JP6150910B2 - ケイ素、アルミニウム及びクロムを有するニッケル基合金 - Google Patents

ケイ素、アルミニウム及びクロムを有するニッケル基合金 Download PDF

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Description

本発明は、合金成分としてケイ素、アルミニウム、クロム及び反応性元素を有するニッケル基合金に関する。
ニッケル基合金は、特に、内燃機関用の点火エレメントの電極を製造するために使用される。これらの電極は、４００℃〜９５０℃の温度に曝される。更に、この雰囲気は、還元性条件と酸化性条件との間で切り替わる。これは、電極の表面領域での高温腐食によって材料破壊又は材料損失を引き起こす。イグニッションスパークの発生により、更なる負荷（火花浸食）が生じる。このイグニッションスパークの脚部（Fusspunkt）では数千℃の温度が生じ、絶縁破壊時には最初のナノ秒で１００Ａまでの電流が流れる。その都度のフラッシュオーバーの際に、電極中の所定の体積の材料が溶融しかつ部分的に蒸発し、これが材料損失につながる。
更に、エンジンの振動が機械的負荷を高める。
電極材料は次の特性を有するのが好ましい：
高温腐食、特に酸化、硫化、浸炭及び窒化に対する良好な耐久性。更に、イグニッションスパークにより生じる浸食に対する耐久性が必要である。更に、この材料は熱衝撃に敏感でなくかつ耐熱性であることが好ましい。更に、この材料は良好な伝熱性、良好な導電性及び十分に高い融点を有することが好ましい。この材料は、良好に加工可能でありかつ安価であることが好ましい。
特に、ニッケル合金はこれらの特性スペクトルを満たす良好な潜在能力を有する。このニッケル合金は貴金属と比較して安価であり、コバルト又は鉄のように融点までに相転移を示さず、浸炭及び窒化に対して比較的敏感ではなく、良好な耐熱性、良好な耐腐食性を有しかつ良好に変形可能でかつ溶接可能である。
２つの損傷メカニズム、つまり高温腐食と火花浸食について、酸化膜形成の種類が特に重要である。
具体的な適用の場合にとって最適な酸化膜形成を達成するために、ニッケル基合金の場合には多様な合金元素が公知である。
以後、全ての濃度表示は、明確に他の記載がない限り、質量％である。
DE 29 36 312 A1によって、Ｓｉ約０．２〜３％、Ｍｎ約０．５％以下、次のＣｒ約０．２〜３％と、Ａｌ約０．２〜３％と、Ｙ約０．０１〜１％とからなる群から選択される少なくとも２種の金属、残りニッケルからなるニッケル合金が公知となっている。
DE-A 102 24 891では、ケイ素１．８〜２．２％、イットリウム及び／又はハフニウム及び／又はジルコニウム０．０５〜０．１％、アルミニウム２〜２．４％、残りニッケルを有するニッケル基合金が提案されている。
EP 1 867 739 A1では、ケイ素１．５〜２．５％、アルミニウム１．５〜３％、マンガン０〜０．５％、チタン０．０５〜０．２％を、ジルコニウム０．１〜０．３％と組み合わせて有し、その際、Ｚｒは全部又は一部が、二倍の質量のハフニウムに置き換えられていてもよい、ニッケル基合金が提案されている。
DE 10 2006 035 111 A1では、アルミニウム１．２〜２．０％、ケイ素１．２〜１．８％、炭素０．００１〜０．１％、硫黄０．００１〜０．１％、クロム最大０．１％、マンガン最大０．０１％、Ｃｕ最大０．１％、鉄最大０．２％、マグネシウム０．００５〜０．０６％、鉛最大０．００５％、Ｙ０．０５〜０．１５％及びハフニウム又はランタン０．０５〜０．１０％又はハフニウム及びランタンそれぞれ０．０５〜０．１０％、残りニッケル及び製造に由来する不純物を含有するニッケル基合金が提案されている。
パンフレット「Draehte von ThyssenKrupp VDM Automobilindustrie」、発行０１／２００６には、第１８頁に、Ｃｒ１．４〜１．８％、Ｆｅ最大０．３％、Ｃ最大０．５％、Ｍｎ１．３〜１．８％、Ｓｉ０．４〜０．６５％、Ｃｕ最大０．１５％及びＴｉ最大０．１５％を有するＮｉＣｒ2ＭｎＳｉの先行技術による合金が記載されている。
本発明の主題の課題は、製造する部材の寿命を向上させ、十分な変形性及び溶接性（加工性）と同時に、火花浸食耐性及び耐食性の向上をもたらす、ニッケル基合金を提供することである。この合金は特に高い耐食性を有するべきであり、かつ、例えば一定割合のエタノールを有する極めて腐食性の燃料の場合であっても十分に高い耐食性を有するべきである。
この課題は、
Ｓｉ １．５〜３．０％
Ａｌ １．５〜３．０％
Ｃｒ ＞０．１〜３．０％、ここで、Ｓｉ、Ａｌ及びＣｒの含有率（％で示す）は４．０≦Ａｌ＋Ｓｉ＋Ｃｒ≦８．０を満たし、
Ｆｅ ０．００５〜０．２０％
Ｙ ０．０１〜０．２０％
Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉの元素の１つ又はそれ以上 ０．００１〜０．２０％、ここで、Ｙ、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ，Ｃｅ、Ｔｉの含有率（％で示す）は０．０２≦Ｙ＋０．５・Ｈｆ＋Ｚｒ＋１．８・Ｔｉ＋０．６・（Ｌａ＋Ｃｅ）≦０．３０を満たし、
Ｃ ０．００１〜０．１０％
Ｎ ０．０００５〜０．１０％
Ｍｎ ０．００１〜０．２０％
Ｍｇ ０．０００１〜０．０８％
Ｏ ０．０００１〜０．０１０％
Ｓ 最大０．０１５％
Ｃｕ 最大０．８０％
Ｎｉ 残り及び通常の製造に由来する不純物
（質量％で）を有するニッケル基合金によって達成される。
本発明の主題の好ましい実施態様は、従属請求項より導き出すことができる。
ケイ素含有率は１．５〜３．０％であり、この場合、好ましくは、次の広がりの範囲で定義される含有率を調節することができる：
１．８〜３．０％
１．９〜２．５％。
これは、同様にアルミニウムの元素についても当てはまり、アルミニウムは１．５〜３．０％の含有率に調節される。好ましい含有率は、次に記載される：
１．５〜２．５％
１．６〜２．５％
１．６〜２．２％
１．６〜２．０％。
これは、同様にクロムの元素についても当てはまり、クロムは＞０．１〜３．０％の含有率に調節される。好ましい含有率は、次に記載される：
０．８〜３．０％
１．２〜３．０％
１．９〜３．０％
１．９〜２．５％。
Ａｌ、Ｓｉ及びＣｒの元素について、Ｓｉ、Ａｌ及びＣｒの含有量は％で示して、式４．０＜Ａｌ＋Ｓｉ＋Ｃｒ＜８．０を満たさなければならない。好ましい範囲は、
４．５≦Ａｌ＋Ｓｉ＋Ｃｒ≦７．５％
５．５≦Ａｌ＋Ｓｉ＋Ｃｒ≦６．８％
である。
同様に、これは、鉄の元素についても当てはまり、鉄は０．００５〜０．２０％の含有率に調節される。好ましい含有率は、次に記載される：
０．００５〜０．１０％
０．００５〜０．０５％。
更に、この合金はイットリウムを０．０１％〜０．２０％の含有率で添加され、かつＨｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉの元素の１つ以上を０．００１〜０．２０％で添加されているのが好ましく、
その際、Ｙ、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉの％で示す含有率は、０．０２≦Ｙ＋０．５・Ｈｆ＋Ｚｒ＋１．８・Ｔｉ＋０．６・（Ｌａ＋Ｃｅ）≦０．３０が満たされる。この場合、好ましい範囲を次に記載する：
Ｙ ０．０１〜０．１５％
Ｙ ０．０２〜０．１０％
Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉは、それぞれ０．００１〜０．１５％
０．０２≦Ｙ＋０．５・Ｈｆ＋Ｚｒ＋１．８・Ｔｉ＋０．６・（Ｌａ＋Ｃｅ）≦０．２５
Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉは、それぞれ０．００１〜０．１０％
０．０２≦Ｙ＋０．５・Ｈｆ＋Ｚｒ＋１．８・Ｔｉ＋０．６・（Ｌａ＋Ｃｅ）≦０．２０
Ｈｆ、Ｚｒ、Ｔｉは、それぞれ０．０１〜０．０５％、Ｌａ、Ｃｅはそれぞれ０．００１〜０．１０％
０．０２≦Ｙ＋０．５・Ｈｆ＋Ｚｒ＋１．８・Ｔｉ＋０．６・（Ｌａ＋Ｃｅ）≦０．２０。
炭素は、合金中で同様に、０．００１〜０．１０％の含有率で調節される。好ましくは、合金中で次の含有率を調節することができる：
０．００１〜０．０５％。
同様に、窒素は合金中で、０．０００５〜０．１０％の含有率で調節される。好ましくは、合金中で次の含有率を調節することができる：
０．００１〜０．０５％。
Ｍｎの元素は、合金中に次のように添加されていてもよい：
Ｍｎ０．００１〜０．２０％
この場合、好ましくは次の範囲で添加されている：
Ｍｎ ０．００１〜０．１０％
Ｍｎ ０．００１〜０．０８％。
マグネシウムは、０．０００１〜０．０８％の含有率に調節される。好ましくは、この元素を合金中で次のように調節することができる：
０．００１〜０．０８％。
この合金は、必要に応じて、更にカルシウムを０．０００１〜０．０６％の含有率で含むことができる。
硫黄含有率は、最大０．０１５％に制限される。好ましい含有率は、次に記載される：
Ｓ 最大０．０１０％。
酸素含有率は、合金中で０．０００１〜０．０１０％の含有率で調節される。好ましくは次の含有率に調節することができる：
０．０００１〜０．００８％。
銅含有率は、最大０．８０％に制限される。好ましくは、次のように制限される：
最大０．５０％
最大０．２０％。
最終的に、不純物について次のような元素が次のように存在してもよい：
Ｃｏ 最大０．５０％
Ｗ 最大０．０２％（最大０．１０％）
Ｍｏ 最大０．０２％（最大０．１０％）
Ｎｂ 最大０．０２％（最大０．１０％）
Ｖ 最大０．０２％（最大０．１０％）
Ｔａ 最大０．０２％（最大０．１０％）
Ｐｂ 最大０．００５％
Ｚｎ 最大０．００５％
Ｓｎ 最大０．００５％
Ｂｉ 最大０．００５％
Ｐ 最大０．０５０％（最大０．０２０％）
Ｂ 最大０．０２０％（最大０．０１０％）。
本発明による合金は、好ましくは開放環境で精錬され、続いてＶＯＤ又はＶＬＦ装置中で処理される。しかしながら真空中での精錬及び注型も可能である。その後、この合金をインゴットの形又は連続鋳造物として鋳造する。場合により、インゴット／連続鋳造物を８００℃〜１２７０℃の温度で０．１時間〜７０時間焼鈍する。更に、この合金を付加的にＥＳＵ及び／又はＶＡＲで再溶融させることもできる。その後で、この合金を所望の半製品形状にする。このため、場合により、７００℃〜１２７０℃の温度で、０．１時間〜７０時間焼鈍し、その後で熱間で変形させ、場合により７００℃〜１２７０℃で０．０５時間〜７０時間中間焼鈍させる。材料の表面を、場合により（複数回）熱変形の間に及び／又は熱変形の後に清浄化のために化学的及び／又は機械的に除去することができる。その後に、場合により９９％までの変形率で所望の形状への１回又は複数回の常温成形を実施してもよく、その際、場合により保護ガス下、例えばアルゴン下又は水素下で、７００℃〜１２５０℃で、０．１分〜７０時間中間焼鈍を場合により実施し、その後に、空気、可動の焼鈍雰囲気又は水浴中で冷却する。次に、溶体化焼鈍を７００℃〜１２５０℃で０．１分〜７０時間、場合により保護ガス下、例えばアルゴン下又は水素下で行い、その後に、空気、可動の焼鈍雰囲気又は水浴中で冷却する。場合により、最後の焼鈍の間及び／又は最後の焼鈍の後に、材料表面の化学的及び／又は機械的清浄化を行うことができる。
本発明による合金は、良好に、特に１００μｍ〜４ｍｍの厚さの帯材、特に１ｍｍ〜７０ｍｍの厚さの板材、特に１０ｍｍ〜５００ｍｍの棒材、特に０．１ｍｍ〜１５ｍｍの厚さの線材、特に０．１０ｍｍ〜７０ｍｍの壁厚及び０．２〜３０００ｍｍの直径の管材の製品形状を製造できる又は製品形状で使用できる。
この製品形状は、４μｍ〜６００μｍの平均結晶粒度で製造される。好ましい範囲は１０μｍ〜２００μｍである。
本発明によるニッケル基合金は、好ましくは、ガソリンエンジン用の点火プラグの電極用の材料として使用可能である。
この合金についての請求された限界範囲は、従って個別に次のように理由付けられる：
耐酸化性はＳｉ含有率の増加と共に向上する。十分に大きな耐酸化性を得るためにはＳｉ１．５％の最低含有率が必要である。Ｓｉ含有率が高い場合には加工性が悪化する。従って、上限はＳｉ３．０％である。
十分に高いＳｉ含有率では、少なくとも１．５％のアルミニウム含有率が耐酸化性を更に向上させる。Ａｌ含有率が高い場合には加工性が悪化する。従って、上限はＳｉ３．０％である。
十分に高いＳｉ含有率及びＡｌ含有率では、少なくとも０．１％のクロム含有率が耐酸化性を更に向上させる。Ｃｒ含有率が高い場合には加工性が悪化する。従って、上限はＣｒ３．０％である。
良好な耐酸化性にとって、十分に良好な耐酸化性を保証するために、Ａｌ＋Ｓｉ＋Ｃｒの合計が４．０％より大である必要がある。Ａｌ＋Ｓｉ＋Ｃｒの合計が８．０％より大の場合、加工性は悪化する。
鉄は、０．２０％に制限される、というのもこの元素は耐酸化性を低下させるためである。低すぎるＦｅ含有率は、合金の製造の際のコストを高める。従ってＦｅ含有率は、０．００５％以上である。
Ｙの耐酸化性を向上させる作用を得るために、Ｙ０．０１％の最低含有率が必要である。この上限は、コストの理由で０．２０％である。
耐酸化性は、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉの元素の１つ又はそれ以上を少なくとも０．００１％添加する場合に更に高められ、その際、所望の耐酸化性を得るために、Ｙ＋０．５・Ｈｆ＋Ｚｒ＋１．８・Ｔｉ＋０．６・（Ｌａ＋Ｃｅ）は０．０２以上でなければならない。Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉの元素の少なくとも１つ又はそれ以上の０．２０％を越える添加はコストを高め、この場合、Ｙ＋０．５・Ｈｆ＋Ｚｒ＋１．８・Ｔｉ＋０．６・（Ｌａ＋Ｃｅ）は更に０．３０以下に制限される（％で示すＹ、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉの含有率で）。
炭素含有率は、加工性を保証するために０．１０％未満であるのが好ましい。低すぎるＣ含有率は、合金の製造時のコストを高める要因となる。従って、炭素含有率は０．００１％より大であるのが好ましい。
窒素は、０．１０％に制限される、というのもこの元素は耐酸化性を低下させるためである。低すぎるＮ含有率は、合金の製造時のコストを高める要因となる。従って、窒素含有率は０．０００５％より大であるのが好ましい。
マンガンは、０．２０％に制限される、というのもこの元素は耐酸化性を低下させるためである。低すぎるＭｎ含有率は、合金の製造時のコストを高める要因となる。従って、マンガン含有率は０．００１％より大であるのが好ましい。
極めて低いＭｇ含有率でも、硫黄の固定（Abbinden）により加工性を改善し、それにより低温で溶融するＮｉＳ共融混合物の出現は回避される。従って、Ｍｇについては０．０００１％の最低含有率が必要である。含有率が高すぎる場合、金属間Ｎｉ−Ｍｇ相が出現することがあり、この相は加工性をまた明らかに悪化させる。従って、Ｍｇ含有率は０．０８％に制限される。
酸素含有率は、合金の生産性を保証するために、０．０１０％未満でなければならない。少なすぎる酸素含有率は、コストを高める要因となる。従って、酸素含有率は０．０００１％より大であるのが好ましい。
硫黄の含有率は可能な限り低く保つのが好ましい、というのもこの界面活性元素は、耐酸化性を損なうためである。従ってＳは最大０．０１５％に規定される。
銅は、０．８０％に制限される、というのもこの元素は耐酸化性を低下させるためである。
Ｍｇと同様に、極めて低いＣａ含有率も硫黄の固定（Abbinden）により加工性を改善し、それにより低温で溶融するＮｉＳ共沸混合物の出現は回避される。従って、Ｃａについては０．０００１％の最低含有率が必要である。含有率が高すぎる場合、金属間Ｎｉ−Ｃａ相が出現することがあり、この相は加工性をまた明らかに悪化させる。従って、Ｃａ含有率は０．０６％に制限される。
コバルトは、最大０．５０％に制限される、というのもこの元素は耐酸化性を低下させるためである。
モリブデンは、最大０．２０％に制限される、というのもこの元素は耐酸化性を低下させるためである。同様のことが、タングステン、ニオブ及びバナジウムにも当てはまる。
リンの含有率は、０．０５０％未満であるのが好ましい、というのもこの界面活性元素は耐酸化性を損なうためである。
ホウ素の含有率は可能な限り低く保つのが好ましい、というのもこの界面活性元素は、耐酸化性を損なうためである。従ってＢは最大０．０２０％に規定される。
Ｐｂは、最大０．００５％に制限される、というのもこの元素は耐酸化性を低下させるためである。同様のことが、Ｚｎ、Ｓｎ及びＢｉに当てはまる。

Claims (20)

  1. Ｓｉ １．５〜３．０％
    Ａｌ １．５〜３．０％
    Ｃｒ ０．１超３．０％、ここで、％で示すＳｉ、Ａｌ及びＣｒの含有率は、４．０≦Ａｌ＋Ｓｉ＋Ｃｒ≦８．０を満たし、
    Ｆｅ ０．００５〜０．２０％
    Ｙ ０．０１〜０．２０％、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉの元素の１つ以上 ０．００１〜０．２０％、ここで、％で示すＹ、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉの含有率は、０．０２≦Ｙ＋０．５・Ｈｆ＋Ｚｒ＋１．８・Ｔｉ＋０．６・（Ｌａ＋Ｃｅ）≦０．３０を満たし、
    Ｃ ０．００１〜０．１０％
    Ｎ ０．０００５〜０．１０％
    Ｍｎ ０．００１〜０．２０％
    Ｍｇ ０．０００１〜０．０８％
    Ｏ ０．０００１〜０．０１０％
    Ｓ 最大０．０１５％
    Ｃｕ 最大０．８０％
    Ｎｉ 残り及び通常の製造に由来する不純物
    （質量％で示す）からなる、ニッケル基合金。
  2. １．８〜３．０％のＳｉ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１に記載の合金。
  3. １．９〜２．５％のＳｉ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１又は２に記載の合金。
  4. １．５〜２．５％のＡｌ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から３までのいずれか１項に記載の合金。
  5. １．６〜２．５％のＡｌ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から４までのいずれか１項に記載の合金。
  6. １．６〜２．２％のＡｌ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から５までのいずれか１項に記載の合金。
  7. ０．８〜３．０％のＣｒ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から６までのいずれか１項に記載の合金。
  8. １．２〜３．０％のＣｒ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から７までのいずれか１項に記載の合金。
  9. １．９〜３．０％のＣｒ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から８までのいずれか１項に記載の合金。
  10. ％で示すＳｉ、Ａｌ及びＣｒの含有率が、式４．５≦Ａｌ＋Ｓｉ＋Ｃｒ≦７．５を満たす、請求項１から９までのいずれか１項に記載の合金。
  11. ０．００５〜０．１０％のＦｅ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から１０までのいずれか１項に記載の合金。
  12. ０．０１〜０．１５％のＹ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から１１までのいずれか１項に記載の合金。
  13. ０．０１〜０．１５％のＹ含有率（質量％で示す）及びＨｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉの元素の１つ以上 ０．００１〜０．１５％を有し、ここで、％で示すＹ、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｔｉの含有率は、０．０２≦Ｙ＋０．５・Ｈｆ＋Ｚｒ＋１．８・Ｔｉ＋０．６・（Ｌａ＋Ｃｅ）≦０．２５を満たす、請求項１から１２までのいずれか１項に記載の合金。
  14. ０．００１〜０．０５％のＣ含有率（質量％で示す）及び０．００１〜０．０５％のＮ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から１３までのいずれか１項に記載の合金。
  15. ０．００１〜０．１０％のＭｎ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から１４までのいずれか１項に記載の合金。
  16. ０．００１〜０．０８％のＭｇ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から１５までのいずれか１項に記載の合金。
  17. ０．０００１〜０．０６％のＣａ含有率（質量％で示す）を有する、請求項１から１６までのいずれか１項に記載の合金。
  18. 最大０．５０％のＣｏ含有率、最大０．２０％のＷ含有率、最大０．２０％のＭｏ含有率、最大０．２０％のＮｂ含有率、最大０．２０％のＶ含有率、最大０．２０％のＴａ含有率、最大０．００５％のＰｂ含有率、最大０．００５％のＺｎ含有率、最大０．００５％のＳｎ含有率、最大０．００５％のＢｉ含有率、最大０．０５０％のＰ含有率及び最大０．０２０％のＢ含有率を有する、請求項１から１７までのいずれか１項に記載の合金。
  19. 請求項１から１８までのいずれか１項に記載のニッケル基合金の、内燃機関の点火エレメント用の電極材料としての使用。
  20. ガソリンエンジンの点火エレメント用の電極材料としての、請求項１９に記載の使用。
JP2015560547A 2013-03-14 2014-01-28 ケイ素、アルミニウム及びクロムを有するニッケル基合金 Active JP6150910B2 (ja)

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