JP7014939B1 - 光制御徐放性ゲル触媒を使用してCr(VI)を効率的に還元する方法 - Google Patents
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Abstract
Description
てCr(VI)を効率的に還元する方法に関する。
ます顕著な環境問題になって、現在、ほとんどの産業は処理に化学還元法を使用し、その
中で、硫酸第一鉄は一般的に使用される還元剤の1つであるが、Fe(II)の利用率が
低く、鉄スラッジが多く、リサイクルできないなどの問題があり、したがって、Fe(I
I)の利用率を改善し、鉄スラッジの生成量を減らすことが急務である。Fe(II)酸
化副反応はFe(II)還元Cr(VI)の過程にも存在し、かつ副反応の反応順序はよ
り高いため、したがって、Fe(II)の濃度は、副反応の反応速度により大きな影響を
与える。このため、Fe(II)濃度を調整し、副反応の反応速度を低下させることによ
り、Fe(II)の利用率を向上させる上で重要な役割を果たしている。
、現在、主に医療分野で使用されている。その中で、光制御徐放は通常、材料の感光性を
使用して有効成分を定量的に放出し、その主な利点は、有効成分の有効期間を延長し、徐
放により利用率を高めることができることである。
でのリガンド-金属電荷移動メカニズムに基づいて、Fe(II)を放出することができ
ることを指摘しているが、Fe(III)-カルボキシル錯体に基づく現在の研究は、主
に均一系に焦点を当て、大量の鉄泥やクロムのリサイクルの難しさの問題はまだ効果的に
解決されていないため、Cr(VI)を還元するための触媒として、経済的で環境に優し
い不均一徐放性材料を調製する必要がある。
する。
する方法を提供し、それは、
S1:光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲル触媒を調製するステップと、具体的
に、
1)ポリアクリル酸ナトリウムヒドロゲルの調製:ポリアクリル酸と架橋剤を水に溶解し
て溶液Aを調製し、氷水浴下で溶液Aにアルカリ溶液を加えて溶液Bを調製し、溶液Bを
不活性ガスでパージした後開始剤を加えて溶液Cを調製し、溶液Cを30~70℃に加熱
して0.5~12時間架橋反応させて、ポリアクリル酸ナトリウムヒドロゲルを調製し、
2)光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルの調製:S1で調製されたポリアクリ
ル酸ナトリウムヒドロゲルをFe(III)溶液に入れ、20~50℃条件下で0.5~
8時間二次架橋反応させて、光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルを調製し、
S2:S1で調製された光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルを使用して、Cr
(VI)を還元するステップと、を含む。
S1:光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲル触媒を調製するステップと、具体的
に、
1)ポリアクリル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲル
の調製:重量%で22~25%のポリアクリル酸ナトリウム、5~8%ポリビニルアルコ
ール、3~5%のアクリルアミドと、残りの脱イオン水と混合し、50~70℃に加熱し
て0.5~2時間攪拌し続けた後、5~10℃に冷却して、高エネルギー電子ビームを照
射してマトリックスゲルを得、UV光開始剤を加えて30~50℃条件下でUV光を1~
2時間照射して、ポリアクリル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミ
ドヒドロゲルを調製し、
2)光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲルの調製:S1で調製されたポリアクリ
ル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲルをFe(III
)溶液に入れ20~50℃条件下で0.5~8時間二次架橋反応させて、光制御徐放性デ
ュアルネットワークヒドロゲルを調製し、
S2:S1で調製された光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲルを使用して、Cr
(VI)を還元するステップと、を含む。
ルタルアルデヒド、エピクロロヒドリンのいずれか1つまたは混合物であり、溶液A中の
ポリアクリル酸と架橋剤のモル比が50~400:1になるように制御する。
のいずれか1つまたは混合物であり、溶液B中のポリアクリル酸とアルカリのモル比が1
:1~10になるように制御し、不活性ガスは窒素、アルゴン、ヘリウムのいずれか1つ
または混合物であり、前記不活性ガスのパージ時間は5~60分である。
硫酸ナトリウムのいずれか1つまたは混合物であり、溶液C中のポリアクリル酸と開始剤
のモル比が200~500:1になるように制御する。
キシエトキシ)―2―メチルプロピオフェノンであり、濃度が1~1.5mol/Lであ
る。
硫酸第二鉄のいずれか1つまたは混合物であり、濃度が0.1~10mol/Lである。
1)本発明では、結合した金属イオンとカルボン酸塩の配位効果および配位子-金属電荷
移動メカニズムを使用して、Fe(III)の高効率濃縮およびFe(II)の光制御徐
放を実現し、Fe(II)の酸化副反応速度を遅くすることで、Fe(II)の利用率を
高め、鉄スラッジの生成量を減らし、高効率で低消費量にすることができる。
2)現在の一般的な鉄還元試薬およびほとんどの粉末触媒と比較して、本発明は、還元剤
の利用率が低く、均一反応等における粉末触媒の分離・回収が困難であるという問題を解
決し、二次汚染を避けるためにリサイクルすることができる。
3)本発明は、汚染制御の分野で初めて光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルを
適用し、Cr(VI)の効率的な還元の新しい方法を提供する。
4)本発明の全体的な方法は単純であり、Cr(VI)を処理するときのより良い除去率
を有し、幅広く普及するのに適している。
光制御徐放性ゲル触媒を使用してCr(VI)を効率的に還元する方法は、
S1:光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲル触媒を調製するステップと、具体的
に、
1)ポリアクリル酸ナトリウムヒドロゲルの調製:15mLのAAと0.15gのN,N
―メチレンビスアクリルアミドを50mLの超純水に溶解して溶液Aを調製し、8.84
gの水酸化ナトリウムを25mLの超純水にゆっくりと溶解して溶液Bを調製し、氷水浴
下で、溶液Bを溶液Aにゆっくりと加えて溶液Cを調製し、溶液Cを窒素で10分間パー
ジし、そして、1gの過硫酸アンモニウムを20mLの超純水に溶解して溶液Dを調製し
、4mLの溶液Dを溶液Cに加え、均一に攪拌して40℃で1時間架橋反応させて、ポリ
アクリル酸ナトリウムヒドロゲルを調製し、
2)光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルの調製:S1で調製されたポリアクリ
ル酸ナトリウムヒドロゲルを50mLの初期濃度1mol/Lの硝酸第二鉄溶液に加えて
25℃で2時間二次架橋反応させて、図1に示すような光制御徐放性デュアルネットワー
クヒドロゲルを調製し、
S2:S1で調製された光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルを使用して、Cr
(VI)を酸性および光照射条件下で還元するステップと、を含む。
S1の1)では、N,N―メチレンビスアクリルアミドの質量を0.68gとし、水酸化
カリウムの質量を12.39gとし、窒素パージ時間を30分とし、過硫酸アンモニウム
の質量を1.26gとし、架橋反応温度を30℃とし、架橋反応時間を12時間とし、S
1中の2では、硝酸第二鉄溶液濃度を10mol/Lとし、架橋反応温度を20℃とし、
架橋反応時間を8時間とする。
S1の1)では、N,N―メチレンビスアクリルアミドの質量を0.08gとし、窒素パ
ージ時間を60分とし、過硫酸アンモニウムの質量を0.50gとし、架橋反応温度を7
0℃とし、架橋反応時間を0.5時間とし、S1の2)では、硝酸第二鉄溶液濃度を0.
1mol/Lとし、架橋反応温度を40℃とし、架橋反応時間を0.5時間とする。
S1の1)では、N,N―メチレンビスアクリルアミドの質量を0.30gとし、窒素パ
ージ時間を20分とし、過硫酸アンモニウムの質量を0.75gとし、架橋反応温度を5
0℃とし、架橋反応時間を4時間とし、S1の2)では、硝酸第二鉄溶液濃度を2mol
/Lとし、架橋反応温度を30℃とし、架橋反応時間を3時間とする。
S1の1)では、架橋剤としてグルタルアルデヒドを使用し、その使用質量を0.44g
とし、窒素パージ時間を5分とし、過硫酸カリウムの質量を1.49gとし、架橋反応温
度を30℃とし、架橋反応時間を8時間とし、S1の2)では、硝酸第二鉄溶液の濃度を
5mol/Lとし、架橋反応温度を30℃とし、架橋反応時間を0.5時間とする。
S1の1)では、グルタルアルデヒドの質量を0.05gとし、窒素パージ時間を15分
とし、過硫酸カリウムの質量を0.60gとし、架橋反応温度を60℃とし、架橋反応時
間を1時間とし、S1の2)では、Fe(III)溶液として塩化第二鉄溶液を使用し、
その濃度を10mol/Lとし、架橋反応温度を40℃とし、架橋反応時間を8時間とす
る。
S1の1)では、架橋剤としてエピクロロヒドリンを使用し、その使用質量を0.41g
とし、水酸化ナトリウムの質量を88.35gとし、アルゴンパージ時間を20分とし、
過硫酸ナトリウムの質量を1.315gとし、架橋反応温度を30℃とし、架橋反応時間
を2時間とし、S1の2)では、Fe(III)溶液として硫酸第二鉄溶液を使用し、そ
の濃度を10mol/Lとし、架橋反応温度を50℃とし、架橋反応時間を6時間とする
。
S1の1)では、N,N―メチレンビスアクリルアミドの質量を0.20gとし、ヘリウ
ムパージ時間を30分とし、過硫酸カリウムの質量を1.25gとし、架橋反応温度を3
0℃とし、架橋反応時間を3時間とし、S1の2)では、硝酸第二鉄溶液の濃度を1mo
l/Lとし、架橋反応温度を30℃とし、架橋反応時間を4時間とする。
光制御徐放性ゲル触媒を使用してCr(VI)を効率的に還元する方法は、
S1:光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲル触媒を調製するステップと、具体的
に、
1)ポリアクリル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲル
の調製:22.20gのポリアクリル酸ナトリウム、7.80gのポリビニルアルコール
、5.00gのアクリルアミドおよび65mlの脱イオン水を混合し、50℃に加熱して
0.5時間攪拌し続け、そして5℃に冷却し、高エネルギー電子ビームを照射して、マト
リックスゲルを得、次にUV光開始剤を加えて30℃条件下でUV光を1時間照射して、
ポリアクリル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲルを調
製し、ただし、高エネルギー電子ビームの線量率を15kGy/回とし、線量を60kG
yとし、
2)光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲルの調製:S1で調製されたポリアクリ
ル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲルを50mLの初
期濃度10mol/Lの硫酸第二鉄溶液に加え、20℃条件下で0.5時間二次架橋反応
させて、光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルを調製し、
S2:S1で調製された光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲルを使用して、Cr
(VI)を、酸性および光照射条件下で還元するステップと、を含む。
S1:光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲル触媒を調製し、具体的に、
1)ポリアクリル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲル
の調製:重量%で23.00gのポリアクリル酸ナトリウム、6.05gのポリビニルア
ルコール、4.85gのアクリルアミドおよび66mlの脱イオン水を混合し、60℃に
加熱して1.0時間攪拌し続け、そして8℃に冷却し、高エネルギー電子ビームを照射し
てマトリックスゲルを得、次にUV光開始剤を加え40℃条件下でUV光を1.5時間照
射して、ポリアクリル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロ
ゲルを調製し、
2)光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲルの調製:S1で調製されたポリアクリ
ル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲルを60mLの初
期濃度1mol/Lの硝酸第二鉄溶液に加え、40℃条件下で4時間二次架橋反応させて
、光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルを調製する。
S1:光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲル触媒を調製し、具体的に、
1)ポリアクリル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲル
の調製:重量%で24.95gのポリアクリル酸ナトリウム、6.05gのポリビニルア
ルコール、5.00gのアクリルアミドおよび64mlの脱イオン水を混合し、70℃に
加熱して2時間攪拌し続け、そして10℃に冷却し、高エネルギー電子ビームを照射して
マトリックスゲルを得、次にUV光開始剤を50℃条件下でUV光を2時間照射して、ポ
リアクリル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲルを調製
し、
2)光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲルの調製:S1で調製されたポリアクリ
ル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲルを50mLの初
期濃度1.5mol/Lの硝酸第二鉄溶液に加え、50℃条件下で8時間二次架橋反応さ
せて、光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルを調製する。
実施例1~11に記載の方法を使用してCr(VI)に対して模擬実験を実行し、具体的
な実験は以下のとおりである。
1)2組の0.8gの実施例1で調製されたヒドロゲルを取り、初期濃度100μmol
/L、初期pH3.0の50mLのCr(VI)溶液に入れ、それぞれ暗所での吸着およ
び500Wキセノンランプ下で光触媒処理を継続的に実行し、定期的にサンプルを採取し
てCr(VI)濃度を測定し、図2に示すようなCr(VI)除去性能結果を得、結果は
、処理時間が60分に達すると反応が遮断されることを示した。
2)それぞれ2組の0.8gの実施例1~11で調製されたヒドロゲルを取り、初期濃度
100μmol/L、初期pH3.0の50mLCr(VI)溶液に入れ、それぞれ暗所
での吸着および500Wキセノンランプ下で光触媒処理を50分間実行し、定期的にサン
プルを採取してCr(VI)濃度を測定し、表1のCr(VI)除去性能結果を得た。
表1:実施例1~11Cr(VI)除去性能結果
き、Cr(VI)の除去率が光触媒条件下で90%以上に達し、特に実施例9~11の方
法による除去率がより優れた。
3)実施例1の実験組を基に、触媒の再利用性能を検証するために、実施例1で使用され
たヒドロゲルを水で洗浄して同様な方法によって実験を行って、図3に示すような再利用
性能結果を得、5回再利用してもヒドロゲルによるCr(VI)の除去率が顕著な低下が
なかった。
4)ポリアクリル酸ヒドロゲルと配合したFe(III)の相乗効果を検証するために、
ポリアクリル酸ヒドロゲルを光触媒とする実験を比較例1にして、光触媒としてのポリア
クリル酸ヒドロゲルと実施例1で調製された光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲ
ル光触媒の触媒性能の差を比較し、具体的な調製方法は実施例1のS1の1)と同様であ
り、図4に示すような性能比較を得、図から分かるように、単一なポリアクリル酸ヒドロ
ゲルは、Cr(VI)の除去性能が非常に弱い。
Claims (7)
- S1:
1)ポリアクリル酸ナトリウムヒドロゲルの調製:ポリアクリル酸と架橋剤を水に溶解
して溶液Aを調製し、氷水浴下で溶液Aにアルカリ溶液を加えて溶液Bを調製し、溶液B
を不活性ガスでパージした後開始剤を加えて溶液Cを調製し、溶液Cを30~70℃に加
熱して0.5~12時間架橋反応させて、ポリアクリル酸ナトリウムヒドロゲルを調製し
、
2)光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルの調製:1)で調製されたポリアク
リル酸ナトリウムヒドロゲルをFe(III)溶液に入れ、20~50℃条件下で0.5
~8時間二次架橋反応させて、光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルを調製する
、
光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲル触媒を調製するステップと、
S2:S1で調製された光制御徐放性デュアルネットワークヒドロゲルを使用して、Cr
(VI)を還元するステップと、
を含むことを特徴とする光制御徐放性ゲル触媒を使用してCr(VI)を効率的に還元す
る方法。 - S1:
1)ポリアクリル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲ
ルの調製:重量%で22~25%のポリアクリル酸ナトリウム、5~8%ポリビニルアル
コール、3~5%のアクリルアミドと、残りの脱イオン水と混合し、50~70℃に加熱
して0.5~2時間攪拌し続けた後、5~10℃に冷却して、高エネルギー電子ビームを
照射してマトリックスゲルを得て、UV光開始剤を加えて30~50℃条件下でUV光を
1~2時間照射して、ポリアクリル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリル
アミドヒドロゲルを調製し、
2)光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲルの調製:1)で調製されたポリアク
リル酸ナトリウム/ポリビニルアルコール/ポリアクリルアミドヒドロゲルをFe(II
I)溶液に入れ20~50℃条件下で0.5~8時間二次架橋反応させて、光制御徐放性
デュアルネットワークヒドロゲルを調製する、
光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲル触媒を調製するステップと、
S2:S1で調製された光制御徐放性トリプルネットワークヒドロゲルを使用して、Cr
(VI)を還元するステップと、
を含むことを特徴とする光制御徐放性ゲル触媒を使用してCr(VI)を効率的に還元す
る方法。 - S1に記載の架橋剤はN,N―メチレンビスアクリルアミド、グルタルアルデヒド、エピ
クロロヒドリンのいずれか1つまたは混合物であり、溶液A中のポリアクリル酸と架橋剤
のモル比が50~400:1になるように制御する、ことを特徴とする請求項1に記載の
方法。 - S1に記載のアルカリ溶液は水酸化ナトリウム、水酸化カリウムのいずれか1つまたは混
合物であり、溶液B中のポリアクリル酸とアルカリのモル比が1:1~10になるように
制御し、不活性ガスは窒素、アルゴン、ヘリウムのいずれか1つまたは混合物であり、前
記不活性ガスのパージ時間は5~60分である、ことを特徴とする請求項1に記載の方法
。 - S1に記載の開始剤は過硫酸アンモニウム、過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウムのいずれ
か1つまたは混合物であり、溶液C中のポリアクリル酸と開始剤のモル比が200~50
0:1になるように制御する、ことを特徴とする請求項1に記載の方法。 - S1に記載のUV光開始剤は2―ヒドロキシ―4―(2―ヒドロキシエトキシ)―2―メ
チルプロピオフェノンであり、濃度が1~1.5mol/Lである、ことを特徴とする請
求項2に記載の方法。 - S1の2)に記載のFe(III)溶液は、塩化第二鉄、硝酸第二鉄、硫酸第二鉄のいず
れか1つまたは混合物であり、濃度が0.1~10mol/Lである、ことを特徴とする
請求項1または2のいずれか1項に記載の方法。
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CN1112380C (zh) * | 1999-11-19 | 2003-06-25 | 中国科学院长春应用化学研究所 | 交联聚丙烯酸钠的合成方法 |
CN105461945B (zh) * | 2015-12-29 | 2018-04-13 | 华南理工大学 | 一种离子共价双网络水凝胶及其制备方法 |
CN106749888A (zh) * | 2016-11-15 | 2017-05-31 | 中国科学院兰州化学物理研究所 | 一种复杂结构双网络水凝胶管的制备方法 |
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GALCERA, T. et al.,Journal of Photochemistry and Photobiology, A: Chemistry,1988年,45,pp.249-259 |
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