる。これについて、主相の組成を表すモル比の式（（Ｎｄ、Ｐｒ）_{（１－ｘ－ｙ）}Ｌａ_ｘＲ^１ _ｙ））_２（（Ｆｅ_{（１－ｚ－ｗ）}（Ｃｏ、Ｎｉ）_ｚＭ_ｗ））_１４Ｂのｘ、ｙ、ｚ、及びｗを用いて説明する。

〈ｘ〉
主相の組成を表す上式において、ｘの値は、Ｎｄ及び／又はＰｒの一部が、Ｌａで置換されている割合（モル比）を示す。ｘは、次の値を満足する。

ｘの値が０．２５以上であれば、高温で所望の飽和磁化を得ることができる。この観点からは、ｘの値は、０．３０以上、０．３５以上、０．４０以上、０．４５以上、又は０．５０以上であってもよい。一方、ｘの値が１であっても、Ｆｅの一部をＣｏ及び／又はＮｉで置換し、その置換率を後述する範囲にすれば、主相を安定化することができる。主相の安定化の観点からは、ｘの値は、０．９５以下、０．９０以下，０．８５以下、０．８０以下、０．７５以下、０．７０以下、０．６５以下、０．６１以下、０．６０以下、０．５５以下、又は０．５２以下であってもよい。

〈ｙ〉
主相の組成を表す上式において、ｙは、Ｎｄ及び／又はＰｒの一部がＲ^１で置換されている割合（モル比）を示す。ｙは次の値を満足する、

上述したように、Ｒ^１は、本開示の磁性材料の磁気特性を損なわない範囲で含有を許容する一種以上の希土類元素である。このことから、ｚは、０．１０以下、０．０８以下、０．０６以下、０．０４以下、又は０．０２以下であってよい。一方、本開示の磁性材料がＲ^１を全く含有しない、すなわち、ｚは０であってもよいが、本開示の磁性材料を製造する際に、原材料中にＲ^１を全く含有しないようにするのは困難である。この観点からは、ｚは、０．０１以上であってもよい。

〈ｚ〉
主相の組成を表す上式において、ｚの値は、Ｆｅの一部がＣｏ及び／又はＮｉで置換されている割合（モル比）を示す。ｚは次の値を満足する。

上述したように、Ｎｄ及び／又はＰｒの一部又は全部をＬａで置換することによって膨張した結晶を、Ｆｅの一部をＣｏ及び／又はＮｉで置換することによって、縮小することができる。ｚの値が、０．１５以上であれば、膨張した結晶を縮小して、主相がＲ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を維持することができる。この観点からは、ｚの値は、０．１８以上、０．２０以上、又は０．２２以上であってもよい。

一方、Ｆｅと比較して、Ｃｏ及び／又はＮｉは、磁気特性、特に室温での飽和磁化への寄与が小さい。ｚの値が、０．４０以下であれば、室温での飽和磁化を実用上損なわずに、高温での飽和磁化を向上することができる。この観点からは、ｚの値は、０．３８以下、０．３６以下、０．３４以下、０．３２以下、０．３１以下、０．３０以下、０．２８以下、０．２６以下、０．２４以下、０．２２以下、０．２１以下、又は０．２０以下であってもよい。

〈ｗ〉
主相の組成を表す上式において、ｗは、Ｆｅの一部がＭで置換されている割合（モル比）を示す。上述したように、Ｍは、本開示の磁性材料の磁気特性を損なわない範囲で含有を許容する一種以上の元素及び不可避的不純物元素である。このことから、ｗは、０．１０以下、０．０８以下、０．０６以下、０．０４以下、又は０．０２以下であってよい。一方、本開示の磁性材料がＭを全く含有しない、すなわち、ｗは０であってもよいが、Ｍのうち、不可避的不純物元素を全く含有しないようにするのは困難である。この観点からは、ｗは、０．０１以上であってもよい。

上述したように、ＮｄとＰｒは同等と扱うことができ、ＣｏとＮｉは同等に扱うことができる。このことから、主相の組成を表すモル比の式（（Ｎｄ、Ｐｒ）_{（１－ｘ－ｙ）}Ｌａ_ｘＲ^１ _ｙ））_２（（Ｆｅ_{（１－ｚ－ｗ）}（Ｃｏ、Ｎｉ）_ｚＭ_ｗ））_１４Ｂでは、「（Ｎｄ、Ｐｒ）」及び「（Ｃｏ、Ｎｉ）」と表記して、ＮｄとＰｒのモル比、及びＣｏとＮｉのモル比を特定していないが、次のように特定してもよい。

〈ＮｄとＰｒのモル比〉
ＮｄとＰｒのモル比は、次の関係を満たしてもよいことを、主相の組成を表すモル比の式の「（Ｎｄ、Ｐｒ）」の部分を、モル比の式「（Ｎｄ_{（１－ｐ）}Ｐｒ_ｐ）」に代えて説明する。

上述したように、ＮｄとＰｒは物性が類似する。この観点からは、ｐは、０以上、０．０１以上、０．０３以上、０．０５以上、０．０７以上、０．１０以上、０．２０以上、０．３０以上、０．４０以上、又は０．５０以上であってよく、１以下、０．９９以下、０．９７以下、０．９５以下、０．９０以下、０．８０以下、０．７０以下、又は０．６０以下であってよい。

ｐが０であるとは、ＮｄとＰｒのうち、全てがＮｄであることを意味する。しかし、本開示の磁性材料の原材料で、ＮｄとＰｒを完全に分離することは困難であることが多いこと等から、実質的には、ｐは０．０１以上である。また、ｐが１であるとは、ＮｄとＰｒのうち、全てがＰｒであることを意味する。しかし、前述の原材料に関する問題等から、実質的には、ｐは０．９９以下である。

Ｐｒ_２Ｆｅ_１４Ｂ相と比べて、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相は、幾分、磁気特性に優れる。このことから、磁性材料全体の磁気特性を特に向上させる場合には、ｐは、０以上、０．０１以上、０．０３以上、０．０５以上、０．０７以上、０．１以上、又は０．２以上であってもよく、０．５以下、０．４以下、又は０．３以下であってもよい。

〈ＣｏとＮｉのモル比〉
ＣｏとＮｉのモル比は、次の関係を満たしてもよいことを、主相の組成を表すモル比の式の「（Ｃｏ、Ｎｉ）」の部分を、モル比の式「（Ｃｏ_{（１－ｑ）}Ｎｉ_ｑ）」に代えて説明する。

上述したように、ＣｏとＮｉは物性が類似する。この観点からは、ｑは、０以上、０．０１以上、０．０３以上、０．０５以上、０．０７以上、０．１０以上、０．２０以上、０．３０以上、０．４０以上、又は０．５０以上であってよく、１以下、０．９９以下、０．９７以下、０．９５以下、０．９０以下、０．８０以下、０．７０以下、又は０．６０以下であってよい。

ｑが０であるとは、ＣｏとＮｉのうち、全てがＣｏであることを意味する。しかし、本開示の磁性材料の原材料で、ＣｏとＮｉを完全に分離することは困難である場合が多いこと等から、実質的には、ｑは０．０１以上である。また、ｑが１であるとは、ＣｏとＮｉのうち、全てがＮｉであることを意味する。しかし、前述の原材料に関する問題等から、実質的には、ｑは０．９９以下である。

Ｃｏはキュリー温度を上昇させるが、Ｎｉはその寄与が少ない。また、Ｎｉと比べて、Ｃｏは飽和磁化への寄与が幾分大きい。このことから、キュリー温度を上昇させる、あるいは、磁性材料全体の飽和磁化を特に向上させる場合には、ｑは、０以上、０．０１以上、０．０３以上、０．０５以上、０．０７以上、０．１以上、又は０．２以上であってもよく、０．５以下、０．４以下、又は０．３以下であってもよい。

〈主相の体積率〉
本開示の磁性材料は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する主相を備えており、その主相は、上述の組成を有している。本開示の磁性材料の主相は、Ｎｄ及び／又はＰｒの一部又は全部がＬａで置換されており、かつ、Ｆｅの一部がＣｏ及び／又はＮｉで置換されていることが必須である。そのため、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する主相の形成過程は、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の形成過程に準拠する。このことから、本開示の磁性材料は、主相のほかに、所謂Ｒリッチ相を備えていてもよい。Ｒリッチ相を備えることによって、本開示の磁性材料の主相形成時に、α－Ｆｅ相の形成を極少化できる。

α－Ｆｅ相は、軟磁性相であり、磁性材料中にα－Ｆｅ相が存在すると、見かけの飽和磁化は向上するが、保磁力は低下する。そのため、本開示の磁性材料において、α－Ｆｅ相の存在割合（体積率）は極少化しておくことが好ましい。なお、Ｒリッチ相とは、主相よりも希土類元素のモル比が高い相であり、典型的には、非磁性相である。Ｒリッチ相は、主相同士を磁気分断して、保磁力の確保に寄与する。Ｒリッチ相としては、例えば、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相を備えるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性材料のＮｄリッチ相の、Ｎｄの一部又は全部が、Ｐｒ、Ｌａ、及びＲ^１からなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されており、かつ、Ｆｅの一部が、Ｃｏ、Ｎｉ、及びＭからなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されている相等が挙げられる。

Ｒリッチ相は、主相よりもＲ濃度が高い様々な組成を有する相が混合している相であるため、Ｒリッチ相を組成式（モル比の式）で表すことは難しい。そのため、「Ｒリッチ相」と一般的に呼称されている。

本開示の磁性材料は、上述の組成を有する主相を備えるが、少量のＲリッチ相を備えていてもよいし、極少量のα－Ｆｅ相を備えていてもよい。α－Ｆｅ相には、Ｆｅの一部がＣｏ、Ｎｉ、及びＭからなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されている相も含むものとする。

本開示の磁性材料の主相の体積率が、８０．０％以上であれば、Ｒリッチ相による飽和磁化の低下を実用上問題のない範囲に抑制することができ、かつ、α－Ｆｅ相による保磁力の低下を実用上問題のない範囲に抑制することができる。この観点からは、主相の体積率は、８２．０％以上、８４．０％以上、８６．０％以上、８８．０％以上、９０．０％以上、９２．０％以上、９４．０％、又は９５．０％以上であってもよい。一方、主相の体積率は１００％であってもよいが、Ｒリッチ相の形成によってα－Ｆｅ相の形成を抑制し、かつ、Ｒリッチ相が主相の周囲に存在することによって主相同士を磁気分断して、保磁力を確保することが好ましい。この観点からは、主相の体積率は、９９．５％以下、９９．０％以下、９８．５％以下、９８．０％以下、９７．５％以下、９７．０％以下、９６．５％以下、９６．０％以下、９５．９％以下、又は９５．５％以下であってもよい。

主相の体積率は、磁性材料の全体組成を、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ－ＡＥＳ：Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｐｌａｓｍａ Ａｔｏｍｉｃ Ｅｍｉｓｓｉｏｎ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）を用いて測定し、その測定値から、磁性材料が、（Ｎｄ、Ｐｒ、Ｌａ、Ｒ^１）_２（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍ）_１４Ｂ相とＲリッチ相に分相していると仮定して、主相の体積率を算出する。なお、（Ｎｄ、Ｐｒ、Ｌａ、Ｒ^１）_２（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍ）_１４Ｂ相は、（Ｎｄ、Ｐｒ）_２Ｆｅ_１４Ｂ相、（Ｎｄ、Ｐｒ）_２Ｆｅ_１４Ｂ相のＮｄ及び／又はＰｒの一部又は全部がＬａ及びＲ^１からなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されている相、（Ｎｄ、Ｐｒ）_２Ｆｅ_１４Ｂ相のＦｅの一部がＣｏ、Ｎｉ、及びＭからなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されている相、そして、（Ｎｄ、Ｐｒ）_２Ｆｅ_１４Ｂ相のＮｄ及び／又はＰｒの一部又は全部がＬａ及びＲ^１からなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されており、かつ、（Ｎｄ、Ｐｒ）_２Ｆｅ_１４Ｂ相のＦｅの一部がＣｏ、Ｎｉ、及びＭからなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されている相を意味する。

〈主相の格子体積〉
主相の格子体積がＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の格子体積と近似していると、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相を安定して維持できると考えられる。理論に拘束されないが、これは、格子体積は、結晶構造の三次元的な類似性を反映していると考えられるためである。Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の格子体積は、０．９４９ｎｍ^３である。このことから、主相の格子体積は、０．９３０ｎｍ^３以上、０．９３５ｎｍ^３以上、０．９４０ｎｍ^３以上、又は０．９４５ｎｍ^３以上であってよく、０．９５５ｎｍ^３以下、又は０．９５０ｎｍ^３以下であってよい。主相の格子体積が上述した範囲であると、主相は、安定して、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を維持することができる。

主相の格子体積は、次の要領で求めることができる。Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁性材料をＸ線回折分析し、そのＸ線回折パターンから、面指数と格子面間隔値（ｄ値）の関係に基づいて、ａ軸長さ及びｃ軸長さを求める。ａ軸長さ及びｃ軸長さを求める際、本開示のＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁性材料の主相が、上述の結晶構造を有することから、主相は、正方晶であると仮定してよい。そのため、面指数としては、（３１１）面、（２１４）面、（３１３）面、（２２４）面、（４１０）面、及び（４１１）面を使用することができる。そして、次式に従い、格子体積を算出する。
（格子体積）＝（ａ軸長さ）^２×（ｃ軸長さ）

〈主相の密度〉
主相の密度は、結晶の結晶格子体積に反比例するのが通例である。このことから、主相の密度は、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の密度に近接していることが好ましい。Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の密度は、７．２３ｇ／ｃｍ_３である。このことから、７．００ｇ／ｃｍ^３以上、７．０３ｇ／ｃｍ^３以上、７．０５ｇ／ｃｍ^３以上、７．０７ｇ／ｃｍ^３以上、７．１０ｇ／ｃｍ^３以上、又は７．２０ｇ／ｃｍ^３以上であってよく、７．９０ｇ／ｃｍ^３以下、７．８０ｇ／ｃｍ^３以下、７．７０ｇ／ｃｍ^３以下、７．６０ｇ／ｃｍ^３以下、７．５０ｇ／ｃｍ^３以下、７．４０ｇ／ｃｍ^３以下、７．３５ｇ／ｃｍ^３以下、又は７．３０ｇ／ｃｍ^３以下であってよい。

主相の密度は、例えば、磁性材料を粉砕して粉末を得て、その粉末の密度を、ピクノメータ法で測定することによって得られる。

《製造方法》
次に本開示の磁性材料の製造方法（以下、「本開示の製造方法」ということがある。）について説明する。

本開示の製造方法は、溶解及び凝固工程、そして、任意で、均質化熱処理工程を含む。以下、それぞれの工程について説明する。

〈溶解及び凝固工程〉
本開示の製造方法では、上述した主相を構成する元素を含有する原材料を溶解し、凝固させ、鋳塊を得る。鋳塊を得る際、Ｒリッチ相を形成して、α－（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍ）相の形成を抑制することが好ましい。α－（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍ）相の形成を抑制することによって、磁性材料の保磁力を確保することができる。なお、α－（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍ）相は、α－Ｆｅ相、及びα-Ｆｅ相のＦｅの一部がＣｏ、Ｎｉ、及びＭからなる群より選ばれる一種以上の元素で置換されている相を意味する。

Ｒリッチ相によって、磁性材料全体の飽和磁化は低下する。しかし、Ｒリッチ相を形成することによって、上述のα－（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍ）相の形成を抑制し、かつ、Ｒリッチ相で主相同士を磁気分断して、磁性材料全体の保磁力を確保することができる。そのため、主相の体積率を上述の範囲にすることによって、磁性材料全体の飽和磁化を実用上問題のない範囲にすることができる。

主相の体積率を上述の範囲にするためには、原材料の配合組成での希土類元素の合計モル比を、主相での希土類元素の合計モル比以上にしておくことが好ましい。このことから、原材料の配合組成は、（（Ｎｄ、Ｐｒ）_{（１－ｘ－ｙ）}Ｌａ_ｘＲ^１ _ｙ））_ｔ（（Ｆｅ_{（１－ｚ－ｗ）}（Ｃｏ、Ｎｉ）_ｚＭ_ｗ））_１４Ｂ（ただし、ｔは、２．００～３．００）であることが好ましい。このとき、ｘ、ｙ、ｚ、及びｗは、上述の主相の組成を表す式の、ｘ、ｙ、ｚ、及びｗと同じであってよい。α－（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍ）相の発現を抑制する観点からは、ｔは、２．０１以上、２．０２以上、２．０３以上、２．０４以上、２．０５以上、２．０６以上、２．０８以上、２．１０以上、２．２０以上、２．３０以上、２．４０以上、又は２．５０以上がより好ましい。一方、Ｒリッチ相の体積率を必要最小限にする観点からは、ｔは、２．９０以下、２．８０以下、２．７０以下、又は２．６０以下がより好ましい。なお、製造工程中で、特定元素の減耗等がなければ、磁性材料の全体組成（主相と主相以外の相の合計）は、原材料の配合組成と実質的に同じである。

原材料の溶解及び凝固は、周知の方法を適用することができる。原材料の溶解方法としては、例えば、原材料を坩堝等の容器に装入し、原材料を容器中でアーク溶解又は高周波溶解して溶湯を得る方法が挙げられる。溶湯の凝固方法としては、例えば、溶湯をブックモールド等の鋳型に注入すること、あるいは、溶湯を坩堝中で凝固させること等が挙げられる。主相の粗大化抑制及び主相の均質化の観点等からは、溶湯の冷却速度を高めることが好ましい。そのため、溶湯をブックモールド等の鋳型に注入することが好ましい。さらに、主相の粗大化抑制及び主相の均質化を一層高める観点等からは、例えば、次の方法を適用してもよい。すなわち、原材料を容器中で高周波溶解又はアーク溶解し凝固して得た鋳塊を、再度、高周波溶解等で溶融し、その融液をストリップキャスト法及び液体急冷法等を用いて急冷し、薄片を得てもよい。

〈均質化熱処理工程〉
鋳塊中の主相を均質化するために、鋳塊を熱処理（以下、このような熱処理を「均質化熱処理」ということがある。）してもよい。ストリップキャスト法及び液体急冷法等を用いて急冷して得た薄片を、均質化熱処理してもよい。

均質化熱処理の温度は、例えば、１２７３Ｋ以上、１３２３Ｋ以上、又は１３７３Ｋ以上であってよく、１５７３Ｋ以下、１５２３Ｋ以下、１４７３Ｋ以下、又は１４２３Ｋ以下であってよい。均質化熱処理時間は、例えば、６時間以上、１２時間以上、１８時間以上、又は２４時間以上であってよく、４８時間以下、４２時間以下、３６時間以下、又は３０時間以下であってよい。

鋳塊の酸化を抑制するため、均質化熱処理は、不活性ガス雰囲気中で行われることが好ましい。不活性ガス雰囲気には、窒素ガス雰囲気を含む。

〈粉砕工程〉
均質化熱処理の前又は後で、鋳塊を粉砕してもよい。典型的には、均質化熱処理後に、鋳塊を粉砕する。

鋳塊の粉砕は、周知の方法を適用することができる。粉砕方法としては、例えば、カッターミル、ボールミル、及びジェットミル等を用いる方法等が挙げられる。これらの方法を組み合わせてもよい。

鋳塊の粉砕は、不活性ガス雰囲気中で行うことが好ましい。これにより、鋳塊及び粉砕後の粉末が酸化することを抑制できる。不活性ガス雰囲気には、窒素ガス雰囲気が含まれる。粉砕後の粉末の粒径としては、Ｄ_５０で、５μｍ以上、１０μｍ以上、又は１５μｍ以上であってよく、５０μｍ以下、４０μｍ以下、３０μｍ以下、２５μｍ以下、又は２０μｍ以下であってよい。

《変形》
本開示の磁性材料及びその製造方法は、これまで説明した実施形態に限られず、特許請求の範囲に記載された範囲内で、適宜、変形を加えてもよい。例えば、本開示の磁性材料は、粉末であってもよいし、その粉末の成形体であってもよい。成形体は、ボンド成形体であってもよいし、焼結成形体であってもよい。ボンド成形体は、典型的には、樹脂ボンド成形体等が挙げられる。焼結方法は、主相の粒径等によって、例えば、無加圧焼結及び加圧焼結等を適宜選択することができる。

以下、本開示の磁性材料及びその製造方法を実施例、比較例、及び従来例により、さらに具体的に説明する。なお、本開示の磁性材料及びその製造方法は、以下の実施例で用いた条件等に限定されるものではない。

《試料の準備》
磁性材料の試料を次の要領で準備した。

金属Ｎｄ、Ｃｅ－Ｆｅ合金、金属Ｌａ、金属Ｐｒ、金属Ｆｅ、金属Ｃｏ、金属Ｎｉ、Ｆｅ－Ｂ合金、金属Ｇａ、及び金属Ｃｕを、主相が表２の組成になるように配合し、これを高周波溶解し、凝固させて、磁性材料鋳塊を得た。原材料粉末の配合の際には、主相の体積率が９５～１００％になるように、主相でのＮｄ、Ｃｅ、Ｌａ、及びＰｒの合計モル数よりも、Ｎｄ、Ｃｅ、Ｌａ、及びＰｒの合計配合モル数を多くした。なお、本明細書において、例えば、「金属Ｎｄ」は合金化されていないＮｄを意味する。金属Ｎｄには、不可避的不純物を含有してもよいことは、もちろんである。

アルゴンガス雰囲気中で、磁性材料鋳塊を、１３９８Ｋで２４時間にわたり、均質化熱処理した。

均質化熱処理後の磁性材料鋳塊をグローブボックス内に装入し、アルゴンガス雰囲気中で、カッターミルを用いて、磁性材料鋳造塊を粉砕した。粉砕後の磁性材料粉末の粒径は、Ｄ_５０で、２０μｍ以下であった。

《評価》
各試料について、主相の組成、体積率、密度、及び格子体積を、上述した測定方法で求めた。また、各試料について、物理特性処理システムＰＰＭＳ（登録商標）－ＶＳＭを用い、最大磁場９Ｔを負荷して、磁気特性を測定した。磁気特性の測定に関しては、各試料粉末を、エポキシ樹脂中で磁場配向させつつ固化させ、固化後の各試料の磁気特性を、３００～４５３Ｋで、磁化容易軸方向及び磁化困難軸方向について測定した。磁化容易軸方向についての測定値から、飽和漸近則を用いて飽和磁化Ｍｓを算出した。また、磁化困難軸方向についての測定値から、ＳＰＤ（Ｓｉｎｇｕｌａｒ Ｐｏｉｎｔ Ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ）法を用いて異方性磁界Ｈａを求めた。

結果を表２に示す。表２中、「Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相」は、「Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相」を意味する。表２には、参考値として、単位温度当たりの飽和磁化変化率（％／Ｋ）を併記した。単位温度当たりの飽和磁化変化率は、磁性材料が室温（３００Ｋ）から４５３Ｋに上昇したときの飽和磁化の変化の割合を、１Ｋ当たりで評価したもので、次の式（１）で算出することができる。
〔｛（Ｍｓ_{（４５３Ｋ）}－Ｍｓ_{（３００Ｋ）}）／Ｍｓ_{（３００Ｋ）}｝／（４５３Ｋ－３００Ｋ）〕×１００ ・・・式（１）
ただし、Ｍｓ_{（３００Ｋ）}：３００Ｋでの飽和磁化
Ｍｓ_{（４５３Ｋ）}：４５３Ｋでの飽和磁化

図１は、Ｎｄ及びＰｒの使用量削減割合と高温（４５３Ｋ）での飽和磁化Ｍｓの関係を示すグラフである。図２は、実施例４及び実施例５並びに比較例２について、温度と飽和磁化Ｍｓの関係を示すグラフである。なお、Ｎｄ及びＰｒの使用量削減割合は、上述の主相の組成を表す式の１－ｘ－ｙに相当する。

図２から、比較例８（Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相）の試料は、温度の上昇によって急激に飽和磁化が低下しているが、Ｎｄの一部又は全部がＬａで置換されており、かつ、Ｆｅの一部がＣｏで置換されている実施例４及び実施例５の試料は、温度の上昇による飽和磁化の低下が緩やかであることを理解できる。そして、図１において、実施例４（Ｎｄの全部がＬａで置換されており、かつ、Ｆｅの一部がＣｏで置換されている試料）と比較例８（Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ相）を結ぶ破線は、Ｎｄ及びＰｒの使用量削減割合（Ｌａの含有割合）が増加するにしたがって、高温での飽和磁化の低下が予測される線である。実施例１～８のいずれの試料も、高温での飽和磁化が破線で示す値以上である。このことから、実施例１～８のいずれの試料においても、高温での飽和磁化の低下を実用上問題ない範囲に抑制されているか、あるいは、高温での飽和磁化が一層向上していることを理解できる。

一方、表２及び図１から、比較例１～１３の試料は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相が形成されていないか、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する相が形成されていても、高温での飽和磁化が良好でないことを理解できる。これは、比較例１～１３の試料は、Ｎｄの一部がＬａで置換されていないか、Ｌａで置換されていても、その置換率が適切でない、あるいは、Ｆｅの一部がＣｏで置換されていないか、置換されていても、その置換率が適切でないためであることを理解できる。

以上の結果から、本開示の磁性材料及びその製造方法の効果を確認できた。

Claims (7)

1. Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型の結晶構造を有する主相（ただし、Ｒは希土類元素であり、Ｔは遷移金属元素である。）を備え、
   前記主相が、モル比の式（（Ｎｄ、Ｐｒ）_{（１－ｘ－ｙ）}Ｌａ_ｘＲ^１ _ｙ））_２（（Ｆｅ_{（１－ｚ－ｗ）}（Ｃｏ、Ｎｉ）_ｚＭ_ｗ））_１４Ｂ（ただし、Ｒ^１は、Ｎｄ、Ｐｒ、及びＬａ以外の一種以上の希土類元素であり、Ｍは、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、及び希土類元素以外の一種以上の元素並びに不可避的不純物元素であり、０．２５≦ｘ≦１．００、０≦ｙ≦０．１０、０．１５≦ｚ≦０．４０、及び０≦ｗ≦０．１）で表される組成を有する、
   磁性材料。
2. 前記ｘが、０．２５≦ｘ≦０．６１を満足する、請求項１に記載の磁性材料。
3. 前記主相の体積率が、８０．０～１００％である、請求項１又は２に記載の磁性材料。
4. 前記主相の格子体積が、０．９３０～０．９５５ｎｍ^３である、請求項１～３のいずれか一項に記載の磁性材料。
5. 前記主相の密度が、７．００～７．９０ｇ／ｃｍ^３である、請求項１～４のいずれか一項に記載の磁性材料。
6. 請求項１に記載の磁性材料の製造方法であって、
   前記主相を構成する元素を含有する原材料を溶解し、凝固させること、
   を含む、磁性材料の製造方法。
7. 前記原材料を溶解し、凝固させて得た鋳塊を、１２７３～１５７３Ｋで６～７２時間にわたり熱処理する、請求項６に記載の方法。

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