JP6773063B2 - 透光性部材の形成方法 - Google Patents

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Description

本開示は、透光性部材の形成方法および発光装置の製造方法に関する。また、本開示は、発光装置にも関する。
微細な凹凸形状を形成する技術として、微細な凹凸を有する型の表面形状を樹脂材料の層に転写するインプリント法が知られている。インプリント法によって形状が転写される対象は、熱可塑性樹脂または紫外線硬化性樹脂である。前者では、型を熱可塑性樹脂に押し当て、加熱によって熱可塑性樹脂を硬化させた後、熱可塑性樹脂から型を分離する。後者では、紫外線を透過する型を紫外線硬化性樹脂に押し当て、型を介した紫外線の照射によって紫外線硬化性樹脂を硬化させた後、紫外線硬化性樹脂から型を分離する。
インプリント法は、下記の特許文献１に開示されるように、例えば、表示装置用の反射防止フィルムの形成に用いられる。あるいは、インプリント法は、偏光フィルム等の製造にも用いられ得る。また、インプリント法は、エッチングに用いるレジストパターンの形成に適用されることもある。下記の特許文献２は、ｎ型半導体層およびｐ型半導体層を含む半導体積層部の表面に錐台形状または錐体形状のパターンを形成するためのマスクの形成に、インプリント法を適用可能であると説明している。このように、インプリント法は、発光ダイオード（ＬＥＤ）に代表される発光素子、有機ＥＬ発光装置等における光取り出し効率向上のための凹凸形状の付与への応用も期待されている。
特開２０１７−０３２８０６号公報 特開２０１６−００１６３９号公報
インプリント法によれば、微細な凹凸形状を形成することが可能である。しかしながら、形状を付与可能な対象は、現状、未硬化の状態の熱可塑性樹脂または紫外線硬化性樹脂のいずれかであるという制約がある。
本開示のある実施形態による透光性部材の形成方法は、主面を有し、シリコーン樹脂を含む硬化後の樹脂体の前記主面に、複数の凸部を有する型の前記複数の凸部を対向させ、加熱された状態の前記樹脂体の前記主面に前記型を押し付けることにより、前記主面に複数の凹部を形成する工程（Ａ）と、前記工程（Ａ）の後に、前記樹脂体の前記主面を紫外線で照射する工程（Ｂ）とを含む。
本開示の他のある実施形態による発光装置の製造方法は、上面を有する発光素子と、前記発光素子の前記上面を少なくとも覆う透光性の樹脂体とを有する発光体を準備する工程（ａ）と、表面に凹凸のパターンを有し、前記発光素子の前記上面を少なくとも覆う透光性部材を形成する工程（ｂ）とを含み、前記工程（ｂ）は、複数の凸部を有する型の前記複数の凸部を前記樹脂体の表面に対向させ、加熱された状態の前記樹脂体の前記表面に前記型を押し付けることにより、前記表面に複数の凹部を形成する工程（ｂ１）と、前記工程（ｂ１）の後に、前記樹脂体の前記表面を紫外線で照射する工程（ｂ２）とを含む。
本開示のさらに他のある実施形態による発光装置の製造方法は、上面を有し、前記上面とは反対側に正極および負極が設けられた発光素子を準備する工程（ａ）と、表面に凹凸のパターンを有し、前記発光素子の前記上面を少なくとも覆う透光性部材を形成する工程（ｂ）とを含み、前記工程（ｂ）は、未硬化のシリコーン樹脂原料を硬化させることによって形成された透光性の樹脂体の表面に、複数の凸部を有する型の前記複数の凸部を対向させ、加熱された状態の前記樹脂体の前記表面に前記型を押し付けることにより、前記表面に複数の凹部を形成する工程（ｂ１）と、前記工程（ｂ１）の後に、前記樹脂体の前記表面を紫外線で照射する工程（ｂ２）とを含む。
本開示のさらに他のある実施形態による発光装置の製造方法は、上面を有し、前記上面とは反対側に正極および負極が設けられた発光素子を準備する工程（ａ）と、表面に凹凸のパターンを有し、前記発光素子の前記上面を少なくとも覆う透光性部材を形成する工程（ｂ）とを含み、前記工程（ｂ）は、未硬化のシリコーン樹脂原料を硬化させることによって形成された透光シートの主面に、複数の凸部を有する型の前記複数の凸部を対向させ、加熱された状態の前記透光シートの前記主面に前記型を押し付けることにより、前記主面に複数の凹部を形成する工程（ｂ１）と、前記工程（ｂ１）の後に、前記透光シートの前記主面を紫外線で照射する工程（ｂ２）と、紫外線で照射された前記透光シートを前記発光素子の前記上面側に配置する工程（ｂ３）とを含む。
本開示のさらに他のある実施形態による発光装置は、上面を有する発光素子と、前記発光素子の前記上面を少なくとも覆い、前記発光素子の前記上面の上方に位置する主面を含む透光性部材とを備え、前記透光性部材の前記主面は、複数の凹部を有しており、赤外分光によって得られる、前記透光性部材に関する吸収スペクトルの波数３７００ｃｍ−１超３０００ｃｍ−１未満の範囲に現れるＳｉ−ＯＨ起因の吸収は、シリコーン樹脂に関する吸収スペクトルの前記範囲における吸収よりも大きく、前記透光性部材に関する吸収スペクトルの波数２９６０ｃｍ−１付近および８００ｃｍ−１付近に現れるＳｉ−ＣＨ３起因の吸収ピークは、それぞれ、シリコーン樹脂に関する吸収スペクトルの波数２９６０ｃｍ−１付近および８００ｃｍ−１付近の吸収ピークと比較して小さい。
本開示のさらに他のある実施形態による発光装置は、上面を有する発光素子と、前記発光素子の前記上面を少なくとも覆い、前記発光素子の前記上面の上方に位置する主面を含む透光性部材とを備え、前記透光性部材の前記主面は、複数の凹部を有しており、前記透光性部材の前記主面の瞬間接着力は、シリコーン樹脂の瞬間接着力よりも低い。
本開示のさらに他のある実施形態による発光装置は、上面を有する発光素子と、前記発光素子の前記上面を少なくとも覆い、前記発光素子の前記上面の上方に位置する主面を含む透光性部材とを備え、前記透光性部材の前記主面は、複数の凹部を有し、３００℃の温度下で４０分間加熱したとき、加熱の前後において、前記複数の凹部の深さの変化は、２５％以下の範囲内である。
本開示のある実施形態によれば、微細な凹凸形状を付与する新規な方法が提供される。
本開示の第１の実施形態による透光性部材の製造方法の概要を示すフローチャートである。 本開示の第１の実施形態による透光性部材の例示的な製造方法を説明するための模式的な断面図である。 凸部２１０の配置の一例を示す模式的な平面図である。 本開示の第１の実施形態による透光性部材の例示的な製造方法を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第１の実施形態による透光性部材の例示的な製造方法を説明するための模式的な断面図である。 透光性部材１４０の一例を示す斜視図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法によって得られる例示的な発光装置の構造を模式的に示す断面図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法の一例を示すフローチャートである。 図８に示すステップＳ２２に含まれ得るステップを説明するための図である。 発光素子１１０Ａおよび透光性の樹脂体１４０Ｕを有する発光体１００Ｕの例示的な構成を示す模式的な断面図である。 図８に示すステップＳ２１に含まれ得るステップを説明するための図である。 発光体１００Ｕの例示的な製造方法を説明するための模式的な断面図である。 発光体１００Ｕの例示的な製造方法を説明するための模式的な断面図である。 発光体１００Ｕの例示的な製造方法を説明するための模式的な断面図である。 発光体１００Ｕの例示的な製造方法を説明するための模式的な断面図である。 発光体１００Ｕの例示的な製造方法を説明するための模式的な断面図である。 発光体１００Ｕの例示的な製造方法を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法を説明するための模式的な断面図である。 基板４１０Ａと、基板４１０Ａ上に設けられた第１導電部４１１Ａおよび第２導電部４１２Ａとを有する複合基板４００Ａの一例を示す模式的な上面図である。 発光装置１００Ｂの外観の一例を示す斜視図である。 図２１に示す発光装置１００Ｂを発光装置１００Ｂの中央付近の位置で図２１中のＹＺ面に平行に切断したときの断面を模式的に示す図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法の他の一例を示すフローチャートである。 図２３に示すステップＳ２４に含まれ得るステップを説明するための図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法の他の一例を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法の他の一例を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法の他の一例を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法の他の一例を説明するための模式的な断面図である。 第２の実施形態による発光装置の製造方法によって得られる発光装置の他の一例を模式的に示す断面図である。 図２３に示すステップＳ２４に含まれ得るステップの他の例を説明するための図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法のさらに他の一例を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法のさらに他の一例を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法のさらに他の一例を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法のさらに他の一例を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第３の実施形態による発光装置の製造方法によって得られる例示的な発光装置の外観を模式的に示す上面図である。 本開示の第３の実施形態による発光装置の製造方法によって得られる例示的な発光装置の構造を模式的に示す断面図である。 図８に示すステップＳ２１に含まれ得るステップの他の例を説明するための図である。 複合基板３００Ｆの一例を示す模式的な上面図である。 本開示の第３の実施形態による発光装置の製造方法を説明するための模式的な上面図である。 本開示の第３の実施形態による発光装置の製造方法を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第３の実施形態による発光装置の製造方法を説明するための模式的な断面図である。 本開示の第３の実施形態による発光装置の製造方法によって得られる他の例示的な発光装置の構造を模式的に示す断面図である。 本開示の第３の実施形態による発光装置の製造方法によって得られるさらに他の例示的な発光装置の構造を模式的に示す断面図である。 型の分離後に得られた透光シートの表面形状を示す図である。 型の分離後に得られた透光シートの断面プロファイルを示す図である。 紫外線の照射後の透光シートの表面形状を示す図である。 紫外線の照射後の透光シートの断面プロファイルを示す図である。 実施例２のサンプルに関する、紫外線の照射後の表面形状を示す図である。 実施例２のサンプルに関する、紫外線の照射後の断面プロファイルを示す図である。 型の分離後の樹脂シートの表面形状を示す図である。 実施例３のサンプルの表面形状を示す図である。 比較例１のサンプルの表面形状を示す図である。 フーリエ変換型赤外分光光度計によって得られた、参考例１のサンプルに関する透過光の赤外スペクトルを示す。 図５３の一部を拡大して示す図であり、参考例１のサンプルに関する透過光の赤外スペクトルを示す。 図５３の一部を拡大して示す図であり、参考例１のサンプルに関する透過光の赤外スペクトルを示す。 参考例２、参考例３および比較例２の各サンプルの表面のタック性に関する測定結果を示す図である。
以下、図面を参照しながら、本開示の実施形態を詳細に説明する。以下の実施形態は、例示であり、本開示による透光性部材の形成方法および発光装置の製造方法は、以下の実施形態に限られない。例えば、以下の実施形態で示される数値、形状、材料、ステップ、そのステップの順序などは、あくまでも一例であり、技術的に矛盾が生じない限りにおいて種々の改変が可能である。
図面が示す構成要素の寸法、形状等は、わかり易さのために誇張されている場合があり、実際の透光性部材、発光装置、および、製造装置における、寸法、形状および構成要素間の大小関係を反映していない場合がある。また、図面が過度に複雑になることを避けるために、一部の要素の図示を省略することがある。
以下の説明において、実質的に同じ機能を有する構成要素は共通の参照符号で示し、説明を省略することがある。以下の説明では、特定の方向または位置を示す用語（例えば、「上」、「下」、「右」、「左」およびそれらの用語を含む別の用語）を用いる場合がある。しかしながら、それらの用語は、参照した図面における相対的な方向または位置をわかり易さのために用いているに過ぎない。参照した図面における「上」、「下」等の用語による相対的な方向または位置の関係が同一であれば、本開示以外の図面、実際の製品、製造装置等において、参照した図面と同一の配置でなくてもよい。本開示において「平行」とは、特に他の言及がない限り、２つの直線、辺、面等が０°から±５°程度の範囲にある場合を含む。また、本開示において「垂直」または「直交」とは、特に他の言及がない限り、２つの直線、辺、面等が９０°から±５°程度の範囲にある場合を含む。
（第１の実施形態）
図１は、本開示の第１の実施形態による透光性部材の製造方法の概要を示すフローチャートである。図１に例示された透光性部材の製造方法は、概略的には、加熱された状態の樹脂体の主面に、複数の凸部を有する型を押し付けることにより、樹脂体の主面に複数の凹部を形成する工程（ステップＳ１１）と、複数の凹部の形成後に、樹脂体の主面を紫外線で照射する工程（ステップＳ１２）とを含む。
上述したように、微細な凹凸形状を形成するための手法の１つであるインプリント法では、型を押し付ける対象として、未硬化の状態の熱可塑性樹脂または紫外線硬化性樹脂を用いている。これに対し、本開示の実施形態では、熱硬化性樹脂であるシリコーン樹脂を含む樹脂体、特に、硬化後の状態の樹脂体に型を押し付ける。未硬化の状態ではなく硬化後の樹脂体に型を押し付ける点、および、熱硬化性樹脂にさらに紫外線を照射する点は、従来にない着想である。本開示のある実施形態によれば、シリコーン樹脂を含む樹脂体であって、しかも、硬化後の樹脂体でありながらも、型を用いて例えば複数の凹部を形成した後に樹脂体を紫外線で照射することにより、型の押し付けによって形成された形状を固定可能である。本開示の実施形態によれば、例えば、硬化後の熱硬化性樹脂の表面に微細な凹凸形状を付与することが可能になる。
以下、図面を参照しながら、透光性部材の製造方法の実施形態を詳細に説明する。
まず、図２に示すように、樹脂体１４０Ｘを準備する。図２に示す例において、樹脂体１４０Ｘは、全体として板状であり、平面状の主面１４０ａを有する。ここでは、樹脂体１４０Ｘは、板状の部材であるが、樹脂体１４０Ｘの形状は、任意である。図２においては樹脂体１４０Ｘの上面に相当する、主面１４０ａの形状も、平面に限定されず、曲面であってもかまわない。
樹脂体１４０Ｘは、透光性を有し、凹凸形状が付与された後、例えば、保護部材、光拡散部材等の光学部材として、発光素子、発光装置等の光出射側に配置され得る。なお、本明細書における「透光性」および「透光」の用語は、入射した光に対して拡散性を示すことをも包含するように解釈され、「透明」であることに限定されない。
樹脂体１４０Ｘは、シリコーン樹脂を含み、かつ、既に硬化した後の状態である。樹脂体１４０Ｘ中のシリコーン樹脂は、少なくとも１つのフェニル基を分子中に有する有機ポリシロキサンを含有する。あるいは、樹脂体１４０Ｘ中のシリコーン樹脂は、２つのメチル基がケイ素原子に結合したＤユニットを有する有機ポリシロキサンを含有する。樹脂体１４０Ｘは、これら２種の有機ポリシロキサンの両方を含んでいてもよい。樹脂体１４０Ｘ中のシリコーン樹脂は、例えば、フェニル基を有し、かつ、Ｄユニットを有する有機ポリシロキサンを含有していてもよい。樹脂体１４０Ｘを構成するシリコーン樹脂組成物は、メチル基およびフェニル基以外の基が導入された変性シリコーンを含んでいてもよい。
樹脂体１４０Ｘは、実質的にシリコーン樹脂からなる部材に限定されず、シリコーン樹脂以外の材料を含む複合部材であり得る。例えば、樹脂体１４０Ｘは、シリコーン樹脂を含む樹脂材料を母材とし、光散乱性のフィラーが分散された部材等であってもよい。光反射性のフィラーとしては、母材よりも高い屈折率を有する無機材料もしくは有機材料の粒子を用いることができる。光反射性のフィラーの例は、二酸化チタン、二酸化ジルコニウム、チタン酸カリウム、酸化アルミニウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、ムライト、酸化ニオブ、硫酸バリウム、酸化ケイ素、各種希土類酸化物（例えば、酸化イットリウム、酸化ガドリニウム）等の粒子である。なお、樹脂体１４０Ｘを構成する母材は、シリコーン樹脂以外の樹脂を含んでいてもかまわない。
樹脂体１４０Ｘは、樹脂中に分散された波長変換部材を含んでいてもよい。樹脂体１４０Ｘが波長変換部材を含むことにより、樹脂体１４０Ｘは、入射した光の少なくとも一部を吸収し、入射した光の波長とは異なる波長の光を発することができる。波長変換部材の典型例は、蛍光体等の粒子である。蛍光体には、公知の材料を適用することができる。蛍光体の例は、ＹＡＧ系蛍光体、ＫＳＦ系蛍光体等のフッ化物系蛍光体およびＣＡＳＮ等の窒化物系蛍光体、βサイアロン蛍光体等である。ＹＡＧ系蛍光体は、青色光を黄色光に変換する波長変換物質の例であり、ＫＳＦ系蛍光体およびＣＡＳＮは、青色光を赤色光に変換する波長変換物質の例であり、βサイアロン蛍光体は、青色光を緑色光に変換する波長変換物質の例である。蛍光体は、量子ドット蛍光体であってもよい。
樹脂体１４０Ｘは、購入または作製によって準備することができる。例えば、シリコーン樹脂を含むシリコーン樹脂原料をスプレー法、キャスト法、ポッティング法等の塗布法あるいはスクリーン印刷法によって基板等の支持体上に付与した後、支持体上の樹脂原料を硬化させることにより樹脂体１４０Ｘを得てもよい。あるいは、樹脂体１４０Ｘの形成にトランスファー成形、圧縮成形法等を適用してもよい。
次に、表面に凹凸形状を有する型を準備する。ここでは、図２に示すように、複数の凸部２１０を有する型２００を用いる。型２００の材料は、特に限定されず、例えば、硬化鋼、アルミニウム、ベリリウム銅合金等の一般的な材料を用いることができる。
図２に例示する構成において、凸部２１０は、型２００の下面２００ｂから突出する三角錐状の突起である。図３は、凸部２１０の配置の一例を示す。この例では、三角格子の格子点上に各突起の頂部が位置するように複数の凸部２１０が型２００の下面２００ｂに二次元に配置されている。凸部２１０の配置ピッチ、つまり、互いに隣接する２つの凸部２１０の中心間距離は、例えば、０．１μｍ以上３００μｍ以下の範囲であり、凸部２１０の高さ、つまり、下面２００ｂから凸部２１０の頂部までの距離は、例えば、０．１μｍ以上２００μｍ以下の範囲である。もちろん、凸部２１０の配置および凸部２１０の各々の形状は、図２および図３に示す例に限定されず、任意の配置および形状を採用し得る。
次に、図２に模式的に示すように、十分な剛性を有する支持体６０上に樹脂体１４０Ｘを配置し、凸部２１０を樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａに向けて型２００を樹脂体１４０Ｘに対向させる。さらに、図４に太い矢印ＰＳで模式的に示すように、樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａに型２００を押し付ける。このとき、７０℃〜３００℃程度に加熱された状態の樹脂体１４０Ｘに、５０ｋＰａ〜５０ＭＰａ程度の圧力で型２００を押し付けることにより、樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａに、型２００の複数の凸部２１０に対応した複数の凹部１４０ｑを形成することができる（図１のステップＳ１１）。樹脂体１４０Ｘの加熱は、樹脂体１４０Ｘの周囲の温度を上昇させることによって実行されてもよいし、型２００および／または支持体６０の温度を上昇させることによって実行されてもよい。
次に、図５に模式的に示すように、紫外線照射装置５００により、樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａを紫外線で照射する（図１のステップＳ１２）。このときの紫外線の照射量は、例えば２０Ｊ／ｃｍ２以上である。照射される紫外線の波長に特に限定はなく、例えば、ＵＶＡ（４００〜３１５ｎｍ）〜ＵＶＣ（２８０〜１４０ｎｍ）の波長範囲にわたるスペクトルを有する紫外線を発する紫外線照射装置を用いることができる。ここでは、発光の主ピーク波長が３６５ｎｍの光源を用いる。なお、石英等の透光性の材料から形成された型を型２００として用いた場合には、型２００を介して紫外線を照射することが可能である。
以上の工程により、図６に示すように、主面１４０ａに複数の凹部１４０ｄを有する透光性部材１４０が得られる。なお、図６では、説明の便宜のために凹部１４０ｄを誇張して大きく描いている。
この例では、型２００の凸部２１０が、三角格子の格子点上にそれぞれの中心が位置する配置を有することに対応して、凹部１４０ｄも、三角格子の格子点上にそれぞれの中心が位置する配置を有する。主面１４０ａの法線方向に沿った、凹部１４０ｄの開口から底までの距離、すなわち、凹部１４０ｄの深さは、０．９μｍ以上であり得る。なお、後に実施例により説明するように、紫外線の照射により、凹部１４０ｑと凹部１４０ｄとの間で形状の変化が生じることもある。
透光性部材１４０の主面１４０ａ側または主面１４０ａの反対側の主面１４０ｂ（この例では下面）に配置され得るＬＥＤ等の発光素子または発光装置の発光ピーク波長の光に対する、透光性部材１４０の透過率は、典型的には、６０％以上である。上述の発光ピーク波長の光に対する、透光性部材１４０の透過率が７０％以上であると有益であり、８０％以上であるとより有益である。透光性部材１４０は、５０％以上のヘーズ値を有し得る。ヘーズ値は、ＪＩＳ Ｋ７１３６：２０００に準拠した測定方法によって測定することができる。
本開示の実施形態によれば、硬化後の樹脂体の表面にさらに形状を付与することが可能である。なお、図４を参照して説明したように、加熱された状態の樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａに型２００の凸部２１０を押し付けることにより、主面１４０ａに複数の凹部１４０ｑを形成することができる。換言すれば、紫外線の照射の工程を行うことなく、主面１４０ａに複数の凹部１４０ｑを形成すること自体は可能である。つまり、一見すると、紫外線の照射の工程を省略しても、表面に複数の凹部を有する透光性部材を得られるように見える。しかしながら、後に実施例により説明するように、紫外線の照射の工程を省略した場合、型２００の押し付けの後に樹脂体１４０Ｘを３００℃前後の高温の環境下におくと、凹部１４０ｑの形状が崩れ、極端な場合には主面１４０ａが平坦面に近い形状に戻ってしまう。換言すれば、紫外線の照射の工程を省略すると、所望の形状を得られないことがある。
これに対し、本開示の実施形態では、主面１４０ａへの形状の付与後に、主面１４０ａを紫外線で照射しているので、透光性部材１４０を３００℃前後の高温の環境にさらした場合であっても、主面１４０ａに形成された凹部１４０ｄの形状を維持させることが可能である。したがって、透光性部材１４０を得た後に、高温を伴うプロセスに透光性部材１４０を投入することが可能である。また、本開示の実施形態では、未硬化の樹脂材料を用いる一般的な熱インプリント法とは異なり、硬化後の樹脂体１４０Ｘに対して型２００の押し付けが実行されるので、樹脂体１４０Ｘからの型２００の分離が容易である。
（第２の実施形態）
図７は、本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法によって得られる例示的な発光装置の断面を模式的に示す。図７に示す発光装置１００Ａは、発光素子１１０Ａと、波長変換部材１２０Ａと、導光部材１３０Ａと、透光性部材１４０Ａと、光反射性部材１５０Ａとを有する。
発光素子１１０Ａは、例えばＬＥＤであり、この例では、発光素子１１０Ａは、素子本体１１１と、発光素子１１０Ａの下面側に位置する正極１１２Ａおよび負極１１４Ａとを有する。図７に例示する構成では、発光素子１１０Ａの上面は、素子本体１１１の上面１１１ａに一致し、正極１１２Ａおよび負極１１４Ａは、発光素子１１０Ａの上面とは反対側の、素子本体１１１の下面１１１ｂ上に配置されている。
素子本体１１１は、例えば、サファイアまたは窒化ガリウム等の支持基板と、支持基板上の半導体積層構造とを含む。半導体積層構造は、活性層と、活性層を挟むｎ型半導体層およびｐ型半導体層とを含む。半導体積層構造は、紫外〜可視域の発光が可能な窒化物半導体（ＩｎxＡｌyＧａ1-x-yＮ、０≦ｘ、０≦ｙ、ｘ＋ｙ≦１）を含んでいてもよい。上述の正極１１２Ａおよび負極１１４Ａは、半導体積層構造に所定の電流を供給する機能を有する。図７に示すように、正極１１２Ａの下面および負極１１４Ａの下面は、発光装置１００Ａの下面１００ｂから露出されており、したがって、発光装置１００Ａは、フリップチップ接続による実装に適合した構成を有するといえる。
図７に例示する構成において、発光装置１００Ａは、素子本体１１１の上面１１１ａの上方に、波長変換部材１２０Ａおよび透光性部材１４０Ａの積層構造を含む。波長変換部材１２０Ａは、上面１２０ａと下面１２０ｂとの間に位置する側面１２０ｃを有し、透光性部材１４０Ａは、上面１４０ａと下面１４０ｂとの間に位置する側面１４０ｃを有する。図示するように、この例では、波長変換部材１２０Ａの側面１２０ｃおよび透光性部材１４０Ａの側面１４０ｃは、光反射性部材１５０Ａによって覆われている。導光部材１３０Ａは、波長変換部材１２０Ａの下面１２０ｂと素子本体１１１の上面１１１ａとの間に位置する部分を有し、導光部材１３０Ａの他の一部は、素子本体１１１の上面１１１ａと下面１１１ｂとの間に位置する、素子本体１１１の側面１１１ｃの少なくとも一部を覆う。
ここでは、透光性部材１４０Ａは、第１の実施形態の透光性部材１４０と同様の板状の構造であり、図７に模式的に示すように、例えば、発光素子１１０Ａの上面の上方に位置する上面１４０ａは、複数の凹部１４０ｄを有している。凹部１４０ｄの深さは、例えば０．９μｍ以上である。後述するように、複数の凹部１４０ｄは、第１の実施形態とほぼ同様の方法によって透光性部材１４０Ａに形成され得る。後に実施例により説明するように、後述のプローブ法に基づいて得られる、透光性部材１４０の瞬間接着力は、意図的な紫外線の照射がなされていないシリコーン樹脂の表面の瞬間接着力の例えば５０％以下の範囲内である。
発光素子１１０Ａの発光ピーク波長の光に対する、透光性部材１４０Ａの透過率は、典型的には、６０％以上である。光を有効に利用する観点から、発光素子１１０Ａの発光ピーク波長における透光性部材１４０Ａの透過率が７０％以上であると有益であり、８０％以上であるとより有益である。
波長変換部材１２０Ａは、ここでは、透光性部材１４０Ａと同様に板状の形状を有する。波長変換部材１２０Ａは、例えば、シリコーン樹脂等の母材と、蛍光体等の波長変換部材とを含有し、発光素子１１０Ａからの光の少なくとも一部を吸収し、入射した光の波長とは異なる波長の光を発する。
光反射性部材１５０Ａは、波長変換部材１２０Ａ、透光性部材１４０Ａおよび導光部材１３０Ａを取り囲む形状を有し、素子本体１１１のうち、側面１１１ｃを少なくとも覆う。また、図示する例において、光反射性部材１５０Ａの一部は、素子本体１１１の下面１１１ｂのうち、正極１１２Ａおよび負極１１４Ａを除く領域を覆う。なお、本明細書における「覆う」は、被覆される部材と、被覆する部材とが直接に接している態様だけでなく、例えばこれらの部材の間にさらに他の部材が介在することにより、これらが直接に接していない部分を含むような態様をも包含するように解釈される。本明細書において、「光反射性」とは、発光素子の発光ピーク波長における反射率が６０％以上であることを指す。光反射性部材１５０Ａの、発光素子１１０Ａの発光ピーク波長における反射率が７０％以上であるとより有益であり、８０％以上であるとさらに有益である。また、光反射性部材１５０Ａが白色を有すると有益である。
図８は、本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法の一例を示すフローチャートである。図８に例示された発光装置の製造方法は、概略的には、発光素子および透光性の樹脂体を有する発光体を準備する工程（ステップＳ２１）と、表面に凹凸のパターンを有し、発光素子の上面を少なくとも覆う透光性部材を形成する工程（ステップＳ２２）とを含む。ここで説明する例では、透光性部材を形成する工程は、図９に示すように、加熱された状態の樹脂体の表面に型を押し付けることにより、樹脂体の表面に複数の凹部を形成する工程（ステップＳ２２１）と、複数の凹部が形成された、樹脂体の表面を紫外線で照射する工程（ステップＳ２２２）とを含む。型の押し付けの対象となる樹脂体は、シリコーン樹脂原料を硬化させることによって形成された例えば樹脂シートである。以下、図面を参照しながら、図７に示す発光装置１００Ａの例示的な製造方法の詳細を説明する。
［発光体の準備の工程］
まず、発光素子および透光性の樹脂体を有する発光体を準備する（図８のステップＳ２１）。ここでは、図１０に例示するような、発光素子１１０Ａの上面の上方に配置されたシート状の樹脂体１４０Ｕを含む発光体１００Ｕを準備する。図１０は、発光体１００Ｕを発光体１００Ｕの上面１００Ｕａに垂直に切断したときの断面を模式的に示している。
図１０に示す発光体１００Ｕは、発光素子１１０Ａおよび樹脂体１４０Ｕに加えて、波長変換部材１２０Ａ、導光部材１３０Ａおよび光反射性部材１５０Ａをさらに有する。図１０に示すように、発光体１００Ｕは、波長変換部材１２０Ａおよび樹脂体１４０Ｕの積層構造をその一部に含み、光反射性部材１５０Ａは、樹脂体１４０Ｕの側面１４０ｃおよび波長変換部材１２０Ａの側面１２０ｃを覆っている。発光体１００Ｕは、購入によって準備されてもよいし、製作によって準備されてもよい。図１０に示す発光体１００Ｕは、例えば、以下のようにして得られる。
図１１は、発光体１００Ｕの例示的な製造方法を説明するためのフローチャートである。発光体１００Ｕの準備の工程は、例えば、上面を有する発光素子を準備する工程（ステップＳ２１１）と、発光素子の上面に未硬化の透光性樹脂材料を付与する工程（ステップＳ２１２）と、透光性樹脂材料を硬化させることにより、発光素子の上面の上方に樹脂体を配置する工程（ステップＳ２１３）とを含む。
まず、上面を有し、上面とは反対側に位置する下面１１１ｂ側に正極１１２Ａおよび負極１１４Ａを有する発光素子１１０Ａを準備する（図１１のステップＳ２１１）。発光素子１１０Ａは、購入によって準備されてもよい。次に、耐熱性の粘着シートまたは基板等の支持体５０を準備し、正極１１２Ａおよび負極１１４Ａを支持体５０に向けて発光素子１１０Ａを支持体５０上に配置する。ここでは、図１２に示すように、支持体５０の上面５０ａに複数の発光素子１１０Ａを一時的に固定する。簡単のために、図１２では、紙面の左右方向に沿って配置された３つの発光素子１１０Ａを示しているが、上面５０ａ上に発光素子１１０Ａが二次元に配置されてももちろんかまわない。
次に、図１３に示すように、発光素子１１０Ａの上面である上面１１１ａにディスペンサ等によって透光性の第１樹脂材料１３０ｒを付与する（図１１のステップＳ２１２）。第１樹脂材料１３０ｒは、シリコーン樹脂、シリコーン変性樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂、トリメチルペンテン樹脂もしくはポリノルボルネン樹脂、または、これらの２種以上を含む材料を母材として含む。
次に、図１４に模式的に示すように、波長変換部材１２０Ａおよび樹脂体１４０Ｕを第１樹脂材料１３０ｒ上に配置し、第１樹脂材料１３０ｒを硬化させる。ここでは、波長変換部材１２０Ａおよび樹脂体１４０Ｕの積層シートＬＢを準備し、波長変換部材１２０Ａおよび樹脂体１４０Ｕを一括して第１樹脂材料１３０ｒ上に配置している。積層シートＬＢの配置後、第１樹脂材料１３０ｒを硬化させることにより、図１５に示すように、導光部材１３０Ａを形成して、発光素子１１０Ａの上面の上方に樹脂体１４０Ｕを配置することができる（図１１のステップＳ２１３）。第１樹脂材料１３０ｒの硬化後に、ダイシング装置等を利用して波長変換部材１２０Ａの側面１２０ｃおよび樹脂体１４０Ｕの側面１４０ｃをトリミングしてもよい。これにより、それぞれが、発光素子１１０Ａの上面を少なくとも覆う樹脂体１４０Ｕを有する複数の発光体が得られる。
なお、積層シートＬＢは、例えば、蛍光体の粒子が分散された樹脂材料中の樹脂をＢステージの状態とした蛍光体シートと、透光性の樹脂シートとを準備し、これらを熱によって貼り合わせ、超音波カッタ等により所定の寸法の切断片を得ることによって準備することができる。蛍光体シートは、蛍光体、シリコーン樹脂等の樹脂材料、フィラー粒子および溶媒を含有する第２樹脂材料から形成することができる。蛍光体としては、上述のＹＡＧ系蛍光体、ＫＳＦ系蛍光体、ＣＡＳＮおよびβサイアロン蛍光体等の公知の蛍光体を用い得る。透光性の樹脂シートは、例えば、未硬化のシリコーン樹脂原料を硬化させることによって得ることができる。シリコーン樹脂原料は、シリコーン樹脂を母材として含み、付加的に、光反射性のフィラー等を含んでいてもよい。母材としてのシリコーン樹脂は、典型的には、少なくとも１つのフェニル基を分子中に有する有機ポリシロキサン、および／または、Ｄユニットを有する有機ポリシロキサンを含有する。上述の第２樹脂材料をスプレー法、キャスト法、ポッティング法等の塗布法によって透光シートの主面上に付与し、第２樹脂材料を硬化させることによっても積層シートＬＢを得ることができる。あるいは、購入によって積層シートＬＢを準備してもよい。購入によって蛍光体シートおよび／または透光シートを準備してもよい。
典型的には、導光部材１３０Ａの形成後に、発光素子１１０Ａの側面に相当する素子本体１１１の側面１１１ｃを覆う光反射性部材を形成する。例えば、図１６に示すように、支持体５０上の構造を光反射性樹脂層１５０Ｔで覆う。光反射性樹脂層１５０Ｔは、例えば光反射性のフィラーが分散された第３樹脂材料を支持体５０の上面５０ａに付与した後、第３樹脂材料を硬化させることによって形成することができる。第３樹脂材料としては、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ＢＴレジン、ポリフタルアミド（ＰＰＡ）等を母材として含む材料を用いることができる。光反射性のフィラーとしては、上述の光散乱粒子を用いることができる。光反射性樹脂層１５０Ｔの形成には、例えばトランスファー成形を適用できる。図１６に示す状態では、樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａは、光反射性樹脂層１５０Ｔによって覆われている。
次に、研削加工等を適用して光反射性樹脂層１５０Ｔの上面側から光反射性樹脂層１５０Ｔの一部を除去することによって樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａを研削面から露出させる。さらに、ダイシング装置等によって支持体５０上の構造を所望の形状に切り出す。例えば、互いに隣接する２つの発光素子１１０Ａの位置で、研削後の光反射性樹脂層１５０Ｔを切断する。光反射性樹脂層１５０Ｔの研削および切断の工程により、図１７に示すように、光反射性部材１５０Ａを形成することができる。その後、支持体５０上の構造を支持体５０から分離することにより、図１０に示す発光体１００Ｕが得られる。
［透光性部材の形成の工程］
発光体１００Ｕの準備後、加熱された状態の樹脂体の表面に型を押し付けることにより、樹脂体の表面、ここでは、樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａに複数の凹部を形成する（図９のステップＳ２２１）。樹脂体の表面への凹部形成の工程は、図２〜図４を参照して説明した、樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａへの複数の凹部１４０ｑの形成の例と同様にして実行することができる。
例えば、図１８に模式的に示すように、図２に示す例と同様にして、支持体６０上に発光体１００Ｕを配置し、複数の凸部２１０を有する型２００の凸部２１０を樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａ（例えば樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａに相当）に対向させる。さらに、例えば周囲の温度を７０℃〜３００℃程度に上昇させ、図４に示す例と同様にして、加熱された状態の樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａに型２００を押し付ける。樹脂体１４０Ｕの加熱は、発光体１００Ｕの周囲の温度を上昇させることによって実行され得る。
樹脂体１４０Ｕの加熱および型２００の押し付けにより、樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａに、型２００の複数の凸部２１０に対応した複数の凹部（図４に示す凹部１４０ｑに相当）を形成することができる（図９のステップＳ２２１）。樹脂体１４０Ｕに対する型２００の押し付けは、図１８に示すように複数の発光体１００Ｕに対して一括して実行されてもよいし、複数の発光体１００Ｕのそれぞれに対して個別に実行されてもよい。凹部１４０ｑは、発光体１００Ｕの上面１００Ｕａのうち、樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａに選択的に形成されてもよいし、発光体１００Ｕの上面１００Ｕａの全体に形成されてもかまわない。
次に、複数の凹部が形成された、樹脂体の表面を紫外線で照射する（図９のステップＳ２２２）。この工程も、図５を参照して説明した、樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａへの紫外線の照射の例と同様にして実行することができる。例えば、図５に示す例と同様にして、紫外線照射装置５００により、複数の凹部１４０ｑが形成された樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａを紫外線で照射する。紫外線の照射は、発光体１００Ｕの上面１００Ｕａのうち、樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａに対して選択的に実行されてもよい。紫外線の照射により、図１９に示すように、複数の凹部１４０ｄを有し、発光素子１１０Ａの上面を覆う透光性部材１４０Ａが得られる。以上の工程により、図７に示す発光装置１００Ａが得られる。なお、図１９では、図６と同様に、説明の便宜のために凹部１４０ｄを誇張して大きく描いている。本開示の他の図面においても、説明の便宜のために凹部１４０ｄまたは凹部１４０ｑを誇張して大きく描くことがある。
本開示の第２の実施形態によれば、発光素子を覆う透光性の部材の表面に微細な構造を付与して光の取り出し効率を向上させ得る。上述の発光装置１００Ａのように、発光素子１１０Ａの光出射側に透光性の部材を配置する場合、発光素子１１０Ａからの光による劣化を考慮して、透光性の部材の材料として熱硬化性樹脂を用いることが有益である。本開示の実施形態によれば、硬化後の熱硬化性樹脂の表面に凹凸のパターンを形成することが可能になるので、光の取り出し効率の向上に有利である。特許文献２には、発光素子を樹脂材料で覆い、さらに、硬化後の樹脂の表面に凹凸パターンを形成するという着眼点はない。
上述の例では、発光素子１１０Ａの上面に付与された第１樹脂材料１３０ｒ上に積層シートＬＢを配置後、第１樹脂材料１３０ｒを硬化させ、積層シートＬＢを発光素子１１０Ａの上方に接合している。このとき、第１樹脂材料１３０ｒから導光部材１３０Ａを形成することができる。導光部材１３０Ａは、発光素子１１０Ａの側面である素子本体１１１の側面１１１ｃから出射された光を発光装置１００Ａの上方に向けて反射させる機能を有する。したがって、導光部材１３０Ａの形成により、光の利用効率を向上させることが可能になる。
さらに、上述の例では、導光部材１３０Ａを取り囲み、かつ、素子本体１１１の下面１１１ｂのうち正極１１２Ａおよび負極１１４Ａを除く領域を覆う光反射性部材１５０Ａを発光装置１００Ａに設けている。そのため、発光装置１００Ａの側面または下面からの光の漏れを抑制して、光の利用効率をより向上させ得る。
注目すべきは、光反射性樹脂層１５０Ｔの内部に一旦樹脂体１４０Ｕを埋設してから樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａを光反射性樹脂層１５０Ｔから露出させ、上面１４０ａに凹凸パターンを形成している点である。従来、光反射性樹脂層１５０Ｔの内部に樹脂体１４０Ｕのような透光性の部材を埋設するような製造方法では、研削面に現れる、透光性の部材の表面に事後的に凹凸パターンを付与することは困難であった。これに対し、本開示の実施形態によれば、硬化後の樹脂体１４０Ｕの表面に形状を付与することが可能である。そのため、製品として使用可能な発光装置を得た後に、透光性の部材に事後的に形状を付与することが可能になり、発光装置からの光の取出し効率向上の効果が期待できる。
図７を参照して説明したように、ここでは、正極１１２Ａおよび負極１１４Ａが発光装置１００Ａの下面１００ｂから露出されており、発光装置１００Ａは、例えばリフローによって配線基板等に実装され得る。本実施形態においても、第１の実施形態と同様に、透光性の樹脂体の表面への形状の付与後に、主面を紫外線で照射しているので、透光性部材１４０Ａが高温の環境にさらされた場合であっても、凹部１４０ｄの形状を維持させることが可能である。つまり、本開示の実施形態は、リフロー等の高温を伴うプロセスの適用に有利である。例えば、発光装置１００Ａを３００℃の温度下で４０分間加熱したときの、加熱の前後における凹部１４０ｄの深さの変化は、２５％以下の範囲内であり得る。ここで、凹部１４０ｄの深さの変化は、加熱を実行する前における任意の１０箇所の凹部１４０ｄの深さの平均値をＤｐ、加熱を実行した後における任意の１０箇所の凹部１４０ｄの深さの平均値をＤｑとしたとき、｜Ｄｑ−Ｄｐ｜／Ｄｐにより定義することができる。
なお、上述の支持体５０に代えて、図２０に例示するような、基板４１０Ａと、基板４１０Ａ上に設けられた第１導電部４１１Ａおよび第２導電部４１２Ａとを有する複合基板４００Ａを用いてもよい。図２０は、複合基板４００Ａを上面４００ａ側から見たときの外観の一例を示している。基板４１０Ａは、図２０に模式的に示すように、貫通孔４１４を有する。図２０には表れていないが、第１導電部４１１Ａの一部および第２導電部４１２Ａの一部は、貫通孔４１４を介して上面４００ａとは反対側の下面まで延びている。
基板４１０Ａを用いる場合、支持体５０への複数の発光素子１１０Ａの一時的な固定（図１２参照）に代えて、例えば、フリップチップ接続により複数の発光素子１１０Ａが複合基板４００Ａの上面４００ａ側に固定される。このとき、はんだ等の接合部材により、各発光素子１１０Ａの正極１１２Ａおよび負極１１４Ａが複合基板４００Ａの第１導電部４１１Ａおよび第２導電部４１２Ａにそれぞれ接続される。なお、図２０中に細い破線で描かれた矩形は、発光素子１１０Ａが配置される位置を示している。導光部材１３０Ａの形成および透光性の樹脂体１４０Ｕの配置の後、図１６を参照して説明した工程と同様に、複合基板４００Ａの上面４００ａ上の構造を光反射性樹脂層１５０Ｔによって覆う。
研削等によって樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａを光反射性樹脂層１５０Ｔから露出させた後、図１８および図１９を参照して説明した例と同様にして上面１４０ａに複数の凹部１４０ｄを形成する。その後、図２０に太い破線ＣＴで示す位置でダイシング装置等によって光反射性樹脂層１５０Ｔおよび複合基板４００Ａを一括して切断することにより、複数の発光装置１００Ｂが得られる。
図２１は、発光装置１００Ｂの外観の一例を示す。図２２は、発光装置１００Ｂを発光装置１００Ｂの中央付近の位置で図２１中のＹＺ面に平行に切断したときの断面を模式的に示す。図２１および図２２に示すように、発光装置１００Ｂは、透光性部材１４０Ａの側面１４０ｃを覆う光反射性部材１５０Ｂと、複合基板４００Ｂとを含む。複合基板４００Ｂは、基板４１０Ｂと、第１導電部４１１Ｂと、第２導電部４１２Ｂとを含み、図２２に示すように、第１導電部４１１Ｂおよび第２導電部４１２Ｂは、接合部材４２０によって発光素子１１０Ａの正極１１２Ａおよび負極１１４Ａにそれぞれ電気的に接続されている。図２２に例示する構成において、光反射性部材１５０Ｂは、複合基板４００Ｂにまで達し、接合部材４２０をも覆っている。
ここで、基板４１０Ｂ、第１導電部４１１Ｂおよび第２導電部４１２Ｂは、それぞれ、図２０に示す基板４１０Ａ、第１導電部４１１Ａおよび第２導電部４１２Ａの一部である。図２１および図２２に例示する構成において、発光装置１００Ｂは、図のＸ軸方向に対してＹ軸方向に長い形状を有し、いわゆるサイドビュータイプの発光装置として用いられる。
図７に示す発光装置１００Ａは、以下のようにして得ることもできる。図２３は、本開示の第２の実施形態による発光装置の製造方法の他の一例を示すフローチャートである。図２３に例示された発光装置の製造方法は、概略的には、発光素子を準備する工程（ステップＳ２３）と、表面に凹凸のパターンを有し、発光素子の上面を少なくとも覆う透光性部材を形成する工程（ステップＳ２４）とを含む。この例において、透光性部材を形成する工程（図２３のステップＳ２４）は、図２４に例示されるように、加熱された状態の透光性の樹脂体の表面に型を押し付けることにより、樹脂体の表面に複数の凹部を形成する工程（ステップＳ２４１）と、複数の凹部が形成された、樹脂体の表面を紫外線で照射する工程（ステップＳ２４２）とを含む。型の押し付けの対象となる樹脂体は、シリコーン樹脂原料を硬化させることによって形成された透光性の部分をその一部に含む樹脂シートである。
まず、図２５に示すように、透光部１７２を有する第１の樹脂層１７０を準備する。樹脂層１７０は、２以上の透光部１７２を有し得る。図２５に例示する構成において、樹脂層１７０は、光反射性樹脂部１７４を有し、各透光部１７２は、光反射性樹脂部１７４によって互いに分離されている。なお、この例では、各透光部１７２は、透光層１４０Ｌおよび波長変換層１２０Ｌを含む。樹脂層１７０は、例えば以下のようにして得ることができる。
まず、光反射性の樹脂シートを準備する。光反射性の樹脂シートの材料としては、上述の第３樹脂材料を用いることができる。例えば、光反射性の樹脂シートは、シリコーン樹脂に二酸化チタンおよび酸化ケイ素の粒子が６０重量％程度分散された樹脂シートであり得る。光反射性の樹脂シートの形成には、圧縮成形、トランスファー成形もしくは射出成形、または、印刷法もしくはスプレー法を適用した成形を用い得る。
次に、パンチング等によって樹脂シートに貫通孔を設ける。上面視における貫通孔の形状は、例えば矩形状である。貫通孔の形成後、ポッティング法、印刷法、スプレー法等により、シリコーン樹脂を母材として含む、例えば上述の第２樹脂材料で貫通孔の内部を充填する。このとき、貫通孔の内部に充填された第２樹脂材料において蛍光体の粒子を沈降させて第２樹脂材料を硬化させることにより、厚さ方向において蛍光体の濃度差を有する透光部を形成することが可能である。例えば、蛍光体の粒子が下面側に多く分布する透光部を形成することができる。あるいは、貫通孔の内部に透明な樹脂材料を配置して硬化させた後、透明な樹脂材料上に第２樹脂材料を付与して貫通孔をこれらの材料で充填してもよい。
蛍光体の粒子を沈降させ、第２樹脂材料の硬化後に上下を反転させれば、図２５に示すような、光反射性樹脂部１７４および複数の透光部１７２を有する樹脂層１７０が得られる。図２５に例示する構成において、透光層１４０Ｌは、透光部１７２中、蛍光体の粒子の濃度が相対的に低い層である。なお、図２５では、波長変換層１２０Ｌと透光層１４０Ｌとの間に境界が存在するかのようにこれらの層を図示しているが、これらの層の間の境界を明確に認識できないこともある。
次に、樹脂層１７０のうち透光部１７２が配置された領域上にディスペンサ等によって透光性の第１樹脂材料１３０ｒを付与する。さらに、発光素子１１０Ａを準備し（図２３のステップＳ２３）、図２６に示すように、正極１１２Ａおよび負極１１４Ａを樹脂層１７０とは反対側に向けて、発光素子１１０Ａを第１樹脂材料１３０ｒ上に配置する。これにより、素子本体１１１の側面１１１ｃの少なくとも一部の上に第１樹脂材料１３０ｒを配置することができる。第１樹脂材料１３０ｒを硬化させることにより、第１樹脂材料１３０ｒから導光部材１３０Ａを形成することができる。
次に、図２７に示すように、樹脂層１７０上の構造を覆う第２の樹脂層としての光反射性樹脂層１５０Ｔを形成する。光反射性樹脂層の材料には、上述の光反射性の樹脂シートの材料、すなわち、樹脂層１７０の光反射性樹脂部１７４の材料と同様に上述の第３樹脂材料を用いることができる。光反射性樹脂層１５０Ｔの形成には、例えばトランスファー成形を適用できる。
次に、研削加工等を適用して光反射性樹脂層１５０Ｔの上面側から光反射性樹脂層１５０Ｔの一部を除去することによって各発光素子１１０Ａの正極１１２Ａおよび負極１１４Ａを研削面から露出させる。さらに、ダイシング装置等によって樹脂層１７０および光反射性樹脂層１５０Ｔを互いに隣接する２つの発光素子１１０Ａの位置で切断することにより、光反射性樹脂部１７４および光反射性樹脂層１５０Ｔから光反射性部材１５０Ａを形成して、図２８に示すように、各々が図１０に示す発光体１００Ｕと同様の構成を有する複数の発光体が得られる。この例において、樹脂層１７０の透光部１７２の透光層１４０Ｌおよび波長変換層１２０Ｌが、透光性の樹脂体１４０Ｕおよび波長変換部材１２０Ａに対応する。
次に、樹脂体１４０Ｕから、発光素子１１０Ａの上面を少なくとも覆う透光性部材１４０Ａを形成する。透光性部材１４０Ａの形成の工程は、図１８および図１９を参照して説明した例と同様にして実行することができる。
例えば、まず、図１８に示すように、支持体６０上に発光体１００Ｕを配置し、複数の凸部２１０を有する型２００の凸部２１０を樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａに対向させる。さらに、図４に示す例と同様にして、加熱された状態の樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａに型２００を押し付ける。樹脂体１４０Ｕの加熱および型２００の押し付けにより、樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａに複数の凹部を形成することができる（図２４のステップＳ２４１）。
さらに、複数の凹部が形成された樹脂体の表面を紫外線で照射する（図２４のステップＳ２４２）。この工程も、図５を参照して説明した、樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａへの紫外線の照射の例と同様にして実行することができる。例えば、図５に示す例と同様にして、紫外線照射装置５００により、複数の凹部１４０ｑが形成された樹脂体１４０Ｕの上面１４０ａを紫外線で照射する。紫外線の照射により、複数の凹部１４０ｄを有し、発光素子１１０Ａの上面を覆う透光性部材１４０Ａが得られる。なお、透光部１７２を有する樹脂層１７０の段階で、図２〜図５を参照した例と同様の方法により、透光部１７２の表面に複数の凹部１４０ｄを形成してもよい。
（第２の実施形態の変形例）
図２９は、第２の実施形態による発光装置の製造方法によって得られる発光装置の他の一例を示す。図２９に示す発光装置１００Ｃは、図７を参照して説明した例と同様に、発光素子１１０Ａ、波長変換部材１２０Ａ、導光部材１３０Ａ、透光性部材１４０Ａおよび光反射性部材１５０Ｃを有する。光反射性部材１５０Ｃが、発光素子１１０Ａの側面を取り囲み、かつ、素子本体１１１の下面１１１ｂのうち、正極１１２Ａおよび負極１１４Ａの配置された領域以外の領域を覆う点は、図７に示す発光装置１００Ａの光反射性部材１５０Ａと同様である。ただし、この例では、光反射性部材１５０Ｃは、波長変換部材１２０Ａの側面１２０ｃおよび透光性部材１４０Ａの側面１４０ｃを覆っていない。
図２９に示す発光装置１００Ｃは、概略的には、図２５〜図２８を参照しながら説明した例と同様に、図２３に示すフローと同様の工程に従って製造することができる。ただし、ここでは、透光性部材の形成の工程は、図３０に示すように、加熱された状態の透光シートの主面に型を押し付けることにより、主面に複数の凹部を形成する工程（ステップＳ２４３）と、複数の凹部が形成された、透光シートの主面を紫外線で照射する工程（ステップＳ２４４）と、紫外線で照射された透光シートを発光素子の上面側に配置する工程（ステップＳ２４５）とを含む。型の押し付けの対象となる透光シートは、シリコーン樹脂原料を硬化させることによって形成されたシートである。以下、図面を参照しながら、発光装置１００Ｃの例示的な製造方法の詳細を説明する。
まず、発光素子を準備する（図２３のステップＳ２３）。さらに、発光素子１１０Ａの上面を少なくとも覆う透光性部材を形成する（図２３のステップＳ２４）。ここでは、透光性部材の形成に際し、まず、図３１に示すような、波長変換層１２０Ｖおよび透光層１４０Ｖを有する積層シート１７０Ｖを準備する。この例では、透光層１４０Ｖは、主面１４０Ｖａおよび主面１４０Ｖｂを有し、主面１４０Ｖｂは、波長変換層１２０Ｖの一方の主面１２０Ｖａに対向している。図３１に模式的に示すように、透光層１４０Ｖは、主面１４０Ｖａに複数の凹部１４０ｄを有している。積層シート１７０Ｖは、例えば、上述の積層シートＬＢと同様にして作製することができる。
まず、主面を有する透光性の樹脂シート（以下、簡単のために、単に「透光シート」と呼ぶことがある。）を準備する。透光シートは、例えば、未硬化のシリコーン樹脂原料を硬化させることによって得ることができる。透光シートの準備後、加熱された状態の透光シートの主面に型を押し付けることにより、透光シートの主面に複数の凹部を形成する（図３０のステップＳ２４３）。上述の樹脂体１４０Ｘは、透光シートの一例である。透光シートの主面への凹部形成の工程は、図２〜図４を参照して説明した、樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａへの複数の凹部１４０ｑの形成の例と同様にして実行することができる。例えば、図２に示す例と同様にして、支持体６０上に透光シートを配置し、図４に示す例と同様にして、加熱された状態の透光シートの主面に型２００を押し付ける。
次に、型２００の複数の凸部２１０に対応した複数の凹部が形成された、透光シートの主面を紫外線で照射する（図３０のステップＳ２４４）。この工程も、図５を参照して説明した、樹脂体１４０Ｘの主面１４０ａへの紫外線の照射の例と同様にして実行することができる。必要に応じて、紫外線の照射後の透光シートを所定の寸法に切断する。以上の工程により、図６に示す透光性部材１４０と同様の、主面１４０ａに複数の凹部１４０ｄを有する透光シートが得られる。ここでは、透光シートは、上面視において例えば矩形状の外形を有する。さらに、透光シートの主面１４０ａとは反対側の主面上に波長変換層１２０Ｖを形成する。波長変換層１２０Ｖの形成により、上述の透光シートを透光層１４０Ｖとして含む積層シートＬＢが得られる。
波長変換層１２０Ｖの形成には、上述の積層シートＬＢの形成の例と同様の手法を適用できる。例えば、蛍光体の粒子が分散された樹脂材料中の樹脂をＢステージの状態とした蛍光体シートを透光シートの主面１４０ａとは反対側の主面上に配置し、熱によってこれらのシートを貼り合わせることにより、積層シート１７０Ｖが得られる。あるいは、透光シートの主面１４０ａとは反対側の主面上に上述の第２樹脂材料を付与した後、第２樹脂材料を硬化させることによって波長変換層１２０Ｖを形成してもよい。購入によって積層シート１７０Ｖを準備してもよい。なお、複数の凹部１４０ｄの形成は、透光層１４０Ｖの一方の主面上に波長変換層１２０Ｖを配置した後に実行されてもかまわない。例えば、透光層１４０Ｖの一方の主面上に波長変換層１２０Ｖを形成した後に、透光シートの波長変換層１２０Ｖとは反対側の主面に複数の凹部１４０ｄを形成してもかまわない。
その後、紫外線で照射された透光シートを発光素子の上面側に配置する（図３０のステップＳ２４５）。ここでは、図３１に模式的に示すように、波長変換層１２０Ｖ上に第１樹脂材料１３０ｒを付与し、第１樹脂材料１３０ｒ上に発光素子１１０Ａを配置する。このとき、素子本体１１１の上面１１１ａを積層シート１７０Ｖに向けて第１樹脂材料１３０ｒ上に発光素子１１０Ａを配置する。これにより、素子本体１１１の側面１１１ｃの少なくとも一部の上に第１樹脂材料１３０ｒを配置することができる。第１樹脂材料１３０ｒを硬化させることにより、図３２に示すように、導光部材１３０Ａを形成して、上述の透光シートを透光層１４０Ｖの形で発光素子１１０Ａの上面側に配置することができる。なお、図３１では、１つの発光素子１１０Ａを図示しているが、図２６を参照して説明した、樹脂層１７０上に複数の発光素子１１０Ａを配置する例のように、積層シート１７０Ｖ上に複数の発光素子１１０Ａを配置してよいことはいうまでもない。
次に、積層シート１７０Ｖに例えば上述の第３樹脂材料を付与し、積層シート１７０Ｖ上の構造を第３樹脂材料によって覆い、第３樹脂材料を硬化させる。第３樹脂材料を硬化させることにより、図３３に示すように、発光素子１１０Ａおよび導光部材１３０Ａを覆う光反射性樹脂層１５０Ｔを形成することができる。光反射性樹脂層１５０Ｔの形成には、例えばトランスファー成形を適用できる。
その後、研削加工等によって正極１１２Ａおよび負極１１４Ａを研削面から露出させ、図３４に示すように、ダイシング装置等を用いて積層シート１７０Ｖおよび光反射性樹脂層１５０Ｔを所望の形状に切り出す。以上の工程により、積層シート１７０Ｖから透光性部材１４０Ａおよび波長変換部材１２０Ａを形成し、光反射性樹脂層１５０Ｔから光反射性部材１５０Ｃを形成して、図２９に示す発光装置１００Ｃが得られる。なお、ここでは、積層シート１７０Ｖの波長変換層１２０Ｖおよび透光層１４０Ｖのうちの透光層１４０Ｖに、複数の凹部１４０ｄが形成された透光シートを用いている。ただし、この例に限定されず、図２〜図５を参照して説明した手法と同様の手法を適用することによって複数の凹部が形成された蛍光体シートを波長変換層１２０Ｖとして用いてもよい。このとき、透光層１４０Ｖを省略して、発光素子１１０Ａの上面の上方に位置する透光性部材を波長変換層１２０Ｖから形成してもよい。
本実施形態において、凹部１４０ｄを有する主面１４０ａが発光装置の上面を構成することは、必須ではない。凹部１４０ｄが形成された主面１４０ａを発光素子または発光体の上面に対向させてもよい。あるいは、主面１４０ａおよび主面１４０ｂの両方に凹凸のパターンを形成してもよい。凹部１４０ｄの内部は、空気によって満たされていてもよいし、透光性部材１４０Ａを構成する材料とは異なる屈折率を有する材料で充填されてもよい。いずれにせよ、透光性部材１４０Ａの表面に凹凸のパターンが形成されている点は、上述の各例の間で共通している。
（第３の実施形態）
これまでの例では、透光性を有する、板状またはシート状の構造に対して型２００を押し付け、さらに紫外線を照射することによって凹部１４０ｄを形成している。しかしながら、以下に説明するように、凹凸パターンを付与する対象が板状またはシート状の構造であることは、本開示の実施形態において必須ではない。
図３５および図３６は、第３の実施形態による発光装置の製造方法によって得られる発光装置の一例を示す。図３５は、発光装置を上面側から見た例示的な外観を示し、図３６は、図３５のXXXVI−XXXVI断面を示す。
図３５および図３６に示す発光装置１００Ｅは、概略的には、発光素子１１０Ｂと、発光素子１１０Ｂを取り囲む樹脂部３５０および一対の導電性リード３６１、３６２を有する樹脂パッケージ３００とを含む。樹脂パッケージ３００の樹脂部３５０の中央には、凹部３５０ｅが設けられており、発光素子１１０Ｂは、凹部３５０ｅの内側に配置されている。樹脂部３５０は、上述の光反射性部材１５０Ａ〜１５０Ｃと同様に、例えば、光反射性のフィラーが分散された第３樹脂材料から形成され、発光素子１１０Ｂから出射された光線を反射させて発光装置１００Ｅの上面１００ａ側から外部に出射させる機能を有する。
図３６に示すように、導電性リード３６１の上面３６１ａの一部および導電性リード３６２の上面３６２ａの一部は、凹部３５０ｅの底面３５０ｆの一部を構成し、導電性リード３６１の下面３６１ｂおよび導電性リード３６２の下面３６２ｂは、発光装置１００Ｅの下面１００ｂから露出されている。ここでは、発光素子１１０Ｂは、接合部材３６０によって導電性リード３６１上に固定されている。接合部材３６０を構成する材料は、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂等の樹脂材料等の絶縁性の材料、または、Ａｇペースト等の導電性の材料である。
図３５および図３６に例示する構成において、発光素子１１０Ｂは、下面１１０ｂとは反対側の上面１１０ａに正極１１２Ｂおよび負極１１４Ｂを有する。正極１１２Ｂおよび負極１１４Ｂには、Ａｕ、Ａｌ、Ｃｕ等の導電性ワイヤ３７２および３７１がそれぞれ接続される。この例では、導電性ワイヤ３７２によって正極１１２Ｂが導電性リード３６２に電気的に接続され、導電性ワイヤ３７１によって負極１１４Ｂが導電性リード３６１に電気的に接続されている。
発光装置１００Ｅは、凹部３５０ｅの内側に位置する透光性部材３４０をさらに含む。図３６に模式的に示すように、透光性部材３４０は、発光素子１１０Ｂ、導電性ワイヤ３７１および３７２を覆っている。また、図３６に模式的に示すように、透光性部材３４０は、発光素子１１０Ｂの上面１１０ａの上方に位置する上面３４０ａに、例えば二次元的に配置された複数の凹部３４０ｄを有する。なお、この例では、透光性部材３４０の上面３４０ａは、樹脂部３５０の上面３５０ａと整合しており、上面３４０ａは、上面３５０ａとともに発光装置１００Ｅの上面１００ａを構成する。
以下、発光装置１００Ｅの例示的な製造方法を説明する。図３５および図３６に示す発光装置１００Ｅは、概略的には、図８に示すフローと同様の工程に従って製造することができる。ただし、ここでは、発光体の準備の工程は、図３７に示すように、上面を有する発光素子を準備する工程（ステップＳ２１４）と、シリコーン樹脂原料で発光素子を覆い、シリコーン樹脂原料を硬化させることによって樹脂体を形成する工程（ステップＳ２１５）とを含む。透光性部材の形成の工程は、図９を参照して説明した例と同様であり得る。
発光体の準備（図８のステップＳ２１）に際し、まず、発光素子１１０Ｂおよび樹脂パッケージ３００を準備する（図３７のステップＳ２１４）。ここで、樹脂パッケージ３００は、各々が樹脂パッケージ３００を構成する複数の単位を含む複合基板の形で準備することができる。図３８は、複合基板の一例を示す。図３８に例示する複合基板３００Ｆは、導電性のリードフレーム３６０Ｆと、複数の凹部３５０ｅが設けられた樹脂部３５０Ｆとを含む。図３８では、それぞれが凹部３５０ｅを含む複数の単位のうちの４つを取り出して示している。
図３８に模式的に示すように、リードフレーム３６０Ｆは、第１導電部材である導電性リード３６１および第２導電部材である導電性リード３６２の複数の組と、互いに隣接する組の間に配置され、これらの組を互いに接続する複数の連結部３６３とを有する。導電性リード３６１および３６２は、例えば、Ｃｕから形成された基材と、基材を被覆する金属層とを有し得る。基材を被覆する金属層は、Ａｇ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ａｕ、Ｃｕ、または、これらの合金等を含む、例えばめっき層である。
導電性リード３６１の一部および導電性リード３６２の一部は、樹脂部３５０Ｆの凹部３５０ｅのそれぞれの底部において露出されている。凹部３５０ｅ内において互いに対向する導電性リード３６１および３６２の組のそれぞれは、導電性リード３６１および３６２が互いに空間的に分離されることによって形成されたギャップＧｐを有する。ギャップＧｐは、樹脂部３５０Ｆを構成する材料によって埋められる。
複合基板３００Ｆは、リードフレーム３６０Ｆに樹脂部３５０Ｆをトランスファー成形等によって一体的に形成することによって得ることが可能である。例えば、金型のキャビティ内にリードフレーム３６０Ｆを配置し、キャビティの内部を第３樹脂材料で充填して第３樹脂材料を硬化させることにより、リードフレーム３６０Ｆを得ることができる。
次に、図３９に示すように、各凹部３５０ｅ内に発光素子１１０Ｂを配置し、導電性ワイヤ３７１および３７２によって正極１１２Ｂおよび負極１１４Ｂを導電性リード３６１、３６２に電気的に接続する。この例では、正極１１２Ｂおよび負極１１４Ｂを導電性リード３６２および３６１にそれぞれ接続しているが、正極１１２Ｂが導電性リード３６１に接続され、負極１１４Ｂが導電性リード３６２に接続されることもあり得る。
さらに、各凹部３５０ｅを未硬化のシリコーン樹脂を含むシリコーン樹脂原料で充填し、シリコーン樹脂原料を硬化させることにより、発光素子１１０Ｂを覆う透光性の樹脂体３４０Ｚを形成する（図３７のステップＳ２１５）。樹脂体３４０Ｚを形成するためのシリコーン樹脂原料は、上述の樹脂体１４０Ｘの材料と同様の材料であり得る。すなわち、樹脂体３４０Ｚ中のシリコーン樹脂は、典型的には、少なくとも１つのフェニル基を分子中に有する有機ポリシロキサン、および／または、２つのメチル基がケイ素原子に結合したＤユニットを有する有機ポリシロキサンを含有する。シリコーン樹脂原料は、光反射性のフィラー等がさらに分散された原料であってもよい。
以上の工程により、図３９に示すように、各々が発光素子１１０Ｂおよび透光性の樹脂体３４０Ｚを有する複数の発光体１００Ｙを単位とする繰り返し構造が得られる。ここでは、さらに、図１８および図１９を参照して説明した例と同様にして、樹脂体３４０Ｚの上面に凹凸パターンを形成する。
例えば、図４０に模式的に示すように、支持体６０上に発光体１００Ｙを配置し、型２００の凸部２１０を樹脂体３４０Ｚの上面３４０ａに対向させる。さらに、例えば周囲の温度を上昇させ、樹脂体３４０Ｚが加熱された状態で上面３４０ａに型２００を押し付ける。型２００の押し付けにより、樹脂体３４０Ｚの上面３４０ａに複数の凹部３４０ｑが形成される（図９のステップＳ２２１）。なお、この例では、樹脂体３４０Ｚの上面３４０ａに選択的に凹部３４０ｑを形成しているが、樹脂部３５０Ｆの上面３５０ａにも凹部３４０ｑを形成してもかまわない。
次に、例えば、紫外線照射装置５００により、複数の凹部３４０ｑが形成された樹脂体３４０Ｚの上面３４０ａを紫外線で照射する（図９のステップＳ２２２）。紫外線の照射により、図４１に模式的に示すように、樹脂体３４０Ｚから、発光素子１１０Ｂの上面１１０ａを覆い、上面３４０ａに複数の凹部３４０ｄを有する透光性部材３４０を形成することができる。その後、ダイシング装置等によって、互いに隣接する２つの発光体１００Ｙの間の位置で樹脂部３５０Ｆとリードフレーム３６０Ｆの連結部３６３とを切断することにより、複数の発光装置１００Ｅを得ることができる。
なお、樹脂体３４０Ｚの形成に先立ち、発光素子１１０Ｂを覆う波長変換部材を形成してもよい。例えば、発光素子１１０Ｂが覆われるように各凹部３５０ｅの内部に第２樹脂材料を付与し、第２樹脂材料を硬化させることにより、波長変換部材を形成する。さらに、波長変換部材上に樹脂体３４０Ｚを形成する。その後、図４０および図４１を参照して説明した工程を実行すれば、図４２に例示する発光装置１００Ｆが得られる。発光装置１００Ｆは、発光素子１１０Ｂを覆う波長変換部材３２０Ａと、波長変換部材３２０Ａを覆う透光性部材３４０とを凹部３５０ｅの内側に有する。透光性部材３４０の上面３４０ａには、複数の凹部３４０ｄが設けられている。
あるいは、シリコーン樹脂を含有する第２樹脂材料をシリコーン樹脂原料として用いて第２樹脂材料で各凹部３５０ｅを充填してもよい。凹部３５０ｅ内の第２樹脂材料を硬化させて発光体を得た後、図４０および図４１を参照して説明した工程と同様の工程を実行すれば、図４３に例示する発光装置１００Ｇが得られる。発光装置１００Ｇは、凹部３５０ｅ内に、発光素子１１０Ｂを覆う波長変換部材３２０Ｂを有する。図４３に模式的に示すように、波長変換部材３２０Ｂは、その上面３２０ａに、複数の凹部３４０ｄを有する。このように、透光性部材としての波長変換部材３２０Ｂに、型の押し付けおよび紫外線の照射により、複数の凹部３２０ｄを形成してもよい。
上述の第２の実施形態と同様に、本開示の第３の実施形態によれば、発光素子を覆う透光性の樹脂体の表面に微細な構造を付与することが可能であり、光の取り出し効率向上の効果が期待できる。第３の実施形態によれば、発光素子を樹脂で封止した後に、発光素子を覆う透光性部材の表面に凹凸パターンを形成することが可能である。また、本実施形態においても、透光性の樹脂体の表面への形状の付与後に、樹脂体の表面を紫外線で照射しているので、リフロー等の高温を伴うプロセスを実行しても、透光性部材の表面の凹凸形状を維持させ得る。
（実施例１）
以下の手順に従って実施例１のサンプルを作製し、実施例１のサンプルの表面の形状を紫外線の照射の前後で比較した。
まず、フェニル基を分子中に有する有機ポリシロキサンを含有するシリコーン樹脂を硬化させることにより形成された透光シートを準備した。ここでは、透光シートとして、信越化学工業株式会社から販売されているシリコーン樹脂（型番：ＫＥ−１０１１）をスクリーン印刷法によってシート状に整形した後、１５０℃の温度下で４時間加熱することによりシリコーン樹脂を硬化させ、厚さ１００μmの樹脂シートを得た。
また、複数の凸部を表面に有する型を準備した。凸部の各々の形状は、正三角錐状であり、型の表面からの凸部の高さは、１．３μｍであった。また、これらの凸部は、それぞれの頂部が三角格子の格子点上に位置するように型の表面に二次元に配置されており、互いに隣接する２つの凸部の間の頂部の間隔は、３．５μｍであった。
次に、透光シートの一方の主面と、複数の凸部が設けられた型の表面とを対向させ、周囲の温度を１５０℃に上昇させた状態で、ヒートプレス装置を用いて３ＭＰａの圧力で透光シートの主面に型を押し付けた。その後、透光シートから型を分離した。型の分離後の透光シートの主面には、型の凸部に対応した位置に複数の凹部が形成されていた。図４４および図４５は、型の分離後に得られた透光シートの表面形状を示す、レーザー顕微鏡によって得られた画像である。図４５は、透光シートの断面プロファイルを示している。透光シートの表面に形成された凹部の深さは、１．１〜１．５μｍ程度の範囲であった。
次に、最も強いピークの波長が３６５ｎｍの位置にある紫外線光源を有する紫外線照射装置を用い、複数の凹部が形成された透光シートの主面を紫外線で照射した。なお、照射された紫外線は、ＵＶＡ〜ＵＶＣの波長範囲にわたるスペクトルを有していた。このときの紫外線の照射量は、２３Ｊ／ｃｍ２、照射時間は、５０秒程度であった。
図４６および図４７は、紫外線の照射後の透光シートの表面形状を示す。図４５と同様に、図４７は、透光シートの断面プロファイルを示している。紫外線照射後の透光シート表面の凹部の深さは、１．０〜１．４μｍ程度の範囲であり、紫外線の照射の前後で凹部の深さに大きな変化は見られなかった。ただし、図４５と図４７との比較から、紫外線の照射によって、凹部と凹部との間に位置する領域がわずかに尖鋭化することがわかった。
（実施例２）
複数の凸部の形状および配置が異なる型を用いたこと以外は実施例１のサンプルと同様にして、実施例２のサンプルを作製した。実施例２のサンプルの作製に用いた型の凸部の各々の形状は、円錐状であり、凸部の高さは、１．５μｍであった。また、これらの凸部は、それぞれの頂部が三角格子の格子点上に位置するように型の表面に二次元に配置されており、互いに隣接する２つの凸部の間の頂部の間隔は、３μｍであった。
図４８および図４９は、紫外線の照射後の透光シートの表面形状を示す。図４５、図４７と同様に、図４９は、透光シートの断面プロファイルを示している。図４９に示す範囲において、紫外線照射後の透光シート表面の凹部の深さの最大値は、およそ２．８μｍであった。図４９からわかるように、凹部および凹部間の領域は、０．５μｍ程度の微細な凸部を含む荒れた表面を有している。これは、硬化後のシリコーン樹脂の透光シートの表面に型を押し当て、透光シートの表面から型の凸部を引き抜いた影響が現れているためであると推測される。
（実施例３、比較例１）
次に、サンプルに付与された形状への熱の影響を検証するために、以下の手順により、実施例３のサンプルおよび比較例１のサンプルを作製した。
まず、信越化学工業株式会社から販売されているシリコーン樹脂（型番：ＬＰＳ−３５４１）をスクリーン印刷法によってシート状に整形した後、１５０℃の温度下で４時間加熱することにより、厚さ１５０μｍの樹脂シートを作製した。ここで、ＬＰＳ−３５４１は、上述のＫＥ−１０１１と同様に、フェニル基を分子中に有する有機ポリシロキサンを含有する。
次に、複数の凸部を表面に有する型を準備し、樹脂シートの一方の主面と、型の凸部とを対向させ、周囲の温度を３００℃に上昇させた状態で、ヒートプレス装置を用いて５ＭＰａの圧力で樹脂シートの主面に型を押し付けた。その後、樹脂シートから型を分離した。なお、ここでは、実施例２のサンプルの作製と同様の、円錐状の凸部が二次元に配置された表面を有する型を用いた。図５０は、型の分離後の樹脂シートの表面形状を示す。樹脂シートの表面に形成された凹部の深さは、０．９〜１．１μｍ程度の範囲であった。
次に、樹脂シートを切断することにより、２枚のシートを得た。２枚のシートのうちの一方については、実施例１のサンプルの作製に用いた紫外線照射装置を用い、凹部が形成された表面を２２．４Ｊ／ｃｍ２の照射量、３０秒程度の照射時間で紫外線で照射した。他方のシートについては、型の押し付けによる凹部の形成後に紫外線照射装置による紫外線の照射を行わなかった。
２枚のシートを電気炉内に配置し、３００℃の温度下に４０分間おいた後に電気炉から取り出して室温まで自然冷却させた。これらのシートのうち、紫外線照射装置による紫外線の照射が行われたシートを実施例３のサンプルとし、紫外線照射装置による紫外線の照射が行われなかった他方のシートを比較例１のサンプルとした。
図５１は、実施例３のサンプルの表面形状を示す。図５０と図５１との比較から、型の押し付けによる凹部の形成後に紫外線を照射することにより、３００℃程度の加熱によっても凹部の形状を維持可能であることがわかった。なお、実施例３のサンプルの表面に形成された凹部の深さは、０．９〜１．１μｍ程度の範囲であった。換言すれば、加熱の前後において、凹部の深さの変化は、おおよそ２５％以下の範囲内であった。
図５２は、比較例１のサンプルの表面形状を示す。図５２から、紫外線の照射を行わない場合には、加熱により、型の押し付けによって表面に形成された凹形状がほぼ失われることがわかった。なお、比較例１のサンプルの表面に残った凹部の深さは、０．０３μｍ程度に過ぎなかった。
（参考例１）
図５１と図５２との比較から明らかなように、型の押し付けによって凹部が形成された樹脂シートの表面を２０Ｊ／ｃｍ２程度以上の照射量で紫外線で照射することにより、高温（例えばガラス転移点以上の温度）にさらされた場合であっても凹部の形状を維持させることが可能になることがわかった。これは、紫外線で照射された表面およびその近傍に何らかの変化が生じたためであると推測される。ここでは、樹脂シートに部分的に紫外線の照射を行った参考例１のサンプルを作製し、赤外分光分析により、紫外線で照射された部分と、紫外線で照射されなかった部分との間でスペクトルの比較を行った。参考例１のサンプルは、上述のシリコーン樹脂ＬＰＳ−３５４１を予備硬化させることにより形成された、厚さ１５０μｍの透光シートの表面の一部を紫外線で照射することによって作製した。その後、透光シート中のシリコーン樹脂を本硬化させた。
図５３〜図５５は、フーリエ変換型赤外分光光度計によって得られた、参考例１のサンプルに関する透過光の赤外スペクトルを示す。図５３〜図５５中、曲線Ｋ１は、意図的に紫外線で照射されていない部分に関するスペクトルを示し、曲線Ｋ２は、意図的に紫外線で照射された部分に関するスペクトルを示している。ここでは、赤外スペクトルの取得に、サーモフィッシャーサイエンティフィック株式会社から販売されているＮｉｃｏｌｅｔ ｉＳ５０モジュールを用いた。
図５４を参照する。図５４は、図５３のスペクトルのうち、波数が４０００〜１３００ｃｍ−１の範囲を拡大して示す。図５４中には、波数が２０００〜１４００ｃｍ−１の範囲をさらに拡大した図も示されている。図５４に示すスペクトルにおいて、Ｓｉ−ＯＨに由来する吸収に関係する、波数が３７００〜３０００ｃｍ−１の範囲に注目すると、紫外線の照射により、波数が３４００ｃｍ−１付近に吸収のピークが出現し、３７００〜３０００ｃｍ−１の範囲の吸収が増加していることがわかった。
図５５も参照する。図５５は、図５３のスペクトルのうち、波数が１４００〜４００ｃｍ−１の範囲を拡大して示している。図５４および図５５から、Ｓｉ−ＣＨ３に由来する吸収に関係する、波数が２９６０ｃｍ−１および８００ｃｍ−１付近の吸収ピークに着目すると、紫外線の照射により、それぞれのピークの高さが低くなることがわかった。つまり、本開示の実施形態による発光装置の透光性部材の赤外吸収は、基本的に、２０Ｊ／ｃｍ２以上の照射量で意図的に紫外線が照射されていないシリコーン樹脂と比較して波数３７００ｃｍ−１超３０００ｃｍ−１未満の範囲で大きく、波数２９６０ｃｍ−１および８００ｃｍ−１付近において小さい。このことから、紫外線の照射により、透光シートのうち、紫外線の照射された表面のごく浅い領域に変化が生じて透光シートの硬さが部分的に向上し、その結果として高温による凹部の形状の変化が抑制された可能性がある。
次に、紫外線の照射量が互いに異なる複数のサンプルを作製し、紫外線の照射がサンプルの表面の瞬間接着力に与える影響を検証した。なお、本明細書では、「タック性」の用語を「瞬間接着力」の用語とを区別せずに使用し、これらを同じ意味で用いる。本明細書における「瞬間接着力」または「タック性」は、以下に説明するプローブ法による測定によって得られる値を意味する。
まず、厚さ３ｍｍの樹脂ブロックを作製し、同一の樹脂ブロックから、切断により、直径が１６ｍｍの複数の試験片を準備する。これらの試験片について、インストロンジャパン カンパニイリミテッドから販売されているデュアルコラム卓上型試験機５９６６を用いて、樹脂ブロックの表面にプローブを接触させた後、一定の速度でプローブを移動させ、樹脂ブロックの表面からのプローブの剥離に必要な力を測定する。測定においては、先端形状が平面状かつ先端面の面積が１８００ｍｍ２の、ステンレス製のプローブを用いる。樹脂シートの表面に対するプローブの接触時間およびプローブの引張速度は、それぞれ、１秒および９ｍｍ／分とする。同一のシートから切断によって得られる３枚の試験片に関する測定値の平均をタック性の測定値とする。
（参考例２）
以下の手順により、参考例２および参考例３のサンプルならびに比較例２のサンプルを作製した。上述の実施例３のサンプルと同様にして、信越化学工業株式会社製のシリコーン樹脂ＬＰＳ−３５４１をスクリーン印刷法によってシート状に整形し、１５０℃の温度下で４時間加熱することにより、厚さ１５０μｍの樹脂シートを作製した。ただし、ここでは、型の押し付けによる形状の付与は行わず、樹脂シートを切断することによって複数の樹脂シート片を得た。これらの樹脂シート片から無作為に３枚の樹脂シート片を抽出し、実施例３のサンプルと同様にして、一方の主面を２４０Ｊ／ｃｍ２の照射量、３０秒程度の照射時間で紫外線で照射した。紫外線の照射後の樹脂シート片を電気炉内に配置し、３００℃の温度下に４０分間おいた後に電気炉から取り出して室温まで自然冷却させ、参考例２のサンプルとした。
（参考例３）
紫外線の照射量を２２．４Ｊ／ｃｍ２に変更したこと以外は参考例２のサンプルと同様にして、参考例３のサンプルを作製した。
（比較例２）
紫外線の照射を実行しなかったことたこと以外は参考例２のサンプルと同様にして、比較例２のサンプルを作製した。
図５６は、参考例２、参考例３および比較例２の各サンプルの表面のタック性に関する測定結果を示す。図５６中、最も右側のプロットは、参考例２のサンプルに関する測定値を示し、中央のプロットは、参考例３のサンプルに関する測定値を示す。図５６中、最も左側のプロットは、比較例２のサンプルに関する測定値を示す。
図５６に示すように、比較例２のサンプルに関する表面のタック性の測定値は、おおよそ２３〜３２N・ｃｍ−２の範囲であった。一方、２２．４Ｊ／ｃｍ２の照射量で紫外線が照射された参考例３のサンプルは、おおよそ０．１〜８N・ｃｍ−２の範囲のタック性の値を示し、２４０Ｊ／ｃｍ２の照射量で紫外線が照射された参考例２のサンプルは、０．３〜０．６N・ｃｍ−２の範囲のタック性の値を示した。このことから、意図的な紫外線の照射により、シリコーン樹脂から形成された樹脂シートの表面および／または表面近傍に何らかの変化が生じた可能性がある。その結果、意図的な紫外線の照射により、樹脂表面のタック性が低下したものと推測される。図５６に示す結果から、例えば、シリコーン樹脂を含む樹脂体の表面を２０Ｊ／ｃｍ２程度以上の照射量で意図的に紫外線で照射することによって、樹脂体の表面の瞬間接着力を、意図的な紫外線の照射がなされていないシリコーン樹脂の表面の瞬間接着力の例えば５０％以下に低下させ得ることがわかった。
本開示の実施形態は、例えば光源の前面に配置され、入射光線の少なくとも一部を透過させる光学要素の製造に適用できる。本開示の実施形態は、特に、ＬＥＤ等の発光素子を覆う透光性部材を有する発光装置の製造に有用である。
１００Ａ〜１００Ｃ、１００Ｅ〜１００Ｇ 発光装置
１００Ｕ、１００Ｙ 発光体
１１０、１１０Ａ、１１０Ｂ 発光素子
１１０ａ 発光素子の上面
１１０ｂ 発光素子の下面
１１２Ａ、１１２Ｂ 発光素子の正極
１１４Ａ、１１４Ｂ 発光素子の負極
１２０Ａ 波長変換部材
１２０Ｌ、１２０Ｖ 波長変換層
１３０Ａ 導光部材
１４０、１４０Ａ 透光性部材
１４０Ｌ、１４０Ｖ 透光層
１４０Ｕ、１４０Ｘ、３４０Ｚ 樹脂体
１４０ａ 上面
１４０ｂ 下面
１４０ｄ、１４０ｑ 凹部
１５０Ａ〜１５０Ｃ 光反射性部材
１７０ 樹脂層
１７０Ｖ、ＬＢ 積層シート
１７２ 透光部
１７４ 光反射性樹脂部
２００ 型
２１０ 型の凸部
３００ 樹脂パッケージ
３００Ｆ 複合基板
３２０Ａ、３２０Ｂ 波長変換部材
３４０ 透光性部材
３４０Ｚ 樹脂体
３２０ｄ、３４０ｄ、３４０ｑ 凹部
３５０ 樹脂部
３６１、３６２ 導電性リード
３７１、３７２ 導電性ワイヤ
４００Ａ、４００Ｂ 複合基板
４１０Ａ、４１０Ｂ 基板
４１１Ａ、４１１Ｂ 第１導電部
４１２Ａ、４１２Ｂ 第２導電部
５００ 紫外線照射装置

Claims (5)

  1. 主面を有し、シリコーン樹脂を含む硬化後の樹脂体の前記主面に、複数の凸部を有する型の前記複数の凸部を対向させ、加熱された状態の前記樹脂体の前記主面に前記型を押し付けることにより、前記主面に複数の凹部を形成する工程（Ａ）と、
    前記工程（Ａ）の後に、前記樹脂体の前記主面を紫外線で照射する工程（Ｂ）と
    を含む、透光性部材の形成方法。
  2. 前記工程（Ｂ）における紫外線の照射量は、２０Ｊ／ｃｍ２以上である、請求項１に記載の透光性部材の形成方法。
  3. 前記工程（Ｂ）の実行後の前記複数の凹部は、０．９μｍ以上の深さを有する、請求項１または２に記載の透光性部材の形成方法。
  4. 前記シリコーン樹脂は、少なくとも１つのフェニル基を分子中に有する有機ポリシロキサンを含有する、請求項１から３のいずれかに記載の透光性部材の形成方法。
  5. 前記シリコーン樹脂は、２つのメチル基がケイ素原子に結合したＤユニットを有する有機ポリシロキサンを含有する、請求項１から４のいずれかに記載の透光性部材の形成方法。
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