JP5915557B2 - 被覆蛍光体粒子及びその製造方法、それを用いたled素子 - Google Patents
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Description
前記蛍光体粒子が、シリコン、アルミニウム、バリウム、ストロンチウム、カルシウムのうち少なくとも1種類以上を含む酸化物または窒化物であり、
前記蛍光体粒子の表面に10〜200nmの膜厚を有する第1の被覆膜が形成され、第1の被覆膜は、アルミニウム、ジルコニウム、シリコンのうち、少なくとも2種類以上を構成元素として含む非晶質の酸化物であり、
前記第1の被覆膜上に50〜300nmの膜厚を有する第2の被覆膜が形成され、第2の被覆膜は、シリコンを必須の構成元素とし、さらにアルミニウムおよび/またはジルコニウムを他の構成元素として含む非晶質の酸化物であり、
蛍光体粒子の屈折率をnf,第1の被覆膜の屈折率をn1,第2の被覆膜の屈折率をn2としたときに、以下の関係を満たすことを特徴とする被覆蛍光体粒子。
1.3<n2<nf<2.1、
0≦│nf−n1│≦0.3、
0≦│n1−n2│≦0.3
前記蛍光体粒子がYAG系または窒化アルミケイ素系蛍光体の場合は、前記第1の被覆膜はアルミニウムを必須元素とし、シリコンまたはジルコニウムの少なくとも一種以上の元素を含む非晶質の酸化物であることが好ましい。
nr≦n2≦n1≦nf、
0≦nf−n1≦0.3、
0≦n1−n2≦0.3、
0≦n2−nr≦0.3、
1.3≦nf≦2.1、
1.3≦n1≦2.1、
1.3≦n2≦2.1、
1.3≦nr≦1.6
「第1工程」
アルミニウム有機金属化合物および/またはジルコニウム有機化合物を有機溶媒中に加えた後、アルミニウム有機金属化合物、ジルコニウム有機化合物、またはテトラエトキシシランのうち、1種類以上を有機触媒として加え、更に加水分解用の水を添加して混合することにより、一部加水分解した第1の被覆膜形成用の被覆材Aを得る。
「第2工程」
有機溶媒中に前記蛍光体粒子と第1工程で調製した被覆材Aを添加して撹拌混合し、その後真空濾過により固液分離して乾燥することにより、第1の被覆膜を形成した第1被覆蛍光体粒子を得る。
「第3工程」
有機溶媒中にシラン有機金属化合物と、アルミニウム有機金属化合物および/またはジルコニウム有機金属化合物と、加水分解用の水を添加し、撹拌混合してシラン有機金属化合物の加水分解縮合物を得て、さらに濃縮して第2の被覆膜形成用の被覆材Bを得る。
「第4工程」
有機溶媒中に第2工程で得た第1被覆蛍光体粒子を添加し、分散させた後、第3工程で得た被覆材Bを混合して分散させ、この混合液を真空濾過により固液分離することにより、第1および第2の被覆膜を備えた第2被覆蛍光体粒子を得る。
「第5工程」
第4工程で得られた第2被覆蛍光体粒子を、大気雰囲気下に200〜350℃の温度で加熱処理し、非晶質の酸化物からなる第1および第2の被覆膜を備えた被覆蛍光体粒子を得る。
本発明において芯材として用いる蛍光体粒子としては、例えば、組成式Sr3SiO5:Eu、(Sr、Ba)3SiO5:Eu、(Sr、Ba)2SiO4:Eu、Y3Al5O12:Ceから選ばれる黄色発光蛍光体粒子、(Ba,Sr,Ca)Si2O2N2:Eu、(Ba、Sr)2SiO4:Eu、Ca3Sc2Si3O12:Ce、(Ca,Sr,Ba)Al2O4:Eu、Sr3Si13Al3O2N21:Euから選ばれる緑色発光蛍光体粒子、CaAlSiN3:Eu、(Ca、Sr)AlSiN3:Eu、(Ca、Sr)2Si5N8:Euから選ばれる赤色発光蛍光体粒子などの酸化物、または窒化物の蛍光体粒子を用いることができ、且つ平均粒径がD50で1〜30μmのものを使用することができる。
次に、上記蛍光体粒子の表面に耐湿性を向上させるために形成する積層被覆膜について説明する。本発明の蛍光体粒子は、その表面に膜厚10〜200nmの第1の被覆膜と膜厚50〜300nmの第2の被覆膜からなる積層被覆膜を備え、各構成部である芯材の蛍光体粒子、積層被覆膜(第1の被覆膜および第2の被覆膜)、シリコーン樹脂において、それぞれの屈折率が以下に示す特定の範囲、関係を満たす積層被覆膜とすることで、この蛍光体粒子を透光性シリコーン樹脂中に分散させてLED素子として使用したときに、経時劣化しにくい優れた耐湿性を有し、かつ高効率な発光が得られる。
1.3<n2<nf<2.1、
0≦│nf−n1│≦0.3、
0≦│n1−n2│≦0.3
nr≦n2≦n1≦nf、
0≦nf−n1≦0.3、
0≦n1−n2≦0.3、
0≦n2−nr≦0.3、
1.3≦nf≦2.1、
1.3≦n1≦2.1、
1.3≦n2≦2.1、
1.3≦nr≦1.6
蛍光体粒子を透光性シリコーン樹脂中に練りこんでLED素子として使用する際に、高効率で発光させるためには、蛍光体、被覆膜、透光性シリコーン樹脂間の屈折率差をできる限り小さくすることが重要である。
本発明の被覆蛍光体粒子はLED素子に使用する際に、透光性樹脂に分散させて使用される。この樹脂としては、シリコーン樹脂が主に使用される。本発明で使用する透光性シリコーン樹脂の屈折率はnr=1.3〜1.6であり、具体的にはメチルシリコーン樹脂とフェニルシリコーン樹脂があげられる。メチルシリコーン樹脂の屈折率は1.41で、硬化後の硬度は低硬度である。またフェニルシリコーン樹脂の屈折率は1.54で、硬化後の硬度は高硬度であり、ハンドリング性により使い分けることができる。
次に、本発明の被覆蛍光体粒子の製造方法について、詳細に説明する。本発明の被覆蛍光体粒子の製造方法は、下記の第1から第5の工程を含むことを特徴としている。
第1工程は第1の被覆膜の形成に用いる被覆材Aを調整する工程である。即ち、所望の屈折率を得るためにアルミニウム有機金属化合物、またはジルコニウム有機化合物を有機溶媒中に加えた後、アルミニウム有機金属化合物、ジルコニウム有機化合物、またはテトラエトキシシランのうち、1種類以上を有機触媒として加え、更に加水分解用の水を添加して混合することにより、一部加水分解した第1の被覆膜形成用の被覆材Aを得る。
第2工程は、蛍光体粒子の表面に、上記第1工程で調製した被覆材Aにより第1の被覆膜を形成した第1被覆蛍光体粒子を得る工程である。即ち、有機溶媒中に蛍光体粒子と第1工程で調製した被覆材Aを添加して撹拌混合し、その後真空濾過により固液分離して乾燥することにより、第1被覆蛍光体粒子を得る。
第3工程は、第2の被覆膜の形成に用いる被覆材を調製する工程である。有機溶媒中にシラン有機金属化合物とアルミニウム有機金属化合物またはジルコニウム有機金属化合物と加水分解用の水を添加し、撹拌混合してシラン有機金属化合物の加水分解縮合物を得て、さらに濃縮して第2の被覆膜形成用の被覆材Bを得る。
第4工程は、第1被覆蛍光体粒子の表面に、上記第3工程で調製した被覆材Bにより第2の被覆膜を形成した第2被覆蛍光体粒子を得る工程である。
第5工程は、第4工程で得た第1及び第2の被覆膜を形成した第2被覆蛍光体粒子を大気中で熱処理する工程である。
下記の第1〜第5工程の条件で被覆膜を備えた蛍光体粒子を作製した。まず第1工程としては、IPA(関東化学社製、試薬特級)100gに、エチルアセトアセテートアルミニウムジイソプロピレート(川研ファインケミカル社製、ALCH S75P:濃度75重量%)80g、テトラエトキシシラン(TEOS:関東化学社製、試薬)20gを添加して混合した。この混合液中にIPA(関東化学社製、試薬特級)10gに純水を10g混合した液を添加し、密閉容器内において11℃で2時間混合して、一部加水分解したアルミニウム有機金属化合物の被覆材Aを得た。
下記の条件で被覆蛍光体粒子を作製した。まず第1工程において、IPA(関東化学社製、試薬特級)100gに、ジルコニウムジブトキシビス(エチルアセチルアセテート)(マツモトファインケミカル社製、ZC580)80g、テトラエトキシシラン(TEOS:関東化学社製、試薬)20gを添加して混合した。この混合液中にIPA(関東化学社製、試薬特級)10gに純水を10g混合した液を添加し、密閉容器内において11℃で2時間混合して、被覆材Aを得た。
使用する蛍光体粒子を実施例2と同じ蛍光体粒子を(Ba、Sr)2SiO4:Eu蛍光体粒子(D50=24μm)とし、そのほかは実施例1と同様の条件で処理し、被覆蛍光体粒子を作製した。
使用する蛍光体粒子を実施例2と同じ蛍光体粒子を(Ba、Sr)2SiO4:Eu蛍光体粒子(D50=24μm)とし、第1工程において、被覆材Aを以下の条件で作製する以外は、実施例2と同様の条件で処理し、被覆蛍光体粒子を作製した。
使用する蛍光体粒子をY3Al5O12:Ce蛍光体粒子(D50=8μm)とし、第1工程で被覆材Aを以下の条件で作製し、また第3工程で以下の条件で被覆材Bを作製した以外は、実施例1と同様にして処理し、被覆蛍光体粒子を作製した。
使用する蛍光体粒子は実施例5と同じY3Al5O12:Ce蛍光体粒子(D50=8μm)とし、第1工程で被覆材Aを以下の条件で作製した以外は、実施例5と同様にして処理し、被覆蛍光体粒子を作製した。
使用する蛍光体粒子をCaAlSiN3:Eu蛍光体粒子(D50=7μm)とし、第1工程で被覆材Aを以下の条件で作製し、第3工程で被覆材Bを以下の条件で作製した以外は、実施例5と同様にして処理し、被覆蛍光体粒子を作製した。
使用する蛍光体粒子は実施例7と同じCaAlSiN3:Eu蛍光体粒子(D50=7μm)とし、第1工程で被覆材Aを以下の条件で作製した以外は、実施例7と同様にして処理し、被覆蛍光体粒子を作製した。
上記実施例1と比較するために、実施例1で使用した(Sr、Ba)3SiO5:Eu蛍光体について、被覆膜を形成せずに実施例1と同様の評価を行った。
上記実施例2〜4と比較するために、実施例2で使用した(Ba、Sr)2SiO4:Eu蛍光体について、被覆膜を形成せずに実施例1と同様の評価を行った。
上記実施例2で使用した(Ba、Sr)2SiO4:Eu蛍光体を、そのままの状態で、シリコーン樹脂100g中に上記蛍光体10gと、1gの酸化チタン微粒子(テイカ製MT−150A:粒子径15nm)を加えて撹拌混合した。加熱硬化後、蛍光体粒子の耐湿性を評価し、得られた評価結果を下記表1、2に示した。
Claims (5)
- 蛍光体粒子の表面に2層からなる被覆膜を備えた被覆蛍光体粒子であって、
前記蛍光体粒子が、シリコン、アルミニウム、バリウム、ストロンチウム、カルシウムのうち少なくとも1種類以上を含む酸化物または窒化物であり、
前記蛍光体粒子の表面に10〜200nmの膜厚を有する第1の被覆膜が形成され、第1の被覆膜は、アルミニウム、ジルコニウム、シリコンのうち、少なくとも2種類以上を構成元素として含む非晶質の酸化物であり、
前記第1の被覆膜上に100〜300nmの膜厚を有する第2の被覆膜が形成され、第2の被覆膜は、シリコンを必須の構成元素とし、さらにアルミニウムおよび/またはジルコニウムを他の構成元素として含む非晶質の酸化物であり、
蛍光体粒子の屈折率をnf,第1の被覆膜の屈折率をn1,第2の被覆膜の屈折率をn2としたときに、以下の関係を満たすことを特徴とする被覆蛍光体粒子。
1.3<n2<nf<2.1、
0≦│nf−n1│≦0.3、
0≦│n1−n2│≦0.3 - 前記蛍光体粒子がシリケート蛍光体または窒化ケイ素系蛍光体の場合は、前記第1の被覆膜はシリコンを必須元素とし、アルミニウムまたはジルコニウムの少なくとも一種以上の元素を含む非晶質の酸化物であり、
前記蛍光体粒子がYAG系または窒化アルミケイ素系蛍光体の場合は、前記第1の被覆膜はアルミニウムを必須元素とし、シリコンまたはジルコニウムの少なくとも一種以上の元素を含む非晶質の酸化物であることを特徴とする請求項1に記載の被覆蛍光体粒子。 - 前記蛍光体粒子は、Sr3SiO5:Eu、(Sr、Ba)3SiO5:Eu、(Sr、Ba)2SiO4:Eu、Y3Al5O12:Ce、(Ba,Sr,Ca)Si2O2N2:Eu、(Ba、Sr)2SiO4:Eu、Ca3Sc2Si3O12:Ce、(Ca,Sr,Ba)Al2O4:Eu、Sr3Si13Al3O2N21:Eu、CaAlSiN3:Eu、(Ca、Sr)AlSiN3:Eu、(Ca、Sr)2Si5N8:Euのいずれかであることを特徴とする、請求項1または2に記載の被覆蛍光体粒子。
- 請求項1から3のいずれかに記載の被覆蛍光体粒子を透光性シリコーン樹脂中に分散させたLED素子であって、蛍光体の屈折率をnf,第1の被覆膜の屈折率をn1,第2の被覆膜の屈折率をn2,透光性シリコーン樹脂の屈折率をnrとし、これらの屈折率は、以下の関係を満たすことを特徴とするLED素子。
nr≦n2≦n1≦nf、
0≦nf−n1≦0.3、
0≦n1−n2≦0.3、
0≦n2−nr≦0.3、
1.3≦nf≦2.1、
1.3≦n1≦2.1、
1.3≦n2≦2.1、
1.3≦nr≦1.6 - 下記の第1〜5工程を含むことを特徴とする、構成元素として、シリコン、アルミニウム、バリウム、ストロンチウム、カルシウムのうち少なくとも1種類以上が含まれる酸化物または窒化物の蛍光体粒子の表面に2層からなる被覆膜を備える被覆蛍光体粒子の製造方法。
「第1工程」
アルミニウム有機金属化合物および/またはジルコニウム有機化合物を有機溶媒中に加えた後、アルミニウム有機金属化合物、ジルコニウム有機化合物、またはテトラエトキシシランのうち、1種類以上を有機触媒として加え、更に加水分解用の水を添加して混合することにより、一部加水分解した第1の被覆膜形成用の被覆材Aを得る。
「第2工程」
有機溶媒中に前記蛍光体粒子と第1工程で調製した被覆材Aを添加して撹拌混合し、その後真空濾過により固液分離して乾燥することにより、第1の被覆膜を形成した第1被覆蛍光体粒子を得る。
「第3工程」
有機溶媒中にシラン有機金属化合物と、アルミニウム有機金属化合物および/またはジルコニウム有機金属化合物と、加水分解用の水を添加し、撹拌混合してシラン有機金属化合物の加水分解縮合物を得て、さらに濃縮して第2の被覆膜形成用の被覆材Bを得る。
「第4工程」
有機溶媒中に第2工程で得た第1被覆蛍光体粒子を添加し、分散させた後、第3工程で得た被覆材Bを混合して分散させ、該第1被覆蛍光体粒子の表面に、次の第5工程での加熱処理後の膜厚が100〜300nmとなるように第2の被覆膜を形成し、この混合液を真空濾過により固液分離することにより、第1および第2の被覆膜を備えた第2被覆蛍光体粒子を得る。
「第5工程」
第4工程で得られた第2被覆蛍光体粒子を、大気雰囲気下に200〜350℃の温度で加熱処理し、非晶質の酸化物からなる第1および第2の被覆膜を備えた被覆蛍光体粒子を得る。
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