JP6770229B2 - 光化学電極及び酸素発生装置 - Google Patents

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Description

本発明は、光化学電極及び酸素発生装置に関する。
水の分解を通じて酸素ガスを発生させる技術について研究されている。この技術では、光吸収層にて電子及び正孔の対を発生させ、アノード側の光化学電極にて酸素ガスを発生させる。従って、高い分解効率を得るためには、光吸収層に高効率で光を導くこと、及び触媒の活性が高いことが重要である。また、分解に際して、水に電解質を含ませるため、光化学電極は電解質水溶液に対して化学的に安定であることも重要である。光化学電極が化学的に安定でない場合、変質により分解効率が低下してしまう。
しかしながら、従来の光化学電極では、化学的な安定性を確保しながら高効率で酸素ガスを発生させることができない。
国際公開第2011/089904号 特開2015−98644号公報
本発明の目的は、化学的な安定性を確保しながら高効率で酸素ガスを発生させることができる光化学電極及び酸素発生装置を提供することにある。
1つの態様では、光化学電極は、光吸収層と、前記光吸収層上の酸素発生反応の触媒層と、前記触媒層上の多孔質の導電層と、を有する。前記触媒層の価電子帯の上端は前記光吸収層の価電子帯の上端より高く、前記導電層の仕事関数は前記触媒層の仕事関数より大きい。
1つの態様では、酸素発生装置は、電解質水溶液と、前記電解質水溶液中の上記の光化学電極と、前記電解質水溶液中のカソード電極と、を有する。
1つの側面として、適切な光吸収層、触媒層及び導電層が含まれているため、化学的な安定性を確保しながら高効率で酸素ガスを発生させることができる。
第1の実施形態に係る光化学電極の構成を示す断面図である。 第1の実施形態に係る光化学電極内のエネルギの関係を示す図である。 La1-xSrxCoO3の特性を示す図である。 第2の実施形態に係る酸素発生装置の構成を示す図である。 第3の実施形態に係る酸素発生装置の構成を示す図である。
以下、実施形態について添付の図面を参照しながら具体的に説明する。
(第1の実施形態)
先ず、第1の実施形態について説明する。第1の実施形態は、光化学電極の一例である。図1は、第1の実施形態に係る光化学電極の構成を示す断面図である。図2は、第1の実施形態に係る光化学電極内のエネルギの関係を示す図である。
図1に示すように、第1の実施形態に係る光化学電極1には、光吸収層12、光吸収層12上の酸素発生反応の触媒層13、及び触媒層13上の導電層14が含まれる。光化学電極1には、光吸収層12とタイプIIのヘテロ接合をする光透過層11も含まれ、光吸収層12は光透過層11上にある。図2に示すように、触媒層13の価電子帯の上端EV3は光吸収層12の価電子帯の上端EV2より高く、導電層14の仕事関数WF4は触媒層13の仕事関数WF3より大きい。また、光吸収層12の価電子帯の上端EV2は光透過層11の価電子帯の上端EV1より高い。つまり、光透過層11から触媒層13にかけて、価電子帯の上端は階段状に高くなっている。光透過層11及び光吸収層12がタイプIIのヘテロ接合をしているため、光吸収層12の伝導帯の下端EC2は光透過層11の伝導帯の下端EC1より高い。
本実施形態によれば、図2に示すように、光透過層11に光が入射すると、光は光透過層11を透過し、光吸収層12により吸収される。光吸収層12では、電子及び正孔の対が発生し、正孔が触媒層13に移動する。導電層14の仕事関数が触媒層13の仕事関数より大きいため、正孔が導電層14を透過する。光化学電極1が電解質水溶液に入れられている場合、正孔が導電層14の表面で水を酸化し、酸素ガスが発生する。
例えば、光透過層11は厚さが0.3mmでアンドープのSrTiO3基板であり、光吸収層12は厚さが100nmのBiFeO3層であり、触媒層13は厚さが15nmのLa89Sr11CoO3層であり、導電層14は厚さが15nmの多孔質Au層である。例えば、BiFeO3層及びLa89Sr11CoO3層はパルスレーザ堆積(pulsed laser deposition:PLD)法によりSrTiO3基板上に堆積することができ、多孔質Au層は室温での熱蒸着法によりLa89Sr11CoO3層上に堆積することができる。
例えば、光透過層11は厚さが0.5mmでアンドープのSrTiO3基板であり、光吸収層12は厚さが100nmのBiFeO3層であり、触媒層13は厚さが15nmのLa70Sr30CoO3層であり、導電層14は厚さが15nmの多孔質Au層である。例えば、BiFeO3層及びLa70Sr30CoO3層はPLD法によりSrTiO3基板上に堆積することができ、多孔質Au層は蒸着法によりLa70Sr30CoO3層上に堆積することができる。
例えば、光透過層11は厚さが0.5mmでアンドープのSrTiO3基板であり、光吸収層12は厚さが100nmのBiFeO3層であり、触媒層13は厚さが15nmのPrNiO3層であり、導電層14は厚さが15nmの多孔質Au層である。例えば、BiFeO3層及びPrNiO3層はPLD法によりSrTiO3基板上に堆積することができ、多孔質Au層は蒸着法によりPrNiO3層上に堆積することができる。
第1の実施形態によれば、触媒層13上に導電層14があるため、触媒層13が電解質水溶液に対して安定でないとしても、触媒層13の変質が抑制される。従って、化学的な安定性に関係なく触媒層13の材料を選択することができ、触媒層13に高活性の材料を用いることができる。また、導電層14が設けられていても、光透過層11を通じて光吸収層12に光を導くことができる。従って、光化学電極1に入射した光を高効率で利用することができる。
ここで、触媒の特性について説明する。図3に示すように、La1-xSrxCoO3は酸素発生反応の触媒として有用である。しかし、La1-xSrxCoO3は電解質水溶液に対して化学的に安定ではなく、これをこのまま電解質水溶液に接触させると、変質して性能が低下する。触媒層上に導電層を設けることで、変質を抑制することは可能である。しかし、導電層は光の透過率を低下させるため、光の利用効率が低下する。本実施形態では、触媒層13の導電層14とは反対側に光吸収層12が設けられているため、導電層14とは反対側から光を照射することで、光の利用効率の低下を回避できる。
光透過層11のバンドギャップEg1は、好ましくは3eV以上である。バンドギャップEg1が3eV未満であると、光透過層11が光を吸収して光吸収層12に到達する光が減少することがある。光吸収層12のバンドギャップEg2は、好ましくは3eV以下である。バンドギャップEg2が3eV超であると、光吸収層12が光を十分に吸収できないことがある。バンドギャップEg2は、好ましくは1eV以上3eV以下である。バンドギャップEg2が1eV未満でも、光吸収層12が光を十分に吸収できないことがある。
光透過層11の材料は特に限定されず、例えば、光透過層11はSrTiO3、(La0.3Sr0.7)(Al0.65Ta0.35)O3(LSAT)、LaAlO3、MgO、NdGaO3、又はDyScO3を含む。光吸収層12の材料は特に限定されず、例えば、ペロブスカイト構造を備えた酸化物、例えばBiFeO3を含む。触媒層13の材料は特に限定されず、例えば、触媒層13はCo若しくはNi又はこれらの両方の酸化物を含む。導電層14は多孔質であることが好ましく、例えば多孔質Au層である。
(第2の実施形態)
次に、第2の実施形態について説明する。第2の実施形態は、光化学電極1を備えた酸素発生装置に関する。図4は、第2の実施形態に係る酸素発生装置の構成を示す図である。
第2の実施形態に係る酸素発生装置21には、図4に示すように、槽23に入った電解質水溶液25、電解質水溶液25中の第1の実施形態に係る光化学電極1、及び電解質水溶液25中のカソード電極22が含まれる。光化学電極1とカソード電極22とは電解質水溶液25外で配線26を通じて互いに接続されている。槽23には光が透過する窓24が設けられており、光化学電極1は窓24を透過してきた光が光透過層11に入射するように配置されている。電解質水溶液25は、例えばNa2SO4水溶液である。
酸素発生装置21によれば、光化学電極1に光が入射すると、上記のように、光吸収層12で電子及び正孔の対が発生し、正孔が導電層14の表面で水を酸化し、酸素ガスが発生する。そして、光化学電極1が含まれているため、高効率で酸素ガスを発生させることができる。
(第3の実施形態)
次に、第3の実施形態について説明する。第3の実施形態は、光化学電極1を備えた酸素発生装置に関する。図5は、第3の実施形態に係る酸素発生装置の構成を示す図である。
第3の実施形態に係る酸素発生装置31では、図5に示すように、光透過層11、光吸収層12及び触媒層13が槽23の外側に位置し、導電層14が槽23の内側に位置するようにして槽23に光化学電極1が取り付けられており、窓24は含まれていない。他の構成は第2の実施形態と同様である。
第3の実施形態によっても、第2の実施形態と同様に、第1の実施形態に係る光化学電極1が含まれているため、高効率で酸素ガスを発生させることができる。
以下、本発明の諸態様を付記としてまとめて記載する。
(付記1)
光吸収層と、
前記光吸収層上の酸素発生反応の触媒層と、
前記触媒層上の導電層と、
を有し、
前記触媒層の価電子帯の上端は前記光吸収層の価電子帯の上端より高く、
前記導電層の仕事関数は前記触媒層の仕事関数より大きいことを特徴とする光化学電極。
(付記2)
前記光吸収層とタイプIIのヘテロ接合をする光透過層を有し、
前記光吸収層は前記光透過層上にあり、
前記光吸収層の価電子帯の上端は前記光透過層の価電子帯の上端より高いことを特徴とする付記1に記載の光化学電極。
(付記3)
前記光透過層のバンドギャップは3eV以上であることを特徴とする付記2に記載の光化学電極。
(付記4)
前記光透過層は、SrTiO3、(La0.3Sr0.7)(Al0.65Ta0.35)O3(LSAT)、LaAlO3、MgO、NdGaO3、又はDyScO3を含むことを特徴とする付記2又は3に記載の光化学電極。
(付記5)
前記光吸収層のバンドギャップは3eV以下であることを特徴とする付記1乃至4のいずれか1項に記載の光化学電極。
(付記6)
前記光吸収層のバンドギャップは1eV以上3eV以下であることを特徴とする付記5に記載の光化学電極。
(付記7)
前記触媒層はCo若しくはNi又はこれらの両方の酸化物を含むことを特徴とする付記1乃至6のいずれか1項に記載の光化学電極。
(付記8)
前記導電層は多孔質であることを特徴とする付記1乃至7のいずれか1項に記載の光化学電極。
(付記9)
前記導電層はAu層であることを特徴とする付記1乃至8のいずれか1項に記載の光化学電極。
(付記10)
前記光吸収層はペロブスカイト構造を備えた酸化物を含むことを特徴とする付記1乃至9のいずれか1項に記載の光化学電極。
(付記11)
前記酸化物はBiFeO3であることを特徴とする付記10に記載の光化学電極。
(付記12)
電解質水溶液と、
前記電解質水溶液中の付記1乃至11のいずれか1項に記載の光化学電極と、
前記電解質水溶液中のカソード電極と、
を有することを特徴とする酸素発生装置。
1:光化学電極
11:光透過層
12:光吸収層
13:触媒層
14:導電層
21:酸素発生装置
22:カソード電極
23:槽
24:窓
25:電解質水溶液
26:配線

Claims (3)

  1. 光吸収層と、
    前記光吸収層上の酸素発生反応の触媒層と、
    前記触媒層上の多孔質の導電層と、
    を有し、
    前記触媒層の価電子帯の上端は前記光吸収層の価電子帯の上端より高く、
    前記導電層の仕事関数は前記触媒層の仕事関数より大きいことを特徴とする光化学電極。
  2. 前記光吸収層のバンドギャップは1eV以上3eV以下であることを特徴とする請求項1に記載の光化学電極。
  3. 電解質水溶液と、
    前記電解質水溶液中の請求項1又は2に記載の光化学電極と、
    前記電解質水溶液中のカソード電極と、
    を有することを特徴とする酸素発生装置。
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