JP3985849B2 - リチウム二次電池用負極とそれを用いたリチウム二次電池およびそれらの製造方法 - Google Patents
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Description
図1は本発明の実施の形態1における二次電池の構成を示す概略断面図である。二次電池は正極1と、負極2と、正極1と負極2との間に設けられた微細孔を有する微多孔膜からなるセパレータ3とにより構成されている。正極1は正極活物質層4と正極集電体5とにより構成されている。負極2はセパレータ3上に形成され、セパレータ3に固着した負極活物質層6と、負極活物質層6上に設けられた集電体層である金属集電体層7と、取り出し電極8と、により構成されている。また、負極活物質層6はセパレータ3上に柱状の負極活物質層6が溝部9の間隔を有して配置されている。
B)負極活物質層6上に金属集電体層7を気相法によって形成するステップ、
C)セパレータ3の負極活物質層6と反対側にリチウムイオンを吸蔵・放出する正極1を設けるステップ、
D)少なくともセパレータ3の微細孔にリチウムイオン伝導性の電解質を含浸させるステップ。
次に、負極2の集電体層として銅またはニッケルからなる金属集電体層7とカーボン集電体層10とが複合された場合について説明する。図4は本発明の実施の形態2における二次電池の負極2の構成を示す概略断面図である。
図5は本発明の実施の形態3における二次電池の負極の構成を示す概略断面図である。この構成では負極活物質層6上にまずカーボン集電体層11が形成され、その上に金属集電体層12が形成されている点で実施の形態2の負極とは異なっている。すなわち、セパレータ3上に負極活物質層6を形成し、負極活物質層6を覆うとともに溝部9に充填されるようにカーボン集電体層11を形成する。そしてカーボン集電体層11の上に金属集電体層12を形成している。すなわち、本実施の形態でも集電体層は金属集電体層7とカーボン集電体層11とから構成されている。
実施例1の電池は、実施の形態1に準じて作製した。すなわち、セパレータ3として、厚み8μm、耐熱温度150℃のポリエチレン樹脂層の両面に厚み4μm、耐熱温度180℃のポリプロピレン樹脂層を配した微多孔膜を用いた。そしてセパレータ3の片面に負極活物質層6であるSiの薄膜層を形成した。負極活物質層6は蒸着法を用いて形成し、真空装置内の蒸発源材料のSiに4kWの電子ビームを照射して加熱溶融させ、蒸発粒子を基板となるセパレータ3上に堆積させる方法を用いた。なお、蒸着中の真空装置内の圧力は、0.005Paとし、8分間成膜した。このような薄膜形成プロセスの条件でセパレータ3上に負極活物質を蒸着させると、セパレータ3の反対側に開口する平均30μmの幅の溝部9を有し、厚さ10μm、柱状の大きさが50μm〜200μmを有する非定形の薄膜状の負極活物質層6が得られた。またセパレータ3には負極活物質層6の一端が固着された。
実施例2の負極2は、実施の形態2に準じて作製した。すなわち、セパレータ3に固着して形成された負極活物質層6の上にまず銅の金属集電体層7を形成し、さらに金属集電体層7の上にカーボン集電体層10を形成した。その他の構成要素は実施例1と同様として電池を作製した。なお、カーボン集電体層10の形成には、金属集電体層7の形成と同じく、電子ビーム加熱法による蒸着法を適用した。蒸着源材料として円柱形状に成型したカーボンを用いた。カーボン集電体の厚みは、負極活物質の形成領域、溝部共に約2μmとした。
実施例3の負極2は、実施の形態3に準じて作製した。すなわち、セパレータ3に固着して形成された負極活物質層6の上にまずカーボン集電体層11を形成し、さらにカーボン集電体層11の上に金属集電体層12を形成した。その他の構成要素は実施例2と同様として電池を作製した。カーボン集電体の厚みは、負極活物質の形成領域、溝部共に約2μmとした。
実施例4の負極は、負極活物質層6をセパレータ3上に形成した後に、セパレータ3を左右にそれぞれ10%延伸させ、その上に金属集電体層7を形成した。それ以外は、実施例1と同様に電池を作製した。
比較例として、図8に示す構成を有する二次電池を作製した。負極21は負極集電体25と、負極集電体25上にパターン化されて形成された負極活物質層23とにより構成した。正極26は正極活物質層27と正極集電体28とにより構成した。
2 負極
3 セパレータ
4 正極活物質層
5 正極集電体
6,6A 負極活物質層
6B ブロック
6C 溝部9内の層
7,12 金属集電体層
8 取り出し電極
9 溝部
10,11 カーボン集電体層
13 欠落部
21 負極
22 セパレータ
23 負極活物質層
25 負極集電体
26 正極
27 正極活物質層
28 正極集電体
Claims (14)
- セパレータと、
ケイ素単体、ケイ素合金、ケイ素と酸素とを含む化合物、ケイ素と窒素とを含む化合物、ケイ素とフッ素とを含む化合物、スズ単体、スズ合金、スズと酸素とを含む化合物、スズと窒素とを含む化合物、およびスズとフッ素とを含む化合物からなる群より選ばれた少なくとも1つを含み、前記セパレータに固着されてリチウムイオンを吸蔵・放出する負極活物質層と、
前記負極活物質層の前記セパレータと反対側に形成された集電体層と、を備え、
前記負極活物質層は、前記セパレータと反対側に開口した溝部を有する、
リチウム二次電池用負極。 - 前記集電体層は、銅とニッケルとの少なくともいずれかを含む金属集電体層を含む、
請求項1記載のリチウム二次電池用負極。 - 前記集電体層は、さらにカーボンを含むカーボン集電体層を含む、
請求項2記載のリチウム二次電池用負極。 - 前記金属集電体層は前記負極活物質層上に設けられ、
前記カーボン集電体層は前記金属集電体層上に設けられた、
請求項3記載のリチウム二次電池用負極。 - 前記カーボン集電体層は前記負極活物質層上に設けられ、
前記金属集電体層は前記カーボン集電体層上に設けられた、
請求項3記載のリチウム二次電池用負極。 - 前記セパレータは微細孔を有する微多孔膜である、
請求項1〜5のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。 - 前記セパレータは、前記負極活物質の固着した面に、耐熱温度が200℃以上の耐熱層が形成された、
請求項1〜6のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。 - 請求項1〜7のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極と、
リチウムイオンを可逆的に吸蔵・放出する正極と、
少なくとも前記セパレータ中に含まれ、リチウムイオンを伝導する電解質と、を備えた、リチウム二次電池。 - A)ケイ素単体、ケイ素合金、ケイ素と酸素とを含む化合物、ケイ素と窒素とを含む化合物、ケイ素とフッ素とを含む化合物、スズ単体、スズ合金、スズと酸素とを含む化合物、スズと窒素とを含む化合物、およびスズとフッ素とを含む化合物からなる群より選ばれた少なくとも1つを含み、リチウムイオンを吸蔵・放出する、島状の負極活物質層をセパレータ上に気相法にて形成するステップと、
B)前記負極活物質層上に集電体層を気相法にて形成するステップと、を備えた、
リチウム二次電池用負極の製造方法。 - 前記Bステップにおいて、銅とニッケルとの少なくともいずれかを含む金属集電体層とカーボンを含むカーボン集電体層との少なくともいずれかを形成する、
請求項9記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。 - 前記Aステップの後に、前記セパレータを延伸するステップをさらに備えた、
請求項9または請求項10に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。 - A)ケイ素単体、ケイ素合金、ケイ素と酸素とを含む化合物、ケイ素と窒素とを含む化合物、ケイ素とフッ素とを含む化合物、スズ単体、スズ合金、スズと酸素とを含む化合物、スズと窒素とを含む化合物、およびスズとフッ素とを含む化合物からなる群より選ばれた少なくとも1つを含み、リチウムイオンを吸蔵・放出する、島状の負極活物質層をセパレータ上に気相法にて形成するステップと、
B)前記負極活物質層上に集電体層を気相法にて形成するステップと、
C)前記セパレータの前記負極活物質層と反対側に、リチウムイオンを吸蔵・放出する正極を設けるステップと、
D)少なくとも前記セパレータにリチウムイオン伝導性の電解質を含浸させるステップと、を備えた、
リチウム二次電池の製造方法。 - 前記Bステップにおいて、銅とニッケルとの少なくともいずれかを含む金属集電体層とカーボンを含むカーボン集電体層との少なくともいずれかを形成する、
請求項12記載のリチウム二次電池の製造方法。 - 前記Aステップの後に、前記セパレータを延伸するステップをさらに備えた、
請求項12または請求項13に記載のリチウム二次電池の製造方法。
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