JP6919078B2 - 二次電池用正極構造体 - Google Patents
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Description
平板状の発泡ニッケルで構成され、平板状の塗工部及び該塗工部の外周部から延在する未塗工部を有する、正極集電体と、
前記正極集電体の前記塗工部に組み込まれる、水酸化ニッケル及び/又はオキシ水酸化ニッケルを含む正極活物質と、
を備え、
前記正極集電体の前記未塗工部には前記正極活物質が存在しておらず、
前記未塗工部を構成する前記発泡ニッケルが、前記塗工部を構成する前記発泡ニッケルの厚さの0.10倍以上0.8倍未満の厚さとなるように圧縮されている、正極構造体が提供される。
亜鉛、酸化亜鉛、亜鉛合金及び亜鉛化合物からなる群から選択される少なくとも1種を含む負極活物質層を含む負極構造体と、
高分子材料製の多孔質基材、並びに水酸化物イオン伝導性及びガス不透過性を呈するように前記多孔質基材の孔を塞ぐ層状複水酸化物(LDH)を含むLDHセパレータと、
電解液と、
を含み、前記LDHセパレータを介して前記正極と前記負極活物質層が互いに隔離される、ニッケル亜鉛二次電池が提供される。
(1)正極構造体の作製
水酸化ニッケルを主成分として含む正極活物質粉末と、バインダーとを混合して正極ペーストを調製した。正極集電体として矩形平板状の発泡ニッケル(住友電気工業株式会社製、セルメット(登録商標)、品番#7、厚さ1.6mm、平均孔径0.51mm)を用意し、正極ペーストを発泡ニッケルの塗工部とすべき部分の孔内に充填して乾燥させた。このとき、発泡ニッケルの未塗工部とすべき部分に予めマスキングを施して孔を塞いでおくことで、未塗工部の孔内に正極ペーストが侵入しないようにした。こうして正極活物質が部分的に充填された発泡ニッケル(正極集電体)を正極板として得た。得られた正極板を十分に乾燥させた後、ロールプレスで均一に加圧して塗工部の厚さを0.70mmに低減した。このとき、発泡ニッケルの未塗工部(正極活物質が充填されていない部分)もある程度圧縮されたが、未塗工部Uを選択的にさらに圧縮すべく油圧0.1MPa、隙間0.06mmの条件でロールプレスを施して未塗工部の厚さを0.10mmに低減した。すなわち、未塗工部を構成する発泡ニッケルが、塗工部を構成する発泡ニッケルの厚さの0.14倍の厚さとなるように圧縮した。こうして図4に示されるような断面形状の正極板を得た。未塗工部Uの長さLU(すなわち塗工部Cからのはみ出し長さ)は30mmであった。
‐図3に示されるように、不織布16が正極集電体12を挟んで封止された部分において、正極集電体12を構成する発泡ニッケルの孔内が、不織布16を構成する高分子材料で充填されていることが確認された。
‐図5に示されるように、余剰領域Eのうち未塗工部Uと重なる部分において、塗工部Cから未塗工部Uに向かって厚さが減少するテーパー状の断面形状が確認された。
‐図5に示されるように、塗工部Cと、不織布16が正極集電体12を挟んで封止された部分(辺S’)との間に、正極集電体12を構成する発泡ニッケルの孔が高分子材料又は正極活物質14で充填されていない非充填領域Fが存在することが確認された。
上記(1)で作製した正極構造体、下記LDHセパレータ、及び下記負極構造体を、LDHセパレータを介して正極構造体と負極活物質層が互いに隔離されるように電池容器に収納した。そして、正極構造体10の未塗工部Uを構成する圧縮された発泡ニッケル12枚に正極端子(材質:ニッケル、厚さ1mm)を超音波溶着により接合した。超音波溶着による接合は、発泡ニッケルを破損させることなく問題無く行うことができた。
・負極構造体:銅エキスパンドメタルに、金属亜鉛及び酸化亜鉛粉末をバインダーとともに含んだ負極活物質層を圧着し、不織布で覆ったもの
・LDHセパレータ:高分子材料(ポリエチレン)製の多孔質基材の孔を水酸化物イオン伝導性及びガス不透過性を呈するようにLDHで塞いでプレスされたセパレータ
・注液工程:正極構造体及び負極構造体に電解液(5.4mol%水酸化カリウム水溶液)を浸透させる処理を行った。電解液量は積層体全体が浸漬する量とし、全量を2回に分けて用いることで、減圧下(−90kPa)での浸漬と、大気開放下での浸漬とを実施した。
・化成工程:正極の活性化のために行う処理として、正極搭載容量の80%、100%及び120%の各深度までの充電と放電を行った。
・排液工程:化成工程後、正極構造体及び負極構造体に吸収されなかった余剰電解液を、電池を180°反転して注液口から排出した。
上記排液工程で得られた排液中の異物としての正極活物質の有無を調べた。具体的には、排液中のろ過残渣の異物数をカウントして、単位容積当たりの異物の個数を測定した。この測定は、X線異物解析装置(EA8000、株式会社日立ハイテクサイエンス製)を用いて、異物の測定サイズを20μm以上と設定して行った。結果は、表2に示されるとおりであった。
作製したニッケル亜鉛二次電池について、一定充電深度で30日保存した後の残容量比率を自己放電率として以下の式に基づき算出した。結果は、表2に示されるとおりであった。
自己放電率=[(初回充電容量)−(保存経過後の放電容量)]/(初回充電容量)×100(%)
図6に示されるように塗工部Cの外周4辺のうち3辺Sのみを閉じるように余剰領域Eを熱溶着封止(熱圧着)したこと(すなわち余剰領域Eのうち未塗工部と重なる部分(辺O)における熱溶着封止を行わなかったこと)以外は、例1と同様にして正極構造体の作製及び評価を行った。
Claims (11)
- 二次電池用の正極構造体であって、
平板状の発泡ニッケルで構成され、平板状の塗工部及び該塗工部の外周部から延在する未塗工部を有する、正極集電体と、
前記正極集電体の前記塗工部に組み込まれる、水酸化ニッケル及び/又はオキシ水酸化ニッケルを含む正極活物質と、
を備え、
前記正極集電体の前記未塗工部には前記正極活物質が存在しておらず、
前記未塗工部を構成する前記発泡ニッケルが、前記塗工部を構成する前記発泡ニッケルの厚さの0.10倍以上0.8倍未満の厚さとなるように圧縮されており、
前記正極集電体の前記塗工部を両面から覆う、高分子材料製の不織布をさらに備え、
前記不織布は、前記塗工部の全体を包含し、かつ、前記塗工部の外周部から延出して余剰領域を形成しており、前記塗工部の外周部をその全周にわたって閉じるように前記余剰領域が封止されており、
前記余剰領域のうち前記未塗工部と重なる部分において、前記不織布が前記正極集電体を挟んで封止されており、
前記余剰領域のうち前記未塗工部と重ならない部分において、前記不織布が前記正極集電体を挟まないで封止されており、
前記不織布が前記正極集電体を挟んで封止された部分において、前記正極集電体を構成する前記発泡ニッケルの孔内が、前記不織布に由来する溶融固化した状態の前記高分子材料で充填されている、正極構造体。 - 前記未塗工部を構成する前記発泡ニッケルが、前記塗工部を構成する前記発泡ニッケルの厚さの0.11倍以上0.5倍未満の厚さとなるように圧縮されている、請求項1に記載の正極構造体。
- 前記未塗工部を構成する前記発泡ニッケルが、前記塗工部を構成する前記発泡ニッケルの厚さの0.13倍以上0.3倍未満の厚さとなるように圧縮されている、請求項1に記載の正極構造体。
- 前記未塗工部を構成する前記発泡ニッケルの厚さが、0.10〜0.30mmである、請求項1〜3のいずれか一項に記載の正極構造体。
- 前記未塗工部の前記塗工部からの延在距離が、5〜50mmである、請求項1〜4のいずれか一項に記載の正極構造体。
- 前記封止が、熱溶着封止である、請求項1〜5のいずれか一項に記載の正極構造体。
- 前記不織布の厚さが、0.05〜0.2mmである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の正極構造体。
- 前記高分子材料が、ポリエチレン及びポリプロピレンの少なくともいずれか一方を含む、請求項1〜7のいずれか一項に記載の正極構造体。
- 前記発泡ニッケルが矩形状であって、前記不織布は、前記塗工部の全体を包含し、かつ、前記塗工部の外周4辺から延出して余剰領域を形成しており、前記塗工部の外周4辺を閉じるように前記余剰領域が封止されている、請求項1〜8のいずれか一項に記載の正極構造体。
- 前記二次電池がニッケル亜鉛電池である、請求項1〜9のいずれか一項に記載の正極構造体。
- 請求項1〜10のいずれか一項に記載の正極構造体と、
亜鉛、酸化亜鉛、亜鉛合金及び亜鉛化合物からなる群から選択される少なくとも1種を含む負極活物質層を含む負極構造体と、
高分子材料製の多孔質基材、並びに水酸化物イオン伝導性及びガス不透過性を呈するように前記多孔質基材の孔を塞ぐ層状複水酸化物(LDH)を含むLDHセパレータと、
電解液と、
を含み、前記LDHセパレータを介して前記正極と前記負極活物質層が互いに隔離される、ニッケル亜鉛二次電池。
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