JP4821217B2 - 正極活物質、正極および電池 - Google Patents
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(化1)
Li(a+1) Co(1-b-c) Nib Mc O(2-x) Xy
(式中、Mはマンガン,チタン,バナジウム(V),クロム(Cr),鉄,銅,亜鉛,モリブデン,スズ,アンチモン(Sb),ビスマス(Bi),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr),タングステン(W),ニオブ(Nb),イットリウム(Y),ジルコニウム(Zr),マグネシウム,アルミニウム,ホウ素(B),ケイ素(Si)およびガリウム(Ga)からなる群のうちの少なくとも1種の元素を表し、Xは少なくとも1種のハロゲン元素を表す。a,b,c,xおよびyは、−0.2≦a≦0.2、0.01≦b≦0.4、0≦c≦0.3、−0.1≦x≦0.2、0≦y≦0.1、c+y>0の範囲内の値である。)
(化1)
Li(a+1) Co(1-b-c) Nib Mc O(2-x) Xy
図1は本実施の形態に係る正極活物質を用いた第1の二次電池の断面構造を表すものである。この二次電池は、電極反応物質としてリチウムを用い、負極の容量が、リチウムの吸蔵および放出による容量成分により表されるいわゆるリチウムイオン二次電池である。この二次電池は、いわゆる円筒型といわれるものであり、ほぼ中空円柱状の電池缶11の内部に、一対の帯状の正極21と帯状の負極22とがセパレータ23を介して巻回された巻回電極体20を有している。電池缶11の内部には、液状の電解質である電解液が注入されており、セパレータ23に含浸されている。電池缶11は、例えばニッケルのめっきがされた鉄により構成されており、一端部が閉鎖され他端部が開放されている。電池缶11の内部には、また、巻回電極体20を挟むように巻回周面に対して垂直に一対の絶縁板12,13がそれぞれ配置されている。
図3は本実施の形態に係る正極活物質を用いた第2の二次電池の構成を表すものである。この二次電池は、正極リード31および負極リード32が取り付けられた巻回電極体30をフィルム状の外装部材40の内部に収容したものであり、小型化,軽量化および薄型化が可能となっている。
[正極活物質の作製]
実施例1−1では、正極活物質を次のようにして作製した。まず、市販の酸化コバルトと、炭酸リチウムとを混合し、電気炉を用いて950℃で7時間焼成し、この焼成物を粉砕することにより、コバルト酸リチウム(LiCoO2 )の粉末を得た。次いで、得られたLiCoO2 粉末と、酸化ニッケル粉末とを混合し、更に自動乳鉢により十分に粉砕混合を行なったのち、950℃で5時間の第1の熱処理を行なうことにより焼成粉末を得た。続いて、この焼成粉末と、二酸化マンガン粉末と炭酸リチウム粉末とを混合し、更に自動乳鉢により十分に粉砕混合を行なったのち、950℃で5時間の第2の熱処理を行なうことにより、正極活物質の粉末を作製した。
作製したこれらの正極活物質を用いて図1,2に示した円筒型の二次電池を作製し、正極活物質の特性を評価した。まず、作製した正極活物質粉末86質量%と、導電剤であるグラファイト10質量%と、結着剤であるポリフッ化ビニリデン4質量%とを、溶剤であるN−メチル−2−ピロリドンに分散させて、厚み20μmのアルミニウム箔よりなる正極集電体21Aの両面に塗布し乾燥させ、ロールプレス機で圧縮成型して正極活物質層21Bを形成することにより正極21を作製した。次いで、正極集電体21Aの一端にアルミニウム製の正極リード25を取り付けた。
正極活物質の量と負極活物質の量とを調整し、完全充電時のおける開回路電圧が実施例2−1では4.20V、実施例2−2では4.25V、実施例2−3では4.35V、実施例2−4では4.50V、実施例2−5では4.60V、実施例2−6では4.70Vとなるように設計したことを除き、他は実施例1−1と同様にして二次電池を作製した。
Claims (6)
- 化1に示した平均組成を有する粒子状の正極活物質であって、
中心部と、この中心部の少なくとも一部に設けられた表面層とを備え、
この表面層には、前記中心部よりも、ニッケル(Ni)と、元素Mおよび元素Xからなる群のうちの少なくとも1種とが過剰に存在し、かつ、元素Mと元素Xとの合計に対するニッケルの原子比率R1={Ni/(M+X)}が粒子表面よりも中心部に向かって増加する領域が有り、
粒子表面におけるコバルト(Co)とニッケルと元素Mと元素Xとの合計に対する元素Mと元素Xとの合計の原子比率R2={(M+X)/(Co+Ni+M+X)}は10原子%以上である
ことを特徴とする正極活物質。
(化1)
Li(a+1) Co(1-b-c) Nib Mc O(2-x) Xy
(式中、Mはマンガン(Mn),チタン(Ti),バナジウム(V),クロム(Cr),鉄(Fe),銅(Cu),亜鉛(Zn),モリブデン(Mo),スズ(Sn),アンチモン(Sb),ビスマス(Bi),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr),タングステン(W),ニオブ(Nb),イットリウム(Y),ジルコニウム(Zr),マグネシウム(Mg),アルミニウム(Al),ホウ素(B),ケイ素(Si)およびガリウム(Ga)からなる群のうちの少なくとも1種の元素を表し、Xは少なくとも1種のハロゲン元素を表す。a,b,c,xおよびyは、−0.2≦a≦0.2、0.01≦b≦0.4、0≦c≦0.3、−0.1≦x≦0.2、0≦y≦0.1、c+y>0の範囲内の値である。) - 元素Mは、マンガン,チタン,アルミニウム,マグネシウム,ジルコニウム,イットリウムおよびガリウムからなる群のうちの少なくとも1種を含むことを特徴とする請求項1記載の正極活物質。
- 元素Xは、フッ素を含むことを特徴とする請求項1記載の正極活物質。
- 化1に示した平均組成を有する粒子状の正極活物質を含有する正極であって、
前記正極活物質は、中心部と、この中心部の少なくとも一部に設けられた表面層とを備え、
この表面層には、前記中心部よりも、ニッケル(Ni)と、元素Mおよび元素Xからなる群のうちの少なくとも1種とが過剰に存在し、かつ、元素Mと元素Xとの合計に対するニッケルの原子比率R1={Ni/(M+X)}が粒子表面よりも中心部に向かって増加する領域が有り、
粒子表面におけるコバルト(Co)とニッケルと元素Mと元素Xとの合計に対する元素Mと元素Xとの合計の原子比率R2={(M+X)/(Co+Ni+M+X)}は10原子%以上である
ことを特徴とする正極。
(化1)
Li(a+1) Co(1-b-c) Nib Mc O(2-x) Xy
(式中、Mはマンガン(Mn),チタン(Ti),バナジウム(V),クロム(Cr),鉄(Fe),銅(Cu),亜鉛(Zn),モリブデン(Mo),スズ(Sn),アンチモン(Sb),ビスマス(Bi),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr),タングステン(W),ニオブ(Nb),イットリウム(Y),ジルコニウム(Zr),マグネシウム(Mg),アルミニウム(Al),ホウ素(B),ケイ素(Si)およびガリウム(Ga)からなる群のうちの少なくとも1種の元素を表し、Xは少なくとも1種のハロゲン元素を表す。a,b,c,xおよびyは、−0.2≦a≦0.2、0.01≦b≦0.4、0≦c≦0.3、−0.1≦x≦0.2、0≦y≦0.1、c+y>0の範囲内の値である。) - 正極および負極と共に電解質を備えた電池であって、
前記正極は、化1に示した平均組成を有する粒子状の正極活物質を含有し、
この正極活物質は、中心部と、この中心部の少なくとも一部に設けられた表面層とを備え、
この表面層には、前記中心部よりも、ニッケル(Ni)と、元素Mおよび元素Xからなる群のうちの少なくとも1種とが過剰に存在し、かつ、元素Mと元素Xとの合計に対するニッケルの原子比率R1={Ni/(M+X)}が粒子表面よりも中心部に向かって増加する領域が有り、
粒子表面におけるコバルト(Co)とニッケルと元素Mと元素Xとの合計に対する元素Mと元素Xとの合計の原子比率R2={(M+X)/(Co+Ni+M+X)}は10原子%以上である
ことを特徴とする電池。
(化1)
Li(a+1) Co(1-b-c) Nib Mc O(2-x) Xy
(式中、Mはマンガン(Mn),チタン(Ti),バナジウム(V),クロム(Cr),鉄(Fe),銅(Cu),亜鉛(Zn),モリブデン(Mo),スズ(Sn),アンチモン(Sb),ビスマス(Bi),カルシウム(Ca),ストロンチウム(Sr),タングステン(W),ニオブ(Nb),イットリウム(Y),ジルコニウム(Zr),マグネシウム(Mg),アルミニウム(Al),ホウ素(B),ケイ素(Si)およびガリウム(Ga)からなる群のうちの少なくとも1種の元素を表し、Xは少なくとも1種のハロゲン元素を表す。a,b,c,xおよびyは、−0.2≦a≦0.2、0.01≦b≦0.4、0≦c≦0.3、−0.1≦x≦0.2、0≦y≦0.1、c+y>0の範囲内の値である。) - 一対の正極および負極当たりの完全充電状態における開回路電圧が4.25V以上4.70V以下の範囲内であることを特徴とする請求項5記載の電池。
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