JP6969677B2

JP6969677B2 - 圧粉磁芯用鉄基粉末および圧粉磁芯

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Publication number: JP6969677B2
Application number: JP2020516924A
Authority: JP
Inventors: 尚貴山本; 拓也高下; 誠中世古; 聡雄小林; 繁宇波
Original assignee: JFE Steel Corp
Current assignee: JFE Steel Corp
Priority date: 2019-03-06
Filing date: 2020-02-10
Publication date: 2021-11-24
Anticipated expiration: 2040-02-10
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Description

本発明は、圧粉磁芯用鉄基粉末および前記圧粉磁芯用鉄基粉末を用いた圧粉磁芯に関する。

粉末冶金法は、溶製法に比べ、複雑な形状の部品の製造においても寸法精度が高く、また、原料の無駄が少ないため、各種部品の製造に適用されている。粉末冶金法によって製造される製品としては、例えば、圧粉磁芯が挙げられる。圧粉磁芯は、粉末を加圧成形して製造される磁芯であり、モーターの鉄心などに用いられる。

近年、特にハイブリッド自動車や電気自動車において小型かつ航続距離向上のため磁気特性に優れたモーターが必要とされており、使用する圧粉磁芯にもより優れた磁気特性を有することが要求されている。そのため、高磁束密度かつ低鉄損である強磁性金属粉末を絶縁被覆で被覆し、加圧成形した圧粉磁芯が実用化されている。

圧粉磁芯を高磁束密度かつ低鉄損とするためには、加圧成形により得られる圧粉体の密度である圧粉密度（green density）を高くする必要がある。そこで、圧粉密度を向上させる方法が提案されている。

例えば、特許文献１では、３つの粒径範囲にある粒子をそれぞれ所定の比率で混合した粉末冶金用粉末が提案されている。特許文献１によれば、前記粉末冶金用粉末は圧縮性に優れており、したがって高い圧粉密度を得ることができる。また、特許文献１には、前記粉末冶金用粉末に含まれる粉末のうち、粒径が１〜２０μｍである微細粉の粒子形状を球形とすることにより、粉末の圧縮性をさらに向上できることも記載されている。

一方、圧粉体の製造に用いる粉末の見掛密度と圧粉密度との間には強い相関があり、粉末の見掛密度が高いほど圧粉密度が高くなることが知られている。そのため、粉末の見掛密度を向上させる技術が提案されている。

例えば、特許文献２、３では、見掛密度が４．０〜５．０ｇ／ｃｍ^３である粉末冶金用鉄基粉末が提案されている。

特開昭６１−０２３７０２号公報特開２００６−２８３１６７号公報特開２００６−２８３１６６号公報

しかし、特許文献１では、圧縮性をさらに高めるために、微細粉の粒子形状についてのみ着目しており、粗粉の粒子形状については考慮されていない。実際には、粗粉の形状も粗粒子と微細粒子の間の摩擦に影響するため、粉体の見掛密度を向上させるためには、微細粉の形状を考慮するのみでは十分ではないと考えられる。

また、特許文献２、３で提案されている技術では、粉末の見掛密度を制御するために、粉末を粒度の異なる複数の画分に分級した後、特定の比率で混合する必要がある。そして、粒度が異なる粉末を混合する際には、混合条件によっては粗粒子同士、微細粒子同士が凝集してしまい、その結果、所望の見掛密度が得られないという問題があった。

本発明は、上記実状に鑑みてなされたものであり、見掛密度が高く、それにより高い圧粉密度を有する圧粉磁芯を製造することができる圧粉磁芯用鉄基粉末を提供することを目的とする。さらに本発明は、優れた磁気特性（低鉄損、高飽和磁束密度）を有する圧粉磁芯を提供することを目的とする。

発明者らは鋭意検討を行った結果、粒子の円形度の中央値とＲｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒの式における均等数の両者を制御することにより、上記課題を解決できることを見出した。本発明は、前記知見に立脚するものであり、その要旨構成は次のとおりである。

１．圧粉磁芯用鉄基粉末であって、
最大粒径が１ｍｍ以下であり、
前記圧粉磁芯用鉄基粉末を構成する粒子の円形度の中央値が０．４０以上であり、
Ｒｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒの式における均等数が０．３０以上、９０．０以下である、圧粉磁芯用鉄基粉末。

２．下記（Ａ）および（Ｂ）の少なくとも一方の条件を満足する、上記１に記載の圧粉磁芯用鉄基粉末。
（Ａ）前記円形度の中央値が０．７０以上かつ前記均等数が０．３０以上、９０．０以下
（Ｂ）前記円形度の中央値が０．４０以上かつ前記均等数が０．６０以上、９０．０以下

３．前記最大粒径が４００μｍ以下である、上記１または２に記載の圧粉磁芯用鉄基粉末。

４．前記圧粉磁芯用鉄基粉末を構成する粒子の表面に絶縁被覆を有する、上記１〜３のいずれか一項に記載の圧粉磁芯用鉄基粉末。

５．上記４に記載の圧粉磁芯用鉄基粉末を用いてなる圧粉磁芯。

本発明の圧粉磁芯用鉄基粉末は、見掛密度が高く、それにより高い圧粉密度を有する圧粉磁芯を製造することができる。また、本発明の圧粉磁芯用鉄基粉末は、特許文献２、３で提案されている粉末のように、一旦分級した粉末を特定の比率で混合して製造する必要がない。さらに、本発明の圧粉磁芯用鉄基粉末を用いて得られる圧粉磁芯は、優れた磁気特性（低鉄損、高飽和磁束密度）を有する。

以下、本発明の実施形態について説明する。なお、以下の説明は、本発明の好適な一実施態様を示すものであり、本発明は、以下の説明によって何ら限定されるものではない。

［圧粉磁芯用鉄基粉末］
本発明の一実施形態における圧粉磁芯用鉄基粉末（以下、「鉄基粉末」と言う場合がある）は、最大粒径が１ｍｍ以下であり、前記圧粉磁芯用鉄基粉末を構成する粒子の円形度の中央値が０．４０以上であり、Ｒｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒの式における均等数が０．３０以上、９０．０以下である、圧粉磁芯用鉄基粉末である。ここで、「鉄基粉末」とは、５０質量％以上のＦｅを含む金属粉末を指すものとする。

前記圧粉磁芯用鉄基粉末としては、鉄粉および合金鋼粉の一方または両方を用いることができる。ここで、「鉄粉」とは、Ｆｅおよび不可避不純物からなる粉末を指すものとする。なお、本技術分野において鉄粉は「純鉄粉」とも称される。また、「合金鋼粉」とは、合金元素を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなる粉末を指すものとする。前記合金鋼粉としては、例えば、予合金鋼粉を用いることができる。前記合金鋼粉に含まれる合金元素としては、例えば、Ｓｉ、Ｂ、Ｐ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ａｇ、およびＭｏからなる群より選択される１または２以上を用いることができる。前記合金元素の含有量は特に限定されないがＳｉ含有量は０〜８原子％、Ｐ含有量は０〜１０原子％、Ｃｕ含有量は０〜２原子％、Ｎｂ含有量は０〜５原子％、Ａｇ含有量は０〜１原子％、Ｍｏ含有量は０〜１原子％とすることが好ましい。

（最大粒径）
圧粉磁芯用鉄基粉末の最大粒径は１ｍｍ以下とする。鉄基粉末に粒径が１ｍｍより大きな粒子が含まれる場合、粒子内に発生する渦電流による損失が大きいため、圧粉磁芯の鉄損も大きくなるためである。前記最大粒径は、４００μｍ以下とすることが好ましい。言い換えると、本発明の圧粉磁芯用鉄基粉末は、粒径１ｍｍ超の粒子を含有しない（体積割合が０％である）。また、圧粉磁芯用鉄基粉末が、粒径４００μｍ超の粒子を含有しない（体積割合が０％である）ことが好ましい。

一方、前記最大粒径の下限は特に限定されない。しかし、鉄基粉末が細かすぎると凝集が発生しやすくなり、絶縁被覆を均一に形成することが困難となる。そのため、凝集を防止するという観点からは、前記最大粒径を１μｍ以上とすることが好ましく、１０μｍ以上とすることがより好ましい。なお、前記最大粒径はレーザー回折式粒度分布測定装置により測定することができる。

（円形度）
本発明においては、前記圧粉磁芯用鉄基粉末を構成する粒子の円形度の中央値を０．４０以上とする。円形度が高い、すなわち粒子の形状が球に近いほど、粒子間の接触面積が少なくなるとともに、粒子間の付着要因の一つである機械的なからみあいが減少し、粒子間の摩擦が少なくなる。そのため、円形度の中央値を０．４０以上とすることにより、自然充填時の密度である見掛密度を向上させることができる。また、円形度の中央値が０．４０以上であれば、金型へ粉末を充填する際に粒子が移動しやすいことに加え、加圧成形時にも粒子間および粒子と金型壁面との間の摩擦が少ないため、高い圧粉密度を得ることができる。円形度の中央値は、０．５０以上であることが好ましく、０．６０以上であることがより好ましく、０．７０以上であることがさらに好ましく、０．８０以上であることが最も好ましい。

一方、圧粉密度を高めるという観点からは、円形度の中央値は高ければ高いほどよいため、円形度の上限は特に限定されない。しかし、その定義より、円形度の上限は１である。そのため、前記円形度の中央値は１以下であってよい。なお、円形度の平均値は、円形度が大きい粒子の値の影響を大きく受けるため、粉末全体の円形度を示す指標として適していない。そのため、本発明では円形度の中央値を用いる。

ここで、圧粉磁芯用鉄基粉末を構成する粒子の円形度とその中央値は以下の方法で測定することができる。まず、対象の鉄基粉末を顕微鏡で観察し、視野内に含まれる個々の粒子の投影面積Ａ（ｍ^２）および周囲長さＰ（ｍ）を求める。１つの粒子の円形度φ（無次元）は、当該粒子の投影面積Ａおよび周囲長さＰより、下記（１）式を用いて算出することができる。ここで円形度φは無次元数である。
φ＝４πＡ／Ｐ^２…（１）

得られた個々の粒子の円形度φを昇順に並べた際の、中央の値を円形度の中央値φ_５０とする。なお、測定する粒子数は６万個以上とする。より具体的には、実施例に記載した方法で円形度の中央値を求めることができる。

（均等数）
本発明の圧粉磁芯用鉄基粉末においては、Ｒｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒの式における均等数を０．３０以上、９０．０以下とする。言い換えると、圧粉磁芯用鉄基粉末の粒度分布からＲｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒの式を用いて算出される均等数を０．３０〜９０．０とする。なお、均等数は、粒度分布の広さを表す指標であり、均等数が大きい値ほど粒度分布が狭い、つまり粒径が均一であることを意味する。

均等数が過度に小さい、すなわち圧粉磁芯用鉄基粉末を構成する粒子の粒径が過度に不均一であると、粗大粒子表面に付着する微細粒子の数が増加し、粗大粒子が作る粒子間の隙間に入り込む微細粒子が減少する。そしてその結果、見掛密度および圧粉密度が低下する。また、均等数が過度に小さい場合、粗大粒子の作る隙間を通って微細粒子が下方に偏ることに加え、粗大粒子の隙間に微細粒子が集まるため、粒度偏析が顕著となる。反対に、均等数が過度に大きいと、粒径が過度に均一となる結果、粗大粒子の隙間に入り込む微細粒子の数が減少し、やはり見掛密度および圧粉密度が低下する。そのため、高い見掛密度および圧粉密度を実現するためには、均等数を０．３０以上、９０．０以下とする必要がある。前記均等数は２．００以上であることが好ましく、１０．０以上であることがより好ましく、３０．０以上であることがさらに好ましい。

前記均等数ｎは、以下の方法で求めることができる。Ｒｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒ式は、粉体の粒度分布を表す式の１つであり、下記（２）式で表される。
Ｒ＝１００ｅｘｐ｛−（ｄ／ｃ）^ｎ｝…（２）

上記（２）式中の記号は、それぞれ次の意味である。
ｄ（ｍ）：粒径
Ｒ（％）：粒径ｄ以上の粒子の体積割合
ｃ（ｍ）：Ｒ＝３６．８％に相当する粒径
ｎ（−）：均等数

上記（２）式を、自然対数を用いて変形すると、下記（３）式となる。したがって、Ｘ軸にln d、Ｙ軸にln{ln(100/R)}の値をとってプロットして得られる直線の傾きが均等数ｎとなる。
ｌｎ｛ｌｎ（１００／Ｒ）｝＝ｎ×ｌｎｄ−ｎ×ｌｎｃ…（３）

そこで、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定した実際の軟磁性粉末の粒度分布を、上記（３）式を用いて直線近似することにより、均等数ｎを求めることができる。

なお、直線近似の相関係数ｒが、一般的に強い相関があるとされる０．７以上の時のみ作製した粉末粒子においてＲｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒの式が成立するとし、その傾きを均等数として適用する。また、均等数の精度確保のため、粉末において測定された粒径の上限と下限において１０以上の粒径範囲に分割して各粒径範囲における体積割合をレーザー回折式粒度分布測定装置で測定し、Ｒｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒの式に適用するものとする。

（見掛密度）
最大粒径、円形度の中央値、および均等数が、それぞれ上記条件を満たすことにより、本発明の圧粉磁芯用鉄基粉末は、高い見掛密度を達成することができる。具体的な見掛密度は特に限定されないが、本願発明の一実施形態における圧粉磁芯用鉄基粉末は、２．５０ｇ／ｃｍ^３以上の見掛密度を有する。また、前記見掛密度の上限についても特に限定されないが、前記見掛密度は５．００ｇ／ｃｍ^３以下であってよく、４．５０ｇ／ｃｍ^３以下であってもよい。

上記圧粉磁芯用鉄基粉末は、さらに下記（Ａ）および（Ｂ）の少なくとも一方の条件を満足することが好ましい。これらの条件の少なくとも一方を満足することにより、３．７０ｇ／ｃｍ^３以上という、より高い見掛密度を達成することができる。
（Ａ）前記円形度の中央値が０．７０以上かつ前記均等数が０．３０以上、９０．０以下
（Ｂ）前記円形度の中央値が０．４０以上かつ前記均等数が０．６０以上、９０．０以下

言い換えると、円形度の中央値が０．７０以上である場合には、均等数が０．３０以上、９０．０以下であることが好ましい。円形度の中央値が０．４０以上、０．７０未満である場合には、均等数が０．６０以上、９０．０以下であることが好ましい。

［鉄基粉末の製造方法］
次に、本発明の一実施形態における上記圧粉磁芯用鉄基粉末の製造方法について説明する。なお、以下の説明は製造方法の一例を示すものであって、本発明は以下の説明に限定されるものではない。

上記圧粉磁芯用鉄基粉末の製造には、特に限定されることなく任意の方法を用いることができる。例えば、上記鉄基粉末は、アトマイズ法により製造することができる。前記アトマイズ法としては、水アトマイズ法およびガスアトマイズ方のいずれも使用できる。また、粉砕法や酸化物還元法で得られた粉末を加工する方法で鉄基粉末を製造してもよい。言い換えると、前記圧粉磁芯用鉄基粉末は、アトマイズ粉末であることが好ましく、水アトマイズ粉末またはガスアトマイズ粉末であることがより好ましい。

前記円形度の中央値および均等数を上述した範囲に制御するために、鉄基粉末の製造条件を制御することができる。例えば、水アトマイズ法の場合は、溶鋼に衝突させる水の水圧や水／溶鋼の流量比、溶鋼注入速度を制御することで製造することができる。特に、円形度の中央値を上述した範囲とするためには、低圧のアトマイズ法で鉄基粉末を製造することができる。また、粉砕法や酸化物還元法、通常の高圧のアトマイズ法で得られた不定形の粉末を加工し、粒子表面を平滑化して円形度の中央値を上記範囲とすることもできる。加工を行った場合には粒子が加工硬化し、圧密が困難となるので、加工後に歪取焼鈍を行うことが好ましい。

製造した鉄基粉末の均等数が０．３０より小さい場合はＪＩＳＺ８８０１−１に規定される篩を用いて、一定の粒径以下の粒子および一定の粒径以上の粒子を取り除くことによって均等数を向上させてもよい。また、均等数が９０．０より大きい場合は、円形度の中央値が０．４０以上で粒径が異なる鉄基粉末を混合するか、篩を用いてある粒径範囲の粒子を除外することにより、均等数を低下させる操作を行ってもよい。

［絶縁被覆］
本発明の圧粉磁芯用鉄基粉末は、該圧粉磁芯用鉄基粉末を構成する粒子の表面に絶縁被覆を備えることができる。言い換えると、本発明の一実施形態における粉末は、表面に絶縁被覆を備えた圧粉磁芯用被覆鉄基粉末であってよい。

前記絶縁被覆としては任意の被覆を用いることができる。前記絶縁被覆としては、例えば、無機絶縁被覆および有機絶縁被覆の一方または両方を用いることができる。前記無機絶縁被覆としては、アルミニウム化合物を含有する被膜を用いることが好ましく、リン酸アルミニウムを含有する被膜を用いることがより好ましい。前記無機絶縁被覆は、化成皮膜であってよい。前記有機絶縁被覆としては、有機樹脂被膜を用いることが好ましい。前記有機樹脂被膜としては、例えば、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリアミド樹脂、およびポリイミド樹脂からなる群より選択される少なくとも１つを含有する被膜を用いることが好ましく、シリコーン樹脂を含有する被膜を用いることがより好ましい。前記絶縁被覆は、１層の被膜であってもよいし、２層以上からなる多層被膜であってもよい。前記多層被膜は同種の被膜からなる多層被膜であってもよく、異なる種類の被膜からなる多層被膜であってもよい。

前記シリコーン樹脂としては、例えば、東レ・ダウコーニング株式会社製の、ＳＨ８０５、ＳＨ８０６Ａ、ＳＨ８４０、ＳＨ９９７、ＳＲ６２０、ＳＲ２３０６、ＳＲ２３０９、ＳＲ２３１０、ＳＲ２３１６、ＤＣ１２５７７、ＳＲ２４００、ＳＲ２４０２、ＳＲ２４０４、ＳＲ２４０５、ＳＲ２４０６、ＳＲ２４１０、ＳＲ２４１１、ＳＲ２４１６、ＳＲ２４２０、ＳＲ２１０７、ＳＲ２１１５、ＳＲ２１４５、ＳＨ６０１８、ＤＣ−２２３０、ＤＣ３０３７、ＱＰ８−５３１４や、信越化学工業株式会社製の、ＫＲ−２５１、ＫＲ−２５５、ＫＲ−１１４Ａ、ＫＲ−１１２、ＫＲ−２６１０Ｂ、ＫＲ−２６２１−１、ＫＲ−２３０Ｂ、ＫＲ−２２０、ＫＲ−２８５、Ｋ２９５、ＫＲ−２０１９、ＫＲ−２７０６、ＫＲ−１６５、ＫＲ−１６６、ＫＲ−１６９、ＫＲ−２０３８、ＫＲ−２２１、ＫＲ−１５５、ＫＲ−２４０、ＫＲ−１０１−１０、ＫＲ−１２０、ＫＲ−１０５、ＫＲ−２７１、ＫＲ−２８２、ＫＲ−３１１、ＫＲ−２１１、ＫＲ−２１２、ＫＲ−２１６、ＫＲ−２１３、ＫＲ−２１７、ＫＲ−９２１８、ＳＡ−４、ＫＲ−２０６、ＥＳ−１００１Ｎ、ＥＳ−１００２Ｔ、ＥＳ１００４、ＫＲ−９７０６、ＫＲ−５２０３、ＫＲ−５２２１などの銘柄が挙げられる。もちろん、本発明では上記した以外の銘柄のシリコーン樹脂を使用してもなんら問題ない。

また、前記アルミニウム化合物としては、アルミニウムを含む任意の化合物を使用できるが、例えば、アルミニウムのリン酸塩、硝酸塩、酢酸塩、および水酸化物からなる群より選択される１または２以上を用いることが好ましい。

前記アルミニウム化合物を含有する被覆は、該アルミニウム化合物を主体とする被膜であってよく、該アルミニウム化合物からなる被膜であってもよい。また、前記被膜は、さらにアルミニウム以外の金属を含む金属化合物を含有してもよい。前記アルミニウム以外の金属としては、例えば、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｃｏ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｚｒ、Ｓｒ、Ｙ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｖ、およびＢａからなる群より選択される１または２以上を用いることができる。また、前記アルミニウム以外の金属を含む金属化合物としては、例えば、リン酸塩、炭酸塩、硝酸塩、酢酸塩、および水酸化物からなる群より選択される１または２以上が挙げられる。前記金属化合物は、水等の溶媒に可溶なものであることが好ましく、水溶性金属塩であることがより好ましい。

前記アルミニウムを含有するリン酸塩またはリン酸化合物を含有する被覆におけるリン含有量をＰ（ｍｏｌ）、全金属元素の合計含有量をＭ（ｍｏｌ）としたとき、Ｍに対するＰの比、Ｐ／Ｍが１以上１０未満であることが好ましい。Ｐ／Ｍが１以上であれば、被覆形成時における鉄基粉末表面での化学反応が十分に進行し、被覆の密着性が向上する。そのため、圧粉体の強度や絶縁性がさらに向上する。一方、Ｐ／Ｍが１０未満であれば、被覆形成後に遊離リン酸が残存しないため、鉄基粉末の腐食を防止できる。なお、Ｐ／Ｍは１〜５であることがより好ましい。比抵抗のばらつきや不安定化を効果的に防止するためには、Ｐ／Ｍを２〜３とすることがさらに好ましい。

前記アルミニウムを含有するリン酸塩またはリン酸化合物を含有する被覆においては、アルミニウムの含有量を適正範囲内に調整することが好ましい。具体的には、全金属元素の合計モル数Ｍに対する、アルミニウムのモル数Ａの比として定義されるα（＝Ａ／Ｍ）を０．３超、１以下とすることが好ましい。αが０．３以下では、リン酸との反応性が高いアルミニウムが不足して、遊離リン酸が未反応のまま残存する。αは０．４〜１．０とすることがより好ましく、０．８〜１．０とすることがさらに好ましい。

前記絶縁被覆の被覆量は、とくに限定されないが、０．０１０〜１０．０質量％とすることが好ましい。前記被覆量が０．０１０質量％未満では被覆が不均一となり、絶縁性の低下を招く。一方、１０．０質量％を超えると、圧粉磁芯中の鉄基粉末の占める割合が少なくなり、成形体強度や磁束密度が著しく低下する。

ここで前記被覆量は、以下の式で定義される値を指すものとする。
被覆量（質量％）＝（絶縁被覆の質量）／（圧粉磁芯用鉄基粉末のうち、絶縁被覆を除く部分の質量）×１００

なお、本発明の圧粉磁芯用鉄基粉末は、さらに絶縁被覆中、絶縁被覆の下、および絶縁被覆の上の少なくとも１つに、上記絶縁被膜とは異なる物質を備えていてもよい、前記物質としては、濡れ性を改善するための界面活性剤、粒子間結着のための結合剤、ｐＨ調整のための添加剤などが挙げられる。絶縁被覆全体に対する前記物質の総量は、１０質量％以下とすることが好ましい。

（絶縁被覆の形成方法）
前記絶縁被覆は、特に限定されることなく任意の方法で形成することができるが、湿式処理により形成することが好ましい。前記湿式処理としては、例えば、絶縁被覆形成用処理液と鉄基粉末とを混合する方法が挙げられる。前記混合は、例えば、アトライターまたはヘンシェルミキサーなどの槽内で鉄基粉末と処理溶液とを撹拌混合する方法や、転動流動型被覆装置等により鉄基粉末を流動状態として処理溶液を供給して混合する方法などで行うことが好ましい。鉄基粉末への溶液の供給は、混合開始前または開始直後に全量を供給してもよく、混合中に数回に分けて供給してもよい。また、液滴供給装置、スプレーなどを用いて、混合中に継続して処理液を供給しても良い。

前記処理液の供給は、スプレーを用いて行うことがより好ましい。これは、スプレーを用いることにより、処理溶液を鉄基粉末全体に均一に散布できるためである。また、スプレーを使用すれば、噴霧条件を調整することにより、噴霧液滴の直径を１０μｍ程度またはそれ以下まで小さくできる。そしてその結果、被覆が過剰に厚くなることを防止でき、均一かつ薄い絶縁被覆を鉄基粉末に形成できる。一方、流動造粒機や転動造粒機などの流動槽およびヘンシェルミキサーのような撹拌型混合機によって撹拌混合を行うと、粉体同士の凝集が抑制されるという利点がある。したがって、流動槽や撹拌型混合機と、スプレーによる処理溶液の供給とを合わせ用いることにより、鉄基粉末へのより均一な絶縁被覆の形成が可能となる。また、混合器中あるいは混合後に加熱処理を施すことは、溶媒の乾燥促進や、反応の促進のために有利となる。

［圧粉磁芯］
本発明の一実施形態における圧粉磁芯は、上記圧粉磁芯用鉄基粉末を用いてなる圧粉磁芯である。

上記圧粉磁芯の製造方法はとくに限定されず、任意の方法で形成することができる。例えば、上述した絶縁被覆を備える鉄基粉末を金型に装入し、所望の寸法および形状となるように加圧成形することによって圧粉磁芯を得ることができる。

ここで、前記加圧成形は、とくに限定されることなく任意の方法で行うことができる。例えば、常温成形法や金型潤滑成形法など、通常の成形方法がいずれも適用できる。なお、成形圧力は用途に応じて適宜決定されるが、好ましい成形圧力は４９０ＭＰａ以上、より好ましくは６８６ＭＰａ以上である。

加圧成形に際しては、任意に、潤滑剤を金型壁面に塗布するかあるいは鉄基粉末に添加することができる。これにより、加圧成形時に金型と粉末との間の摩擦を低減することができ、成形体密度の低下をさらに抑制するとともに、金型から抜き出す際の摩擦も低減でき、取り出し時の成形体（圧粉磁芯）の割れを防止できる。好ましい潤滑剤としては、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウムなどの金属石鹸、脂肪酸アミド等のワックスが挙げられる。

得られた圧粉磁芯に対して、熱処理を施してもよい。熱処理を行うことにより、歪取りによるヒステリシス損失の低減や成形体強度の増加効果が見込める。熱処理条件は適宜決定できるが、温度は２００〜７００℃、時間は５〜３００分とすることが好ましい。なお、前記熱処理は、大気中、不活性雰囲気中、還元雰囲気中、真空中など、任意の雰囲気で行うことができる。熱処理中の昇温、あるいは降温時に一定の温度で保持する段階を設けることもできる。

次に、実施例に基づいて、本発明についてさらに具体的に説明する。しかし、本発明は下記の実施例によって制限を受けるものではなく、本発明の趣旨に適合し得る範囲内にて適宜変更することも可能であり、これらは何れも本発明の技術的範囲に含まれる。

［実施例１］
最大粒径が１ｍｍ以下の鉄粉（純鉄粉）を、水アトマイズ法を用いて製造した。得られた鉄粉に対して、水素中で８５０℃、１時間の焼鈍処理を施した。なお、水アトマイズ法による鉄粉の製造の際には、使用する溶鋼の温度、衝突させる水の量および圧力を変化させることにより、異なる円形度および均等数を有する鉄粉を得た。

前記焼鈍処理後の鉄粉のそれぞれについて、円形度の中央値、均等数、および見掛密度を以下の方法で評価した。

（円形度の中央値）
得られた各粉末の、円形度の中央値を測定した。前記測定においては、まず、ガラス板上に粉末を分散させ、上方から顕微鏡により観察して粒子の画像を撮影した。前記画像の撮影は、１試料あたり６万個以上の粒子について行った。撮影した粒子画像をコンピュータに取り込んで解析し、各粒子の投影面積Ａおよび各粒子の周囲長さＰを算出した。得られた投影面積Ａおよび周囲長さＰから、各粒子の円形度φを算出し、観察した全粒子の円形度から、円形度の中央値φ_５０を算出した。

（均等数）
得られた各粉末の一部をとりわけ、エタノール中に粉末を分散させてレーザー回折式粒度分布測定により、各粒径における体積割合（体積頻度）を測定した。次に、Ｒｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒの式を、自然対数を用いて変形した下記の式に適用し、Ｘ軸にｌｎ（ｄ）、Ｙ軸にｌｎ｛ｌｎ（１００／Ｒ）｝の値をとったプロット作成した。前記プロットを直線近似し、直線の傾きで表されるものを均等数とした。なお、直線近似の相関係数ｒが一般的に強い相関があるとされる０．７以上の時のみ作製した粉末粒子においてＲｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒの式が成立するとし、その傾きを均等数ｎとした。
ｌｎ｛ｌｎ（１００／Ｒ）｝＝ｎ×ｌｎ（ｄ）−ｎ×ｌｎ（ｃ）

（見掛密度）
得られた各粉末について、ＪＩＳＺ２５０４に規定される試験方法により、見掛密度を測定した。測定された見掛密度の値を使用し、以下の基準に基づいて見掛密度の評価を決定した。
・良：３．７０ｇ／ｃｍ^３以上
・可：２．５０ｇ／ｃｍ^３以上、３．７０ｇ／ｃｍ^３未満
・不可：２．５０ｇ／ｃｍ^３未満

（絶縁被覆）
次に、鉄粉の表面に湿式被覆処理法によりシリコーン樹脂（信越化学工業株式会社製ＫＲ−３１１）からなる絶縁被覆を形成した。具体的には、転動流動層式被覆装置を用い、鉄粉の表面に絶縁被覆形成用処理液を噴霧して絶縁被覆を施し、被覆鉄粉とした。前記絶縁被覆形成用処理液としては、樹脂分６０質量％のシリコーン樹脂をキシレンにより希釈したものを使用し、鉄粉に対する絶縁被覆の被覆量が３質量％となるように被覆を行った。噴霧終了後、乾燥のため１０時間流動状態を維持した。乾燥後、樹脂硬化のため１５０℃で６０分間の熱処理を行った。

（圧粉磁芯）
次に、これら被覆鉄基粉末を、ステアリン酸リチウムを塗布した金型に充填し、加圧成形して環状（トロイダル状）の圧粉磁芯（外径３８ｍｍ、内径２５ｍｍ、高さ６ｍｍ）とした。成形圧力は１４７０ＭＰａとし、１回で成形した。

（圧粉密度）
得られた圧粉磁芯それぞれの圧粉密度を求めた。前記圧粉密度は、圧粉磁芯の質量を測定し、該質量を、圧粉磁芯の寸法から算出した体積で割ることにより算出した。

（磁気特性）
得られた圧粉磁芯にコイルを巻き付け、メトロン技研製の直流磁気特性測定装置を用いて磁界の強さ：１００００Ａ／ｍにおける磁束密度を測定した。前記コイルの巻き数は、一次側：１００ターン、二次側：２０ターンとした。また、高周波鉄損測定装置を用いて、最大磁束密度：０．０５Ｔ、周波数：３０ｋＨｚにおける鉄損を測定した。測定された鉄損の値を使用し、以下の基準に基づいて磁気特性の評価を決定した。
・良：１５０ｋＷ／ｍ^３以下
・可：１５１ｋＷ／ｍ^３以上、２００ｋＷ／ｍ^３未満
・不可：２００ｋＷ／ｍ^３以上

表１に評価結果を示す。比較例１、２と発明例１から、φ５０が０．４０以上、ｎが０．３０以上の粉末の場合、見掛密度が２．５０ｇ／ｃｍ^３以上となり、高い圧粉密度が得られることが分かる。また、前記条件を満たす粉末を用いて得た圧粉磁芯は、磁束密度が１．６Ｔ以上、鉄損が２００ｋＷ／ｍ^３以下と優れた磁気特性を備えていた。

また、発明例３と発明例４の比較、および発明例２と発明例５の比較から、φ５０が０．４０以上かつｎが０．６０以上またはφ５０が０．７０以上かつｎが０．３０以上であれば、見掛密度が３．７０ｇ／ｃｍ^３以上とさらに高くなり、さらなる高圧粉密度、高磁気特性が達成できることがわかる。

さらに、比較例３と発明例８から、ｎが９０．０より大きい場合は見掛密度が急激に低下することがわかる。これは、粒径が過度に均一になったため粗大粒子の隙間に入り込む微細粒子の数が減少したからである。したがって、ｎは９０．０以下であることが必要であることがわかる。

［実施例２］
次に、最大粒径の影響を評価するために、円形度の中央値と均等数が同じであるが、粒径１ｍｍ超の粒子の割合が異なる圧粉磁芯用鉄基粉末を作製し、渦電流損を評価した。なお、その他の条件は上記実施例１と同様とした。

（粒径１ｍｍ超の粒子の割合）
粒径１ｍｍ超の粒子の割合は、以下の手順で測定した。まず、圧粉磁芯用鉄基粉末を溶媒としてのエタノールに添加し、１分間の超音波振動を付与することにより分散させて試料とした。次いで、前記試料を用いて、前記圧粉磁芯用鉄基粉末の体積基準での粒度分布を測定した。前記測定には、レーザー回折式粒度分布測定機（株式会社堀場製作所製、ＬＡ−９５０Ｖ２）を使用した。得られた粒度分布より、粒径１ｍｍ超の粒子の割合を算出した。なお、同様の方法で、粒径４００μｍ超の粒子の割合も求めた。測定結果を表２に示す。

（渦電流損）
実施例１と同様の手順で、直流磁気特性測定装置を用いた磁気特性の測定を行い、得られた結果よりヒステリシス損を求めた。具体的には、最大磁束密度：０．０５Ｔ、周波数：３０ｋＨｚにおける鉄損とヒステリシス損を測定し、鉄損からヒステリシス損を差し引いた値を渦電流損とした。得られた渦電流損の値を用いて、以下の基準で渦電流損の評価を決定した。測定結果を表２に示す。
・良：１０ｋｗ／ｍ^３未満
・可：１０ｋｗ／ｍ^３以上、５０ｋｗ／ｍ^３未満
・不可：５０ｋｗ／ｍ^３以上

比較例４と発明例９の比較から、粒径１ｍｍ超の粒子が粉末に含まれる場合、渦電流損が５０ｋｗ／ｍ^３より大きく磁気特性が悪いことがわかる。また、発明例９、１０と発明例１１の比較から、粒径が４００μｍ超の粒子を含まない場合、渦電流損がより小さいことがわかる。

［実施例３］
次に、絶縁被覆の被覆量の影響を評価するために、最大粒径が１ｍｍ以下であり、かつ円形度の中央値と均等数が同じであるが、被覆量が異なる圧粉磁芯用鉄基粉末を作製し、磁気特性を評価した。なお、その他の条件および磁気特性の評価方法は実施例１と同様とした。

発明例１２と発明例１３から、被覆量を０．０１０質量％以上であれば、絶縁性が向上する結果、鉄損が２００ｋｗ／ｍ^３以下と、さらに向上することがわかる。また、発明例１５と発明例１６から、被覆量が１０質量％以下であれば、磁束密度が１．６Ｔ以上と、さらに向上することがわかる。したがって、圧粉磁芯用鉄基粉末を構成する粒子の表面に絶縁被膜を形成する場合、前記絶縁被膜の被覆量を０．０１〜１０質量％とすることが好ましい。

Claims

圧粉磁芯用鉄基粉末であって、
最大粒径が１ｍｍ以下であり、
前記圧粉磁芯用鉄基粉末を構成する粒子の円形度の中央値が０．４０以上であり、
Ｒｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒの式における均等数が０．３０以上、９０．０以下である、圧粉磁芯用鉄基粉末。
下記（Ａ）および（Ｂ）の少なくとも一方の条件を満足する、請求項１に記載の圧粉磁芯用鉄基粉末。
（Ａ）前記円形度の中央値が０．７０以上かつ前記均等数が０．３０以上、９０．０以下
（Ｂ）前記円形度の中央値が０．４０以上かつ前記均等数が０．６０以上、９０．０以下
前記最大粒径が４００μｍ以下である、請求項１または２に記載の圧粉磁芯用鉄基粉末。
前記圧粉磁芯用鉄基粉末を構成する粒子の表面に絶縁被覆を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の圧粉磁芯用鉄基粉末。
請求項４に記載の圧粉磁芯用鉄基粉末を用いてなる圧粉磁芯。