CN104810506B - 一种高能量密度的锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种高能量密度的锂离子电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液和外包装，所述的正极片、负极片分别由正、负集流体和涂覆在正、负极集流体上的正、负极材料组成，正极材料包括正极活性物质、正极导电剂与正极粘结剂，负极材料包括负极活性物质、负极导电剂、增稠剂与负极粘结剂，所述正极活性物质采用镍钴铝三元正极材料或镍钴锰三元正极材料，负极活性物质采用碳源包覆硅源的硅碳材料。本发明负极采用纳米碳管包覆SiO形式制备硅碳负极，硅源以SiO形式存在，同时纳米碳管包覆在SiO表面可以有效抑制硅金属的体积膨胀，从而从根本上解决硅碳负极体积效应导致的循环性能差的问题。

Description

一种高能量密度的锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池领域，尤其涉及一种高能量密度及循环性能兼顾的高能量密度的锂离子电池。
背景技术
锂离子动力电池在电动汽车领域及大型储能设备等动力能源领域的巨大应用前景，引起了众多科学工作者及企业单位的关注。作为新一代的绿色能源产品，锂离子动力电池发展迅速，对其在电动汽车等新能源领域的应用提出了新的要求，高能量密度将是未来动力电池发展的趋势。目前，现有的锂离子电池负极材料多以石墨为主，石墨的理论克容量为372 mAh/g，与钴酸锂、锰酸锂、磷酸铁锂、镍钴锰三元等正极材料配合，电池的能量密度最高能达到200wh/kg，要追求更高能量密度则需要容量更高的正负极材料体系。纯硅基负极理论克容量可高达4200mAh/g，但用作锂离子的负极，由于体积效应，电池膨胀、粉化十分严重，于是，人们考虑将硅碳材料复合，形成硅碳负极材料，可以很大程度上提高材料的克容量，同时可以在一定程度上降低硅基材料的体积效应。
目前，应用在锂离子电池中的硅碳负极材料大多数采用物理方式将硅和碳结合，以这种方式制备的硅碳负极，当硅含量超过10%以上，体积效应仍十分明显，循环较差，远不能达到锂离子动力电池的要求。
中国专利公开号CN 1529382 A，公开日2004年9月15日，名称为大功率塑料锂离子电池的发明专利，该申请案公开了一种大功率塑料锂离子电池，包括正极片、负极片、电介质膜材料、电解液材料、软复合包装材料和塑料外壳，正极片包括正极材料、黏结剂、DBP、碳黑、铝网，负极片包括负极材料、黏结剂、DBP、碳黑、铜网，电解质膜材料包括黏结剂、二氧化硅、DBP，正极片、负极片和电解质膜通过加热复合制成单元电芯，将单元电芯叠合，采用复合膜材料包装后，形成组合电池，引出极耳，使组合电池的正、负极通过极耳材料与正、负极端子连接，将组合电池置于塑料和体内，使盖与盒体通过超声波融合，形成完整的大功率塑料锂离子电池。其不足之处在于，负极材料采用石墨类碳材料，首次充放电效率低、过充时容易析锂。
发明内容
本发明的目的在于为了解决动力电池能量密度低而导致的电动汽车续航里程短，进而解决采用硅基负极制备的锂离子动力电池在循环过程中出现的体积膨胀、粉化现象而导致的电池循环性能差的缺陷，而提供一种高能量密度及循环性能兼顾的锂离子动力电池。
为了实现上述目地，本发明采用以下技术方案：
一种高能量密度的锂离子电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液和外包装，所述的正极片、负极片分别由正、负集流体和涂覆在正、负极集流体上的正、负极材料组成，正极材料包括正极活性物质、正极导电剂与正极粘结剂，负极材料包括负极活性物质、负极导电剂、增稠剂与负极粘结剂，所述正极活性物质采用镍钴铝三元正极材料或镍钴锰三元正极材料，负极活性物质采用碳源包覆硅源的硅碳材料。在本技术方案中，负极体系采用高容量硅碳材料，且该硅碳材料由碳素包覆SiO合成，硅源以SiO形式存在。与常规的碳与金属硅以物理方式结合制备的硅碳负极不同，以碳素包覆SiO形式制备硅碳负极，碳包覆在SiO表面可以有效抑制硅金属的体积膨胀，从而从根本上解决硅碳负极体积效应导致的循环性能差的问题；负极采用弹性粘结剂聚酰亚胺（PI），两者的协同效应，可以有效解决电池在循环过程中硅碳负极出现体积膨胀、粉化等现象，有效的提高了电池的循环寿命，与高容量正极材料、隔膜及电解液配合制作的锂离子动力电池能量密度高达250wh/kg，满足动力电池的高能量密度及循环寿命的要求，有效解决动力电池能量密度低而导致的电动汽车续航里程短这一技术瓶颈，为实现锂离子动力电池在电动汽车的大规模应用提供了必要的条件。
作为优选，镍钴锰三元正极材料为Ni7CoMn2、Ni3CoMn、Ni5Co2Mn3。
作为优选，所述导电剂的各组分的质量份数为：25-30份石墨烯、10-15份聚乙二醇、100-160份溶剂、0.5-1份碳化钛。在本技术方案中，选用聚乙二醇是为了提高石墨烯在溶剂中的分散均匀性，解决石墨烯部分分散困难的问题；碳化钛的加入主要是为了提高电池的稳定性，从而提高电池的安全性能。
作为优选，所述石墨烯导电剂是由以下步骤制备而成的：
1）将石墨烯与一半的溶剂混合，超声分散10-25min，得到预混液A；
2）将聚乙二醇与剩下的溶剂混合，在30-45℃下搅拌30-60min，得到预混液B；
3）将步骤1）得到的预混液A与步骤2）得到的预混液B搅拌混合并加入碳化钛，得到锂离子电池石墨烯导电剂。
作为优选，步骤3）中加入碳化钛的同时施加强度为3000-4500GS的磁场；待碳化钛完全加入后，将磁场强度提高至5000-5500GS，并搅拌15-20min，然后在超声波条件下超声分散30-45min。
作为优选，负极活性物质采用纳米碳管包覆SiO的硅碳材料，负极粘结剂为聚酰亚胺。在本技术方案中，本发明以SiO为硅源，采用高温固相法制备纳米碳管包覆SiO的硅碳负极材料，纳米碳管均匀包覆在SiO表面，该结构可以有效抑制硅循环过程中的粉化，提高硅碳负极的循环性能，采用该硅碳负极容量450mAh/g；聚酰亚胺粘结剂时弹性材料，弹性材料具有很好的延展性，可以承受活性材料较大的体积变化，在循环充放电过程中，可以承受硅碳负极材料的反复膨胀和收缩，有效抑制硅碳负极活性材料的体积效应导致的活性材料与集流体脱落现象。
作为优选，纳米碳管与SiO的质量比为9-12:1。
作为优选，所述负极活性物质有以下步骤制备而成：
a）将纳米碳管、SiO与锰或钼球磨15-30h，得到混料；
b）将步骤a）得到的混料在惰性气体氛围下反应25-30h，反应温度为1150-1200℃，得到硅碳-金属混合粉末；
c）将步骤b）得到的硅碳-金属混合粉末进行酸洗，得到纳米碳管包覆SiO的硅碳材料。
作为优选，锰或钼的加入量为纳米碳管与SiO总质量的1.5-3倍。
作为优选，正极片辊压后的厚度为120～280μm，压实密度为2.5～3.3g/cm3；负极片辊压后的厚度为60～200μm，压实密度为1.3～2.0g/cm3；制备正极浆料的粘度为1000-3000 mPa·s，搅拌均匀后过筛，100-120目；制备负极浆料的粘度为2800-4000 mPa·s，搅拌均匀后过筛，100-120目。
本发明的有益效果是
1）本发明采用高容量的硅碳材料作为负极，实际克容量为450 -500mAh/g，比常规石墨负极300-350 mAh/g容量有大幅度提高了，正极采用高容量的NCA或高镍NCM，实际克容量达到170mAh/g以上，这种体系配合制备的锂离子动力电池能量密度可以高达250~300wh/kg；
2）本发明负极采用纳米碳管包覆SiO形式制备硅碳负极，硅源以SiO形式存在，同时纳米碳管包覆在SiO表面可以有效抑制硅金属的体积膨胀，从而从根本上解决硅碳负极体积效应导致的循环性能差的问题；负极采用弹性粘结剂聚酰亚胺（PI），两者的协同效应，可以有效解决电池在循环过程中硅碳负极出现体积膨胀、粉化等现象，有效的提高了电池的循环寿命。
附图说明
图1是实施例1的循环测试图。
具体实施方式
以下结合具体实施例，对本发明作进一步的解释：
本发明所用石墨烯购自宁波墨西科技有限公，其余原料均可从市场购得。
制备石墨烯导电剂：1）将25g石墨烯与50g的水混合，超声分散10min，得到预混液A；超声频率为50KHz；
2）将10g聚乙二醇与50g的水混合，在30℃下搅拌30min，得到预混液B；
3）将步骤1）得到的预混液A与步骤2）得到的预混液B搅拌混合并加入0.5g碳化钛，加入碳化钛的同时施加强度为3000GS的磁场，待碳化钛完全加入后，将磁场强度提高至5000GS，并搅拌15min，然后在超声波条件下超声分散30min；超声频率为50KHz，得到石墨烯导电剂。
实施例1
原材料：PVDF(聚四氟乙烯)，石墨烯导电剂、NMP(N-甲基吡咯烷酮)、NCA正极材料、硅碳负极、CMC(羧甲基纤维素钠)、聚酰亚胺（PI）胶液以及去离子水、涂层隔膜（涂层隔膜采用PE基材，AL2O3涂层）、硅基电解液；
正极浆料制备：首先将PVDF溶于的NMP有机溶剂中，搅拌3-4小时，制备成固含量为7%的胶液，再将石墨烯导电剂加入胶液中搅拌1小时，随即加入正极NCA，持续高速搅拌2小时，调节粘度达到1000 mPa·s，完成搅拌后过筛得到所需正极浆料；
负极浆料制备：将CMC溶于的水中，搅拌数小时，制得1.34%固含的胶液，再加入石墨烯导电剂搅拌1小时，随即加入硅碳负极搅拌2小时后，加入PI胶液调节浆料粘度达到2800mPa·s，充分搅拌后胶料过筛即得所需负极浆料；
极片制作：将制所得的正、负极浆料按进行涂布、再按正极压实密度3.3g/cm3，负极压实密度2.0g/cm3进行碾压，最后分切，冲片得到所需尺寸的正、负极片；
电池组装：将正、负极片，涂层隔膜，通过叠片机完成组装，再注入硅基电解液，封装完成，即得所需的软包锂离子动力电池。
其中，所述负极活性物质有以下步骤制备而成：
a）将纳米碳管、SiO与锰球磨15h，得到混料；锰的加入量为纳米碳管与SiO总质量的1.5倍；纳米碳管与SiO的质量比为9:1；
b）将步骤a）得到的混料在惰性气体氛围下反应25h，反应温度为1150℃，得到硅碳-金属混合粉末；
c）将步骤b）得到的硅碳-金属混合粉末进行酸洗，得到纳米碳管包覆SiO的硅碳材料。
实施例2
原材料：PVDF(聚四氟乙烯)，石墨烯导电剂、NMP(N-甲基吡咯烷酮)、Ni3CoMn正极材料、硅碳负极、CMC(羧甲基纤维素钠)、聚酰亚胺（PI）胶液以及去离子水、涂层隔膜（涂层隔膜采用PE基材，AL2O3涂层）、硅基电解液；
正极浆料制备：首先将PVDF溶于的NMP有机溶剂中，搅拌3-4小时，制备成固含量为7%的胶液，再将石墨烯导电剂加入胶液中搅拌1小时，随即加入正极Ni3CoMn，持续高速搅拌2小时，调节粘度达到2000 mPa·s，完成搅拌后过筛得到所需正极浆料；
负极浆料制备：将CMC溶于的水中，搅拌数小时，制得1.34%固含的胶液，再加入石墨烯导电剂搅拌1小时，随即加入硅碳负极搅拌2小时后，加入PI胶液调节浆料粘度达到3300mPa·s，充分搅拌后胶料过筛即得所需负极浆料；
极片制作：将制所得的正、负极浆料按进行涂布、再按正极压实密度2.8g/cm3，负极压实密度1.7g/cm3进行碾压，最后分切，冲片得到所需尺寸的正、负极片；
电池组装：将正、负极片，涂层隔膜，通过叠片机完成组装，再注入硅基电解液，封装完成，即得所需的软包锂离子动力电池。
其中，所述负极活性物质有以下步骤制备而成：
a）将纳米碳管、SiO与钼球磨24h，得到混料；钼的加入量为纳米碳管与SiO总质量的2倍；纳米碳管与SiO的质量比为10:1；
b）将步骤a）得到的混料在惰性气体氛围下反应28h，反应温度为1180℃，得到硅碳-金属混合粉末；
c）将步骤b）得到的硅碳-金属混合粉末进行酸洗，得到纳米碳管包覆SiO的硅碳材料。
实施例3
原材料：PVDF(聚四氟乙烯)，石墨烯导电剂、NMP(N-甲基吡咯烷酮)、Ni5Co2Mn3正极材料、硅碳负极、CMC(羧甲基纤维素钠)、聚酰亚胺（PI）胶液以及去离子水、涂层隔膜（涂层隔膜采用PE基材，AL2O3涂层）、硅基电解液；
正极浆料制备：首先将PVDF溶于的NMP有机溶剂中，搅拌3-4小时，制备成固含量为8%的胶液，再将石墨烯导电剂加入胶液中搅拌1小时，随即加入正极Ni5Co2Mn3，持续高速搅拌2小时，调节粘度达到3000 mPa·s，完成搅拌后过筛得到所需正极浆料；
负极浆料制备：将CMC溶于的水中，搅拌数小时，制得1.34%固含的胶液，再加入石墨烯导电剂搅拌1小时，随即加入硅碳负极搅拌2小时后，加入PI胶液调节浆料粘度达到2800mPa·s，充分搅拌后胶料过筛即得所需负极浆料；
极片制作：将制所得的正、负极浆料按进行涂布、再按正极压实密度2.5g/cm3，负极压实密度1.3g/cm3进行碾压，最后分切，冲片得到所需尺寸的正、负极片；
电池组装：将正、负极片，涂层隔膜，通过叠片机完成组装，再注入硅基电解液，封装完成，即得所需的软包锂离子动力电池。
其中，所述负极活性物质有以下步骤制备而成：
a）将纳米碳管、SiO与锰球磨30h，得到混料；锰的加入量为纳米碳管与SiO总质量的3倍；纳米碳管与SiO的质量比为12:1；
b）将步骤a）得到的混料在惰性气体氛围下反应30h，反应温度为1200℃，得到硅碳-金属混合粉末；
c）将步骤b）得到的硅碳-金属混合粉末进行酸洗，得到纳米碳管包覆SiO的硅碳材料。
将实施例1制备的软包锂离子动力电池进行循环测试，循环800圈，容量保持85.7%，循环曲线图见图1。

Claims (9)

1.一种高能量密度的锂离子电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液和外包装，所述的正极片、负极片分别由正、负集流体和涂覆在正、负极集流体上的正、负极材料组成，正极材料包括正极活性物质、正极导电剂与正极粘结剂，负极材料包括负极活性物质、负极导电剂、增稠剂与负极粘结剂，其特征在于，所述正极活性物质采用镍钴铝三元正极材料或镍钴锰三元正极材料，负极活性物质采用碳源包覆硅源的硅碳材料；所述正极导电剂和负极导电剂的各组分的质量份数为：25-30份石墨烯、10-15份聚乙二醇、100-160份溶剂与0.5-1份碳化钛。
2.根据权利要求1所述的一种高能量密度的锂离子电池，其特征在于，镍钴锰三元正极材料为Ni7CoMn2、Ni3CoMn、Ni5Co2Mn3的锂氧化物。
3.根据权利要求1所述的一种高能量密度的锂离子电池，其特征在于，所述正极导电剂和负极导电剂是由以下步骤制备而成的：
1）将石墨烯与一半的溶剂混合，超声分散10-25min，得到预混液A；
2）将聚乙二醇与剩下的溶剂混合，在30-45℃下搅拌30-60min，得到预混液B；
3）将步骤1）得到的预混液A与步骤2）得到的预混液B搅拌混合并加入碳化钛，得到锂离子电池正极导电剂和锂离子电池负极导电剂。
4.根据权利要求3所述的一种高能量密度的锂离子电池，其特征在于，步骤3）中加入碳化钛的同时施加强度为3000-4500GS的磁场；待碳化钛完全加入后，将磁场强度提高至5000-5500GS，并搅拌15-20min，然后在超声波条件下超声分散30-45min。
5.根据权利要求1所述的一种高能量密度的锂离子电池，其特征在于，负极活性物质采用纳米碳管包覆SiO的硅碳材料，负极粘结剂为聚酰亚胺。
6.根据权利要求5所述的一种高能量密度的锂离子电池，其特征在于，纳米碳管与SiO的质量比为9-12:1。
7.根据权利要求1所述的一种高能量密度的锂离子电池，其特征在于，所述负极活性物质有以下步骤制备而成：
a）将纳米碳管、SiO与锰或钼球磨15-30h，得到混料；
b）将步骤a）得到的混料在惰性气体氛围下反应25-30h，反应温度为1150-1200℃，得到硅碳-金属混合粉末；
c）将步骤b）得到的硅碳-金属混合粉末进行酸洗，得到纳米碳管包覆SiO的硅碳材料。
8.根据权利要求7所述的一种高能量密度的锂离子电池，其特征在于，锰或钼的加入量为纳米碳管与SiO总质量的1.5-3倍。
9.根据权利要求1或2所述的一种高能量密度的锂离子电池，其特征在于，将所述正极材料制备成浆料，正极浆料的粘度为1000-3000 mPa·s，搅拌均匀后过筛，100-120目；将正极浆料涂覆在正极片上，将正极片按厚度为120～280μm，压实密度为2.5～3.3g/cm3进行辊压；将所述负极材料制备成浆料，负极浆料的粘度为2800-4000 mPa·s，搅拌均匀后过筛，100-120目；将负极浆料涂覆在负极片上，将负极片按的厚度为60～200μm，压实密度为1.3～2.0g/cm3进行辊压。
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