JP5836975B2 - リチウム二次電池及びその製造方法 - Google Patents
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Description
(実施例1)
〔負極の作製〕
分散媒としてのNMP(N−メチル−2−ピロリドン)に、ケイ素粒子(平均粒子径10μm)と、負極導電剤としての黒鉛粉末(平均粒子径3.5μm)と、負極バインダーとしてのポリイミド樹脂の前躯体と、負極活物質:黒鉛粉末:ポリイミド樹脂前躯体の混合比が96:4:6.5となるように混合し、負極合剤スラリーを作製した。ポリイミド樹脂の前駆体として、分子量が3万程度のものを用いた。
正極活物質として、LiCoO2を用い、分散媒としてのNMPと、正極導電剤としての平均粒子径3.0μmの黒鉛粉末と、正極バインダーとしてのポリフッ化ビニリデンとを、活物質と導電剤とバインダーとの質量比が95:2.5:2.5となるように混合して正極合剤スラリーを調製し、この正極合剤スラリーを集電体としてのアルミニウム箔の上に塗布することにより正極を作製した。アルミニウム箔としては厚み15μmのものを用いた。また、正極合剤層の厚みは片面で67μmとなるように形成した。
エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)を、体積比で3:7となるように混合し、これにフルオロエチレンカーボネート(FEC)を10質量%となるように添加した後、LiPF6を1モル/リットルとなるように溶解し、さらに二酸化炭素ガスを飽和するように溶解させて非水電解液を調製した。
上記のように作製した負極と正極の間に、厚さ14μm、長さ1100mm、幅60.6mmのポリエチレン製微多孔膜からなるセパレータを用いて積層体を作製した。具体的には、負極、セパレータ、正極、及びセパレータとなるように正極1枚及び負極1枚に対し、セパレータ2枚を用いて積層体を作製した。この積層体を、負極が外側となるようにスパイラル状に巻き付けて電極体を作製した。スパイラル状に巻き付ける際、直径4mmの巻き芯を用いて積層体を巻き付けた。
この比較例においては、実施例1と同様にグラビア方式で合剤層を形成したが、塗布開始が負極の内側端部となり、塗布終了が負極の外側端部となるように形成した。従って、図4に示すように、負極合剤層2及び3の内側端部にそれぞれテーパー部2a及び3aが形成されており、外側端部に突部2f及び3fがそれぞれ形成されている。
負極活物質として、ケイ素粒子に代えて、平均粒子径20μmの黒鉛粒子を用いる以外は、比較例1と同様にして負極を作製した。この負極を用いて、比較例1と同様にしてリチウム二次電池を作製し、電池B2とした。
得られた電池A1及びB1〜B2について、以下の充放電サイクル条件で充放電を行い、充放電による電極の破断状況を評価した。
700mAの電流で4時間定電流充電を行った後、3日間常温で保管し、その後700mAの電流で電池電圧が4.2Vとなるまで定電流充電を行い、さらに、4.2Vの電圧で電流値が170mAとなるまで定電圧充電を行った。
1000mAの電流で電池電圧が2.75Vとなるまで定電流放電を行った。
ここでは、負極合剤層の先端に形成される染み出し部について検討した。
実施例1と同様の集電体及び負極合剤スラリーを用い、実施例1と同様にして負極合剤層を形成した。なお、負極合剤スラリーの粘度は40mPa・sであった。
実施例1で用いた銅合金箔に、電解銅メッキによる粗面化処理を施さずに、銅合金箔をそのまま集電体として用いた。それ以外は実施例2と同様にして負極合剤層を作製した。
実施例2と同様の集電体を用い、スラリー粘度が200mPa・sの負極合剤スラリーを用いる以外は実施例2と同様にして負極を作製した。なお、スラリーの粘度は、実施例1で用いたポリイミド樹脂の前駆体のうちの50質量%を分子量が10万以上のポリイミド樹脂の前駆体で置き換えることにより、調整した。
幅2cm×長さ10cmの両面テープを負極に貼り付け、負極合剤層を引き剥がすときにかかる荷重を測定し、密着性とした。測定結果を表2に示す。
2,3…負極合剤層
2a,3a…テーパー部
2d,3d…染み出し部
4…負極集電体
5…負極タブ
11…正極
12,13…正極合剤層
14…正極集電体
15…正極タブ
20…セパレータ
21…電極体
30…リチウム二次電池
31…外装体
32…封口蓋
33…上部絶縁板
34…下部絶縁板
35…絶縁パッキング
R…テーパー領域
Claims (7)
- ケイ素及び/またはケイ素合金を含む活物質粒子とバインダーを含む負極合剤層を集電体の表面上に配置した負極と、正極と、前記負極と前記正極の間に配置されるセパレータと、非水電解質と、前記負極、前記正極、前記セパレータ及び前記非水電解質を収納するための外装体とを備え、
前記負極、前記セパレータ、及び前記正極を積層した積層体を内側から外側にスパイラル状に巻き付けて形成した電極体を、前記外装体内に収納したリチウム二次電池であって、
前記負極の外側端部に、前記負極合剤層の端部に近づくにつれて前記負極合剤層の厚みが薄くなるテーパー部が形成されており、前記負極合剤層の前記テーパー部の先端に、前記バインダーを主成分として含む染み出し部が形成されていることを特徴とするリチウム二次電池。 - 前記負極外側端部の前記負極合剤層が形成されていない領域の前記集電体に負極タブが設けられており、前記電極体の中心と前記テーパー部とを結ぶ線の延長線によって形成される領域内に、前記負極タブが位置していることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記集電体が銅または銅合金からなり、その表面に粗面化処理が施されていることを特徴とする請求項1または2に記載のリチウム二次電池。
- 前記負極合剤層が前記集電体の両面上に設けられており、一方の前記負極合剤層のテーパー部が、他方の前記負極合剤層のテーパー部より外側または内側に位置するようにそれぞれのテーパー部が互いに位置をずらして設けられていることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。
- 前記バインダーがポリイミドであることを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載のリチウム二次電池。
- 請求項1〜5のいずれか一項に記載のリチウム二次電池を製造する方法であって、
前記活物質粒子と前記バインダーと溶剤とを含む負極合剤スラリーを調製する工程と、
前記負極合剤スラリーを前記集電体の表面上に塗布して前記負極合剤層を形成し、前記負極を作製する工程と、
前記負極、前記セパレータ、及び前記正極を積層した前記積層体を巻き付けて前記電極体を形成する工程と、
前記電極体と前記非水電解質を前記外装体内に収納して、リチウム二次電池を作製する工程とを備え、
前記負極合剤スラリーの粘度が、100mPa・S以下であることを特徴とするリチウム二次電池の製造方法。 - 前記負極合剤スラリーをグラビア方式で前記集電体上に塗布することを特徴とする請求項6に記載のリチウム二次電池の製造方法。
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