JP6597785B2 - 熱可塑性樹脂組成物、成形体及び車両材料 - Google Patents
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Description
本願は、2016年7月21日に日本に出願された特願2016−143715に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
アクリル樹脂は、上記用途に用いる場合、人や物との接触により製品に傷が付くことがあるため、より優れた耐傷付性が求められる。
特許文献2には、ゴム、エチレン・ビニル共重合体、脂肪酸アミド及びグラフト共重合体を含む表面物性改良剤を配合したアクリル樹脂組成物が開示されている。
特許文献3には、特定構造の有機変性ポリシロキサン若しくはポリシロキサンブロック及びポリエステルブロックを有するポリシロキサン(ブロックコポリマー)を含むアクリル樹脂組成物が開示されている。
特許文献2で開示されているアクリル樹脂組成物は、耐スクラッチ性が向上するものの、表面物性改良剤を構成する材料が多く、アクリル樹脂の特徴である光沢性と発色性が損なわれてしまう。
特許文献3で開示されているアクリル樹脂組成物は、光沢性と発色性に優れているが、耐傷付性が不十分であった。
[1]アクリル樹脂(A)、シリコーン(B)及び脂肪酸化合物(C)を含む熱可塑性樹脂組成物。
[2]前記シリコーン(B)が、有機変性シリコーン及びジメチルシリコーンオイルから選ばれる少なくとも1種である、[1]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
[3]前記有機変性シリコーンが、ポリエステル変性シリコーンである、[2]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
[4]前記脂肪酸化合物(C)が、脂肪酸アミド化合物である、[1]〜[3]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[5]前記脂肪酸アミド化合物が、不飽和脂肪酸アミド化合物である、[4]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
[6]前記不飽和脂肪酸アミド化合物が、エルカ酸アミドである、[5]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
[7]前記シリコーン(B)の含有量が、前記アクリル樹脂(A)100質量部に対し、0.1質量部以上10質量部以下である、[1]〜[6]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[8]前記シリコーン(B)の含有量が、前記アクリル樹脂(A)100質量部に対し、0.2質量部以上8質量部以下である、[7]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
[9]前記シリコーン(B)の含有量が、前記アクリル樹脂(A)100質量部に対し、1.0質量部以上4質量部以下である、[8]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
[10]前記脂肪酸化合物(C)の含有量が、前記アクリル樹脂(A)100質量部に対し、0.01質量部以上5質量部以下である、[1]〜[6]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[11]前記脂肪酸化合物(C)の含有量が、前記アクリル樹脂(A)100質量部に対し、0.2質量部以上4質量部以下である、[10]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
[12]さらに衝撃補強材(D)を含む、[1]〜[11]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[13]前記熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐傷付性試験前後のΔL*が4.0以下である、[1]〜[12]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[14]前記熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐傷付性試験前後の20°光沢度保持率が70%以上である、[1]〜[13]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[15][1]〜[14]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物が成形されてなる成形体。
[16]アクリル樹脂(A)、シリコーン(B)及び脂肪酸化合物(C)を含む熱可塑性樹脂組成物が成形されてなる成形体であって、
前記成形体の耐傷付性試験前後のΔL*が4.0以下であり、耐傷付性試験前後の20°光沢度保持率が70%以上である成形体。
[17][15]又は[16]に記載の成形体を含む車両材料。
本発明の成形体は光沢性と発色性に優れ、かつ耐傷付性に優れる。
本発明の車両材料は、本発明の成形体を含むため、光沢性と発色性に優れ、かつ耐傷付性に優れる。
本明細書において、「単量体」は未重合の化合物を意味し、「繰り返し単位」は単量体が重合することによって形成された前記単量体に由来する単位を意味する。繰り返し単位は、重合反応によって直接形成された単位であってもよく、ポリマーを処理することによって前記単位の一部が別の構造に変換されたものであってもよい。
本明細書において、「質量%」は全体量100質量%中に含まれる所定の成分の含有量を示す。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、アクリル樹脂(A)、シリコーン(B)及び脂肪酸化合物(C)を含む。
本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐傷付性試験前後の20°光沢度保持率は70%以上である。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、アクリル樹脂(A)を含む。
アクリル樹脂(A)は、アクリル樹脂(A)に含まれる全ての繰返し単位の質量の合計(100質量%)に対して、メチルメタクリレート由来の繰り返し単位を50質量%以上含む重合体(A1)であることが好ましい。
重合体(A1)は、アクリル樹脂(A)に含まれる全ての繰返し単位の質量の合計(100質量%)に対して、メチルメタクリレート由来の繰り返し単位を50質量%以上含み、例えば、メチルメタクリレートの単独重合体、メチルメタクリレートと他の単量体との共重合体等が挙げられる。
透明性、耐熱性及び耐侯性等のアクリル樹脂本来の性能を損なわないことから、メチルメタクリレートの単独重合体、メチルメタクリレート由来の繰り返し単位を70質量%以上含む共重合体が好ましく、メチルメタクリレートの単独重合体、メチルメタクリレート由来の繰り返し単位を90質量%以上含む共重合体がより好ましい。
重合体(A1)の質量平均分子量が前記下限値以上であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の機械特性に優れる。重合体(A1)の質量平均分子量が前記上限値以下であると、溶融成形時の流動性に優れる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物の全体の質量(100質量%)に占めるアクリル樹脂(A)の含有量が前記下限値以上であれば、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体が、透明性、耐熱性及び耐侯性等のアクリル樹脂本来の性能を損ないにくい。本発明の熱可塑性樹脂組成物の全体の質量(100質量%)に占めるアクリル樹脂(A)の含有量が前記上限値以下であれば、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐傷付性に優れる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、シリコーン(B)を含む。
本発明の熱可塑性樹脂組成物がシリコーン(B)を含むことで、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐傷付性が良好となる。
ポリオルガノシロキサンを主鎖とする重合体のうち、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐傷付性が良好となることから、有機変性シリコーン及びジメチルシリコーンオイルから選ばれる少なくとも1種であることが好ましい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物に含まれる、アクリル樹脂(A)の質量(100質量部)に対するシリコーン(B)の含有量が前記下限値以上であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐傷付性に優れる。本発明の熱可塑性樹脂組成物に含まれる、アクリル樹脂(A)の質量(100質量部)に対するシリコーン(B)の含有量が前記上限値以下であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体が、透明性、耐熱性及び耐侯性等のアクリル樹脂本来の性能を損ないにくい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、脂肪酸化合物(C)を含む。
本発明の熱可塑性樹脂組成物が脂肪酸化合物(C)を含むことで、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の表面滑り性が向上し、かつ耐傷付性が優れる。
脂肪酸化合物(C)の炭素数は、10〜25が好ましく、17〜23がより好ましい。脂肪酸化合物(C)の炭素数が10以上であると、アクリル樹脂(A)との相溶性に優れ、成形体の耐傷付性に優れる。また、脂肪酸化合物(C)の炭素数が25以下であると、脂肪酸化合物(C)の製造が容易である。
本発明の熱可塑性樹脂組成物に含まれる、アクリル樹脂(A)の質量(100質量部)に対する脂肪酸化合物(C)の含有量が前記下限値以上であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐傷付性に優れる。本発明の熱可塑性樹脂組成物に含まれる、アクリル樹脂(A)の質量(100質量部)に対する脂肪酸化合物(C)の含有量が前記上限値以下であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体が、透明性、耐熱性及び耐侯性等のアクリル樹脂本来の性能を損ないにくい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、衝撃補強材(D)を含んでもよい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物が衝撃補強材(D)を含むことで、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐衝撃性が良好となる。
ゴム弾性層に用いる炭素数2〜8のアルキルアクリレートの単独重合体のガラス転移温度が前記下限値以上であると、生産性に優れる。ゴム弾性層に用いる炭素数2〜8のアルキルアクリレートの単独重合体のガラス転移温度が前記上限値以下であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の低温での耐衝撃性に優れる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐衝撃性に優れることから、エチルアクリレート、n−ブチルアクリレート、n−ヘキシルアクリレート、n−オクチルアクリレート、2−エチルヘキシルアクリレートが好ましく、n−ブチルアクリレートがより好ましい。
炭素数2〜8のアルキルアクリレートは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の外観に優れることから、炭素数2〜8のアルキルアクリレート以外の(メタ)アクリレート化合物、芳香族ビニル化合物が好ましく、メチルメタクリレート、スチレンがより好ましい。
炭素数2〜8のアルキルアクリレート以外の非架橋性単量体は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
炭素数2〜8のアルキルアクリレートとの共重合性に優れることから、1,3−ブチレンジ(メタ)アクリレート、1,4−ブタンジオールジ(メタ)アクリレートが好ましく、1,3−ブチレンジ(メタ)アクリレートがより好ましい。
架橋性単量体は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
炭素数2〜8のアルキルアクリレートとの共重合性に優れることから、アリル(メタ)アクリレートが好ましく、アリルメタクリレートがより好ましい。
グラフト交叉剤は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
硬質層のガラス転移温度は、50℃〜200℃が好ましく、60℃〜150℃がより好ましい。
硬質層のガラス転移温度が前記下限値以上であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の外観に優れる。硬質層のガラス転移温度が前記上限値以下であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐衝撃性に優れる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の外観に優れることから、メチル(メタ)アクリレート、エチル(メタ)アクリレート、n−ブチル(メタ)アクリレートが好ましく、メチル(メタ)アクリレートがより好ましい。
炭素数が1〜4のアルキル(メタ)アクリレートは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
炭素数が1〜4のアルキル(メタ)アクリレートとの共重合性に優れることから、炭素数が1〜4のアルキル(メタ)アクリレート以外の(メタ)アクリレート化合物が好ましく、炭素数が1〜4のアルキル(メタ)アクリレート以外のアルキル(メタ)アクリレート化合物がより好ましい。
炭素数が1〜4のアルキル(メタ)アクリレート以外の単量体は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
内層と外層の合計の質量(100質量%)のうち、内層の占める割合が前記下限値以上であり、外層の占める割合が前記上限値以下であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐衝撃性に優れる。内層と外層の合計の質量(100質量%)のうち、内層の占める割合が前記上限値以下であり、外層の占める割合が前記下限値以上であると、アクリル樹脂(A)のうち重合体(A1)であるアクリル樹脂(A)との相溶性に優れる。
乳化重合における単量体等の添加方法は、使用する単量体等それぞれについて、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
ゴム弾性層である内層と硬質層である外層とを含む微粒子の質量平均粒子径が前記下限値以上であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐衝撃性に優れる。ゴム弾性層である内層と硬質層である外層とを含む微粒子の質量平均粒子径が前記上限値以下であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐薬品性に優れる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物に含まれる、アクリル樹脂(A)の質量(100質量部)に対する衝撃補強材(D)の含有量が前記下限値以上であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐衝撃性に優れる。本発明の熱可塑性樹脂組成物に含まれる、アクリル樹脂(A)の質量(100質量部)に対する衝撃補強材(D)の含有量が前記上限値以下であると、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体が、透明性、耐熱性及び耐侯性等のアクリル樹脂本来の性能を損ないにくい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、アクリル樹脂(A)、シリコーン(B)、脂肪酸化合物(C)、衝撃補強材(D)以外に、他の添加剤を含んでもよい。
これらの他の添加剤は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物に含まれる、アクリル樹脂(A)の質量(100質量部)に対する他の添加剤の含有量が前記範囲内にあれば、透明性、耐熱性及び耐侯性等のアクリル樹脂本来の性能を損ないにくい。
なお、上記範囲において0質量部とは、本発明の熱可塑性樹脂組成物が他の添加剤を含まないことを意味する。
本発明の成形体は、本発明の熱可塑性樹脂組成物を成形してなる。あるいは、本発明の成形体は、前述したアクリル樹脂(A)、前述したシリコーン(B)及び前述した脂肪酸化合物(C)を含む熱可塑性樹脂組成物、若しくは本発明の熱可塑性樹脂組成物が成形されてなる成形体であって、耐傷付性試験前後のΔL*が4.0以下であり、耐傷付性試験前後の20°光沢度保持率が70%以上である。
成形温度、成形圧力等の成形条件は、常法に従って適宜設定することができる。
耐傷付性試験前後のΔL*が4.0以下であると、成形体の耐傷付性に優れることから、成形体の発色性を良好に維持できる。ΔL*は2.0以下であることがより好ましい。
耐傷付性試験前後の光沢度保持率が70%以上であると、成形体の耐傷付性に優れることから、成形体の光沢性を良好に維持できる。光沢度は90%以上であることがより好ましい
熱可塑性樹脂組成物の耐傷付性、光沢性及び発色性は、該樹脂組成物に公知の黒色着色剤(染料、顔料等)を添加したときの初期色調(L*)より評価することができる。本実施例においては、後述する方法に従って、熱可塑性樹脂組成物に公知の黒色染料を添加して得られた熱可塑性樹脂組成物について、耐傷付性、光沢性及び発色性を評価した。
熱可塑性樹脂組成物の発色性の指標として、色彩計(機種名「カラーコンピュータSM−T」、スガ試験機(株)製)を用いて、JIS Z 8721(色の表示方法−三属性による表示)で定義される色調(L*)について、入射光束を直径15mmとする条件で、JIS Z 8722(色の測定方法−反射及び透過物体色)に準拠して、試験片の初期色調(L*)を測定し、以下の基準により初期色調を判定した。
A:初期色調が1.0以下である。
B:初期色調が1.0を超えている。
熱可塑性樹脂組成物の発色性の指標として、下記の方法により、試験片の耐傷付性試験前後の色調(L*)を測定し、その差(ΔL*(明度の差))を算出した。
AA:ΔL*が2以下である。
A:ΔL*が2を超えて4以下である。
C:ΔL*が4を超えている。
熱可塑性樹脂組成物の光沢性の指標として、鏡面光沢計(機種名「True GLOSS GM−26PRO」、(株)村上色彩研究所製)を用い、JIS Z 8741−1997に準拠して、上述した耐傷付性試験前の試験片の光沢度を測定し、以下の基準により初期光沢度を判定した。
A:光沢度が75%以上である。
B:光沢度が75%未満である。
20°光沢度保持率=(耐傷付性試験後の成形体の光沢度/耐傷付性試験前の成形体の光沢度)×100 ・・・式(1)
AA:20°光沢度保持率が90%以上である。
A:20°光沢度保持率が70%以上90%未満である。
C:20°光沢度保持率が70%未満である。
アクリル樹脂(A−1):アクリペット(登録商標)VH(商品名、三菱ケミカル(株)製、ポリメタクリル酸メチル樹脂)
アクリル樹脂(A−2):アクリペット(登録商標)VHS(商品名、三菱ケミカル(株)製、ポリメタクリル酸メチル樹脂)
シリコーン(B−2):TEGOMER(登録商標) ANTISCRATCH 100(商品名、エボニック社製、アルキレン変性シリコーン(ポリジメチルシロキサンの側鎖にアルキレン基を付加した化合物))
シリコーン(B−3):SILICONE HMB−1103(商品名、Dow Corning社製、オクタメチルシクロテトラシロキサンとエチレン−アクリル酸メチル コポリマーの反応物)
シリコーン(B−4):SH−200(商品名、東レ・ダウコーニング社製、ジメチルシリコーンオイル)
脂肪酸化合物(C−2):ステアリン酸アミド
脂肪酸化合物(C−3):オレイン酸アミド
脂肪酸化合物(C−4):エチレンビスステアリン酸アミド
脂肪酸化合物(C−5):ステアリン酸
攪拌機、還流冷却器、窒素吹き込み口、単量体追加口、温度計を備えた5口フラスコに、以下の成分を仕込んだ。(かっこ内の数字は質量部を示す。以下同様。)
脱イオン水(300部)
ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート(以下、「SFS」とも言う。)(0.48部)
硫酸第1鉄(0.4×10−6部)
エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム(1.2×10−6部)
得られたラテックス(L−1)の重合率は99%以上であった。
<混合物(e−1)>
メタクリル酸メチル(22部)
スチレン(2部)
アクリル酸ブチル(16部)
1,3−ブタンジオールジメタクリレート(1部)
メタクリル酸アリル(0.1部)
t−ブチルハイドロパーオキサイド(0.04部)
モノ−n−ドデシルオキシテトラオキシエチレンリン酸ナトリウム(以下、「乳化剤E」とも言う。)(1.3部)
得られたラテックス(L−2)の重合率は99%以上であった。
<混合物(e−2)>
SFS(0.2部)
脱イオン水(5部)
<混合物(e−3)>
スチレン(10部)
アクリル酸ブチル(50部)
1,3−ブタンジオールジメタクリレート(0.2部)
メタクリル酸アリル(1.2部)
クメンハイドロパーオキサイド(0.2部)
乳化剤E(2.5部)
得られたラテックス(L−3)の重合率は99%以上であった。
<混合物(e−4)>
SFS(0.2部)
脱イオン水(5.0部)
<混合物(e−5)>
メタクリル酸メチル(57.0部)
アクリル酸メチル(3.0部)
t−ブチルハイドロパーオキサイド(0.1部)
n−オクチルメルカプタン(0.2部)
乳化剤E(2.5部)
この湿潤状の重合体を75℃で48時間乾燥させて白色粉体状の重合体を得た。これを衝撃補強材(D−1)とした。
アクリル樹脂(A−1)100質量部、シリコーン(B−1)3質量部及び脂肪酸化合物(C−1)1質量部を二軸押出機(機種名「PCM45」、(株)池貝製)に供給し、250℃で混練し、ペレット状の熱可塑性樹脂組成物を得た。
得られた熱可塑性樹脂組成物の評価結果を、表1に示す。
表1に示す配合とした以外は、実施例1と同様に操作を行い、ペレット状の熱可塑性樹脂組成物を得た。
得られた熱可塑性樹脂組成物の評価結果を、表1に示す。
特に、シリコーン(B)がポリエステル変性シリコーンからなり、脂肪酸化合物(C)として脂肪酸アミド化合物を用いた実施例1、2及び実施例7〜12は、成形体の耐傷付性、発色性及び光沢性のバランスに優れていた。
また、比較例2で得られた熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体は、脂肪酸化合物(C)を配合していないため、耐擦傷試験後の発色性の低下が大きく、成形体の耐傷付性に劣った。
比較例3で得られた熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体は、シリコーン(B)を配合していないため、耐擦傷試験後の光沢性と発色性の低下が大きく、成形体の耐傷付性に劣った。
本発明の成形体は、光沢性と発色性に優れ、かつ耐傷付性に優れることから、例えば、洗面化粧台、浴槽、水洗便器等の住宅設備向け材料;建築材料;車両内装材料、車両外装材料等の車両材料等に用いることができ、特に、車両材料に好適に用いることができる。
2 摩擦摩耗処理部
3 試験片の中央部
Claims (13)
- アクリル樹脂(A)、シリコーン(B)及び脂肪酸化合物(C)を含む熱可塑性樹脂組成物であって、
前記シリコーン(B)が、有機変性シリコーンであって、
前記有機変性シリコーンが、ポリエステル変性シリコーンであって、
前記脂肪酸化合物(C)が、脂肪酸アミド化合物であって、
前記脂肪酸アミド化合物が、飽和脂肪酸アミド化合物又は不飽和脂肪酸アミド化合物である熱可塑性樹脂組成物。 - 前記脂肪酸アミド化合物が、不飽和脂肪酸アミド化合物である、請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記不飽和脂肪酸アミド化合物が、エルカ酸アミドである、請求項2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記シリコーン(B)の含有量が、前記アクリル樹脂(A)100質量部に対し、0.1質量部以上10質量部以下である、請求項1〜3のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記シリコーン(B)の含有量が、前記アクリル樹脂(A)100質量部に対し、0.2質量部以上8質量部以下である、請求項4に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記シリコーン(B)の含有量が、前記アクリル樹脂(A)100質量部に対し、1.0質量部以上4質量部以下である、請求項5に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記脂肪酸化合物(C)の含有量が、前記アクリル樹脂(A)100質量部に対し、0.01質量部以上5質量部以下である、請求項1〜3のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記脂肪酸化合物(C)の含有量が、前記アクリル樹脂(A)100質量部に対し、0.2質量部以上4質量部以下である、請求項7に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- さらに衝撃補強材(D)を含む、請求項1〜8のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐傷付性試験前後のΔL*が4.0以下である、請求項1〜9のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記熱可塑性樹脂組成物を成形した成形体の耐傷付性試験前後の20°光沢度保持率が70%以上である、請求項1〜10のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 請求項1〜11のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物が成形されてなる成形体。
- 請求項12に記載の成形体を含む車両材料。
Applications Claiming Priority (3)
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