WO2019082748A1 - 非水電解質二次電池の製造方法 - Google Patents

非水電解質二次電池の製造方法

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WO2019082748A1
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negative electrode
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electrode tab
winding
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孝典 北川
智通 上田
孝一 草河
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三洋電機株式会社
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    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present disclosure relates to a method of manufacturing a non-aqueous electrolyte secondary battery.
  • Patent Document 1 discloses a structure in which a positive electrode tab is welded to one end in the longitudinal direction of a positive electrode located on the winding start side of an electrode body, and the tab is curved with the same radius of curvature as the winding core.
  • the object of the present disclosure is to sufficiently suppress damage to the separator and the electrode caused by the electrode tab in the manufacturing process of the electrode body in which the electrode tab is provided at one end in the longitudinal direction of the electrode located on the winding start side of the electrode body. It is an object of the present invention to provide a method of manufacturing a non-aqueous electrolyte secondary battery that can be used.
  • a method of manufacturing a non-aqueous electrolyte secondary battery is a method of manufacturing a non-aqueous electrolyte secondary battery including an electrode body in which a positive electrode and a negative electrode are wound via a separator. And at least one electrode of the negative electrode, an electrode tab is joined to one end in the longitudinal direction of the electrode located on the winding start side of the electrode body, and the widthwise center of the electrode tab along at least the longitudinal direction of the electrode The electrode tab is processed so that the part bulges out to the winding outer side of the electrode body, and the electrode and the separator are wound around the winding core in a state where a gap is formed between the electrode tab and the winding core It is characterized by
  • an electrode assembly having an electrode tab provided at one end in the longitudinal direction of the electrode located on the winding start side of the electrode assembly is wound In the manufacturing process, damage to the separator and the electrode due to the electrode tab can be suppressed.
  • FIG. 1 is a longitudinal sectional view of a non-aqueous electrolyte secondary battery which is an example of the embodiment.
  • FIG. 2 is a transverse sectional view of a non-aqueous electrolyte secondary battery according to an example of the embodiment.
  • FIG. 3 is a view showing a negative electrode tab which is an example of the embodiment.
  • FIG. 4 is a view for explaining the processing method of the negative electrode tab which is an example of the embodiment.
  • the separator wound on the outside of the electrode tab in the manufacturing process of the electrode body in which the electrode tab is provided at one end in the longitudinal direction of the electrode located on the winding start side of the electrode body is wound Damage and damage to the electrode wound around the outside of the electrode tab may generate metal powder and active material powder, which may lead to problems such as current leak.
  • the present inventors have processed at least the widthwise central portion of the electrode tab to form a gap between the electrode tab and the core, and wound the electrode and the separator. It has been found that the winding of the separator suppresses the damage to the separator and the electrode caused by the electrode tab.
  • a cylindrical battery in which a wound electrode assembly 14 is accommodated in a cylindrical battery case 15 is exemplified.
  • the battery case is not limited to a cylindrical shape, and may be, for example, a square.
  • the sealing body 17 side of the battery case 15 is described as “upper”, and the bottom side of the outer can 16 is described as “lower”.
  • FIG. 1 is a longitudinal direction (axial direction) sectional view of a non-aqueous electrolyte secondary battery 10 which is an example of the embodiment
  • FIG. 2 is a lateral direction (radial direction) sectional view of the non-aqueous electrolyte secondary battery 10.
  • the separator 13 is omitted.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery 10 includes an electrode assembly 14, a non-aqueous electrolyte (not shown), and a battery case 15 for containing the electrode assembly 14 and the non-aqueous electrolyte.
  • the electrode body 14 has a winding structure in which the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are wound via the separator 13.
  • the battery case 15 is configured of a bottomed cylindrical outer can 16 and a sealing body 17 that closes the opening of the outer can 16.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery 10 further includes a resin gasket 28 disposed between the outer can 16 and the sealing body 17.
  • the non-aqueous electrolyte comprises a non-aqueous solvent and an electrolyte salt dissolved in the non-aqueous solvent.
  • the non-aqueous solvent for example, esters, ethers, nitriles, amides, mixed solvents of two or more of them, and the like may be used.
  • the non-aqueous solvent may contain a halogen substitute wherein at least a part of hydrogen of these solvents is substituted with a halogen atom such as fluorine.
  • the non-aqueous electrolyte is not limited to the liquid electrolyte, and may be a solid electrolyte using a gel-like polymer or the like.
  • the electrolyte salt for example, a lithium salt such as LiPF 6 is used.
  • the electrode body 14 includes a long positive electrode 11, a long negative electrode 12, two long separators 13, a positive electrode tab 20 joined to the positive electrode 11, and a negative electrode joined to the negative electrode 12. And a tab 21.
  • the negative electrode 12 is formed to have a size larger than that of the positive electrode 11 in order to suppress the deposition of lithium. That is, the negative electrode 12 is formed longer than the positive electrode 11 in the longitudinal direction and the short direction (vertical direction).
  • the two separators 13 are formed to have at least a size larger than at least the positive electrode 11, and are disposed, for example, so as to sandwich the positive electrode 11.
  • the positive electrode tab 20 is provided at the longitudinal center of the positive electrode 11 and at a position away from the winding start end and the winding end of the electrode body 14.
  • the negative electrode tab 21 is provided at one end in the longitudinal direction of the negative electrode 12 located on the winding start side of the electrode body 14.
  • another negative electrode tab may be provided at the other end in the longitudinal direction of the negative electrode 12 located on the winding end side of the electrode assembly 14.
  • the positive electrode tab 20 is provided at one end in the longitudinal direction of the positive electrode 11 located on the winding start side of the electrode body 14 and the negative electrode tab 21 is other than the longitudinal direction one end of the negative electrode 12 located on the winding start side of the electrode body 14 It may be provided at a place.
  • the positive electrode 11 has a strip-shaped positive electrode current collector and a positive electrode mixture layer formed on both sides of the current collector.
  • an exposed portion in which the surface of the positive electrode current collector is exposed is formed in the longitudinal direction intermediate portion of the current collector, and the positive electrode tab 20 is joined to the exposed portion.
  • the positive electrode mixture layer is composed of a positive electrode active material, a conductive agent, and a binder.
  • positive electrode active materials include lithium composite metal oxides containing at least one transition metal element selected from Co, Mn, and Ni.
  • the lithium mixed metal oxide can contain different metal elements such as Al, Mg, and Zr.
  • the negative electrode 12 includes a strip-shaped negative electrode current collector 30 and a negative electrode mixture layer 31 formed on both sides of the negative electrode current collector.
  • An exposed portion 33 (see FIG. 4) in which the surface of the negative electrode current collector 30 is exposed is formed in the portion, and the negative electrode tab 21 is joined to the exposed portion 33.
  • the negative electrode mixture layer is composed of a negative electrode active material and a binder, and may optionally contain a conductive agent.
  • the negative electrode active material is not particularly limited as long as it can occlude and release lithium ions reversibly, for example, carbon materials such as natural graphite and artificial graphite, lithium titanium composite oxides, lithium and alloys such as Si and Sn Metal, or an alloy containing these, a composite oxide, or the like can be used.
  • the separator 13 a porous sheet having ion permeability and insulation is used.
  • the separator 13 may have either a single layer structure or a laminated structure, and is made of, for example, a polyolefin resin such as polyethylene or polypropylene, cellulose, or the like.
  • a polyolefin resin such as polyethylene or polypropylene, cellulose, or the like.
  • polyolefin resin it is preferable to apply
  • the heat-resistant layer can also be provided using a resin containing ceramic particles.
  • Insulating plates 18 and 19 are respectively disposed above and below the electrode body 14.
  • the positive electrode tab 20 attached to the positive electrode 11 extends to the sealing body 17 side through the through hole of the insulating plate 18, and the negative electrode tab 21 attached to the negative electrode 12 passes through the outside of the insulating plate 19. And extends to the bottom side of the outer can 16.
  • the positive electrode tab 20 is connected to the lower surface of the filter 23 which is a bottom plate of the sealing member 17 by welding or the like, and a cap 27 which is a top plate of the sealing member 17 electrically connected to the filter 23 serves as a positive electrode terminal.
  • the negative electrode tab 21 is connected to the inner surface of the bottom of the outer can 16 by welding or the like, and the outer can 16 becomes a negative electrode terminal.
  • the outer can 16 is, for example, a bottomed cylindrical metal container. As described above, the gasket 28 is provided between the outer can 16 and the sealing body 17, and the internal space of the battery case 15 is sealed.
  • the outer can 16 has, for example, a grooved portion 22 supporting the sealing body 17 formed by pressing the side surface portion from the outside.
  • the grooved portion 22 is preferably formed annularly along the circumferential direction of the outer can 16 and supports the sealing body 17 on the top surface thereof. Further, the upper end portion of the outer can 16 is bent inward and crimped to the peripheral portion of the sealing body 17.
  • the sealing body 17 has a structure in which the filter 23, the lower valve body 24, the insulating member 25, the upper valve body 26, and the cap 27 are stacked in order from the electrode body 14 side.
  • Each member which comprises the sealing body 17 has disk shape or ring shape, for example, and each member except the insulation member 25 is electrically connected mutually.
  • the lower valve body 24 and the upper valve body 26 are connected to each other at their central portions, and an insulating member 25 is interposed between the respective peripheral edge portions.
  • FIG. 3 is a view showing the negative electrode tab 21 in the manufacturing process of the electrode assembly 14, and FIG. 4 is a view for explaining a method of processing the negative electrode tab 21.
  • the core 40 is used, and the negative electrode tab 21 is processed to form a gap 41 between the negative electrode tab 21 and the core 40.
  • the positive electrode 11, the negative electrode 12, and the separator 13 are wound around the winding core 40.
  • the positive electrode tab 20 is provided at one end in the longitudinal direction of the positive electrode 11 positioned on the winding start side of the electrode body 14, the positive electrode tab 20 is processed to form a gap between the positive electrode tab 20 and the winding core 40.
  • the configurations of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are not particularly limited, and each electrode can be manufactured by a conventionally known method.
  • the manufacturing steps of the non-aqueous electrolyte secondary battery 10 include the following steps. (1) A step of joining the negative electrode tab 21 to one end in the longitudinal direction of the negative electrode 12 located on the winding start side of the electrode body 14. (2) A step of processing the negative electrode tab 21 so that at least the widthwise central portion of the negative electrode tab 21 bulges outward of the winding of the electrode body 14 (processing step of the negative electrode tab 21). (3) A step of winding the positive electrode 11, the negative electrode 12, and the separator 13 around the core 40 in the state where the gap 41 is formed between the negative electrode tab 21 and the core 40.
  • the width direction of the negative electrode tab 21 means a direction along the longitudinal direction of the negative electrode 12.
  • the negative electrode tab 21 (as well as the positive electrode tab 20) is generally a strip-shaped conductive member.
  • the width W of the negative electrode tab 21 is, for example, 1 mm ⁇ W ⁇ ⁇ R (R is the radius of the winding core 40), and a preferred example is 2 mm to 5 mm.
  • the negative electrode tab 21 is joined to the exposed portion 33 formed at one end of the negative electrode 12 in the longitudinal direction.
  • the negative electrode tab 21 is preferably welded to the exposed portion 33.
  • the positive electrode tab 20 is also welded to the exposed portion of the positive electrode 11.
  • the step (2) is preferably performed after the step (1) in order to facilitate welding of the negative electrode tab 21.
  • the order of the step (1) and the step (2) is not particularly limited.
  • the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are spirally wound via the separator 13.
  • a cylindrical winding core 40 is used, and the positive electrode 11, the negative electrode 12, and the separator 13 are wound around the winding core 40.
  • the winding core 40 is extracted after the production of the electrode body 14, but the electrode body 14 may be configured as a core member as it is. When the core 40 is removed, a hollow portion is formed at the center of the electrode body 14.
  • the two overlapping separators 13 extend to the winding start side more than any of the positive electrode 11 and the negative electrode 12.
  • the winding of the electrode and the separator 13 is performed by rotating the winding core 40 so as to wind the electrode and the separator 13 while holding the two separators 13 between the pair of winding cores 40.
  • one longitudinal end of the separator 13 positioned on the winding start side of the electrode body 14 is positioned closer to the winding start than the longitudinal end of the negative electrode 12, and one longitudinal end of the negative electrode 12 corresponds to the longitudinal direction of the positive electrode 11. It is located on the winding start side of one end.
  • the winding of the electrode and the separator 13 is performed in a state in which at least the widthwise central portion of the negative electrode tab 21 is processed to form the gap 41 between the widthwise central portion and the core 40 as described above.
  • the electrode and the separator 13 receive tension. Therefore, a portion overlapping with the electrode and the tab edge 21c of the separator 13 (both end portions in the width direction of the negative electrode tab 21) is pressed, but forming the gap 41 can alleviate the influence of the tab edge 21c and damage the electrode and the separator 13 It can be suppressed.
  • the negative electrode 12 is preferably disposed so that the negative electrode tab 21 faces the winding core 40 side.
  • the negative electrode tab 21 directly contacts, for example, the winding core 40, and a gap 41 is formed between the widthwise central portion of the negative electrode tab 21 and the winding core 40.
  • a separator 13 may be disposed between the negative electrode 12 and the core 40. In this case, the gap 41 formed between the negative electrode tab 21 and the core 40 is along the surface of the core 40. It is arrange
  • the negative electrode tab 21 can be processed using a mold 45 having a pair of male and female molds.
  • the exposed portion 33 to which the negative electrode tab 21 is welded is pressed using a mold 45.
  • the insulating tape 32 is attached to one surface of the exposed portion 33 so as to cover the negative electrode tab 21, but the insulating tape 32 is also attached to the other surface of the exposed portion 33 It is also good.
  • the negative electrode tab 21 may be processed before sticking the insulating tape 32, it is preferably processed in a state where the insulating tape 32 is stuck.
  • the pair of metal blocks used for the continuity inspection of the insulating tape 32 attached to the negative electrode tab 21 may be converted into a male mold and a female mold, respectively, and the blocks may be used as a mold 45.
  • a curved portion 21 a that bulges outward of the winding of the electrode body 14 be formed at the central portion in the width direction of the negative electrode tab 21.
  • the shape of the curved portion 21a is not particularly limited. However, it is preferable to process the negative electrode tab 21 so that a curved portion 21a having a curvature radius R1 smaller than the radius R of the winding core 40 is formed.
  • the negative electrode tab 21 is preferably processed so that the curvature radius R1 of the curved portion 21a is (1/3) ⁇ R ⁇ R1 ⁇ R.
  • the curvature radius R1 of the curved portion 21a is more preferably (1/3) ⁇ R ⁇ R1 ⁇ (4/9) ⁇ R. In this case, it is possible to form the gap 41 more suitable for suppressing the damage to the electrode and the separator 13.
  • the curved portion 21 a is preferably formed with substantially the same width on both sides in the width direction with respect to the center in the width direction of the negative electrode tab 21. That is, the curved portion 21 a is formed substantially symmetrically with respect to an imaginary line ⁇ passing through the widthwise center of the negative electrode tab 21.
  • the curved portion 21 a is preferably formed to have a width of 1/3 or more of the tab width W.
  • the negative electrode tab 21 is processed to satisfy, for example, (1/3) ⁇ W ⁇ Wa ⁇ W.
  • Wa means the width (processing width) of the curved portion 21 a. In this case, it is possible to form the gap 41 more suitable for suppressing the damage to the electrode and the separator 13.
  • the curved portion 21 a is preferably formed over the entire length in the vertical direction of the portion of the negative electrode tab 21 located on the negative electrode 12.
  • a curved portion 21a at the central portion in the width direction of the negative electrode tab 21 and to set both end portions in the width direction as the non-processed portion 21b.
  • a curved portion 21a having a width Wa is formed at the center in the width direction of the negative electrode tab 21, and a non-processed portion 21b having a width of (W-Wa) x 1/2 on both sides of the curved portion 21a.
  • Example 1 [Production of positive electrode] 100 parts by mass of lithium nickelate represented by LiNi 0.88 Co 0.09 Al 0.03 O 2 , 1 part by mass of acetylene black, and 0.9 parts by mass of polyvinylidene fluoride are mixed, and further N- An appropriate amount of methyl-2-pyrrolidone was added to prepare a positive electrode mixture slurry. Next, the positive electrode mixture slurry was applied to both sides of a long positive electrode current collector made of aluminum foil, and the coating was dried. The dried coated film was compressed using a roller, and then cut into a predetermined electrode size to prepare a positive electrode in which a positive electrode mixture layer was formed on both sides of the positive electrode current collector.
  • An exposed portion in which the mixture layer was not present and the current collector surface was exposed was provided at the central portion in the longitudinal direction of the positive electrode, and an aluminum positive electrode tab was welded to the exposed portion. Further, an insulating tape was attached to the positive electrode so as to cover the positive electrode tab and the exposed portion.
  • the exposed part where the mixture layer was not present was provided at one end in the longitudinal direction of the negative electrode (the end located on the winding start side of the electrode body) and an exposed part where the current collector surface was exposed was provided and a nickel negative electrode tab was welded to the exposed part . Also, an insulating tape was attached to the negative electrode so as to cover the negative electrode tab and the exposed portion.
  • the negative electrode is disposed such that one end in the longitudinal direction of the negative electrode obtained by welding the negative electrode tab is positioned on the winding start side of the electrode body and the processed negative electrode tab is convex on the winding outer side.
  • the positive electrode, the negative electrode, and the separator were wound around the winding core in a state where a gap was formed between the widthwise central portion and the winding core.
  • Example 2 Same as Example 1 except that the processing width Wa of the negative electrode tab is (3/4) ⁇ W, and a curved portion with a radius of curvature R1 (0.875 ⁇ R) is formed at the center in the width direction of the negative electrode tab.
  • the electrode body was produced.
  • Example 3 Same as Example 1 except that the processing width Wa of the negative electrode tab is (2/3) ⁇ W and a curved portion with a radius of curvature R1 (0.875 ⁇ R) is formed at the center in the width direction of the negative electrode tab.
  • the electrode body was produced.
  • Comparative Example 1 An electrode assembly was produced in the same manner as in Example 1 except that the negative electrode tab was not processed.
  • Comparative Example 3 An electrode assembly was produced in the same manner as in Comparative Example 1, except that the negative electrode tab having a width W of 3 mm was used instead of the negative electrode tab having a width W of 3 mm.

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Abstract

本開示は、電極体の巻き始め側に位置する電極の長手方向一端部に電極タブを設けた場合に、電極体の製過程におけるセパレータ及び電極の損傷を十分に抑制できる非水電解質二次電池の製造方法を提供することを目的とする。実施形態の一例である非水電解質二次電池の製造工程では、電極体の巻き始め側に位置する負極の長手方向一端部に負極タブ（２１）を接合し、少なくとも負極タブ（２１）の幅方向中央部が電極体の巻外側に膨出するように負極タブ（２１）を加工し、負極タブ（２１）と巻芯（４０）との間に隙間（４１）を形成した状態で正極、負極、及びセパレータを巻芯（４０）に巻回する。

Description

非水電解質二次電池の製造方法
　本開示は、非水電解質二次電池の製造方法に関する。
　従来、非水電解質二次電池用の巻回型の電極体において、電池の高容量化、内部抵抗低減等の性能向上を図るための手段の１つとして、電極体の巻き始め側に位置する電極の長手方向一端部に電極タブを接合した構造が知られている。例えば、特許文献１には、電極体の巻き始め側に位置する正極の長手方向一端部に正極タブを溶接し、当該タブを巻芯と同じ曲率半径で湾曲させた構造が開示されている。
特開平２－１３２７５８号公報
　ところで、電極体の巻き始め側に位置する電極の長手方向一端部に電極タブを設ける場合、電極体の製造過程において、電極タブと重なる部分でセパレータが損傷し、また電極の損傷により金属粉や活物質粉等が発生して、電流リーク等の不具合を招くことが想定される。セパレータ及び電極の損傷は、特にタブエッジと重なる部分で起こり易い。なお、特許文献１に開示された技術によれば、タブエッジの影響を緩和できるが、セパレータ及び電極の損傷を更に抑制する手段が求められている。
　本開示の目的は、電極体の巻き始め側に位置する電極の長手方向一端部に電極タブが設けられた電極体の製造過程において、電極タブに起因したセパレータ及び電極の損傷を十分に抑制することが可能な非水電解質二次電池の製造方法を提供することである。
　本開示の一態様である非水電解質二次電池の製造方法は、正極及び負極がセパレータを介して巻回されてなる電極体を有する非水電解質二次電池の製造方法であって、前記正極及び前記負極の少なくとも一方の電極において、前記電極体の巻き始め側に位置する前記電極の長手方向一端部に電極タブを接合し、少なくとも前記電極の長手方向に沿った前記電極タブの幅方向中央部が前記電極体の巻外側に膨出するように前記電極タブを加工し、前記電極タブと巻芯との間に隙間を形成した状態で前記電極及び前記セパレータを前記巻芯に巻回することを特徴とする。
　本開示の一態様である非水電解質二次電池の製造方法によれば、電極体の巻き始め側に位置する電極の長手方向一端部に電極タブが設けられた電極を巻回する電極体の製造過程において、電極タブに起因したセパレータ及び電極の損傷を抑制できる。
図１は実施形態の一例である非水電解質二次電池の縦方向断面図である。 図２は実施形態の一例である非水電解質二次電池の横方向断面図である。 図３は実施形態の一例である負極タブを示す図である。 図４は実施形態の一例である負極タブの加工方法を説明するための図である。
　上述のように、電極体の巻き始め側に位置する電極の長手方向一端部に電極タブが設けられた電極を巻回する電極体の製造過程において、電極タブの外側に巻回されるセパレータが損傷し、また電極タブの外側に巻回される電極の損傷により金属粉や活物質粉が発生して、電流リーク等の不具合を招く場合がある。本発明者らは、かかる課題を解決すべく鋭意検討した結果、少なくとも電極タブの幅方向中央部を加工して電極タブと巻芯との間に隙間を形成した状態で電極及びセパレータを巻芯に巻回することにより、電極タブに起因したセパレータ及び電極の損傷が抑制されることを見出した。これは、電極タブの幅方向中央部と巻芯との間に形成される隙間によって、セパレータ及び電極に作用する巻回時のストレスが緩和されるためと考えられる。つまり、セパレータ及び電極を巻き締める際に発生するストレスが隙間部分に逃げることにより、タブエッジによるセパレータ及び電極の圧迫が大きく緩和されるものと想定される。
　以下、本開示の実施形態の一例について詳細に説明する。以下では、後述の製造方法によって製造される電極体を備えた非水電解質二次電池として、巻回型の電極体１４が円筒形状の電池ケース１５に収容された円筒形電池を例示するが、電池ケースは円筒形に限定されず、例えば角形であってもよい。なお、本明細書では、説明の便宜上、電池ケース１５の封口体１７側を「上」、外装缶１６の底部側を「下」として説明する。
　図１は、実施形態の一例である非水電解質二次電池１０の縦方向（軸方向）断面図、図２は非水電解質二次電池１０の横方向（径方向）断面図である。図２の拡大図では、セパレータ１３の図示を省略している。
　図１及び図２に例示するように、非水電解質二次電池１０は、電極体１４と、非水電解質（図示せず）と、電極体１４及び非水電解質を収容する電池ケース１５とを備える。電極体１４は、正極１１と負極１２がセパレータ１３を介して巻回されてなる巻回構造を有する。電池ケース１５は、有底筒状の外装缶１６と、外装缶１６の開口部を塞ぐ封口体１７とで構成される。また、非水電解質二次電池１０は、外装缶１６と封口体１７との間に配置される樹脂製のガスケット２８を備える。
　非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む。非水溶媒には、例えばエステル類、エーテル類、ニトリル類、アミド類、およびこれらの２種以上の混合溶媒等を用いてもよい。非水溶媒は、これら溶媒の水素の少なくとも一部をフッ素等のハロゲン原子で置換したハロゲン置換体を含有していてもよい。なお、非水電解質は液体電解質に限定されず、ゲル状ポリマー等を用いた固体電解質であってもよい。電解質塩には、例えばＬｉＰＦ6等のリチウム塩が使用される。
　電極体１４は、長尺状の正極１１と、長尺状の負極１２と、長尺状の２枚のセパレータ１３と、正極１１に接合された正極タブ２０と、負極１２に接合された負極タブ２１とで構成される。負極１２は、リチウムの析出を抑制するために、正極１１よりも一回り大きな寸法で形成される。即ち、負極１２は、正極１１より長手方向及び短手方向（上下方向）に長く形成される。２枚のセパレータ１３は、少なくとも正極１１よりも一回り大きな寸法で形成され、例えば正極１１を挟むように配置される。
　本実施形態では、正極タブ２０が正極１１の長手方向中央部であって、電極体１４の巻き始め側端部及び巻き終り側端部から離れた位置に設けられている。他方、負極タブ２１は電極体１４の巻き始め側に位置する負極１２の長手方向一端部に設けられている。負極タブ２１に加えて、他の負極タブが電極体１４の巻き終り側に位置する負極１２の長手方向他端部に設けられていてもよい。或いは、正極タブ２０が電極体１４の巻き始め側に位置する正極１１の長手方向一端部に設けられ、負極タブ２１が電極体１４の巻き始め側に
位置する負極１２の長手方向一端部以外の場所に設けられていてもよい。
　正極１１は、帯状の正極集電体と、当該集電体の両面に形成された正極合剤層とを有する。正極１１には、例えば集電体の長手方向中間部に正極集電体の表面が露出した露出部が形成され、当該露出部に正極タブ２０が接合されている。正極合剤層は、正極活物質と、導電剤と、結着剤とで構成される。正極活物質としては、Ｃｏ、Ｍｎ、及びＮｉから選ばれる少なくとも１つの遷移金属元素を含有するリチウム複合金属酸化物が例示できる。リチウム複合金属酸化物はＡｌ、Ｍｇ、及びＺｒ等の異種金属元素を含むことができる。
　負極１２は、帯状の負極集電体３０と、当該負極集電体の両面に形成された負極合剤層３１とを有する負極１２には、電極体１４の巻き始め側に位置する長手方向一端部に、負極集電体３０の表面が露出した露出部３３（図４参照）が形成され、露出部３３に負極タブ２１が接合されている。負極合剤層は、負極活物質と、結着剤とで構成され、必要により導電剤を含んでいてもよい。負極活物質としては、リチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出できるものであれば特に限定されず、例えば天然黒鉛、人造黒鉛等の炭素材料、リチウムチタン複合酸化物、Ｓｉ、Ｓｎ等のリチウムと合金化する金属、又はこれらを含む合金、複合酸化物などを用いることができる。
　セパレータ１３には、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。セパレータ１３は、単層構造、積層構造のいずれであってもよく、例えばポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂、セルロースなどで構成される。ポリオレフィン樹脂を用いる場合、ポリオレフィン樹脂からなる基材表面にアラミド樹脂を塗布して表面に耐熱層を設けることが好ましい。セラミック粒子を含む樹脂を用いて耐熱層を設けることもできる。
　電極体１４の上下には、絶縁板１８，１９がそれぞれ配置される。図１に示す例では、正極１１に取り付けられた正極タブ２０が絶縁板１８の貫通孔を通って封口体１７側に延び、負極１２に取り付けられた負極タブ２１が絶縁板１９の外側を通って外装缶１６の底部側に延びている。正極タブ２０は封口体１７の底板であるフィルタ２３の下面に溶接等で接続され、フィルタ２３と電気的に接続された封口体１７の天板であるキャップ２７が正極端子となる。負極タブ２１は外装缶１６の底部内面に溶接等で接続され、外装缶１６が負極端子となる。
　外装缶１６は、例えば有底円筒形状の金属製容器である。上述のように、外装缶１６と封口体１７との間にはガスケット２８が設けられ、電池ケース１５の内部空間が密閉される。外装缶１６は、例えば側面部を外側からプレスして形成された、封口体１７を支持する溝入れ部２２を有する。溝入れ部２２は、外装缶１６の周方向に沿って環状に形成されることが好ましく、その上面で封口体１７を支持する。また、外装缶１６の上端部は、内側に折り曲げられ封口体１７の周縁部に加締められている。
　封口体１７は、電極体１４側から順に、フィルタ２３、下弁体２４、絶縁部材２５、上弁体２６、及びキャップ２７が積層された構造を有する。封口体１７を構成する各部材は、例えば円板形状又はリング形状を有し、絶縁部材２５を除く各部材は互いに電気的に接続されている。下弁体２４と上弁体２６は各々の中央部で互いに接続され、各々の周縁部の間には絶縁部材２５が介在している。異常発熱で電池の内圧が上昇すると、下弁体２４が上弁体２６をキャップ２７側に押し上げるように変形して破断することにより、下弁体２４と上弁体２６の間の電流経路が遮断される。さらに内圧が上昇すると、上弁体２６が破断し、キャップ２７の開口部からガスが排出される。
　以下、図３及び図４を適宜参照しながら、電極体１４の巻回工程を含む非水電解質二次電池１０の製造方法の一例について詳説する。図３は電極体１４の製造過程における負極タブ２１を示す図、図４は負極タブ２１の加工方法を説明するための図である。
　図３及び図４に示すように、電極体１４の巻回工程では、巻芯４０を用いると共に、負極タブ２１を加工して、負極タブ２１と巻芯４０との間に隙間４１を形成した状態で正極１１、負極１２、及びセパレータ１３を巻芯４０に巻回する。なお、電極体１４の巻き始め側に位置する正極１１の長手方向一端部に正極タブ２０が設けられる場合は、正極タブ２０を加工して、正極タブ２０と巻芯４０との間に隙間を形成する。正極１１及び負極１２の構成は特に限定されず、各電極は従来公知の方法で製造できる。
　非水電解質二次電池１０の製造工程には、下記の工程が含まれる。
（１）電極体１４の巻き始め側に位置する負極１２の長手方向一端部に負極タブ２１を接合する工程。
（２）少なくとも負極タブ２１の幅方向中央部が電極体１４の巻外側に膨出するように負極タブ２１を加工する工程（負極タブ２１の加工工程）。
（３）負極タブ２１と巻芯４０との間に隙間４１を形成した状態で正極１１、負極１２、及びセパレータ１３を巻芯４０に巻回する工程。
　ここで、負極タブ２１の幅方向とは、負極１２の長手方向に沿った方向を意味する。負極タブ２１（正極タブ２０も同様）は、一般的に、帯状の導電性部材である。負極タブ２１の幅Ｗは、例えば１ｍｍ≦Ｗ≦πＲであって（Ｒは巻芯４０の半径）、好適な一例は２ｍｍ～５ｍｍである。
　上記工程（１）において、負極タブ２１は、負極１２の長手方向一端部に形成された露出部３３に接合される。負極タブ２１は、露出部３３に溶接されることが好ましい。正極タブ２０についても、負極タブ２１と同様に、正極１１の露出部に溶接される。
　上記工程（２）は、負極タブ２１の溶接を容易にするため、上記工程（１）の後に行われることが好ましい。しかし、上記工程（１）及び上記工程（２）の順序は特に限定されない。
　上記工程（３）では、正極１１及び負極１２をセパレータ１３を介して渦巻き状に巻回する。このとき、円筒状の巻芯４０が用いられ、正極１１、負極１２、及びセパレータ１３は巻芯４０に巻回される。巻芯４０は、電極体１４の製造後に抜き取られるが、そのままコア部材として電極体１４を構成してもよい。巻芯４０を抜き取った場合、電極体１４の中心には中空部が形成される。
　電極体１４の巻き始め側端部では、一般的に、重なり合った２枚のセパレータ１３が正極１１及び負極１２のいずれの電極よりも巻き始め側に延びている。電極及びセパレータ１３の巻回は、２枚のセパレータ１３を一対の巻芯４０で挟持した状態とし、電極及びセパレータ１３を巻き取るように巻芯４０を回転させることで行われる。例えば、電極体１４の巻き始め側に位置するセパレータ１３の長手方向一端部は負極１２の長手方向一端部よりも巻き始め側に位置し、負極１２の長手方向一端部は、正極１１の長手方向一端部よりも巻き始め側に位置する。
　電極及びセパレータ１３の巻回は、上述の通り、少なくとも負極タブ２１の幅方向中央部を加工して、当該幅方向中央部と巻芯４０との間に隙間４１を形成した状態で行われる。電極及びセパレータ１３を巻回する際には、電極及びセパレータ１３が張力を受ける。そのため、電極及びセパレータ１３のタブエッジ２１ｃ（負極タブ２１の幅方向両端部）と重なる部分が圧迫されるが、隙間４１を形成することでタブエッジ２１ｃの影響を緩和でき、電極及びセパレータ１３の損傷を抑制できる。
　負極１２は、負極タブ２１が巻芯４０側を向くように配置されることが好ましい。負極タブ２１は、例えば巻芯４０に直接当接し、負極タブ２１の幅方向中央部と巻芯４０との間に隙間４１が形成される。なお、負極１２と巻芯４０との間にはセパレータ１３が配置されていてもよく、その場合、負極タブ２１と巻芯４０の間に形成される隙間４１は、巻芯４０の表面に沿って配置されるセパレータ１３と、負極タブ２１の幅方向中央部との間に配置される。
　図４に例示するように、負極タブ２１は、一対の雄型と雌型を有する金型４５を用いて加工することができる。例えば、負極タブ２１が溶接された露出部３３を金型４５を用いてプレス加工する。図４に示す例では、負極タブ２１を覆うように露出部３３の一方の面に絶縁テープ３２が貼着されているが、露出部３３の他方の面にも絶縁テープ３２が貼着されてもよい。負極タブ２１は、絶縁テープ３２を貼着する前に加工されてもよいが、好ましくは絶縁テープ３２が貼着された状態で加工される。負極タブ２１に貼着される絶縁テープ３２の導通検査に使用される一対の金属ブロックを雄型及び雌型にそれぞれ改造し、当該ブロックを金型４５として利用してもよい。
　上記工程（２）では、電極体１４の巻外側に膨出する湾曲部２１ａが負極タブ２１の幅方向中央部に形成されることが好ましい。負極タブ２１と巻芯４０との間に隙間４１が形成される限り、湾曲部２１ａの形状は特に限定されない。しかし、巻芯４０の半径Ｒよりも小さな曲率半径Ｒ１を有する湾曲部２１ａが形成されるように負極タブ２１を加工することが好ましい。かかる湾曲部２１ａを負極タブ２１の幅方向中央部に形成することで、負極タブ２１の幅方向中央部と巻芯４０との間に適切な隙間４１を形成することが容易になる。また、負極タブ２１を緩やかに湾曲させることで、湾曲部２１ａ自体が電極及びセパレータ１３に損傷を与えることを防止できる。
　負極タブ２１は、湾曲部２１ａの曲率半径Ｒ１が（１／３）×Ｒ≦Ｒ１＜Ｒとなるように加工されることが好ましい。湾曲部２１ａの曲率半径Ｒ１は、（１／３）×Ｒ≦Ｒ１≦（４／９）×Ｒがより好ましい。この場合、電極及びセパレータ１３の損傷抑制により適した隙間４１を形成することができる。湾曲部２１ａは、負極タブ２１の幅方向中央に対して、その幅方向両側に略同じ幅で形成されることが好適である。即ち、湾曲部２１ａは、負極タブ２１の幅方向中央を通る仮想線αに対して略左右対称に形成される。
　湾曲部２１ａは、タブ幅Ｗの１／３以上の幅で形成されることが好ましい。負極タブ２１は、例えば（１／３）×Ｗ≦Ｗａ≦Ｗとなるように加工される。ここで、Ｗａは湾曲部２１ａの幅（加工幅）を意味する。この場合、電極及びセパレータ１３の損傷抑制により適した隙間４１を形成することができる。なお、湾曲部２１ａは、負極タブ２１の負極１２上に位置する部分の上下方向全長にわたって形成されることが好ましい。
　上記工程（２）では、負極タブ２１の幅方向中央部に湾曲部２１ａを形成し、幅方向両端部を非加工部２１ｂとすることが好ましい。好適な負極タブ２１には、負極タブ２１の幅方向中央部に幅Ｗａの湾曲部２１ａが形成され、湾曲部２１ａの両側にそれぞれ（Ｗ－Ｗａ）×１／２の幅の非加工部２１ｂが存在する。湾曲部２１ａの両側に略平坦な非加工部２１ｂを残すことで、負極タブ２１の全体を湾曲させた場合と比べて、電極及びセパレータ１３の損傷抑制効果が更に顕著になる（後述の実施例２，３参照）。
　以下、実施例により本開示をさらに説明するが、本開示はこれらの実施例に限定されるものではない。
　＜実施例１＞
　［正極の作製］
　ＬｉＮｉ０．８８Ｃｏ０．０９Ａｌ０．０３Ｏ２で表されるニッケル酸リチウム１００質量部と、アセチレンブラックを１質量部と、ポリフッ化ビニリデン０．９質量部とを混合し、さらにＮ－メチル－２－ピロリドンを適量加えて、正極合剤スラリーを調製した。次に、当該正極合剤スラリーをアルミニウム箔からなる長尺状の正極集電体の両面に塗布し、塗膜を乾燥させた。乾燥した塗膜をローラーを用いて圧縮した後、所定の電極サイズに切断し、正極集電体の両面に正極合剤層が形成された正極を作製した。正極の長手方向中央部に、合剤層が存在せず集電体表面が露出した露出部を設け、アルミニウム製の正極タブを露出部に溶接した。また、正極タブ及び露出部を覆うように絶縁テープを正極に貼着した。
　［負極の作製］
　黒鉛粉末９５質量部と、Ｓｉ酸化物を５質量部と、カルボキシメチルセルロースナトリウム１質量部と、スチレン－ブタジエンゴムのディスパージョン１質量部とを混合し、さらに水を適量加えて、負極合剤スラリーを調製した。次に、当該負極合剤スラリーを銅箔からなる長尺状の負極集電体の両面に塗布し、塗膜を乾燥させた。乾燥した塗膜をローラーを用いて圧縮した後、所定の電極サイズに切断し、負極集電体の両面に負極合剤層が形成された負極を作製した。負極の長手方向一端部（電極体の巻き始め側に位置する端部）に合剤層が存在せず集電体表面が露出した露出部を設け、ニッケル製の負極タブを露出部に溶接した。また、負極タブ及び露出部を覆うように絶縁テープを負極に貼着した。
　［電極体の作製］
　負極タブを溶接した負極の長手方向一端部を、図４に例示するような金型を用いてプレス加工することで、負極タブを全幅Ｗ（３ｍｍ）にわたって湾曲させ、負極タブの全体に巻芯の曲率半径Ｒよりも小さな曲率半径Ｒ１（０．８７５×Ｒ）を有する湾曲部を形成した。そして、正極及び負極をポリエチレン製微多孔膜からなるセパレータを介して巻芯に巻回することで、巻回型の電極体を作製した。このとき、負極タブを溶接した負極の長手方向一端部が電極体の巻き始め側に位置するように、かつ加工した負極タブが巻外側に凸となるように負極を配置し、負極タブの少なくとも幅方向中央部と巻芯との間に隙間を形成した状態で、正極、負極、及びセパレータを巻芯に巻回した。
　＜実施例２＞
　負極タブの加工幅Ｗａを（３／４）×Ｗとして、負極タブの幅方向中央部に曲率半径Ｒ１（０．８７５×Ｒ）の湾曲部を形成したこと以外は、実施例１と同様にして電極体を作製した。
　＜実施例３＞
　負極タブの加工幅Ｗａを（２／３）×Ｗとして、負極タブの幅方向中央部に曲率半径Ｒ１（０．８７５×Ｒ）の湾曲部を形成したこと以外は、実施例１と同様にして電極体を作製した。
　＜比較例１＞
　負極タブを加工しなかったこと以外は、実施例１と同様にして電極体を作製した。
　＜比較例２＞
　負極タブの湾曲部の曲率半径Ｒ１が巻芯の曲率半径Ｒと同じ（Ｒ１＝Ｒ）になるように負極タブを加工したこと以外は、実施例１と同様にして電極体を作製した。
　＜比較例３＞
　幅Ｗが３ｍｍの負極タブに代えて、幅Ｗが４ｍｍの負極タブを用いたこと以外は、比較例１と同様にして電極体を作製した。
　［耐圧試験］
　耐圧試験は次の手順で行った。まず、各実施例及び各比較例の電極体の上下に絶縁板を配置した状態で外装缶へ挿入し、負極タブを外装缶の底部内面に溶接して非水電解質の注入前の仕掛品を作製した。その仕掛品の外装缶と正極タブの間に４００Ｖの電圧を０．３秒間、印加した。仕掛品の正負極間に１８ｍＡ以上の電流リークが観察された場合を耐圧不良と判定した。耐圧試験には、各実施例及び各比較例の１０００個の仕掛品を用いた。評価結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示す結果から、実施例の電極体はいずれも、比較例の電極体と比べて、耐圧試験の不良率が低いことが分かる。即ち、実施例の電極体の製造方法によれば、負極タブに起因したセパレータ及び電極の損傷が抑制され、電流リーク等の不良が発生し難いと言える。特に、負極タブの幅方向中央部に湾曲部を形成し、幅方向両端部を非加工部とした実施例２，３の電極体において、より顕著な効果が得られた。
　１０　非水電解質二次電池、１１　正極、１２　負極、１３　セパレータ、１４　電極体、１５　電池ケース、１６　外装缶、１７　封口体、１８，１９　絶縁板、２０　正極タブ、２１　負極タブ、２１ａ　湾曲部、２１ｂ　非加工部、２１ｃ　タブエッジ、２２　溝入れ部、２３　フィルタ、２４　下弁体、２５　絶縁部材、２６　上弁体、２７　キャップ、２８　ガスケット、３０　負極集電体、３１　負極合剤層、３２　絶縁テープ、３３　露出部、４０　巻芯、４１　隙間、４５　金型
 

Claims (6)

  1. 　正極及び負極がセパレータを介して巻回されてなる電極体を有する非水電解質二次電池の製造方法であって、
    　前記正極及び前記負極の少なくとも一方の電極において、前記電極体の巻き始め側に位置する前記電極の長手方向一端部に電極タブを接合する工程と、
    　少なくとも前記電極の長手方向に沿った前記電極タブの幅方向中央部が前記電極体の巻外側に膨出するように前記電極タブを加工する工程と、
    　前記電極タブと巻芯との間に隙間を形成した状態で前記電極及び前記セパレータを前記巻芯に巻回する工程と、を備える、
    　非水電解質二次電池の製造方法。
  2. 　前記電極タブの加工工程において、少なくとも前記電極の長手方向に沿った前記電極タブの幅方向中央部が前記電極体の巻外側に膨出するように湾曲部を形成する、請求項１に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  3. 　前記湾曲部が、前記巻芯の半径Ｒよりも小さな曲率半径Ｒ１を有する、請求項２に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  4. 　前記電極タブの幅方向中央部に前記湾曲部を形成し、幅方向両端部を非加工部とする、請求項２又は３に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  5. 　前記湾曲部の曲率半径Ｒ１が、（１／３）×Ｒ≦Ｒ１＜Ｒとなるように前記電極タブを加工する、請求項３又は４に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  6. 　タブ幅の１／３以上の幅で前記湾曲部が形成されるように前記電極タブを加工する、請求項２～５のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
     
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