JP6677058B2 - Sn−Zn−O系酸化物焼結体とその製造方法 - Google Patents
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Description
Snを主成分とするSn−Zn−O系酸化物焼結体において、
Snを、原子数比Sn/(Zn+Sn)として0.75以上0.9以下の割合で含有し、かつ、Nb、Ta、W、Moから選ばれた少なくとも1種の添加元素(X)を、SnとZnと添加元素(X)の総量に対する原子数比X/(Sn+Zn+X)として0.001以上0.1以下の割合で含有すると共に、相対密度が95%以上かつ比抵抗が1Ω・cm以下であることを特徴とし、
第2の発明は、
第1の発明に記載のSn−Zn−O系酸化物焼結体において、
Ge、Ce、Bi、Gaから選ばれた少なくとも1種の添加元素(M)を、SnとZnと添加元素(M)の総量に対する原子数比M/(Sn+Zn+M)として0.0001以上0.04以下の割合で含有し、酸化物焼結体の相対密度が98%以上であることを特徴とするものである。
Snを主成分とするSn−Zn−O系酸化物焼結体の製造方法において、
原子数比Sn/(Zn+Sn)が0.75以上0.9以下となるように配合された酸化錫(SnO2)粉末と酸化亜鉛(ZnO)粉末、および、Nb、Ta、W、Moから選ばれた少なくとも1種の元素(X)で構成されかつSnとZnと添加元素(X)の総量に対する原子数比X/(Sn+Zn+X)が0.001以上0.1以下となるように配合された添加元素(X)の酸化物粉末を、純水、有機バインダー、分散剤と混合し、得られたスラリーを乾燥しかつ造粒して造粒粉末を製造する造粒粉末製造工程と、
上記造粒粉末を加圧成形して成形体を得る成形体製造工程と、
焼成炉内の酸素濃度が70体積%以上の雰囲気において、700℃から焼結温度までの昇温速度が0.4℃/min以上0.8℃/min以下で、かつ、焼結温度が1300℃以上1460℃以下で、10時間以上30時間以内の条件で上記成形体を焼成して焼結体を製造する焼結体製造工程、
を具備することを特徴とし、
また、第4の発明は、
第3の発明に記載のSn−Zn−O系酸化物焼結体の製造方法において、
原子数比Sn/(Zn+Sn)が0.75以上0.9以下となるように配合された酸化錫(SnO2)粉末と酸化亜鉛(ZnO)粉末、および、Nb、Ta、W、Moから選ばれた少なくとも1種の元素(X)で構成されかつSnとZnと添加元素(X)の総量に対する原子数比X/(Sn+Zn+X)が0.001以上0.1以下となるように配合された添加元素(X)の酸化物粉末に加え、Ge、Ce、Bi、Gaから選ばれた少なくとも1種の添加元素(M)で構成されかつSnとZnと添加元素(M)の総量に対する原子数比M/(Sn+Zn+M)として0.0001以上0.04以下となるように配合された添加元素(M)の酸化物粉末を更に添加することを特徴とするものである。
(1)ZnとSn元素
原子比数Sn/(Zn+Sn)が0.75以上0.9以下である高Sn濃度のSn−Zn−O系酸化物焼結体の製造において、高密度が得にくい要因は、SnおよびZnが揮発し易い点と、焼成時に生成されるZn2SnO4相も揮発し易いためである。このため、焼成温度だけではなく、昇温速度や焼結時間(保持時間)が影響する。
(2-1)添加元素(X)
Snを、原子数比Sn/(Sn+Zn)として0.75以上0.9以下の割合で含有し、焼結炉内の酸素濃度が70体積%以上の雰囲気において、700℃から焼結温度までの昇温速度を0.4℃/min以上0.8℃/min以下に設定し、かつ、焼結温度を1300℃以上1460℃以下に設定すると共に、10時間以上30時間以内の条件で製造されたSn−Zn−O系酸化物焼結体は、上述したように密度は向上するものの導電性には課題が残る。そこで、Nb、Ta、WおよびMoから選ばれた少なくとも1種の添加元素(X)を添加する。添加元素(X)の添加により酸化物焼結体の高密度を維持したまま、導電性が改善される。尚、添加元素(X)は、上述したNb、Ta、W、Mo等5価以上の元素である。
高密度化の効果を維持しかつ上記効果を更に高めるため、添加元素(X)と共に添加元素(M)を加えてもよい。添加元素(X)の添加により酸化物焼結体の導電性は改善されるが、添加元素(X)の増量に伴い相対密度が低下する傾向がある。この密度の低下傾向を抑制するため、Ge、Ce、Bi、Gaから選ばれた少なくとも1種の添加元素(M)を添加するとよい。尚、添加元素(M)は酸化物の形態で添加し、添加する量は、SnとZnと添加元素(M)の総量に対する原子数比M/(Sn+Zn+M)が0.0001以上0.04以下となるように設定する。原子数比M/(Sn+Zn+M)が0.0001未満の場合、添加量が少ないため密度の低下傾向を抑制する効果が高まらない。一方、原子数比M/(Sn+Zn+M)が0.04を超えた場合、別の化合物相、例えば、GeO 2 、CeO 2 、Bi 2 O 3 、Ga 2 O 3 等の化合物相を生成するため導電性を悪化させることになる。
(1)炉内雰囲気
焼結炉内の酸素濃度が70体積%以上の雰囲気において、成形体を焼成することを要する。これは、ZnO、SnO2やZn2SnO4化合物の拡散を促進させ、焼結性を向上させると共に導電性を向上させる効果があるためである。高温域ではSnおよびZnやZn2SnO4の揮発を抑制する効果もある。これ等の効果だけではなく、更に、Zn2SnO4とSnO2の揮発を抑制する効果もある。
Snを主成分とするSn−Zn−O系酸化物焼結体の高密度化には、脱バインダーが終了する700℃から焼結温度である1300℃から1460℃までの昇温速度が重要となる。脱バインダー終了後から焼結温度までは化合物であるZn2SnO4の生成や粒界拡散が行われ、この温度域の焼成時間が焼結体の高密度化に影響してくる。この温度域では必要以上に焼成に時間をかけない方が良い。これは、化合物相であるZn2SnO4相の粒界拡散を一時的に遅らせ、過度の粒界拡散を抑制する必要があるためである。
焼結温度は1300℃以上1460℃以下に設定することを要する。焼結温度が1300℃未満の場合、温度が低過ぎてSnO2、Zn2SnO4化合物の粒成長を十分に行うことが困難となり低密度化につながる。一方、1460℃を超えた場合、粒成長は進むものの、例え、酸素濃度が70体積%以上の炉内で焼成しても、Zn2SnO4化合物やSn成分の揮発を抑制することができず、焼結体内部に大きな空孔を残してしまうことになる。
焼成時における保持時間は10時間以上30時間以内に設定することを要する。保持時間が10時間未満の場合、焼結が不完全なため歪や反りの大きい焼結体になり、かつ、粒界拡散が進まず、焼結が進まない。この結果、緻密な焼結体を作製することができない。一方、30時間を超える場合、特に保持時間の効果が得られないため作業効率の悪化やコスト高の結果を招く。
平均粒径10μm以下のSnO2粉と、平均粒径10μm以下のZnO粉と、添加元素Xとして平均粒径20μm以下のTa2O5粉を用意した。
上記添加元素XとしてNb2O5粉を用い、添加元素Xの原子数比Nb/(Sn+Zn+Nb)が0.01となるようにSnO2粉、ZnO粉、および、Nb2O5粉を調合したこと以外は実施例1と同様にして、実施例2に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は99.3%、比抵抗値は0.09Ω・cmであった。結果を表1に示す。
上記添加元素XとしてWO3粉を用い、添加元素Xの原子数比W/(Sn+Zn+W)が0.01となるようにSnO2粉、ZnO粉、および、WO3粉を調合したこと以外は実施例1と同様にして、実施例3に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は99.0%、比抵抗値は0.11Ω・cmであった。結果を表1に示す。
上記添加元素XとしてMoO3粉を用い、添加元素Xの原子数比Mo/(Sn+Zn+Mo)が0.01となるようにSnO2粉、ZnO粉、および、MoO3粉を調合したこと以外は実施例1と同様にして、実施例4に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は98.7%、比抵抗値は0.16Ω・cmであった。結果を表1に示す。
上記添加元素XとしてTa2O5粉を用い、添加元素Xの原子数比Ta/(Sn+Zn+Ta)が0.1となるようにSnO2粉、ZnO粉、および、Ta2O5粉を調合したこと以外は実施例1と同様にして、実施例5に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は98.5%、比抵抗値は0.10Ω・cmであった。結果を表1に示す。
上記添加元素XとしてTa2O5粉を用い、添加元素Xの原子数比Ta/(Sn+Zn+Ta)が0.001となるようにSnO2粉、ZnO粉、および、Ta2O5粉を調合したこと以外は実施例1と同様にして、実施例6に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は99.3%、比抵抗値は0.009Ω・cmであった。結果を表1に示す。
SnとZnの原子数比Sn/(Sn+Zn)が0.9となり、添加元素Xの原子数比Ta/(Sn+Zn+Ta)が0.05となるようにSnO2粉、ZnO粉、および、Ta2O5粉を調合した以外は実施例1と同様にして、実施例7に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は99.0%、比抵抗値は0.7Ω・cmであった。結果を表1に示す。
SnとZnの原子数比Sn/(Sn+Zn)が0.75となり、添加元素Xの原子数比Ta/(Sn+Zn+Ta)が0.05となるようにSnO2粉、ZnO粉、および、Ta2O5粉を調合した以外は実施例1と同様にして、実施例8に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は98.5%、比抵抗値は0.02Ω・cmであった。結果を表1に示す。
700℃から焼結温度までの昇温速度を0.4℃/minとした以外は実施例1と同様にして、実施例9に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は97.0%、比抵抗値は0.35Ω・cmであった。結果を表1に示す。
700℃から焼結温度までの昇温速度を0.8℃/minとした以外は実施例1と同様にして、実施例10に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は95.9%、比抵抗値は0.62Ω・cmであった。結果を表1に示す。
炉内の酸素濃度を70体積%とした以外は実施例1と同様にして、実施例11に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は95.8%、比抵抗値は0.83Ω・cmであった。結果を表1に示す。
炉内の酸素濃度を99体積%とした以外は実施例1と同様にして、実施例12に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は99.5%、比抵抗値は0.03Ω・cmであった。結果を表1に示す。
焼結温度を1300℃とした以外は実施例1と同様にして、実施例13に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は95.4%、比抵抗値は0.34Ω・cmであった。結果を表1に示す。
焼結温度を1460℃とした以外は実施例1と同様にして、実施例14に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は97.2%、比抵抗値は0.22Ω・cmであった。結果を表1に示す。
焼結温度での保持時間を10時間とした以外は実施例1と同様にして、実施例15に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は96.0%、比抵抗値は0.18Ω・cmであった。結果を表1に示す。
焼結温度での保持時間を30時間とした以外は実施例1と同様にして、実施例16に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は99.5%、比抵抗値は0.03Ω・cmであった。結果を表1に示す。
上記添加元素XとしてTa2O5粉を用い、添加元素Xの原子数比Ta/(Sn+Zn+Ta)が0.0001となるようにSnO2粉、ZnO粉、および、Ta2O5粉を調合したこと以外は実施例1と同様にして、比較例1に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は99.4%、比抵抗値は190Ω・cmであり、相対密度95%以上の特性は達成できたが、比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素XとしてTa2O5粉を用い、添加元素Xの原子数比Ta/(Sn+Zn+Ta)が0.00009となるようにSnO2粉、ZnO粉、および、Ta2O5粉を調合したこと以外は実施例1と同様にして、比較例2に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は99.3%、比抵抗値は1600Ω・cmであり、相対密度95%以上の特性は達成できたが、比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用された以外は実施例1と同様にして、比較例3に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は99.3%、比抵抗値は1000Ω・cmであり、相対密度95%以上の特性は達成できたが、比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用され、かつ、700℃以降の昇温速度を0.4℃/minとしたこと以外は実施例1と同様にして、比較例4に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は98.0%、比抵抗値は1100Ω・cmであり、相対密度95%以上の特性は達成できたが、比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用され、かつ、700℃以降の昇温速度を0.8℃/minとしたこと以外は実施例1と同様にして、比較例5に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は98.9%、比抵抗値は1160Ω・cmであり、相対密度95%以上の特性は達成できたが、比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用され、かつ、酸素濃度を99.0体積%としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例6に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は98.9%、比抵抗値は1160Ω・cmであり、相対密度95%以上の特性は達成できたが、比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用され、かつ、焼結温度を1300℃としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例7に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は98.1%、比抵抗値は1500Ω・cmであり、相対密度95%以上の特性は達成できたが、比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用され、かつ、焼結温度を1460℃としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例8に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は99.2%、比抵抗値は1200Ω・cmであり、相対密度95%以上の特性は達成できたが、比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
SnとZnの原子数比Sn/(Sn+Zn)が0.7となる割合でSnO2粉とZnO粉を調合し、上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用された以外は実施例1と同様にして、比較例9に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は94.5%、比抵抗値は10000Ω・cmであり、相対密度95%以上かつ比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
SnとZnの原子数比Sn/(Sn+Zn)が0.95となる割合でSnO2粉とZnO粉を調合し、上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用された以外は実施例1と同様にして、比較例10に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は88.3%、比抵抗値は10000Ω・cmであり、相対密度95%以上かつ比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用され、かつ、700℃以降の昇温速度を0.38℃/minとしたこと以外は実施例1と同様にして、比較例11に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は93.0%、比抵抗値は1400Ω・cmであり、相対密度95%以上かつ比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用され、かつ、700℃以降の昇温速度を1.0℃/minとしたこと以外は実施例1と同様にして、比較例12に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は93.8%、比抵抗値は1500Ω・cmであり、相対密度95%以上かつ比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用され、かつ、酸素濃度を68体積%としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例13に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は90.1%、比抵抗値は10000Ω・cmであり、相対密度95%以上かつ比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用され、かつ、焼結温度を1250℃としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例14に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は85.0%、比抵抗値は10000Ω・cmであり、相対密度95%以上かつ比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
上記添加元素Xを配合していない原料粉末が適用され、かつ、焼結温度を1490℃としたこと以外は実施例1と同様にして、比較例15に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。この加工体の相対密度と比抵抗値を実施例1と同様の方法で測定したところ、相対密度は94.1%、比抵抗値は1800Ω・cmであり、相対密度95%以上かつ比抵抗値1Ω・cm以下の特性は達成できないことが確認された。結果を表1に示す。
添加元素Mとして、平均粒径が1μm以下のゲルマニウムの酸化物粉末を、添加元素Mの原子比Ge/(Sn+Zn+Ge)が0.01となるようにした以外は、実施例5と同様にして、実施例17に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。
添加元素Mをセリウム(実施例18)、ケイ素(参考例19)、ビスマス(実施例20)、インジウム(参考例21)、ガリウム(実施例22)とした以外は、実施例17と同様にして、実施例18、20、22と参考例19、21に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。
添加元素Mの原子比Ge/(Sn+Zn+Ge)が0.0001となるようにした以外は、実施例17と同様にして、実施例23に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。
添加元素Mの原子比Ge/(Sn+Zn+Ge)が0.04となるようにした以外は、実施例17と同様にして、実施例24に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。
添加元素Mとして、平均粒径が1μm以下のゲルマニウムの酸化物粉末を、添加元素Mの原子比Ge/(Sn+Zn+Ge)が0.01となるようにした以外は、実施例1と同様にして、実施例25に係るSn−Zn−O系酸化物焼結体を製造した。
Claims (4)
- Snを主成分とするSn−Zn−O系酸化物焼結体において、
Snを、原子数比Sn/(Zn+Sn)として0.75以上0.9以下の割合で含有し、かつ、Nb、Ta、W、Moから選ばれた少なくとも1種の添加元素(X)を、SnとZnと添加元素(X)の総量に対する原子数比X/(Sn+Zn+X)として0.001以上0.1以下の割合で含有すると共に、相対密度が95%以上かつ比抵抗が1Ω・cm以下であることを特徴とするSn−Zn−O系酸化物焼結体。 - Ge、Ce、Bi、Gaから選ばれた少なくとも1種の添加元素(M)を、SnとZnと添加元素(M)の総量に対する原子数比M/(Sn+Zn+M)として0.0001以上0.04以下の割合で含有し、酸化物焼結体の相対密度が98%以上であることを特徴とする請求項1に記載のSn−Zn−O系酸化物焼結体。
- 原子数比Sn/(Zn+Sn)が0.75以上0.9以下となるように配合された酸化錫(SnO2)粉末と酸化亜鉛(ZnO)粉末、および、Nb、Ta、W、Moから選ばれた少なくとも1種の元素(X)で構成されかつSnとZnと添加元素(X)の総量に対する原子数比X/(Sn+Zn+X)が0.001以上0.1以下となるように配合された添加元素(X)の酸化物粉末を、純水、有機バインダー、分散剤と混合し、得られたスラリーを乾燥しかつ造粒して造粒粉末を製造する造粒粉末製造工程と、
上記造粒粉末を加圧成形して成形体を得る成形体製造工程と、
焼成炉内の酸素濃度が70体積%以上の雰囲気において、700℃から焼結温度までの昇温速度が0.4℃/min以上0.8℃/min以下で、かつ、焼結温度が1300℃以上1460℃以下で、10時間以上30時間以内の条件で上記成形体を焼成して焼結体を製造する焼結体製造工程、
を具備することを特徴とするSn−Zn−O系酸化物焼結体の製造方法。 - 原子数比Sn/(Zn+Sn)が0.75以上0.9以下となるように配合された酸化錫(SnO2)粉末と酸化亜鉛(ZnO)粉末、および、Nb、Ta、W、Moから選ばれた少なくとも1種の元素(X)で構成されかつSnとZnと添加元素(X)の総量に対する原子数比X/(Sn+Zn+X)が0.001以上0.1以下となるように配合された添加元素(X)の酸化物粉末に加え、Ge、Ce、Bi、Gaから選ばれた少なくとも1種の添加元素(M)で構成されかつSnとZnと添加元素(M)の総量に対する原子数比M/(Sn+Zn+M)として0.0001以上0.04以下となるように配合された添加元素(M)の酸化物粉末を更に添加することを特徴とする請求項3に記載のSn−Zn−O系酸化物焼結体の製造方法。
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