JPH05267027A

JPH05267027A - Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法及び原料粉末調整用合金粉末

Info

Publication number: JPH05267027A
Application number: JP4093779A
Authority: JP
Inventors: Yuji Kaneko; 裕治金子; Hiroki Tokuhara; 宏樹徳原
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Hitachi Metals Ltd
Priority date: 1992-03-19
Filing date: 1992-03-19
Publication date: 1993-10-15
Anticipated expiration: 2014-06-02
Also published as: JP2898463B2

Abstract

(57)【要約】【目的】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石特性の高性能化を阻
害する磁石構成相のＢリッチ相及びＲリッチ相をできる
だけ低減でき、かつ主相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を増加させ、
さらに合金粉末中の含有酸素量を低減でき、種々の磁石
特性に応じた組成の合金粉末を容易に提供できるＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法の提供。【構成】Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする特定組成のＲ−
Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に全量の６０％以下のＲが５０原子
％以下のＮｄ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末を添加配
合することにより、調整用合金粉末中のＮｄ₂Ｆｅ₁₇相
と主相系Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末中のＢリッチ相及びＮ
ｄリッチ相との反応により、新たにＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が
生成されるため、永久磁石の磁石特性を劣化させるＢリ
ッチ相及びＮｄリッチ相の量を低減できる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、Ｒ（ＲはＹを含む希
土類元素のうち少なくとも１種）、Ｆｅ、Ｂを主成分と
するＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造に用いる原料粉末の
製造方法に係り、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする主相系合
金粉末にＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末を添加配合
して、磁石特性を劣化させるＢリッチ相やＮｄリッチ相
の量を低減したＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製
造方法とその原料粉末調整用合金粉末に関する。

【０００２】

【従来の技術】今日、高性能永久磁石として代表的なＲ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石（特開昭５９−４６００８号）
は、三元系正方晶化合物の主相とＲリッチ相を有する組
織にて高磁石特性を発現し、ｉＨｃが２５ｋＯｅ以上、
（ＢＨ）ｍａｘが４５ＭＧＯｅ以上と、従来の高性能希
土類コバルト磁石と比較しても、格段の高性能を発揮す
る。また、用途に応じ、選定された種々の磁石特性を発
揮するよう、種々組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が提案
されている。

【０００３】上記種々の組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久
磁石を製造するには、所要組成の磁石用の合金粉末を製
造する必要があり、電解により還元された希土類原料を
用いて、溶解して鋳型に鋳造し所要磁石組成の合金塊を
作成し、これを粉砕して所要粒度の合金粉末とする溶解
・粉砕法（特開昭６０−６３３０４号、特開昭６０−１
１９７０１号）と、希土類酸化物、Ｆｅ粉等を用い直接
磁石組成合金粉を作成する直接還元拡散法（特開昭５９
−２１９４０４号、特開昭６０−７７９４３号）があ
る。

【０００４】溶解・粉砕法は、鋳造時にＦｅ初晶が発生
し易くＲリッチ相が大きく偏析するが、鋳塊の粗粉砕工
程で容易に酸化防止が可能な工程で粉砕ができるため、
比較的低含有酸素量の合金粉末が得られる。

【０００５】直接還元拡散法は、上記の溶解・粉砕法と
比較して磁石用原料粉末を作成する時に溶解・粗粉砕等
の工程を省略することができることが利点であるが、Ｒ
₂Ｆｅ₁₄Ｂ主相の周囲にＲリッチ相がとり囲んだ状態で
作成され、また、Ｒリッチ相の大きさは前者と比較して
小さく良く分散されるため、製造時に酸化され易く含有
酸素量が多く、磁石組成によっては希土類元素が消耗さ
れて磁石特性のバラツキ等の発生原因となる問題があ
る。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】発明者は先に、Ｒ−Ｆ
ｅ−Ｂ系永久磁石の磁石特性を劣化させる合金粉末中の
含有酸素量の低減を目的に、直接還元拡散法にてＲリッ
チ相の少ないＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相に近い組成で合金粉末を作
成し、またＲリッチな合金粉末を、Ｃｏ元素の添加によ
ってＲ₃Ｃｏ相（但しＣｏの１部あるいは大部分をＦｅ
にて置換できる）を含むＲ₂（Ｆｅ，Ｃｏ）₁₇相等から
なる金属間化合物粉末を作成し、両者を混合したＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末を提案（特願平２−２２９
６８５号）した。

【０００７】先に提案したＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原
料粉末は、合金粉末中及び得られた磁石の含有酸素量の
低減には極めて有効であるが、磁石内には主相のＲ₂Ｆ
ｅ₁₄Ｂ相のほかにＢリッチ相及び粒界相としてＲリッチ
相が存在し、これら各相の存在量を精密に制御すること
は極めて困難であり、磁石特性がばらつく原因となって
いた。

【０００８】この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石特性
の高性能化を阻害する磁石構成相のＢリッチ相及びＲリ
ッチ相をできるだけ低減でき、かつ主相のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
相を増加させ、さらに合金粉末中の含有酸素量を低減で
き、種々の磁石特性に応じた組成の合金粉末を容易に提
供できるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法
の提供を目的としている。

【０００９】

【課題を解決するための手段】一般に、Ｒ−Ｆｅ合金、
例えばＮｄ−Ｆｅ合金中、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇相はキュリー点
が室温付近で、Ｃ面内に容易磁化方向を有する金属間化
合物であり、従来、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石におい
て、Ｂ量が６原子％より少ない場合は、磁石内に例えば
Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇相が生成して保磁力が低下するとされてき
た。しかし、発明者は種々検討の結果、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相
を主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末にＲ₂Ｆ₁₇相、例
えばＮｄ₂Ｆｅ₁₇相を含むＲ−Ｆｅ系合金粉末を特定量
添加配合した原料粉末は、粒界相のＮｄリッチ相中のＮ
ｄとＲ−Ｆｅ系合金粉末中のＮｄ₂Ｆｅ₁₇との共晶温度
６９０℃付近において、例えば、Ｎｄ＋Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇
相←→液相の反応が起こることにより、この低融点の
液相がＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の焼結を促進することを
知見した。

【００１０】Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末とＲ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末は、焼
結中に下記反応を起こし、主相であるＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を
増加させる作用がある。１３／１７Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇＋１／４Ｎｄ_1.1Ｆｅ₄Ｂ₄＋１３
３／６８００Ｎｄ→Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂすなわち、発明者は上記の反応式において、調整用合金
粉末中のＮｄ₂Ｆｅ₁₇相と主相系Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉
末中のＢリッチ相及びＮｄリッチ相との反応により、新
たにＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が生成されることになるので、従
来法のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金粉末のみで得ら
れた永久磁石では磁石特性を劣化させる要因の一つであ
るＢリッチ相及びＮｄリッチ相の量を低減できることを
知見し、この発明を完成した。

【００１１】すなわち、この発明は、Ｒ（但しＲはＹを
含む希土類元素のうち少なくとも１種）１０原子％〜３
０原子％、Ｂ４原子％〜４０原子％、残部Ｆｅ（但しＦ
ｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種にて置換でき
る）及び不可避的不純物からなり、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主
相とする合金粉末に、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素
のうち少なくとも１種）５０原子％以下、残部Ｆｅ（但
しＦｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種にて置換で
きる）及び不可避的不純物からなり、Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含
む調整用合金粉末を６０％以下添加配合したことを特徴
とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末の製造方法で
ある。

【００１２】また、この発明は、Ｒ（但しＲはＹを含む
希土類元素のうち少なくとも１種）５０原子％以下、残
部Ｆｅ（但しＦｅの１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種
にて置換できる）及び不可避的不純物からなり、Ｒ₂Ｆ
ｅ₁₇相を含むことを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石
用原料粉末調整用合金粉末である。

【００１３】この発明において、特定量のＲ、Ｆｅ、Ｂ
を有するＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金粉末に添加配
合するＲが５０原子％以下のＲ₂Ｆｅ₁₇相を含むＲ−Ｆ
ｅ系調整用合金粉末の添加量を６０％以下としたのは、
６０％を超えると異方性磁石を作製するために磁界中で
成形した際に、一軸異方性であるＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の量が
少なくなり、配向度が低下するため好ましくなく、Ｂｒ
の低下を招来するためである。より好ましい添加配合量
は０．１〜４０％である。

【００１４】この発明に用いる希土類元素Ｒは、Ｙを包
含し軽希土類及び重希土類を包含する希土類元素であ
り、これらのうち少なくとも１種、好ましくはＮｄ、Ｐ
ｒ等の軽希土類を主体として、あるいはＮｄ、Ｐｒ等と
の混合物を用いる。すなわち、Ｒとしては、Ｎｄ，Ｐ
ｒ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｅｕ，Ｓ
ｍ，Ｇｄ，Ｐｍ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｙを用いることが
できる。このＲは純希土類元素でなくてもよく、工業上
入手可能な範囲で製造上不可避な不純物を含有するもの
でも差支えない。

【００１５】このＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ主相からなる合金粉末を
得るには、Ｒが１０原子％未満では、Ｒ、Ｂの拡散しな
い残留鉄部の増加となり、３０原子％を超えるとＲリッ
チ相が増加して含有酸素量が増えるため、Ｒは１０原子
％〜３０原子％とする。より好ましいＲ量は１２原子％
〜２０原子％である。

【００１６】また、Ｂは、４原子％未満では高い保磁力
（ｉＨｃ）が得られず、４０原子％を超えると残留磁束
密度（Ｂｒ）が低下するため、すぐれた永久磁石が得ら
れないため、Ｂは４原子％〜４０原子％とする。より好
ましいＢ量は６原子％〜２０原子％である。

【００１７】さらに、残部はＦｅ及び不可避的不純物か
らなり、Ｆｅは３０原子％〜８６原子％の範囲が好まし
い。Ｆｅは３０原子％未満では相対的に希土類元素及び
ＢがリッチとなりＲリッチ相、Ｂリッチ相が増加し、８
６原子％を超えると相対的に希土類元素及びＢが少なく
なり、残留Ｆｅ部が増加し不均一な合金粉末となるため
好ましくない。より好ましいＦｅ量は６０原子％〜８２
原子％である。主相系合金粉末中のＣｏとＮｉの１種ま
たは２種は、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ主相中のＦｅと置換されて保
磁力を低下させるため、Ｃｏは１０原子％以下、Ｎｉは
３原子％以下とする。ただし、上述のＣｏまたはＮｉで
Ｆｅの一部を置換した場合、Ｆｅは２０原子％〜７６原
子％の範囲である。

【００１８】Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末を得る
には、Ｒが５０原子％を超えると合金粉末の作製時に酸
化等の問題があり好ましくなく、Ｒの好ましい量は５〜
３５原子％である。さらに、残部はＦｅ及び不可避的不
純物からなり、Ｆｅは６５原子％〜９５原子％の範囲が
好ましい。

【００１９】この発明において、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相
とする合金粉末及びＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末
は、それぞれ直接還元拡散法あるいは溶解・粉化方法な
どの公知の合金粉末作製方法により製造することができ
る。

【００２０】得られる粉末をそのまま用いる際に、合金
粉末の粒度が大きすぎると永久磁石の磁気特性、とりわ
け高い保磁力が得られず、また、平均粒度が１μｍ未満
では、永久磁石の作製工程、すなわち、プレス成形、焼
結、時効処理工程における酸化が著しく、すぐれた磁気
特性が得られず、また８０μｍを超えると保磁力の低下
の原因となるので、１〜８０μｍの平均粒度が好まし
く、さらに、すぐれた磁気特性を得るには、平均粒度２
〜１０μｍの合金粉末が望ましい。また、得られる合金
粉末を用いて、高い残留磁束密度と高い保磁力を共に有
するすぐれたＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を得るためには、
配合した原料粉末は、Ｒ１２原子％〜２５原子％、Ｂ４
原子％〜１０原子％、Ｃｏ０．１原子％〜１０原子％、
Ｆｅ６８原子％〜８０原子％の組成が好ましい。

【００２１】さらに、配合したＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相と
する合金粉末および／またはＲ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用
合金粉末に、Ｃｕ３．５原子％以下、Ｓ２．５原子％以
下、Ｔｉ４．５原子％以下、Ｓｉ１５原子％以下、Ｖ
９．５原子％以下、Ｎｂ１２．５原子％以下、Ｔａ１
０．５原子％以下、Ｃｒ８．５原子％以下、Ｍｏ９．５
原子％以下、Ｗ９．５原子％以下、Ｍｎ３．５原子％以
下、Ａｌ９．５原子％以下、Ｓｂ２．５原子％以下、Ｇ
ｅ７原子％以下、Ｓｎ３．５原子％以下、Ｚｒ５．５原
子％以下、Ｈｆ５．５原子％以下、Ｃａ８．５原子％以
下、Ｍｇ８．５原子％以下、Ｓｒ７．０原子％以下、Ｂ
ａ７．０原子％以下、Ｂｅ７．０原子％以下、のうち少
なくとも１種を添加含有させることにより、得られる永
久磁石の高保磁力化、高耐食性化、温度特性の改善が可
能になる。

【００２２】この発明による合金粉末を用いて製造した
永久磁石の組成が、Ｒ１１原子％〜２５原子％、Ｂ４原
子％〜１０原子％、Ｃｏ３０原子％以下、Ｆｅ６６原子
％〜８２原子％の場合、得られる磁気異方性永久磁石
は、保磁力_iＨ_C≧５ｋＯｅ、（ＢＨ）ｍａｘ≧２０ＭＧ
Ｏｅの磁気特性を示し、さらに、残留磁束密度の温度係
数が、０．１％／℃以下となり、すぐれた特性が得られ
る。また、永久磁石組成のＲの主成分がその５０％以上
を軽希土類金属が占める場合で、Ｒ１２原子％〜２０原
子％、Ｂ４原子％〜１０原子％、Ｆｅ６６原子％〜８２
原子％、Ｃｏ２０原子％以下を含有するとき最もすぐれ
た磁気特性を示し、特に軽希土類金属がＮｄ、Ｐｒ、Ｄ
ｙの場合には、（ＢＨ）ｍａｘはその最大値が４０ＭＧ
Ｏｅ以上に達する。

【００２３】

【作用】この発明は、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とするＲ−
Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に全量の６０％以下のＮｄ₂Ｆｅ₁₇
相を含む調整用合金粉末を添加配合することにより、調
整用合金粉末中のＮｄ₂Ｆｅ₁₇相と主相系Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系合金粉末中のＢリッチ相及びＮｄリッチ相との反応に
より、新たにＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相が生成されるため、永久
磁石の磁石特性を劣化させるＢリッチ相及びＮｄリッチ
相の量を調整低減でき、得られる磁石の高性能化を図る
ことができ、さらに合金粉末中の含有酸素量を低減で
き、種々の磁石特性に応じた組成の合金粉末を容易に提
供できる。

【００２４】

【実施例】

実施例１主相系の直接還元拡散法での原料は、Ｎｄ₂Ｏ₃（純度９
８％）を４０７ｇ、Ｄｙ₂Ｏ₃（純度９９％）を１５
ｇ、Ｂ含有量１９．１％のＦｅ−Ｂ粉を６２ｇ、純度
９９％のＦｅ−Ｂ粉を６０４ｇ、を用いて、これに純
度９９％の金属Ｃａを２６４ｇ、無水ＣａＣｌ₂を４
９．３ｇとを混合し、ステンレス容器内に装入し、Ａｒ
気流中にて１０３０℃×３時間の条件にてＣａ還元、拡
散を行なった。その後、冷却して生成混合物を水洗し、
不要なＣａ分を除去した。得られた粉末スラリーをアル
コール等で水置換後、真空中で加熱乾燥して、約１００
０ｇの原料粉末を得た。得られた粉末は、Ｎｄ１４．０
原子％、Ｐｒ０．８原子％、Ｄｙ０．５％、Ｂ７．２原
子％、残部Ｆｅからなる平均粒径約２０μｍのもので、
含有酸素量は２０００ｐｐｍであった。

【００２５】また、Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末
の原料は、Ｎｄメタル（純度９８％）１２４ｇｒ、純
度９９％の電解鉄３７９ｇｒを用い、Ａｒ雰囲気中で
得られた合金塊をジョークラッシャー・ディスクミルで
粉砕し、平均１０μｍの粉末４５０ｇを得た。得られた
粉末は、Ｎｄ１１原子％、Ｐｒ０．２原子％、残部Ｆｅ
からなり、ＥＭＰＡ、Ｘ線回析により、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇相
が大部分であることを確認した。また、含有酸素量は６
００ｐｐｍであった。

【００２６】この両者の原料粉末を用いて表１に表した
如く、主相系合金粉末に所定量の調整用合金粉末を配合
混合した。この原料粉末をジェットミル等の粉砕機で装
入し、約１０ｋＯｅの磁界中で配向し、磁界に直角方向
に約２Ｔｏｎ／ｃｍ²の圧力で成型し、１５ｍｍ×２０
ｍｍ×８ｍｍの成型体を作成した。この成型体を１０７
０℃×３時間のＡｒ雰囲気中条件で焼結し、５００℃×
２時間の時効処理を行なった。

【００２７】表１に調整用合金粉末添加量と得られた磁
石特性の関係を示す。なお、磁石組成から、Ｒ₂Ｆｅ₁₄
Ｂ相、Ｂリッチ相、Ｒリッチ相（酸化物含む）を算定す
ると、比較例では、８８：３：９、本発明１では、９
１：１．３：７．７、本発明２では、９３：０．１：
６．９となり、この発明による調整用合金粉末を用いる
ことにより、磁石を構成する各相の存在量を調整できる
ことがわかる。

【００２８】

【表１】

【００２９】実施例２主相系の原料合金は、Ｎｄメタル１４７ｇＣｏメタル２３ｇＦｅ−Ｂ合金２７．５ｇ電解鉄３０７ｇを用いて、実施例１の調整用原料粉末と同様に溶解・粉
砕法にて、Ｎｄ１２．５原子％、Ｐｒ０．２原子％、Ｃ
ｏ５原子％、Ｂ６．５原子％、Ｆｅ７５．８原子％の組
成を有する合金粉末を得た。

【００３０】また、Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末
の原料は、Ｎｄ₂Ｏ₃ ４９１ｇＤｙ₂Ｏ₃ ７９．２ｇＣｏ粉３８ｇＦｅ粉５１７ｇを用いて、主相系合金粉末９５％に調整用合金粉末を５
％配合混合し、実施例１と同様方法にて焼結磁石を作製
した。

【００３１】磁石組成は、Ｎｄ１２．４原子％ｂ、Ｐｒ
０．２原子％、Ｄｙ０．１５原子％、Ｃｏ５原子％、Ｂ
６．２原子％、残部Ｆｅからなり、Ｂｒ＝１３．６、ｉ
Ｈｃ＝１１ｋＯｅ、（ＢＨ）ｍａｘ＝４５．５ＭＧＯｅ
の磁石特性を得た。なお、主相系合金粉末のみを使って
磁石化を試みたが、焼結できなかった。

【００３２】実施例３実施例１、２に示した溶解・粉化法により、主相系合金
粉末を作成した組成は、Ｎｄ１８原子％、Ｐｒ０．８原
子％、Ｄｙ２．０原子％、Ｍｏ２．０原子％、Ｂ１０原
子％、残部Ｆｅであった。また、Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含む調
整用合金粉末も同様に、溶解・粉化法により作製し、組
成は、Ｎｄ９原子％、Ｐｒ０．２原子％、Ｄｙ１．０原
子％、残部Ｆｅであった。

【００３３】主相系合金粉末に、表２に表す如く所定量
の調整用合金粉末を配合混合し、実施例１と同様方法に
て焼結磁石を作製した。得られた磁石特性は、表２のと
おりである。

【００３４】

【表２】

【００３５】

【発明の効果】この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用
原料粉末を得るのに、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とするＲ−
Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に全量の６０％以下のＮｄ₂Ｆｅ₁₇
相を含む調整用合金粉末を添加配合することにより、永
久磁石の磁石特性を劣化させるＢリッチ相及びＮｄリッ
チ相の量を低減でき、実施例に明らかなように得られる
磁石の高性能化を図ることができ、さらに合金粉末中の
含有酸素量を低減でき、種々の磁石特性に応じた組成の
合金粉末を容易に提供できる。

─────────────────────────────────────────────────────

【手続補正書】

【提出日】平成５年２月１７日

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０００９

【補正方法】変更

【補正内容】

【０００９】

【課題を解決するための手段】一般に、Ｒ−Ｆｅ合金、
例えばＮｄ−Ｆｅ合金中、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇相はキュリー点
が室温付近で、Ｃ面内に容易磁化方向を有する金属間化
合物であり、従来、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石におい
て、Ｂ量が６原子％より少ない場合は、磁石内に例えば
Ｎｄ₂Ｆｅ₁₇相が生成して保磁力が低下するとされてき
た。しかし、発明者は種々検討の結果、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相
を主相とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末にＲ₂ Ｆｅ ₁₇相、
例えばＮｄ₂Ｆｅ₁₇相を含むＲ−Ｆｅ系合金粉末を特定
量添加配合した原料粉末は、粒界相のＮｄリッチ相中の
ＮｄとＲ−Ｆｅ系合金粉末中のＮｄ₂Ｆｅ₁₇との共晶温
度６９０℃付近において、例えば、Ｎｄ＋Ｎｄ₂Ｆｅ
₁₇相←→液相の反応が起こることにより、この低融点
の液相がＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の焼結を促進すること
を知見した。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００１７

【補正方法】変更

【補正内容】

【００１７】さらに、残部はＦｅ及び不可避的不純物か
らなり、Ｆｅは３０原子％〜８６原子％の範囲が好まし
い。Ｆｅは３０原子％未満では相対的に希土類元素及び
ＢがリッチとなりＲリッチ相、Ｂリッチ相が増加し、８
６原子％を超えると相対的に希土類元素及びＢが少なく
なり、残留Ｆｅ部が増加し不均一な合金粉末となるため
好ましくない。より好ましいＦｅ量は６０原子％〜８２
原子％である。主相系合金粉末中のＣｏとＮｉの１種ま
たは２種は、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ主相中のＦｅと置換されて保
磁力を低下させるため、Ｃｏは１０原子％以下、Ｎｉは
３原子％以下とする。ただし、上述のＣｏまたはＮｉで
Ｆｅの一部を置換した場合、Ｆｅは１７原子％〜８４原
子％の範囲である。

【手続補正３】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２０

【補正方法】変更

【補正内容】

【００２０】得られる粉末をそのまま用いる際に、合金
粉末の粒度が大きすぎると永久磁石の磁気特性、とりわ
け高い保磁力が得られず、また、平均粒度が１μｍ未満
では、永久磁石の作製工程、すなわち、プレス成形、焼
結、時効処理工程における酸化が著しく、すぐれた磁気
特性が得られず、また８０μｍを超えると保磁力の低下
の原因となるので、１〜８０μｍの平均粒度が好まし
く、さらに、すぐれた磁気特性を得るには、平均粒度２
〜１０μｍの合金粉末が望ましい。また、得られる合金
粉末を用いて、高い残留磁束密度と高い保磁力を共に有
するすぐれたＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を得るためには、
配合した原料粉末は、Ｒ１２原子％〜２５原子％、Ｂ４
原子％〜１０原子％、Ｃｏ０．１原子％〜１０原子％、
Ｆｅ５５原子％〜８３．９原子％の組成が好ましい。

【手続補正４】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２２

【補正方法】変更

【補正内容】

【００２２】この発明による合金粉末を用いて製造した
永久磁石の組成が、Ｒ１２原子％〜２５原子％、Ｂ４原
子％〜１０原子％、Ｃｏ３０原子％以下、Ｆｅ３５原子
％〜８４原子％の場合、得られる磁気異方性永久磁石
は、保磁力_iＨ_C≧５ｋＯｅ、（ＢＨ）ｍａｘ≧２０ＭＧ
Ｏｅの磁気特性を示し、さらに、残留磁束密度の温度係
数が、０．１％／℃以下となり、すぐれた特性が得られ
る。また、永久磁石組成のＲの主成分がその５０％以上
を軽希土類金属が占める場合で、Ｒ１２原子％〜２０原
子％、Ｂ４原子％〜１０原子％、Ｆｅ５０原子％〜８４
原子％、Ｃｏ２０原子％以下を含有するとき最もすぐれ
た磁気特性を示し、特に希土類金属がＮｄ、Ｐｒ、Ｄｙ
の場合には、（ＢＨ）ｍａｘはその最大値が４０ＭＧＯ
ｅ以上に達する。

【手続補正５】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００３０

【補正方法】変更

【補正内容】

【００３０】また、Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末
の原料は、Ｎｄ₂Ｏ₃ ２６０ｇＤｙ₂Ｏ₃ ８０．５ｇＣｏ粉４３ｇＦｅ粉６６５ｇを用いて、Ｃａ１９０ｇ、Ｃａｃｌ₂ ２３ｇとを混合
し、実施例１の主相系原料粉末と同様に直接還元拡散法
にてＮｄ１０．４ａｔ％、Ｐｒ０．１原子％、Ｄｙ３０
原子％、Ｃｏ５原子％、残部Ｆｅの調整用合金粉末を得
た後、主相系合金粉末９５％に調整用合金粉末を５％配
合混合し、実施例１と同様方法にて焼結磁石を作製し
た。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち
少なくとも１種）１０原子％〜３０原子％、Ｂ４原子％
〜４０原子％、残部Ｆｅ（但しＦｅの１部をＣｏ、Ｎｉ
の１種または２種にて置換できる）及び不可避的不純物
からなり、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする合金粉末に、Ｒ
（但しＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）
５０原子％以下、残部Ｆｅ（但しＦｅの１部をＣｏ、Ｎ
ｉの１種または２種にて置換できる）及び不可避的不純
物からなり、Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含む調整用合金粉末を６０
％以下添加配合したことを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永
久磁石用原料粉末の製造方法。
【請求項２】Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち
少なくとも１種）５０原子％以下、残部Ｆｅ（但しＦｅ
の１部をＣｏ、Ｎｉの１種または２種にて置換できる）
及び不可避的不純物からなり、Ｒ₂Ｆｅ₁₇相を含むこと
を特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用原料粉末調整用
合金粉末。