JP5470683B2 - 圧粉磁心用金属粉末および圧粉磁心の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、モータやトランスの磁心の素材として好適な圧粉磁心用金属粉末の製造方法および該金属粉末を用いた圧粉磁心の製造方法に関するものである。

モータやトランスの磁心材料には、小さな磁界で磁化が容易ないわゆる軟磁性材料が用いられる。この軟磁性材料には、キュリー温度が高いことの他、保磁力が小さいこと、透磁率が高いこと、飽和磁束密度が大きいこと、低損失であることなど多くの特性が要求される。
これらの要求を満たす軟磁性材料としては、金属軟磁性材料と酸化物軟磁性材料に大別され、周波数や電力により使い分けがなされている。

MnZnフェライトに代表される酸化物軟磁性材料は、電気抵抗が高いため100kHzを超える高周波領域でも損失が小さいという利点をもつ反面、飽和磁束密度が小さいという欠点がある。
一方、金属軟磁性材料は、電気抵抗が低いことから、使用周波数は低周波帯域に限定されるものの、飽和磁束密度が高く、大きなエネルギーの変換や伝達が可能という利点がある。たとえば、金属軟磁性材料の代表例である電磁鋼板は、商用周波数帯域の大電力用トランスやモータの磁心として使用されている。

金属軟磁性材料の使用が低周波帯域に限定されるのは、周波数が高くなるにつれて磁性体内部に渦電流が発生し、これが損失となってエネルギー効率の低下を招くためである。この渦電流損失を抑えるため、表面を絶縁被覆した電磁鋼板を幾層にも積層して磁心とする方法が取られている。特により高い周波数で駆動されるトランスやモータの磁心に使用する場合は、電磁鋼板の板厚を薄くすることにより渦電流の発生を抑制している。

しかしながら、板厚を薄くすることにより、積層板間の電気抵抗は改善されるものの、板面内の高電気抵抗化には限度があるため、10kHzより高い周波数での渦電流損失を抑制 するのは困難である。

上記の問題に対する対処策として、圧粉磁心を利用することが提案されている。圧粉磁心とは、純鉄や軟磁性合金からなる磁性粉末に樹脂などのバインダーを適宜添加した粉末を、金型に充填して加圧成形することにより、所望の形状に成形された磁心のことである。ここで、磁性粉末粒子の表面に絶縁処理を施すことにより、電磁鋼板材料と異なり三次元の絶縁が可能となり、電気抵抗が高められるため、より高周波域まで渦電流損失を抑制することができる。

しかしながら、加圧成形後の成形密度が低い場合には、飽和磁束密度が低く、また機械的強度も低下するため、電磁鋼板に比べると不利となる。従って、圧粉磁心をモータやトランスのコアとする場合は、いかにして圧縮性を高め、成形体の密度を高めるかが重要となる。しかしながら、成形荷重を高めて高い成形密度を得ようとすると、塑性変形による歪みが大きくなる。磁性体に塑性歪みが加わると、渦電流損失以外の損失の要因であるヒステリシス損失が増大し、結果として損失の増大を招く。

この問題に対処するには、歪み取りのために成形体を600℃以上の温度に加熱することであり、この熱処理により塑性ひずみを小さくすることができる。熱処理の温度が高いほど歪みは小さくなり、ヒステリシス損失も小さくすることができる。
しかしながら、その反面、熱処理温度が高いと、粒子表面に被覆した絶縁材料が分解あるいは結晶化して粒子間の電気抵抗が低下し、渦電流損失の増大を招く。また、絶縁材料と粒子との密着性が悪いと、時として成形時に絶縁被膜が剥がれ、この段階で電気抵抗の低下を生じる。

従って、粒子表面に被覆する絶縁材料は、粒子との密着性が良く、かつ耐熱性が高いものが求められる。このような要求を満たす絶縁材料として、シリコーン樹脂やリン酸塩などが提案されている。
また、特許文献１には、軟磁性金属粉末の表面付近にある程度以上のSiが存在していると、絶縁処理効果が高まり、その結果、高い電気抵抗を有する圧粉磁心が得られることが報告されている。
特開2003−142310号公報

ところで、従来から、気相反応法により低Si含有の鋼板に浸珪して、高珪素鋼板を製造する方法が知られている。この方法は、たとえば、圧延の容易なSi含有量が４mass％未満の鋼板をSiCl₄と1000〜1200℃程度の温度で反応させ、SiCl₄＋５Fe→Fe₃Si＋２FeCl₂の反応により、鋼板表面にFe₃Siを形成し、さらに板厚方向にSiを拡散させることにより、磁気特性および磁歪特性に優れた高Si濃度の鋼板を得る方法である。

また、このような気相反応を用いて、特許文献２では、10kHzを超える高周波に対して初透磁率の低下が少ない電源用トランス磁心に用いられる軟磁性粉末を作製している。この軟磁性粉末は、粉末の表面からその粒径の10分の１の厚さの表層部分におけるSi濃度が、粉末の中心から表面に向かって粒径の10分の１の範囲の中心部分におけるSi濃度より高いSi濃度分布を有するFe基合金粉末であり、このような濃度分布を形成することにより、表層部分では電気抵抗および透磁率が高く、中心部では、Si濃度が低いために飽和磁束密度が高く、その結果透磁率も高くすることができるとされている。
特開平11−87123号公報

前掲した特許文献１では、表面近傍にSiを高濃度に存在させた軟磁性金属粉末を、Siを含有する合金組成の溶湯をたとえば水噴霧することにより作製している。このように、合金溶湯中にSiを含有させた場合に、表面付近にSiが高濃度に存在する場合がしばしば認められるとはいえ、その分布を細かく制御することは極めて難しい。

一方、前掲特許文献２では、粉末の表層部分におけるSi濃度が、中心部分におけるSi濃度より高いSi濃度勾配を付与するために、純鉄粉を600〜900℃でSiCl₄を含む混合ガス中で浸珪処理することにより作製している。この方法によれば、特許文献１の方法に比べると、表面近傍のSi濃度をより細かく制御することができると考えられる。

Fe−Si合金あるいはセンダスト合金（Fe−Si−Al合金）などのように合金組成としてSiが多く含まれている場合は、合金自体が硬くなることが知られている。Si含有量が6.5mass％の電磁鋼板は磁気特性に優れているが、鋼板が硬いため圧延が困難となることが知られている。このため、高珪素鋼板を製造する方法として、低Si濃度の鋼板を圧延した後に気相反応による浸珪処理を施す方法が採られている。
この電磁鋼板で用いられる気相反応法を、たとえば２mass％のSiを含む金属粉末に対して適用した場合、粉末は鋼板に比べて比表面積が大きく反応性が高いため、比較的短時間のうちに粉末内部へSiが浸透・拡散した。
ところがSiを高濃度に含む粉末も圧縮性が悪いため、これを用いて高密度の圧粉体を得るのは難しい。また、圧粉体の密度を高めるためには、高い成形圧力が必要となり、その結果歪みも著しくなる。

ただし、表面層のSi濃度を高くして中心部のSi濃度を低くすることにより、粉末の圧縮性はいくぶん改善することができると考えられる。
そこで発明者らは、気相反応法により粒子表面にSiを蒸着させるにしても、粒子表面に蒸着したSiが鉄粉内部に拡散する拡散速度の遅い温度域を選択すること、あるいは拡散速度が遅い組織を有する鉄粉を選択することにより、反応時間により深さ方向のSi濃度を制御して、表面層にSi濃度層を形成できることを見出し、特願2006−52490号において提案した。

しかしながら、上記の発明による処理を施した場合、条件によっては、高Si濃度層が厚くなるあまり、高い成形体密度が得られないか、あるいは、高い成形密度を得るためにより高い圧力での成形が必要となる場合があった。

本発明は、上記したような従来技術の問題を有利に解決するもので、粉末のごく表層部のみにSiを均一に濃化させることにより、粉末における圧縮性の劣化を招くことなしに成形密度を高め、その結果、高い飽和磁束密度を維持し、かつ絶縁材料と粒子間の結合を高めて電気絶縁性を向上させた圧粉磁心用金属粉末の有利な製造方法を、この圧粉磁心用金属粉末を素材とする圧粉磁心の製造方法と共に提案することを目的とする。

前述したとおり、金属粉末の表層部に適量のSiが存在すると絶縁処理効果が高まり、その結果、高い電気抵抗が有する圧粉磁心が得られるが、特許文献１のように、粉末全体がFe−Si合金であると、高い圧粉磁心密度および高い磁束密度を得ることは難しい。また、粉末の表層部のみにSiを濃化させた場合でも、その厚みが厚すぎると、粉末の圧縮性が低下して、高い圧粉磁心密度および高い磁束密度を得ることは難しい。

そこで、発明者らは、さらに研究を進めた結果、鉄粉粒子の表層部に形成するSi濃化層の厚みを厳密に制御することにより、良好な圧縮性と高い電気絶縁性の両者を同時に満たすことができるとの知見を得た。
本発明は、上記の知見に立脚するものである。

すなわち、本発明の要旨構成は次のとおりである。
１．直径が10〜500μm、かつ平均粒径が100μm以上で純度が99mass％以上の純鉄粉を、600℃以上 1400℃以下の温度域に加熱し、この温度域にて、SiCl ₄ ガスあるいは非酸化性ガスとSiCl ₄ ガスの混合ガスを、粉末重量に対し、0.01〜50Nl/min/kg導入し、反応時間は１〜10分とする気相反応により、該純鉄粉の表面から５μmまでの深さ範囲にSiを濃化させ、この深さ範囲における平均Si濃度を0.05mass％以上 ２mass％以下としたことを特徴とする圧粉磁心用金属粉末の製造方法。

２．上記１において、前記純鉄粉の表面から５μmまでの深さ範囲に形成したSi濃化層の表面に、さらに絶縁被覆処理を施すことを特徴とする圧粉磁心用金属粉末の製造方法。

３．上記２に記載の方法により製造した絶縁被覆処理済みの金属粉末を、加圧成形することを特徴とする圧粉磁心の製造方法。

４．上記２に記載の方法により製造した絶縁被覆処理済みの金属粉末を、加圧成形後、600℃以上 1000℃以下の温度域にて熱処理を施すことを特徴とする圧粉磁心の製造方法。

本発明によれば、絶縁処理性に優れ、かつ飽和磁束密度の高い圧粉磁心用金属粉末を得ることができる。
また、上記の圧粉磁心用金属粉末を素材として加圧成形することにより、電気抵抗が高く、かつ成形密度が高い圧粉磁心を得ることができる。したがって、上記の圧粉磁心を利用することにより、優れた磁気特性を有するモータおよびトランス等を得ることができる。

以下、本発明を具体的に説明する。
本発明では、素材として、Fe濃度が99mass％以上の純鉄粉を用いる。かかる純鉄粉は、高純度で軟質であるが故に、高い飽和磁束密度と優れた圧縮性をそなえている。
本発明は、上記した純鉄粉を所定の温度域に加熱したのち、気相反応により鉄粉の表層部のみにSiを的確に濃化させ、ついで粒子表面に絶縁被覆処理を施してから、加圧成形により所望の磁心の形状に加工し、さらに好適には歪み取りのための熱処理を行うという一連のプロセスからなる。

本発明で使用する純鉄粉の代表的な製造方法としては、アトマイズ法、酸化物還元法、機械的粉砕法、化学反応法および電解析出法がある。
アトマイズ法は、溶融金属から小滴の噴霧により粉末を作製する方法であり、溶融金属流を粉砕する流体としてガスを用いるガスアトマイズ法と、高圧水を用いる水アトマイズ法に分類される。また、遠心力により溶融金属を飛沫状に飛散させて粉末を得る遠心アトマイズ法もある。ガスアトマイズ法や遠心アトマイズ法では、溶湯の冷却制御によりほぼ球形の粉末が得られるが、水アトマイズでは、粒形状はやや不規則形状となる。

酸化鉄を還元して純鉄粉を得る方法は、形状や粒径は還元処理前の酸化鉄粉末の形状や粒径によってほぼ決定される。工業的に量産されている酸化鉄を例にとると、鋼板の酸洗処理で発生した塩化鉄を噴霧焙焼または流動焙焼することにより酸化鉄を得ている。前者は細かい不規則形状で、後者は比較的大きな球状の酸化鉄の粒子が得られる。これらの酸化鉄を還元した粉末も同様な形状となる。

圧粉磁心を製造する工程は、絶縁被膜処理ならびに加圧成形を含んでいる。粉末の粒子表面に絶縁被膜を形成するためには、粒子の凹凸ができるだけ少なく滑らかであることが好ましい。また、粉末を金型に充填して加圧成形することを考えると、流動性が高くかつ充填性の良い粒子形状であることが望まれる。これらの要請に応えるためには、粒子は球状であることが有利である。ただし、成形後の成形体の機械強度に関しては、球状よりもやや変形した形状の方が好適な場合があるため、粒子形状は目的に応じて適宜選択される。また、凹凸を持つ粒子形状でも、粒子表面を平滑化する処理を施せば流動性や充填性を高めることができる。たとえば、ガス気流中で粒子同士を対向する位置から衝突させて機械的に表面を改質する方法などを利用することができる。さらに、還元鉄粉にしばしば見られるように、不規則形状で、かつ粒子内に空孔が存在する場合には、成形体の密度を高める上で阻害要因となることがあり、その結果、圧粉磁心の飽和磁束密度値が、期待されたほど高い値とならず、またヒステリシス損失が増加する場合がある。このような場合は、ボールミルやジェットミル等で機械的に解砕することにより、空孔を含まない粒子にまで粉砕すると同時に、表面の凹凸も平滑化することができる。また、空孔の多い粉末を不活性ガス気流によって管内に浮遊させ、管の周囲に巻かれた誘導コイルで加熱するレビテーション溶解法を用いて個々の粒子を溶融することにより、内部に空孔のない球状に近い粉末粒子とすることができる。

粉末の製造方法により、粉末の粒子径ならびに粒度分布は異なる。
モータあるいはトランス等の磁心とする場合には、加圧成形工程が不可欠である。従って、成形の際の金型への充填性および圧縮性を考慮すると、粒径は10〜500μmの範囲とする必要がある。すなわち、粒径が10μm以下の微粉を含む場合には流動性が低くなるため、金型への充填性が低下する。一方、500μm超の粒径の粉末では、成形圧力を高めても高い成形密度を得ることが難しく、また機械的強度も低下する。

上記したいずれの製造方法でも、粉末の粒度分布はある範囲内で制御可能である。たとえば、水アトマイズ法では、溶湯温度と水噴霧圧力を変えることで10〜1000μm の粒径の範囲の粉末を得ることができる。還元法では、もともとの酸化鉄の粒径に依存するが、この場合も酸化鉄の製造方法により１〜1000μmの範囲で粒径制御が可能である。従って、所望の圧粉磁心に適した粒径となるよう、粉末の製造方法を選択し、かつ製造条件を制御することが肝要である。

次に、粉末粒子の表層部にSiを濃化させる方法について説明する。
前述したとおり、気相反応法により低Si含有の鋼板に浸珪処理を施して、高珪素鋼板を製造する方法が知られている。この方法は、たとえば、圧延の容易なSi含有量：４mass％未満の鋼板をSiCl₄と1000〜1200℃の温度で反応させることにより、SiCl₄＋５Fe→Fe₃Si＋２FeCl₂の反応により、鋼板表面にFe₃Siを形成し、さらに板厚方向にSiを拡散させることにより、磁気特性および磁歪特性に優れた高Si濃度の鋼板を得る方法である。

しかしながら、この浸珪法を、たとえば２mass％のSiを含む金属粉末に対して適用した場合、粉末は鋼板に比べて比表面積が大きく反応性が高いために、比較的短時間のうちに粉末内部へSiが浸透・拡散し、粉末の表層部のみにSiを濃化させることはできなかった。粉末表層からある程度の深さにわたってSi濃度が高まると、高Si濃度の鋼板の圧延が困難になるのと同様に、粒子が硬くなり、後工程である成形工程において圧縮性が低下して成形体密度が低下し、その結果高い飽和磁束密度が得られなくなる。

この点、発明者らは、先に、気相反応法により粒子表面にSiを蒸着させるにしても、粒子表面に蒸着したSiが鉄粉内部に拡散する拡散速度の遅い温度域を選択すること、あるいは拡散速度が遅い組織を有する鉄粉を選択することにより、反応時間により深さ方向のSi濃度を制御できることを見出したが、Si濃化層が厚くなるあまり、高い成形体密度が得られないか、あるいは高い成形密度を得るためにはより高い圧力で成形することが必要となる場合があった。

そこで、発明者らは、この点を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、気相反応によってSiを鉄粉表面に蒸着させる場合に、反応温度さらには反応時間を的確に制御することにより、Siの粉末内部への浸透・拡散を的確に制御して、鉄粉粒子の表層部に形成するSi濃化層の厚みを制限することにより、粉末の圧縮性を良好に保ち、かつ高い電気絶縁性を有するという両特性を同時に満たし得ることが究明されたのである。

以下、SiC1₄ガスを用いる場合を例として、好ましいSi濃化方法について説明する。なお、Si濃厚法はこれだけに限定されないことは言うまでもない。
石英製の容器内に、粒径が10〜500μmの純鉄粉を、厚さ：５mm以下より好ましくは３mm以下に載積し、非酸化性雰囲気下で600℃以上 1400℃以下、より好ましくは700℃以上 1200℃以下に加熱する。次に、SiCl₄ガスあるいは非酸化性ガスとSiCl₄ガスの混合ガスを、容器内の粉末重量に対し、0.01〜50Nl/min/kg導入する。ここで、反応温度が600℃に満たないと、反応中あるいは反応後に残留塩化鉄が多量に粉体表面に付着して、後の工程に悪影響を及ぼす。また、反応温度が高くなるにつれて反応速度は速くなるが、900℃以上になると、純鉄はフェライト相からオーステナイト相に変わり、Siの拡散速度が格段に遅くなる。従って、この相が存在する温度範囲である1400℃までは、拡散速度が遅いために粉末表層部のみにSi濃化層をより効果的に形成することができる。
これらの温度範囲であれば、適切な反応時間を選ぶことにより、表面から５μmの範囲にSi濃化層を止めることが可能である。反応時間は、反応温度が高い場合は短くする必要があるが、おおむね１〜５分である。
かくすることにより、粉末の表面から５μmの深さ範囲の表層部のみに安定してSiを濃化することができる。

なお、鉄粉の載積厚みが５mmを超えると、SiCl₄ガスが粉末全体に行きわたらず、全ての粉末表面に均一にSiが蒸着されない。従って、大量に処理を行う場合には、粉末を撹拌しながら処理する方法等により、不均一な気相反応を抑制することが好ましい。粉末を撹拌する方法としては、粉末を入れた容器自体を回転させる方法、攪拌羽根を用いて撹拌する方法、容器内に非酸化性ガスとSiCl₄ガスの混合ガスを導入して粉末を流動させる方法等が挙げられる。

本発明において、粉末の表層部に形成されるSi濃化層の厚みは、0.01μm以上とするこ とが好ましい。Si濃化層の厚みが0.01μmに満たないと、本発明で意図する絶縁処理効果 の向上が望めないからである。一方、粉末の表層部に形成されるSi濃化層の厚みは５μm以下でなければならない。これより内部では、ほぼ気相反応処理を施す前の成分になっている。すなわち、純鉄であることにより、圧縮性が優れ、その結果、成形密度が高められ、高飽和磁束密度を実現できる。Si濃化層の厚みが５μmより大きくなると、粉末粒子が硬くなり、圧縮性が低下して高い成形体密度が得られないか、あるいは高い成形密度を得るためにより高い圧力で成形する必要が生じてくる。

また、このSi濃化層におけるSi濃度は、0.05mass％以上、２mass％以下とする必要がある。というのは、0.05mass％に満たないと、本発明で意図する絶縁処理効果の向上が望めず、一方２mass％を超えると表層部が硬くなり、内部との硬度差が生じて成形時に一様に圧縮されず、成形密度が低下するからである。なお、Si濃化層よりも内部、すなわち表面から５μmの深さ位置よりも深い範囲においては、気相反応処理を施す前の鉄粉の成分となっている。

先に成形性の観点から鉄粉の粒径の限定理由を述べた。本発明においては、粉末表面から５μmの範囲にSi濃化層があり、それより内部では純鉄であることが圧縮性に優れる粉末の要件となっている。ここで、粉末の粒径が10μmの場合は、粉末のほぼ中心までSiが濃化されていることになるため、粉末は硬くなる。しかしながら、より大きな粒径の粉末が存在する場合は、成形時にはこれらの大きな粒径の粉末の圧縮性が相対的に高いので、成形時には全体として成形密度を高くすることができる。従って、圧縮成形に供する粉体の平均粒径としては100μm以上とする。

気相反応に処する鉄粉の製造方法として、酸化鉄を還元する方法を先に述べたが、これは、酸化鉄を還元雰囲気中、例えば水素ガスやCOガス中あるいはそれらを含む混合ガス中で加熱する方法であるが、還元反応終了後に系全体を一旦不活性雰囲気に置換し、引き続きSiCl₄を含むガスを導入して気相反応を行うこともできる。この方法は、加熱した炉の 温度を室温まで下げることなく次の処理に移ることができるため、ハンドリングの面でも経済面でも有利である。

次に、Siを表層部に濃化させた粉末の絶縁被覆処理について説明する。
本発明の鉄粉を、圧粉磁心のような磁性部品に適用する際には、粉末粒子に絶縁被覆処理を施し、粒子表面を層状に覆う皮膜構造の絶縁層を形成して圧粉体の電気抵抗を高め、渦電流損失を低減することにより、磁気特性を高める必要がある。
ここに、絶縁被覆用の材料としては、粉末を加圧成形し所望の形状に成形された後でも絶縁性を保持できるものであれば良く、特に限定はされない。かような材料としては、例えばAl，Si，Mg，Ca，Mn，Zn，Ni，Fe，Ti，Ｖ，Bi，Ｂ，Mo，Ｗ，Na，Ｋ等の酸化物等が挙げられる。また、スピネル型フェライトのような磁性酸化物、水ガラスに代表される非晶質材を使用することもできる。さらに、リン酸塩化成処理皮膜やクロム酸塩化成処理皮膜なども用いることができる。リン酸塩化成処理皮膜には、ホウ酸やMgを含むこともできる。その他、絶縁材料として、リン酸アルミニウム、リン酸亜鉛、リン酸カルシウムおよびリン酸鉄等のリン酸化合物を用いることもできる。また、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、シリコーン樹脂、ポリイミド樹脂等の有機樹脂を用いてもよい。

なお、絶縁材料の鉄粉粒子表面への付着力を高めるため、あるいは絶縁層の均一性を高める目的で、界面活性剤やシランカップリング剤を添加してもよい。界面活性剤やシランカップリング剤の添加量は、絶縁層全量に対し0.001〜１mass％の範囲とすることが好ましい。

絶縁被覆処理により形成される絶縁層の厚さは、粉末の粒径にもよるが、10〜10000nm 程度とすることが好ましい。10nm未満では、絶縁効果が十分でなく、一方10000nmを超えると 圧粉体の密度が低下し、高い磁束密度が得られなくなる。

鉄粉粒子表面に絶縁層を形成する方法としては、従来から公知の皮膜形成方法（コーティング方法）がいずれも好適に適用できる。使用できるコーティング方法としては、流動層法、浸漬法、噴霧法などが挙げられる。なお、いずれの方法においても、被覆工程の後あるいは被覆工程と同時に、絶縁材料を溶解または分散させる溶媒を乾燥する工程が必要となる。また、絶縁層が粉末粒子に密着し、加圧成形時に剥離することを防止するために、絶縁層と粉末粒子表面との間に反応層を形成してもよい。反応層の形成は、化成処理を施すことによるのが好ましい。

次に加圧成形について説明する。
上記したような絶縁被覆処理を施し、粒子表面に絶縁層を形成した粉末（絶縁被覆粉）を、加圧成形して圧粉磁心とする。なお、加圧成形に先立ち、粉末には必要に応じて金属石鹸やアミド系ワックス等の潤滑剤を配合することもできる。潤滑剤の配合量は、粉末：100 質量部に対し0.5質量部以下とすることが好ましい。潤滑剤の配合量が多くなると圧粉磁心の密度が低下するためである。

加圧成形法としては、従来公知の方法がいずれも適用できる。例えば、一軸プレスを用いて常温で加圧成形する金型成形工法、温間で加圧成形する温間成形工法、金型を潤滑して加圧成形する金型潤滑工法、それを温間で行う温間金型潤滑工法、あるいは高圧で成形する高圧成形工法、静水圧プレス法などである。

次に歪み取りのための熱処理について説明する。
圧粉体は、成形時に歪みが加わっているため、ヒステリシス損失が大きくなっている。従って、歪みを取り除いて本来の磁気特性を発現するためには、歪み取り熱処理が必要である。この処理温度は、600℃以上 1000℃以下程度とすることが好ましい。この処理温度が高すぎると、歪み取り効果は増加するものの絶縁被覆が結晶化したり分解するために絶縁効果を失い、電気抵抗が著しく低下する．また、熱処理時間も長い方が歪み取りには好適であるが、長すぎると同様に電気抵抗が著しく低下する。従って、熱処理時間は効果ならびに経済性の観点から５〜300分、より好ましくは10〜120分程度とすることが好適である。

さらに、一旦成形した圧粉磁心に再び気相反応処理を施して、圧粉体内部のSi濃度を高めることもできる。この処理は、圧粉磁心の大きさや絶縁被覆材料の耐熱温度にもよるが、800℃以上 1000℃以下の温度での加熱処理とすることにより歪み取り熱処理を兼ねさせることもできる。

素材粉末として、表１に示す粒径の異なるアトマイズ純鉄粉（Fe濃度：99.8mass％）を用意した。粉末の平均粒子径、最小、最大粒子径は、レーザー散乱回折式粒度分布測定装置により積算粒度分布を測定し、積算値がそれぞれ50％，1％，99％となる粒度とした。
これらの各粉末を、石英容器内に載積厚み：３mmで充填し、アルゴンガス中にて600〜 1420℃で５分間加熱後、塩化珪素ガスを20Nl/min/kgの流量で１〜10分間流しながら所定の温度に保持し、さらにアルゴンガスで置換後３分間加熱処理する、気相反応処理を施した。
表１に、各々の粉末の加熱温度、SiCl₄ガス中での加熱時間を示す。また、表１には、 気相反応処理後の粉末のSi濃化層厚みおよび表面から５μmまでの深さの範囲における平均Si濃度について調べた結果も示す。

ついで、得られた粉末粒子表面に、以下の方法によりシリコーン樹脂を被覆した。シリコーン樹脂として、東レダウコーニング社の「SR2400」を用いた。樹脂分で５mass％となるようにキシレンで調整した被覆液を、転動流動層型被覆装置にて装置容器内で流動化させたSi濃化粉末に、スプレーを用いて樹脂分が0.05mass％となるように噴霧した。噴霧終了後、20分間流動状態を維持して乾燥した。ついで、大気中にて250℃、60分間の加熱処理を行い、シリコーン樹脂を加熱硬化させて被覆粉末とした。

ついで、得られた被覆粉末を、加圧成形して測定用のリング状の圧粉磁心（外径：38mm、内径：25mm、高さ：6.2mm）を作製した。なお、成形前に金型内にステアリン酸亜鉛の５mass％アルコール懸濁液を塗布して金型潤滑を行い、成形圧力：900MPaで成形した。
その後、得られた圧粉体に、窒素雰囲気中にて800℃、60分間の熱処理を施した。
かくして得られた圧粉磁心の圧粉密度、磁束密度および比抵抗について調べた結果を、表１に併記する。

なお、圧粉密度は、圧粉磁心の寸法と重量を測定し、計算により求めた。
また、比抵抗は四端子法により通電電流：１Ａで測定した。
さらに、磁束密度は、圧粉磁心に１次側：100ターン、２次側：20ターンを巻き、直流 磁化特性測定装置を用いて10kA/mの磁化での磁束密度（Ｂ_10k）を測定した。

表１に示したとおり、本発明に従って気相反応処理を行った粉末はいずれも、表層部に適正厚みでかつ適正濃度のSi濃化層が形成されていた。また、かかる粉末を用いて製造した圧粉磁心は、優れた圧粉密度を得ることができ、また磁束密度および電気抵抗にも優れていた。

本発明によれば、気相反応により粉末粒子表面にSiを蒸着させるに際し、気相反応の処理条件を的確に制御することにより、表層部のみに適量のSiを濃化させた鉄粉を得ることができる。さらに、この鉄粉に絶縁被覆処理を施した後、加圧成形し、600℃以上 1000℃以下で焼鈍処理をすることにより、高い圧粉密度と高い磁束密度および電気抵抗を有する圧粉磁心を得ることができる。その結果、優れた磁気特性を有するモータおよびトランス用の圧粉磁心を低コストで得ることが可能となる。

Claims (4)

1. 直径が10〜500μm、かつ平均粒径が100μm以上で純度が99mass％以上の純鉄粉を、600℃以上 1400℃以下の温度域に加熱し、この温度域にて、SiCl ₄ ガスあるいは非酸化性ガスとSiCl ₄ ガスの混合ガスを、粉末重量に対し、0.01〜50Nl/min/kg導入し、反応時間は１〜10分とする気相反応により、該純鉄粉の表面から５μmまでの深さ範囲にSiを濃化させ、この深さ範囲における平均Si濃度を0.05mass％以上 ２mass％以下としたことを特徴とする圧粉磁心用金属粉末の製造方法。
2. 請求項１において、前記純鉄粉の表面から５μmまでの深さ範囲に形成したSi濃化層の表面に、さらに絶縁被覆処理を施すことを特徴とする圧粉磁心用金属粉末の製造方法。
3. 請求項２に記載の方法により製造した絶縁被覆処理済みの金属粉末を、加圧成形することを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
4. 請求項２に記載の方法により製造した絶縁被覆処理済みの金属粉末を、加圧成形後、600℃以上 1000℃以下の温度域にて熱処理を施すことを特徴とする圧粉磁心の製造方法。