JP7102131B2 - トップエミッション型の有機el素子およびその製造方法 - Google Patents
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Description
その製造方法として、真空蒸着法、インクジェット法、印刷法、ディスペンス法などが広く研究されている。中でも、インクジェット法やディスペンス法などの塗布技術は、真空蒸着法に比べて装置が小型化でき、材料利用効率も優れるため、量産に適した技術であると期待されている。一般に、有機EL素子を製造するには、電極、発光層、中間層などの多数の層を積層する必要があるが、量産性を高めるには、なるべく多くの層を液相塗布技術により製造するのが望ましいといえる。例えば、特許文献1には、発光層の他に、電極や正孔輸送層などを塗布で形成する方法が提案されている。
基板側の下部電極を液相塗布技術で製造する場合は、まず基板上にバンクで囲まれた領域を形成する。そして、例えばインクジェットを用いて、銅や銀のナノ粒子が分散された液をバンクで囲まれた領域に塗布し、その後高温に焼成することが行われる。
そこで、バンクで囲まれた領域の中央部付近でも下部電極の密度や厚さが十分に確保され、光の取り出し効率が高いトップエミッション型有機EL素子を、簡易に製造できる技術が求められていた。
以下、図面を参照して、本発明の第一の実施形態であるトップエミッション型有機EL素子とその製造方法について説明する。
(有機EL素子の構造)
図1(a)は、ディスプレイパネルの画素部、あるいは照明光源の発光部として機能し得る本発明の実施形態である有機EL素子の構造を示した模式的な断面図である。
尚、本実施形態の有機EL素子100を、ディスプレイパネルの画素や面光源のエレメント(以下の説明では、これらをまとめて画素と呼ぶ)として用いる場合には、複数の有機EL素子100を1次元あるいは2次元に配列して用いる。その場合には、配列に応じてバンク4をストライプ状や格子状のパターンにすることで、画素どうしを隔てる壁として機能させることができる。また、画素を複数有する場合に、各画素の上部透明電極10を連結させて一体の膜にして電気的に接続すれば、共通電極として用いることができる。
絶縁層2は、TFT7と接続電極6の一部を覆い、上面が平坦化された絶縁層である。配線層や薄膜トランジスタ等は、図1(a)のように基体1と絶縁層の間に設けるほか、複数の絶縁層どうしの間や、絶縁層の上に設けても良い。絶縁層は、配線層や薄膜トランジスタを電気的に絶縁する、あるいは上層のために平坦な下地を提供する、あるいは基体1の成分や水分が上層に侵入するのをブロックする、等の種々の目的で設けることができる。絶縁層2を設けた領域内の中央部には低接触角材料よりなるプラグ3が形成されており、プラグ3を囲むように絶縁層2上にはバンク4が形成されている。
TFT7は、画素を駆動するために下部電極5に電圧を印加するための薄膜トランジスタであり、接続電極6とプラグ3を介して、下部電極5と電気的に接続している。
上部透明電極10は、有機EL素子の片極で、たとえば金属酸化物等の光透過性を備えた導電材料が用いられる。典型的には、上部透明電極10は、は正孔を供給するとともに光取り出し窓として機能する。上部透明電極10は、図示外の領域で、駆動回路と接続されている。上部透明電極は、例えばスパッタのような真空成膜か、あるいは塗布により形成する。
また、他の好ましい形態としては、L1>L2かつL3>L2を満足するものがあり、言い換えれば下部電極5の厚みがバンク4との境界部から中央部に向けて一旦減少してから増加する形態である。
いずれにせよ、下部電極5は、バンク4との境界部の厚みL3に対して中央部L1の厚みが、L1/L3が0.75以上であり、望ましくは1.0以上であり、さらに望ましくは1.2以上である。
本実施形態の典型例では、L1が150nm、L2が170nm、L3が200nmであり、下部電極の中央部と周辺部で金属材料の充填密度にはほとんど差がない。
次に、本実施形態の有機EL素子100の製造方法について、図2(a)~図2(e)、および図3(a)~図3(d)を参照して説明する。
まず、図2(a)に示すように、基体1を準備する。
次に、図2(b)に示す構造を形成する。すなわち、基体1上に接続電極6とTFT7を設け、その上に絶縁層2を形成する。そして、絶縁層2の中央部にスルーホールをあけて金属材料を充填し、プラグ3を形成する。さらに、CMP等を行い上面を平坦化させる。
次に、図2(c)に示すように、感光性樹脂材料でパターニングされていない絶縁層24を形成する。
次に、図2(d)に示すように、露光マスク25を介してUV光26を照射し、絶縁層24にパターン露光を行う。
発光層を形成するには、所望の発光色に応じた蛍光性有機化合物若しくは燐光性有機化合物を含む液を付与する(発光材料付与工程)。また、ゲスト材料、ホスト材料などの複数の材料が含まれていてもよい。液に含まれる発光材料としては、高分子材料、中分子材料または低分子材料などが挙げられ、塗布型に用いられ得る発光材料であれば特に限定されない。例えば、ポリフルオレン、ポリフルオレンの共重合体、ポリフェニレンビニレンなどの高分子材料、オリゴフルオレンなどの中分子材料が挙げられる。また、フルオレン系、ピレン系、フルオランテン系、アントラセン系などの縮合多環化合物、イリジウムを含む金属錯体などの低分子材料も挙げられる。
正孔注入層を形成するには、例えば、正孔注入材料のPEDOT/PSS液を付与する(正孔注入層形成工程)。
以上により、図1(a)に示した有機EL素子100が製造される。
以下、図面を参照して、本発明の第二の実施形態であるトップエミッション型有機EL素子とその製造方法について説明する。
(有機EL素子の構造)
図4(a)は、ディスプレイパネルの画素部、あるいは照明光源の発光部として機能し得る本発明の実施形態である有機EL素子の構造を示す模式的な断面図である。
図4(a)において、400は有機EL素子、41は基体、42は絶縁層、43は絶縁層42の中央部に形成された粗面領域、44はバンク、45は下部電極、48は発光層、49は正孔注入層、50は上部透明電極である。
また、他の好ましい形態としては、L4>L5かつL6>L5を満足するものがあり、言い換えれば下部電極45の厚みがバンク44との境界部から中央部に向けて一旦減少してから増加する形態である。
いずれにせよ、下部電極45は、バンク44との境界部の厚みL3に対して中央部L1の厚みが、L4/L6が0.75以上であり、望ましくは1.0以上であり、さらに望ましくは1.2以上である。
本実施形態の典型例では、L4が150nm、L5が170nm、L6が200nmであり、下部電極の中央部と周辺部で金属材料の充填密度にはほとんど差がない。
本実施形態の有機EL素子400の製造方法は、絶縁層を形成した後に中央部に金属部材を設けるのではなく、絶縁層の中央部表面を選択的に粗面化する処理を行う点が第一の実施形態と異なる。本実施形態の絶縁層42の製法は、第一の実施形態の絶縁層2の製造方法と概ね同様であるが、絶縁層形成後に中央部を開口としたマスクを形成し、中央部に対してドライエッチング、あるいはウエットエッチング、あるいはブラスト処理を行う。バンク44、機能層、上部透明電極の製造方法は、第一の実施形態のそれらと概ね同様であるので、説明を省略する。
第一の実施形態の下部電極の具体的な実施例を述べる。初めに、素子を形成するガラス基板上に駆動用TFT形成した。次に、絶縁層を形成した後に、バンクに囲まれる領域の中央部に相当する位置に、フォトリソグラフィエッチングでコンタクトホールを形成した。次に、メッキでコンタクトホール内をAlで充填したのち、CMPにより上面を平坦化させた。平面視で、プラグの面積はバンクに囲まれた領域の面積のおおよそ1/10である。
また、バンクの側面には、銀ナノ粒子分散インク(大研化学製 NAGシリーズ)に対して、60~70°の接触角を持つように撥インク処理を行った。
中央部すなわちプラグの上面は上記インクに対する接触角が15°で、周辺部すなわち絶縁層の上面は上記インクに対する接触角が70°である。
この状態で、バンクで囲まれた流域内に、インクジェット法で主溶媒がテルピネオール、平均粒径10nm、固形分率50wt%の銀ナノ粒子分散インク(大研化学製 NAGシリーズ)を1plの液滴で5発、計5pl塗布した。溶媒乾燥後、焼成して下部電極を形成した。
また、発光層の発光波長と同じ光を電極面に垂直に入射させ、反射率を計測したところ、バルク材料の平坦面の反射率を基準としたとき、実施例の中央部と周辺部は共に90%であった。
第二の実施形態の下部電極の具体的な実施例を述べる。ガラス基板上に絶縁層を形成したのちに、中央部に相当する領域が開口するようなレジストマスクを形成し、ブラストでこの開口領域をRa70nm程度に粗面化させた。その後マスクを剥離し十分洗浄した後、粗面化された領域を囲むようにバンクを形成し、バンク側面に対して銀ナノ粒子分散インクに対して60~70°の接触角を持つように撥インク処理を行った。中央部すなわち粗面は上記インクに対する接触角が20°で、周辺部すなわち周辺部の上面は上記インクに対する接触角が70°である。
この状態の基板にインクジェット法で主溶媒がウンデカン、平均粒径10nm、固形分率50wt%の銀ナノ粒子分散インク(大研化学製 NAGシリーズ)をトータルで5pl塗布し電極層を形成した。
また、発光層の発光波長と同じ光を電極面に垂直に入射させ、反射率を計測したところ、バルク材料の平坦面の反射率を基準としたとき、実施例の中央部と周辺部は共に90%であった。
図5に示すように、上面が均一で平坦な絶縁層に下部電極55を形成した。ガラス基板上に、平坦化層52及びバンク54を設けた構成で、バンク54の側面は銀ナノ粒子分散インクに対して60~70°の接触角を持つように撥インク処理を行っている。この状態の基板に、インクジェット法で主溶媒がウンデカン、平均粒径10nm、固形分率50wt%の銀ナノ粒子分散インク(大研化学製 NAGシリーズ)1plの液滴を5発、計5pl塗布し、乾燥と焼成を行い下部電極55を形成した。
また、発光層の発光波長と同じ光を電極面に垂直に入射させ、反射率を計測したところ、バルク材料の平坦面の反射率を基準としたとき、比較例の周辺部は90%であったが、中央部はわずか50%であった。
以上のように、実施例1および実施例2の下部電極は、比較例に比べて中央部と周辺部の膜厚の差が小さく、充填密度の差も小さいことがわかる。その結果、実施例1および実施例2の下部電極は、周辺部だけでなく中央部でも高い反射率を発揮した。実施例および比較例の下部電極の上に機能層や上部透明電極を形成して有機EL素子を作成したところ、2つの実施例の素子は比較例の素子に比べて、少ない投入電力で高い輝度を達成できることを確認した。
本発明の実施形態は、上述した第一~第二の実施形態に限られるものではなく、適宜変更したり、組み合わせたりすることが可能である。
例えば、第一の実施形態では、下部電極の下地の中央部に金属製のプラグを設けたが、周辺部の絶縁層と接触角の差をつけられる部材であれば、必ずしも駆動信号を伝達するプラグでなくともよい。たとえば、中央部の絶縁層上面に金属薄膜を設けてもよい。
また、第二の実施形態では、絶縁層を形成した後、中央部を選択的に侵食させて粗面領域を形成したが、粗面化する方法は必ずしも侵食には限らず、微粒子を表面に付着させる方法でもよい。要は、絶縁層の周辺部よりも中央部の方が、下部電極の形成時に塗布する液に対して接触角が小さくなればよい。
Claims (20)
- 基体の上に、バンクを形成する工程と、
前記基体の上の前記バンクで囲まれた領域に、有機EL素子の材料を含む液を付与する材料付与工程と、
前記液を乾燥させて膜を形成する工程と、
前記材料付与工程より後に、透明電極を形成する透明電極形成工程と、
を有し、
前記液を付与する際の前記バンクで囲まれた前記領域の下地は、前記下地の周辺部よりも前記下地の中央部の方が、前記液に対する接触角が小さく、
前記中央部の上の前記膜の最小の厚みL1と、前記周辺部の上の前記膜の最大の厚みL3とが、
L1/L3≧0.75を満たす、
ことを特徴とするトップエミッション型の有機EL素子の製造方法。 - 基体の上に、バンクを形成する工程と、
前記基体の上の前記バンクで囲まれた領域に、有機EL素子の材料を含む液を付与する材料付与工程と、
前記材料付与工程より後に、透明電極を形成する透明電極形成工程と、
を有し、
前記液を付与する際の前記バンクで囲まれた前記領域の下地は、前記下地の周辺部よりも前記下地の中央部の方が、前記液に対する接触角が小さく、
前記液を付与する際に、前記周辺部と前記中央部の前記液に対する接触角の差が、30°以上かつ70°以下である、
ことを特徴とするトップエミッション型の有機EL素子の製造方法。 - 基体の上に、バンクを形成する工程と、
前記基体の上の前記バンクで囲まれた領域に、有機EL素子の材料を含む液を付与する材料付与工程と、
前記材料付与工程より後に、透明電極を形成する透明電極形成工程と、
を有し、
前記液を付与する際の前記バンクで囲まれた前記領域の下地は、前記下地の周辺部よりも前記下地の中央部の方が、前記液に対する接触角が小さく、
前記有機EL素子の前記材料は金属材料である、
ことを特徴とするトップエミッション型の有機EL素子の製造方法。 - 基体の上に、バンクを形成する工程と、
前記基体の上の前記バンクで囲まれた領域に、有機EL素子の材料を含む液を付与する材料付与工程と、
前記材料付与工程より後に、透明電極を形成する透明電極形成工程と、
を有し、
前記液を付与する際の前記バンクで囲まれた前記領域の下地は、前記下地の周辺部よりも前記下地の中央部の方が、前記液に対する接触角が小さく、
絶縁層が前記下地の前記周辺部を構成し、金属層が前記下地の前記中央部を構成する、
ことを特徴とするトップエミッション型の有機EL素子の製造方法。 - 前記金属層は、前記絶縁層のスルーホールに配置されている、
ことを特徴とする請求項4に記載の製造方法。 - 前記金属層は、W、Al、Ti、Mo、Taまたはこれらの合金を含む、
ことを特徴とする請求項4または5に記載の製造方法。 - 前記金属層は、前記基体の上に設けられた駆動用トランジスタに電気的に接続されている、
ことを特徴とする請求項4乃至6のいずれか1項に記載の製造方法。 - 基体の上に、バンクを形成する工程と、
前記基体の上の前記バンクで囲まれた領域に、有機EL素子の材料を含む液を付与する材料付与工程と、
前記材料付与工程より後に、透明電極を形成する透明電極形成工程と、
を有し、
前記液を付与する際の前記バンクで囲まれた前記領域の下地は、前記下地の周辺部よりも前記下地の中央部の方が、前記液に対する接触角が小さく、
前記バンクを形成する前に、前記基体の上に設けられた絶縁層を加工する加工工程を有し、前記バンクは前記絶縁層の上に形成される、
ことを特徴とするトップエミッション型の有機EL素子の製造方法。 - 前記加工工程は、前記絶縁層の中央部を粗面化する工程である、
ことを特徴とする請求項8に記載の製造方法。 - 前記加工工程は、前記絶縁層の中央部をRaが30nm以上で100nm以下になるよう加工する工程である、
ことを特徴とする請求項9に記載の製造方法。 - 基体上に、下部電極、発光層、前記発光層を囲むバンク、および上部透明電極が設けられたトップエミッション型の有機EL素子において、
前記下部電極は、前記有機EL素子の発光領域と前記基体との間に、中央部および周辺部を有し、
前記下部電極の下地は、前記下部電極の前記中央部の厚みL1と、前記下部電極の前記中央部と前記周辺部の間の部分の厚みL2と、前記下部電極の前記周辺部の厚みL3とが、L1/L3≧0.75およびL3>L2を満足するように構成された下地である、
ことを特徴とするトップエミッション型の有機EL素子。 - 前記下地のうち、前記中央部の下の部分は前記周辺部の下の部分よりも平坦性が低い粗面である、
ことを特徴とする請求項11に記載の有機EL素子。 - 前記下地のうち、前記中央部の下の部分が金属層で、前記周辺部の下の部分が絶縁層である、
ことを特徴とする請求項11に記載の有機EL素子。 - 前記下部電極は、L2>L1を満足する、
ことを特徴とする請求項11乃至13のいずれか1項に記載の有機EL素子。 - 前記下部電極は、L1>L2を満足する、
ことを特徴とする請求項11乃至13のいずれか1項に記載の有機EL素子。 - 前記下部電極は、L1/L3≧1.0を満足する、
ことを特徴とする請求項11乃至15のいずれか1項に記載の有機EL素子。 - 前記下部電極は、L1/L3≧1.2を満足する、
ことを特徴とする請求項11乃至15のいずれか1項に記載の有機EL素子。 - 前記発光層と前記上部透明電極の間に配された正孔注入層を含む、
ことを特徴とする請求項11乃至17のいずれか1項に記載の有機EL素子。 - 請求項11乃至18のいずれか1項に記載の有機EL素子を共通の基体上に複数有し、各素子の前記上部透明電極どうしが電気的に接続されている、
ことを特徴とする有機EL装置。 - 請求項11乃至18のいずれか1項に記載の有機EL素子と、前記有機EL素子とは発光色の異なる有機EL素子と、を共通の基体上に有する、
ことを特徴とする有機EL装置。
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