JP7040903B2 - フッ化物イオン伝導材料およびフッ化物シャトル二次電池 - Google Patents
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Description
フッ化物シャトル二次電池は、シャトルコック型二次電池としての効果を得ることができる。当該効果は、例えば、高い安定性、高いエネルギー密度、高い出力密度等である。しかし、フッ化物シャトル二次電池は、未だ研究開発の途上にある。高いフッ化物イオン伝導性を示す電解質材料を見出すことができれば、フッ化物シャトル二次電池の性能向上を図ることができる。本発明者らは、高いフッ化物イオン伝導性を示しうる材料を見出し、本開示の発明を完成させた。本開示の発明によれば、例えば、高い性能を有するフッ化物シャトル二次電池が実現する。
本開示の第1態様に係るフッ化物イオン伝導材料は、フッ化ランタンと、フッ化ストロンチウムと、を含有する。
本開示のフッ化物イオン伝導材料は、フッ化ランタンと、フッ化ストロンチウムと、を含有する。当該材料の組成は限定されない。当該材料に含まれるランタン(La)とストロンチウム(Sr)とのモル比は、La:Srにより表示して、例えば95:5~10:90である。当該モル比は、95:5~20:80でありうるし、95:5~60:40でありうる。当該材料に含まれるフッ化ランタンとフッ化ストロンチウムとのモル比は、フッ化ランタン:フッ化ストロンチウムにより表示して、例えば95:5~10:90である。当該モル比は、95:5~20:80でありうるし、95:5~60:40でありうる。本開示の材料において、フッ素の一部が欠損していてもよい。
(実施形態1)
図1は、実施形態1のフッ化物シャトル二次電池の構成を模式的に示す断面図である。図1に示されるフッ化物シャトル二次電池1は、正極層2と、負極層4と、電解質層3とを備える。電解質層3は、正極層2と負極層4との間に配置されている。正極層2、電解質層3および負極層4は互いに接している。
本実施例において作製したフッ化物イオン伝導材料のフッ化物イオン伝導度は、以下のように評価した。
LaF3の粒子(高純度化学研究所製)を、遊星型ボールミルを用いて6時間ミリング処理した。次に、ミリング処理後の粒子の結晶化温度を、示差走査熱量計(DSC)を用いて測定した。次に、ミリング処理後の粒子を、不活性ガスの雰囲気下にて、上記測定した結晶化温度より20℃高い温度で1時間熱処理した。これにより、式LaF3により示される組成を有する材料を作製した。
LaF3およびSrF2の粒子(いずれの粒子も高純度化学研究所製)を、モル比LaF3:SrF2=95:5で混合した。次に、混合物を、遊星型ボールミルを用いて6時間ミリング処理した。次に、ミリング処理後の混合物の結晶化温度を、DSCを用いて測定した。次に、ミリング処理後の混合物を、不活性ガスの雰囲気下にて、上記測定した結晶化温度より20℃高い温度で1時間熱処理した。これにより、式La0.95Sr0.05F2.95により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。
LaF3およびSrF2の粒子の混合比をモル比でLaF3:SrF2=90:10とした以外はサンプル2と同様にして、式La0.9Sr0.1F2.9により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を、以下の表1に示す。
LaF3およびSrF2の粒子の混合比をモル比でLaF3:SrF2=85:15とした以外はサンプル2と同様にして、式La0.85Sr0.15F2.85により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を、以下の表1に示す。
LaF3およびSrF2の粒子の混合比をモル比でLaF3:SrF2=80:20とした以外はサンプル2と同様にして、式La0.8Sr0.2F2.8により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を、以下の表1に示す。
LaF3およびSrF2の粒子の混合比をモル比でLaF3:SrF2=70:30とした以外はサンプル2と同様にして、式La0.7Sr0.3F2.7により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を、以下の表1に示す。
LaF3およびSrF2の粒子の混合比をモル比でLaF3:SrF2=60:40とした以外はサンプル2と同様にして、式La0.6Sr0.4F2.6により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を、以下の表1に示す。
LaF3およびSrF2の粒子の混合比をモル比でLaF3:SrF2=50:50とした以外はサンプル2と同様にして、式La0.5Sr0.5F2.5により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を、以下の表1に示す。
LaF3およびSrF2の粒子の混合比をモル比でLaF3:SrF2=40:60とした以外はサンプル2と同様にして、式La0.4Sr0.6F2.4により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を、以下の表1に示す。
LaF3およびSrF2の粒子の混合比をモル比でLaF3:SrF2=30:70とした以外はサンプル2と同様にして、式La0.3Sr0.7F2.3により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を、以下の表1に示す。
LaF3およびSrF2の粒子の混合比をモル比でLaF3:SrF2=20:80とした以外はサンプル2と同様にして、式La0.2Sr0.8F2.2により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を、以下の表1に示す。
LaF3およびSrF2の粒子の混合比をモル比でLaF3:SrF2=10:90とした以外はサンプル2と同様にして、式La0.1Sr0.9F2.1により示される組成を有するフッ化物イオン伝導材料を得た。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を、以下の表1に示す。
LaF3の粒子の代わりにSrF2の粒子を用いた以外はサンプル1と同様にして、式SrF2により示される組成を有する材料を作製した。作製した材料のフッ化物イオン伝導度を以下の表1に示す。
2 正極層
3 電解質層
4 負極層
5 正極集電体
6 負極集電体
51 セル
52 電解質層
53 金箔
Claims (5)
- 正極層と、負極層と、電解質層と、を備え、
前記電解質層は、前記正極層と前記負極層との間に配置されており、
前記正極層、前記負極層、および前記電解質層から選ばれる少なくとも1つの層が、フッ化ランタンと、フッ化ストロンチウムと、を含有する粒子状のフッ化物イオン伝導材料を含み、
前記フッ化物イオン伝導材料は、式La1-xSrxF3-xにより示される組成を有する、
フッ化物シャトル二次電池。
上記式におけるxは、0.1≦x≦0.2を満たす。 - 前記電解質層および/または前記負極層が前記フッ化物イオン伝導材料を含む、請求項1に記載のフッ化物シャトル二次電池。
- 前記電解質層が前記フッ化物イオン伝導材料を含む、請求項1に記載のフッ化物シャトル二次電池。
- 前記正極層が正極活物質を含み、
前記正極活物質が、Co、Cu、Bi、Sn、Pb、Fe、Zn、Ga、およびCから選ばれる少なくとも1種を含む、請求項1~3のいずれかに記載のフッ化物シャトル二次電池。 - 前記負極層が負極活物質を含み、
前記負極活物質が、Ti、Zr、Al、Sc、Rb、Ge、Cs、Mg、K、Na、La、Ca、Ba、およびSrから選ばれる少なくとも1種を含む、請求項1~4のいずれかに記載のフッ化物シャトル二次電池。
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