JP2021128884A - 全固体電池用負極 - Google Patents
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Abstract
Description
図1は、本実施形態における電池要素を示す概略断面図である。
全固体電池100は、電池要素50を含む。全固体電池100は、外装体(不図示)を含んでいてもよい。電池要素50は、外装体に収納されていてもよい。外装体は、例えば、金属製のケース等であってもよい。外装体は、例えば、アルミラミネートフィルム製のパウチ等であってもよい。
負極20は、負極合材22を含む。負極20は、実質的に負極合材22からなっていてもよい。負極合材22は、層状に成形されていてもよい。すなわち、負極合材22は、負極合材層を形成していてもよい。負極合材層は、例えば、10μmから200μmの厚さを有していてもよい。負極20は、負極集電体21を含んでいてもよい。負極合材22(負極合材層)は、負極集電体21の表面に配置されていてもよい。負極集電体21は、例えば、5μmから30μmの厚さを有していてもよい。負極集電体21は、例えば、ニッケル(Ni)箔、銅(Cu)箔等を含んでいてもよい。
負極合材22は、負極活物質を含む。負極活物質は、Liを吸蔵し、かつLiを放出する。負極活物質は、例えば、粒子群(粉体)であってもよい。負極活物質は、例えば、1μmから30μmのメジアン径を有していてもよい。「メジアン径」は、体積基準の粒度分布において、小粒径側からの累積粒子体積が全粒子体積の50%になる粒子径を示す。メジアン径は、レーザ回折式粒度分布測定装置により測定され得る。負極活物質は、例えば、1μmから10μmのメジアン径を有していてもよい。
負極合材22は、導電材を含んでいてもよい。導電材は、電子伝導性を有する。導電材は、任意の成分を含み得る。導電材は、例えば、カーボンブラック、炭素繊維、カーボンナノチューブ(CNT)、およびグラフェンフレークからなる群より選択される少なくとも1種を含んでいてもよい。カーボンブラックは、例えば、ケッチェンブラック(登録商標)、アセチレンブラック等を含んでいてもよい。炭素繊維は、例えば、気相成長炭素繊維(VGCF)等を含んでいてもよい。
負極合材22は、硫化物固体電解質を含む。硫化物固体電解質は、イオン伝導性を有する。硫化物固体電解質は、実質的に電子伝導性を有しない。硫化物固体電解質は、活物質比率が65%から85%になるように配合される。
負極合材22は、バインダを含んでいてもよい。バインダは、固体材料同士を結合する。バインダの配合量は、100質量部の負極活物質に対して、例えば、0.1質量部から10質量部であってもよい。バインダは、任意の成分を含み得る。バインダは、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(PVdF)、ブチルゴム(IIR)およびブタジエンゴム(BR)からなる群より選択される少なくとも1種を含んでいてもよい。
負極合材22は、高い圧力で圧縮されていてもよい。圧縮後の負極合材22は、例えば、15%以下の空隙率を有していてもよい。空隙率が15%以下であることにより、入力特性の向上が期待される。圧縮後の負極合材22は、例えば、14%以下の空隙率を有していてもよい。圧縮後の負極合材22は、例えば、12%以下の空隙率を有していてもよい。圧縮後の負極合材22は、例えば、11%以上の空隙率を有していてもよい。
下記手順により、No.1からNo.29に係る供試電池が製造された。
0.550質量部のLi2Sと、0.887質量部のP2S5と、0.285質量部のLiIと、0.277質量部のLiBrとが、メノウ乳鉢で5分間混合された。5分間混合後、4質量部の脱水ヘプタンが追加された。脱水ヘプタンの追加後、遊星型ボールミルにより、混合物に対して、40時間にわたってメカニカルミリング処理が施された。これにより、硫化物固体電解質(LiI−LiBr−Li2S−P2S5)が調製された。硫化物固体電解質は、ガラスセラミックスであった。
下記材料が準備された。
負極活物質:チタン酸リチウム
導電材:VGCF
硫化物固体電解質:LiI−LiBr−Li2S−P2S5
バインダ:PVdF
分散媒:酪酸ブチル
下記材料が準備された。
正極活物質:LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2/LiNbO3
導電材:VGCF
硫化物固体電解質:LiI−LiBr−Li2S−P2S5
バインダ:PVdF
分散媒:酪酸ブチル
下記材料が準備された。
硫化物固体電解質:LiI−LiBr−Li2S−P2S5(メジアン径 2.5μm)
バインダ溶液:溶質 ブタジエンゴム系バインダ(濃度 5質量%)、溶媒 ヘプタン
分散媒:ヘプタン
ブレード式のアプリケータにより、正極ペーストが正極集電体(アルミニウム箔)の表面に塗工された。100℃のホットプレート上において、正極ペーストが30分間乾燥された。これにより、正極集電体の表面に正極合材層が形成された。以上より、正極が製造された。
正極に第1プレス加工が施された。第1プレス加工後、ダイコータにより、正極合材層の表面に固体電解質ペーストが塗工された。100℃のホットプレート上において、固体電解質ペーストが30分間乾燥された。固体電解質ペーストが乾燥することにより、正極合材層の表面にセパレータ層の一部が形成された。これにより第1積層体が形成された。ロールプレス装置により、第1積層体に第2プレス加工が施された。第2プレス加工の圧力は、2tоn/cm2(2×103kg/cm2)であった。第2プレス加工後、打ち抜き加工により、第1積層体が所定の平面形状に加工された。
負極に第1プレス加工が施された。本実施例においては、2tоn/cm2から5tоn/cm2の範囲内で、第1プレス加工の圧力が調整されることにより、下記表2および表3に示される各種空隙率を有する負極がそれぞれ作製された。
仮支持体として、アルミニウム箔が準備された。仮支持体の表面に、固体電解質ペーストが塗工され、乾燥されることにより、セパレータ層の一部(未プレス状態)が形成された。
本実施例における「1C」は、満充電容量が1時間で充電される電流レートを示す。
図2は、活物質比率および導電材比率と、充電抵抗との関係を示すグラフである。図3は、活物質比率および導電材比率と、負極抵抗体積率との関係を示すグラフである。上記表2、図2、図3において、活物質比率が65%から85%である時、導電材比率が低くなる程、入力特性が向上する傾向がみられる。特に、導電材比率が1.5%以下である時、良好な入力特性が示されている。
Claims (1)
- 負極合材を含み、
前記負極合材は、負極活物質、導電材および硫化物固体電解質を含み、
前記負極活物質は、チタン酸化物を含み、
前記負極活物質と前記硫化物固体電解質との合計体積に対する、前記負極活物質の体積の百分率は、65%から85%であり、
前記負極合材の体積に対する、前記導電材の体積の百分率は、0%から1.5%である、
全固体電池用負極。
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