JP7112860B2 - リフロー実装用コイン型非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
また、耐熱性を有する電解液や、セパレータやガスケット等の部材と組合せることにより、リフロー実装に適合した非水電解質二次電池を提供することができる(例えば、下記特許文献2参照)。
特に、実装面積を維持したまま容量を増加する目的で電池サイズを厚み方向に大きくした場合であって、電池内に電極と電解液を収容した場合、リフロー実装を行うと、充電時に負極側に金属リチウム析出のおそれが高くなるが、前記間隙を設けることで、充放電特性が不安定とならない非水電解質二次電池を提供できる。
特に、実装面積を維持したまま容量を増加する目的で電池サイズを厚み方向に大きくした場合であって、電池内に電極と電解液を収容した場合、充電時に負極側に金属リチウム析出のおそれが高くなるが、間隙を設けることで、充放電特性が安定なリフロー実装用コイン型非水電解質二次電池を提供できる。
ガスケットを介しかしめ部を設けることで正極缶と負極缶を密封構造とした非水電解質二次電池にあっては、前記間隙の幅が大きすぎる場合に負極缶の中心が凹んだ構造となる場合がある。この点において、外径4~6mmの正極缶の場合、前記間隙の幅が0.34mm以上0.39mm以下であるならば、生成する凹部の大きさは電池として許容範囲となり、リフロー実装などの加熱を受けたとしても外観に問題のないリフロー実装用コイン型非水電解質二次電池を提供できる。
正極缶12の材質として、従来公知のものが用いられ、例えば、SUS316LやSUS329JL、あるいは、NAS64等のステンレス鋼が挙げられる。本形態において正極缶12の外径は4mm~6mmの範囲に形成されている。
負極缶22の材質は、正極缶12の材質と同様、従来公知のステンレス鋼が挙げられ、例えば、SUS316LやSUS329JL、あるいは、SUS304-BA等が挙げられる。
ガスケット40は、セパレータ30の外周に接続され、ガスケット40がセパレータ30を保持している。また、正極10には、収納容器2内に充填された電解液50が含浸されている。
正極10において、正極活物質の種類は特に限定されないが、例えば、正極活物質としてマンガン酸化物あるいはリチウム含有マンガン酸化物を選択することができる。
正極10中の正極活物質の含有量は、非水電解質二次電池1に要求される放電容量等を勘案して決定され、50~95質量%の範囲とすることができる。正極活物質の含有量が上記好ましい範囲の下限値以上であれば、充分な放電容量が得られやすく、好ましい上限値以下であれば、正極10を成形しやすい。
正極10は、バインダ(以下、正極10に用いられるバインダを「正極バインダ」ということがある)を含有してもよい。
また、正極バインダは、上記のうちの1種を単独で用いてもよく、あるいは、2種以上を組み合わせて用いてもよい。正極10において正極バインダの含有量は、例えば、1~20質量%とすることができる。
正極集電体14として、従来公知のものを用いることができ、炭素を導電性フィラーとする導電性樹脂接着剤等が挙げられる。
また、本実施形態では、正極活物質として、前記のリチウムマンガン酸化物に加え、他の正極活物質を含有していても良く、例えば、モリブデン酸化物、リチウム鉄リン酸化合物、リチウムコバルト酸化物、リチウムニッケル酸化物、バナジウム酸化物等、他の酸化物の何れか1種以上を含有していても良い。
負極20としては、リチウム箔(リチウムフォイル)、リチウム-アルミニウム合金、リチウムを接触又は電気化学的にドープした炭素等が挙げられるが、リチウムとアルミニウムを含む合金(リチウム-アルミニウム合金)であれば、負極表面へのリチウムデンドライトの析出を防止することができることから好ましい。リチウム-アルミニウム合金は、負極缶22に形成された硬質アルミニウム層24にリチウムフォイルを圧着した状態で電解液に接触することによってリチウムとアルミニウムとが合金化することで得られる。
セパレータ30は、正極10と負極20との間に介在され、大きなイオン透過度を有し、かつ、機械的強度を有する絶縁膜が用いられる。
セパレータ30としては、従来から非水電解質二次電池のセパレータに用いられるものを何ら制限無く適用でき、例えば、アルカリガラス、ホウ珪酸ガラス、石英ガラス、鉛ガラス等のガラス、ポリフェニレンサルファイド(PPS)、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリアミドイミド(PAI)、ポリアミド、ポリイミド(PI)等の樹脂からなる不織布等が挙げられる。中でも、ガラス製不織布が好ましく、ホウ珪酸ガラス製不織布がより好ましい。ガラス製不織布は、機械強度に優れるとともに、大きなイオン透過度を有するため、内部抵抗を低減して放電容量の向上を図ることができる。
セパレータ30の厚さは、非水電解質二次電池1の大きさや、セパレータ30の材質等を勘案して決定され、例えば5~300μmとすることができる。
ガスケット40は、例えば、熱変形温度230℃以上の樹脂からなることが好ましい。ガスケット40に用いる樹脂材料の熱変形温度が230℃以上であれば、リフローハンダ処理や非水電解質二次電池1の使用中の加熱によってガスケットが著しく変形し、電解液50が漏出するのを防止できる。
ガスケット40は、図1に示すように、正極缶12の内周面に沿って円環状に形成され、その環状溝41の内部に負極缶22の外周端部22aが配置されている。
ガスケット40は、正極缶12の開口部内周側に隙間無く挿入される外径を有するリング状の外縁部40Aと、リング状の内縁部40Bと、これら外縁部40Aおよび内縁部40Bの下端部どうしを接続した底壁部40Cからなる。従って、ガスケット40の外周縁上面側には負極缶22の外周端部22aを挿入可能な環状溝41が形成されている。
図1に示す正極缶12の開口部12aの周縁部12bを内側、即ち負極缶22側にかしめることでガスケット40を挟み込むことにより収容空間を密封した構造の収納容器2が構成されている。
本形態の非水電解質二次電池1においては、負極20の底面とセパレータ30との間に所定幅(所定厚さ)の間隙dが設けられている。
非水電解質二次電池1において正極缶12の外径が4~6mmの場合、間隙dの幅(厚さ)は、0.34mm以上0.39mm以下の範囲であることが望ましい。間隙dの幅が0.34mm未満の場合、リフローハンダ付け時に相当する加熱を受けると充放電カーブに悪影響が出るおそれを生じる。また、間隙dの幅が0.39mmを超える場合、かしめ加工により正極缶12の開口部12aを密封して収容容器2を形成すると負極缶12の中心部に凹部状の大きな凹み部が形成される。この凹部のへこみ量が0.006mm未満であれば目視しても凹部として目立たないが、0.01mmを超えるへこみ量の凹部になると凹部が目立つようになり、形状不良となるおそれがある。正極缶12の外径が4~6mmの場合、間隙dの幅が0.39mm程度においてへこみ量が0.006mm程度となるので、問題にはならないが、間隙dの幅が0.44mmを超えるとへこみ量が0.01mmを超えることとなる。これらを勘案すると、間隙dの幅は、0.34mm以上0.39mm以下の範囲であることが望ましい。また、間隙dの幅が0.37mm程度においてへこみ量が0.004mmとなり更に小さくなるので、間隙dの幅は0.37mm以下がより好ましい。本形態では、負極20の底面とセパレータ30の上面はそれぞれ平面であるため、負極20の底面とセパレータ30の上面との間に幅の均一な間隙dが形成されている。
電解液50は、通常、支持塩を非水溶媒に溶解させたものである。
本形態の非水電解質二次電池1においては、電解液50をなす非水溶媒が、テトラグライム(TEG)を主溶媒とし、ジエトキシエタン(DEE)を副溶媒として含有するものを選択できる。非水溶媒は、通常、電解液50に求められる耐熱性や粘度等を勘案して決定される。グライム系溶媒を構成するための主溶媒は、テトラグライム、トリグライム、ペンタグライム、ジグライムなどを利用することができる。
このとき、DEEがTEGよりもドナーナンバーが高いため、DEEが選択的にLiイオンと溶媒和する。このように、支持塩をなすLiイオンにDEE及びTEGが溶媒和し、Liイオンを保護する。これにより、例え、高温高湿環境下において非水電解質二次電池の内部に水分が侵入した場合であっても、水分とLiとが反応するのを防止できるので、放電容量が低下するのを抑制し、保存特性が向上する効果が得られる。
支持塩は、前記のうちの1種を単独で用いてもよく、あるいは、2種以上を組み合わせて用いてもよい。電解液50中の支持塩の含有量は、支持塩の種類等を勘案して決定できる。
また、溶媒としてテトラグライムとジエトキシエタンを主体として含むグライム系の溶媒であるならば、これら溶媒の沸点が高いことに起因して電解液の耐熱性を高めることができる。
例えば、セラミックス製の容器本体の開口部が、金属製の封口部材を用いたシーム溶接等の加熱処理によってセラミックス製の蓋体で封止された構造の非水電解質二次電池に本発明構造を適用してもよい。
正極10として、まず、市販のリチウムマンガン酸化物(Li1.14Co0.06Mn1.80O4)に、導電助剤としてグラファイトを、結着剤としてポリアクリル酸を、リチウムマンガン酸化物:グラファイト:ポリアクリル酸=90:8:2(質量比)の割合で混合して正極合剤とした。この正極合剤13mgを、2ton/cm2の加圧力で加圧し、直径4mm、厚さ1mmの円盤形ペレットに加圧成形した。
テトラグライム(TEG)とジエトキシエタン(DEE)の各溶媒を質量比1:1で混合して非水溶媒とし、得られた非水溶媒に支持塩としてLiTFSI(1M)を溶解させて電解液を得た。
上述の如く用意した正極缶及び負極缶に、前記手順で調整した各例の電解液を、電池1個あたりの合計で4.5μL充填した。
(へこみ量測定試験)
試料1~試料6の非水電解質二次電池について、正極缶と負極缶をかしめて密封した後、負極缶の中央部に形成された凹部のへこみ量を測定した。その結果を以下の表1と図3に示す。
これらの試料に対し、試料6は凹部の存在を目視で確認することができ、非水電解質二次電池の外観として問題を生じた。この結果から、凹部として目視により確認できないへこみ量を示した間隙0.37mmまでであるならば、外径4~6mmの非水電解質二次電池として、負極とセパレータの間の間隙を大きくしても問題ないことがわかった。
試料7~試料13の非水電解質二次電池を用い、それぞれについて、160~200℃、10分間の予備加熱後、260℃、10秒で本加熱するリフローハンダ付けに相当する熱処理を施した後、充電電流max:0.02mA、充電電圧:3.1V、充電時間:96(hr)の条件で充電試験を行った。その結果を以下の表2に示す。
この結果と、先に表1と図3を基に説明した結果に鑑み、外径4~6mmの非水電解質二次電池において、負極とセパレータとの間隙について0.34mm以上0.39mm以下とするならば、充電異常を生じることなく、外観に問題のない非水電解質二次電池を得ることができることがわかった。
Claims (3)
- 正極と負極をセパレータを介し対向配置し、これらを有底筒状の正極缶と、該正極缶の開口部に設けたかしめ部によりガスケットを介し固定された負極缶と、からなる収容容器に電解液とともに収容してなるリフロー実装用コイン型非水電解質二次電池であって、
前記負極がリチウムとアルミニウムを含む合金からなり、前記正極缶の外径が4~6mmであり、前記負極とセパレータとの間に、間隔0.34mm以上0.39mm以下の間隙が設けられていることを特徴とするリフロー実装用コイン型非水電解質二次電池。 - 前記正極缶が有底円筒状であり、
前記負極缶が前記正極缶の開口部内側にガスケットを介在し固定され、
前記正極缶の開口部を前記負極缶側にかしめたかしめ部を設けることで前記収容容器が密封され、前記収容容器に正極と負極とセパレータと前記電解液が収容されたことを特徴とする請求項1に記載のリフロー実装用コイン型非水電解質二次電池。 - 前記正極の前記正極缶側の面が正極集電体を介し前記正極缶の内底面に密着され、前記負極が負極集電体を介し前記負極缶の内面に密着され、前記正極において前記負極側の面に前記セパレータが密着されるとともに、前記セパレータの前記負極側の面と、前記負極の前記セパレータ側の面との間に前記間隙が設けられたことを特徴とする請求項1または請求項2に記載のリフロー実装用コイン型非水電解質二次電池。
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