JP5713517B2 - 春ウコン葉抽出物および化粧料 - Google Patents

Description

本発明は、春ウコン葉抽出物および化粧料に関する。

ウコンはショウガ科クルクマ属に属する多年草植物であり、たとえば、春ウコン（学名：Curcuma aromatica Salisb.）、秋ウコン（学名：Curcuma longa Linn）、白ウコン（学名：Curcuma caesia）、紫ウコン（学名：Curcuma zedoaria Roscoe）などの品種が良く知られている。ウコンは独特の風味および香りを有し、肝機能、抗酸化力などを増強するとされるクルクミンと、ターメロン、シネオール、クルクメノン、クルクモール、エレメン、パラメチトルイルカピノール、フラボノイド、アズレン、カンファなどの薬理活性を有する精油成分を含むことから、健康商品、化粧料、漢方薬、医薬などの材料として広く利用される。また、秋ウコンはターメリックという名称で食用色素としても広く利用される。

従来から、ウコンからクルクミン、精油成分などを抽出するに際しては、ウコンの根茎を原料にするのが一般的である。ウコン抽出物としては、たとえば、ウコンの炭化水素系溶剤による抽出物が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。特許文献１によれば、ウコン根茎を炭化水素系溶剤で抽出することによって、ウコン抽出物を製造する。炭化水素系溶剤としては、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、ノナン、デカンなどの飽和炭化水素系溶剤の１種または２種以上が用いられる。また、特許文献１によれば、ウコンを水、水蒸気、アルコール、グリコール類、酢酸エチル、臨界二酸化炭素およびアセトンから選ばれる溶媒によって抽出し、得られる抽出物を炭化水素系溶剤に転溶することによって、ウコン抽出物を製造する。しかしながら、特許文献１で使用されるウコンは、ウコンの根茎である。さらに、特許文献１の段落［０００２］には、従来、ウコン抽出物は、ウコン（Curcuma longa L.）の根茎を酢酸エチル、アルコールまたは水で抽出して得ていたと記載される。このことから、特許文献１で用いられるウコンが秋ウコンの根茎であることは明らかである。すなわち、特許文献１には、秋ウコン根茎を臨界炭酸ガスで抽出し、その中から飽和炭化水素系溶剤に可溶な成分を取り出した抽出物が記載されるにすぎない。

また、６０〜７０℃の温度下に置かれたウコン粉末を、圧力１００〜３００ｋｇｆ／ｃｍ^２（約９．８〜２９．４ＭＰａ）、流速５〜６リットル／分の超臨界二酸化炭素に２〜３時間接触させ、ウコン粉末からクルクミンを抽出する方法が記載される（たとえば、特許文献２参照）。特許文献２の段落［０００３］には、「ウコンは秋ウコン、春ウコン、紫ウコンの３種が主であるか、通常の乾燥したウコンの根茎には、約３〜５％のクルクミンが含有されている。」と記載される。段落［０００８］には、この技術で利用するウコン粉末が生ウコンの根茎から製造されることが記載される。したがって、特許文献２が、ウコンの根茎を超臨界二酸化炭素で抽出するに関することが明らかである。また、エタノール／二酸化炭素を用い、約２６０バール（２６ＭＰａ）の圧力で超臨界抽出することによって、クルクミノイド純度が９０％以上のウコン抽出物を製造する方法が提案される（たとえば、特許文献３参照）。クルクミノイドとは、特許文献３第３頁第５欄第３２〜３５行に記載のように、クルクミンおよびその誘導体の総称である。しかしながら、特許文献３の技術においても、ウコンとして用いられるのは、クルクマ・ロンガすなわち秋ウコンの根茎である。特許文献１〜３から、従来技術において、臨界抽出または超臨界抽出に用いるウコンが秋ウコンの根茎部であることは明らかである。

一方、春ウコン葉抽出物を含む化粧料が提案される（たとえば、特許文献４参照）。特許文献４の段落［００３３］および［００３４］では、春ウコン葉の抽出物が調製される。しかしながら、抽出には含水エタノール、ヘキサンなどが用いられるにすぎない。また、含水エタノール抽出物は化粧料、食品の材料として使用可能である。したがって、含水エタノール抽出物を含む化粧料は優れた美白効果を有し、広く利用される。この化粧料には、安全性には特に問題がないけれども、ウコン由来の着色および臭気、ならびに抽出溶媒由来の臭気が残る。特に、現在では、エタノールのごく僅かな残留またはその臭気に対しても敏感な使用者が増え、さらに化粧料としての商品性を高める上からも、脱色および脱臭が望まれる。一方、ヘキサン抽出物は有機溶剤であるヘキサンを微量であるけれども含有するため、安全性の面から、化粧料、食品の材料として使用することはできない。さらに、特許文献４には、超臨界二酸化炭素を用いて春ウコン葉を抽出する技術について一切記載がない。

特開平９−１５７１４５号公報 特開平６−９４７９号公報 特表平９−５０３５２８号公報 特開２００４−１３１４９８号公報

本発明の目的は、春ウコン葉の溶剤抽出物とは成分含有量が異なり、着色および臭気がなく、人体および皮膚に対する安全性が高く、春ウコン葉の溶剤抽出物よりも美白効果が高く、化粧料、食品などの材料として有用な春ウコン葉の超臨界二酸化炭素抽出による抽出物および該抽出物を含む化粧料を提供することである。

本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねる過程で、春ウコン葉を超臨界二酸化炭素で抽出することによって、着色および臭気がほとんどない春ウコン葉抽出物が得られることを見出した。そして、さらに研究を重ねた結果、予想外にも、超臨界二酸化炭素により抽出される春ウコン葉抽出物が、従来知られる溶剤抽出による春ウコン葉抽出物（以下単に「従来の春ウコン葉抽出物」という）とは異なる組成を有することを見出した。すなわち、超臨界二酸化炭素抽出によって、春ウコン葉抽出物を従来にはない新規な組成物として得ることに成功し、本発明を完成するに至った。

すなわち本発明は、ヒアルロン酸断片化抑制成分として、春ウコン葉を超臨界二酸化炭素で抽出してなる春ウコン葉抽出物を含むことを特徴とするヒアルロン酸断片化を抑制する健康美肌用組成物であって、
該抽出物は、
ヘキサン１リットルに対して２０℃で５００ｇを添加した時のヘキサン可溶量の割合が９５重量％以上であり、
抽出物全量に対してα−トコフェロール５３８０ｐｐｍ、クルクメノン８２０２ｐｐｍ、かつクルジオン７９２８ｐｐｍを含むことを特徴とするヒアルロン酸断片化を抑制する健康美肌用組成物である。

また本発明は、春ウコン葉を超臨界二酸化炭素で抽出して前記の春ウコン葉抽出物を得る工程を含むことを特徴とするヒアルロン酸断片化を抑制する健康美肌用組成物の製造方法である。
また本発明は、前記のヒアルロン酸断片化を抑制する健康美肌用組成物を含む化粧料である。

本発明によれば、超臨界二酸化炭素により抽出した抽出物であって、ヘキサン１リットルに対して２０℃で５００ｇを添加した時のヘキサン可溶量の割合が９５重量％以上であり、抽出物全量に対してα−トコフェロール５３８０ｐｐｍ、クルクメノン８２０２ｐｐｍ、かつクルジオン７９２８ｐｐｍを含むヒアルロン酸断片化抑制効果に基づく健康美肌用の成分とする健康美肌組成物が提供される。本発明の健康美肌組成物の有効成分である春ウコン葉抽出物（以下、春ウコン葉抽出物ということがある）は、ほぼ無色に近い色調を呈しかつ臭気もほぼ完全に除去されているだけでなく、従来の春ウコン葉抽出物とは異なる成分含有量を有する別異の組成物である。さらに、本発明の春ウコン葉抽出物は、従来の春ウコン葉抽出物よりもさらに高いヒアルロン酸断片化抑制効果を有する。本発明の春ウコン葉抽出物を皮膚に塗布すると、皮膚表面に存在するヒアルロン酸が断片化すなわち分解されないことによって、ヒアルロン酸の皮膚保湿効果が充分に発揮され、肌のみずみずしさが保たれる。さらに、本発明の春ウコン葉抽出物は超臨界二酸化炭素によって抽出されるので安全性が高い。したがって、本発明の春ウコン葉抽出物は食品材料および化粧品材料として有用である。

また、前記春ウコン葉抽出物は、ヘキサン１リットルに対して２０℃で本発明の春ウコン葉抽出物５００ｇを添加した時のヘキサン可溶量の割合が好ましくは９５重量％以上、さらに好ましくは９８重量％以上である。このことから、本発明の春ウコン抽出物の大部分がヘキサン可溶成分であることが明らかである。

また、前記春ウコン葉抽出物は、α−トコフェロール含有量が抽出物全量の５３８０ｐｐｍである。この含有量であるが故に、α−トコフェロールの効果が過不足なく充分に発揮されるとともに、α−トコフェロールの過剰摂取が起こることがない。したがって、本発明の春ウコン葉抽出物は非常に高い安全性を有し、加工を加えることなく、そのまま、化粧品材料および食品材料として使用できる。

また、前記春ウコン葉抽出物は、クルクメノン含有量が該抽出物全量の８２０２ｐｐｍかつクルジオン含有量が７９２８ｐｐｍである。クルクメノンおよびクルジオンが前記含有量で含まれても、皮膚刺激性などの点では問題ない。したがって、本発明の春ウコン葉抽出物は、安全性が高くかつ従来の春ウコン葉抽出物よりも美白効果が高い。

本発明によれば、春ウコン葉を超臨界二酸化炭素で抽出して前記の春ウコン葉抽出物を得る工程を含む。
本発明によれば、本発明の健康美肌用組成物を含む化粧料が提供される。本発明の化粧料は、優れた美肌効果を有し、皮膚に対する安全性が高く、ウコン抽出物特有の着色および臭気もほとんどない。

本発明によれば、本発明の健康美肌用組成物を含む食品が提供される。本発明の食品は、ウコン由来の薬理効果を有する成分、α−トコフェロールなどのビタミン成分などを含有するので、健康食品などとして有用である。

本発明の健康美肌用組成物に含まれる春ウコン葉抽出物は、たとえば、次の（１）〜（６）に示す特徴を有し、たとえば、化粧料、食品などの材料として有用である。

（１）抽出方法
春ウコン葉を超臨界二酸化炭素によって抽出して得られる抽出物である。春ウコン葉の抽出物については、特許文献４によって、含水エタノール（３０％エタノール）抽出物およびヘキサン抽出物が知られるけれども、超臨界二酸化炭素抽出物については知られていない。また、春ウコン葉の超臨界二酸化炭素による抽出では、従来の春ウコン葉抽出物とは異なる成分含有量を有する抽出物が得られるという利点のほかに、スケールアップを行っても春ウコン葉抽出物の原料に対する収率が低下しないという利点がある。

（２）外観・性状
常温またはそれ以上の温度下において微褐色を呈する透明油状物であり、ごく僅かなウコン臭を示す。ここで常温とは２０±５℃の温度範囲を言う。これに対し、特許文献４の３０％エタノール抽出物およびヘキサン抽出物は、常温またはそれ以上の温度下において褐色油状物であり、温度の低下によって固形化し易く、不透明物である。さらに、ウコン臭が強い。固形化し易いので、化粧料などの調製には不利である。

（３）油溶度
ヘキサン１リットルに対して２０℃で５００ｇを添加した時のヘキサン可溶量の割合（以下「油溶度」という）が９５重量％以上である。すなわち、本発明の春ウコン葉抽出物はその大部分または全部がヘキサン可溶成分であることが明らかである。なお、春ウコン葉を超臨界二酸化炭素によって抽出する場合に、ヘキサン可溶成分のみが選択的に抽出されるか否かは当業者にとっても容易に予測できることではない。なお、特許文献４の含水エタノール抽出物の油溶度は実施例から明らかなように０．２４重量％である。

（４）含有成分
α−トコフェロールを含有し、その含有量が、好ましくは本発明の春ウコン葉抽出物全量の２１００〜５５００ｐｐｍ、さらに好ましくは２６００〜４８００ｐｐｍである。α−トコフェロール含有量の前記範囲内での変動は、原料である春ウコン葉の産地、抽出条件などによる。春ウコン葉にα−トコフェロールが含まれることは従来知られていない。これに対し、特許文献４の含水エタノール抽出物は、実施例から明らかなように、同じ春ウコン葉から抽出されるにもかかわらず、そのα−トコフェロールを全く含まない。また、ヘキサン抽出物はα−トコフェロールを含有するものの、その含有量は本発明の春ウコン葉抽出物よりも低い。

また、α−トコフェロールとともにクルクメノンおよびクルジオンを含有する。クルクメノン含有量は、好ましくは本発明の春ウコン葉抽出物全量の３６００〜８４００ｐｐｍ、さらに好ましくは４３００〜７８００ｐｐｍである。また、クルジオン含有量は、好ましくは本発明の春ウコン葉抽出物全量の３３００〜８０００ｐｐｍ、さらに好ましくは４９００〜６８００ｐｐｍである。これら成分含有量の前記範囲内での変動も、原料である春ウコン葉の産地、抽出条件などによる。これに対し、特許文献４の含水エタノール抽出物は、実施例から明らかなように、クルクメノン含有量が３０６０ｐｐｍおよびクルジオン含有量が２４００ｐｐｍであり、本発明の春ウコン葉抽出物よりも低い含有量である。また、特許文献４のヘキサン抽出物も、クルクメノン含有量およびクルジオン含有量が本発明の春ウコン葉抽出物よりも低い。

本発明のウコン葉抽出物は、好ましくは、α−トコフェロール、クルクメノンおよびクルジオンを含み、残部がセスキテルペン類である微褐色透明油状物である。本発明の春ウコン葉抽出物が含むセスキテルペン類には、ネオクルジオン、ジヒドロクルクメノン、デヒドロクルジオン、クルカラブラノール、クルクメノールなどがあり、これらの混合物である。

（５）安全性
本発明の春ウコン葉抽出物は、可食物として知られる春ウコン葉を超臨界二酸化炭素によって抽出するので、安全性が非常に高い。これに対し、特許文献４の含水エタノール抽出物は、微量ではあるけれどもエタノールを含むので、本発明の春ウコン葉抽出物の方が高い安全性を有する。また、特許文献４のヘキサン抽出物は、これも微量ではあるけれども有機溶剤であるヘキサンを含むので、本発明の春ウコン葉抽出物の方が明らかに安全性が高い。

（６）効果
本発明の春ウコン葉抽出物は、ヒアルロン酸断片化抑制効果を有する。したがって、本発明の春ウコン葉抽出物を化粧料、特に皮膚用化粧料に添加すれば、保湿効果の高い化粧料を得ることができる。

本発明の春ウコン葉抽出物は、春ウコンの葉を超臨界二酸化炭素で抽出することによって得られる。原料になる春ウコン葉は、生葉をそのまま用いてもよくまたは乾燥品を用いてもよい。乾燥品は、たとえば、春ウコンの生葉を熱風乾燥し、さらに必要に応じて機械的に粉砕することによって調製できる。抽出は、たとえば、春ウコン葉と超臨界二酸化炭素とを接触させることによって行われる。抽出条件は特に制限されず、二酸化炭素が超臨界になる条件であれば特に制限されないけれども、好ましくは、圧力８〜３６ＭＰａ、温度３５〜８０℃である。また、春ウコン葉に対する超臨界二酸化炭素の使用量も特に制限されないけれども、好ましくは春ウコン葉（乾燥粉砕品）１００重量部に対して、超臨界二酸化炭素を２０００〜２００００重量部用いればよい。また、抽出時間も特に制限されないけれども、好ましくは１〜３時間程度である。前記圧力範囲、温度範囲、超臨界二酸化炭素の使用量範囲、抽出時間範囲の中で、各条件を適宜組み合わせて最適条件を選択すれば、各成分の含有量がさらに高い抽出物を得ることも可能である。抽出は、具体的には、春ウコン葉の乾燥品を耐圧性容器に入れ、春ウコン葉乾燥品を超臨界二酸化炭素と同じ温度に保温した後、該耐圧性容器内に超臨界二酸化炭素を導入することによって行われる。これによって、原料全量に対して０．５〜２重量％程度の本発明の春ウコン葉抽出物が油状物として得られる。このようにして得られる本発明の春ウコン葉抽出物はそのまま化粧料、食品などの材料として使用できる。また、油状物である本発明の春ウコン葉抽出物を、濃縮、希釈、濾過、乾燥などの一般的な粉末化の手法によって、粉末化して用いてもよい。

本発明の化粧料は、本発明の春ウコン葉抽出物を含む。本発明の化粧料における春ウコン葉抽出物の含有量は特に制限されず、化粧料の形態に応じて広い範囲から適宜選択されるけれども、好ましくは化粧料全量の０．５〜３０重量％、さらに好ましくは化粧料全量の１〜２０重量％である。本発明の春ウコン葉抽出物の含有量が０．５重量％未満では、本発明の春ウコン葉抽出物の保湿効果が充分に発揮されないおそれがある。また、３０重量％を超えて含有させても、保湿効果などのそれ以上の顕著な向上が認められず、不経済である。

また、本発明の化粧料は、本発明の春ウコン葉抽出物とともに油性基剤、水性基剤、界面活性剤、ｐＨ調整剤などを含んでもよい。油性基剤の具体例としては、たとえば、ミツロウ、カカオ油、カルナバロウ、高級脂肪酸（イソステアリン酸、ウンデシレン酸など）、固形パラフィン、高級アルコール（セチルアルコール、イソステアリルアルコール、ラウリルアルコール、ヘキサデシルアルコール、オクチルドデカノールなど）などの常温固形状油性化合物、ワセリン、ラノリン、還元ラノリンなどの常温固形状油性化合物、ミンク油、カカオ脂、ヤシ油、パーム核油、ツバキ油、ゴマ油、ヒマシ油、オリーブ油、ピーナッツ油、流動パラフィン、オレイン酸、リノール酸、エステル類（ミリスチン酸ミリスチル、ラウリン酸ヘキシル、オレイン酸デシル、ミリスチン酸イソプロピル、ジメチルオクタン酸ヘキシルデシル、モノステアリン酸グリセリン、フタル酸ジエチル、モノステアリン酸エチレングリコール、オキシステアリン酸オクチルなど）、シリコーン油（ジメチルポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサン、ポリエーテル変性オルガノポリシロキサン、フルオロアルキル・ポリオキシアルキレン共変性オルガノポリシロキサン、アルキル変性オルガノポリシロキサン、末端変性オルガノポリシロキサン、フッ素変性オルガノポリシロキサン、アモジメチコーン、アミノ変性オルガノポリシロキサン、シリコーンゲル、アクリルシリコーン、トリメチルシロキシケイ酸など）などが挙げられる。水性基剤の具体例としては、たとえば、グリセリン、ソルビトール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール、ピロリドンカルボン酸およびその塩、コラーゲン、ヒアルロン酸およびその塩、コンドロイチン硫酸およびその塩などの保湿剤、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ポリビニルアルコール、キサンタンガム、カルボキシビニルポリマ、ヒドロキシプロピルセルロース、アラビアゴムなどの増粘剤などが挙げられる。油性基剤および水性基剤は化粧料の製剤形態に応じて選択され、それぞれ１種を単独で使用できまたは２種以上を併用できる。

界面活性剤としては、たとえば、イソステアリン酸ポリエチレングリコール、ステアリン酸ソルビタン、グリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンヘキシルデ゛シルエーテルなどの非イオン性界面活性剤、ラウリル硫酸ナトリウム、ラウリルリン酸ナトリウムなどのアニオン性界面活性剤、塩化ステアリルジメチルベンジルアンモニウムなどのカチオン型界面活性剤、ショ糖脂肪酸エステル、カゼインナトリウム、レシチン、コラーゲンなどの天然界面活性剤などが挙げられる。界面活性剤は１種を単独で使用できまたは２種以上を併用できる。ｐＨ調整剤としては、たとえば、炭酸カリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素アンモニウムなどが挙げられる。

また、本発明の化粧料は、本発明の春ウコン葉抽出物とともに、生理活性成分を含んでいてもよい。生理活性成分としては、皮膚に塗布した場合に皮膚に生理活性を付与する化合物であれば特に制限されず、たとえば、本発明の春ウコン葉抽出物以外の美白成分、消炎剤、老化防止剤、紫外線防御剤、スリミング剤、ひきしめ剤、抗酸化剤、賦活剤、発毛剤、育毛剤、保湿剤、血行促進剤、抗菌剤、殺菌剤、乾燥剤、冷感剤、温感剤、ビタミン類、アミノ酸、創傷治癒促進剤、刺激緩和剤、鎮痛剤、細胞賦活剤、酵素成分などが挙げられる。これらの中でも、天然系の植物抽出成分、海藻抽出成分、生薬成分などが特に好ましい。生理活性成分は１種を単独で使用できまたは２種以上を併用できる。生理活性成分の具体例としては、たとえば、グリチルリチン酸誘導体、グリチルレチン酸誘導体、サリチル酸誘導体、ヒノキチオール、酸化亜鉛、アラントインなどの消炎剤、ビタミンＡ類（パルミチン酸レチノールなど）、ビタミンＢ類（リボフラビン，ニコチン酸アミドなど）、ビタミンＤ類（コレカルシフェロールなど）、ビタミンＥ類（ｄｌ−α−トコフェロールなど）などの抗酸化剤、ローヤルゼリー、コレステロール誘導体、各種アミノ酸などの賦活剤、γ−オリザノール、デキストラン硫酸ナトリウムなどの血行促進剤などが挙げられる。本発明の化粧料における生理活性成分の含有量は従来の化粧料におけるのと同程度でよい。

また、本発明の化粧料は、化粧料に一般的に用いられる化粧料添加剤の１種または２種以上のそれぞれ適量を含んでいてもよい。化粧料添加剤としては、たとえば、粉剤（顔料、色素、樹脂）、フッ素化合物、樹脂、界面活性剤、増粘剤、防腐剤、香料、紫外線吸収剤、保湿剤、塩類、酸化防止剤、キレート剤、中和剤、ｐＨ調整剤、香料、水、アルコールなどが挙げられる。これらの化粧料添加剤は、化粧料の形態に応じて、適宜選択して用いられる。

本発明の化粧料は、従来と同様の製造方法によって、従来から知られる化粧料の形態に調製される。本発明の化粧料が採り得る化粧料形態としては特に制限されないけれども、たとえば、美白料、クレンジングクリーム、クレンジングローション、先顔クリーム、石けんなどの皮膚洗浄剤、保湿化粧水、柔軟化粧水、収斂化粧水などの整肌料、ミルキィローション、エモリエントミルク、バニシングクリームなどの保護料、マッサージクリーム、マッサージローション、フォームパック、ピールオフパックなどの賦活料、入浴剤、パップ剤などが挙げられる。その他、石鹸、ボディーソープ、乳液、ボディローション、パック、入浴剤、シャンプー、リンス、コンディショナー、育毛剤、日焼け止め剤などに添加することもできる。

本発明の食品は、一般的な各種の食品に、本発明の春ウコン葉抽出物を含有させたものである。本発明の食品における春ウコン葉抽出物の含有量は特に制限されず、食品の形態に応じて広い範囲から適宜選択できるけれども、好ましくは食品全量の０．５〜３０重量％、好ましくは１〜２０重量％である。春ウコン葉抽出物の含有量が０．５重量％未満では、春ウコン葉抽出物の添加効果が充分に発揮されないおそれがある。３０重量％を超えて添加すると、ウコン臭がほとんどなくなったといえども、やはりウコン独特の風味が強くなり、食品によっては風味を損なうおそれがある。

本発明の食品の形態は特に制限されず、固体、半固体、液体、流動食などのいずれであってもよい。その具体例としては、たとえば、ガム、キャンディ、グミ、錠菓、チョコレート、焼き菓子、ケーキなどの菓子類、ゼリー、ムースなどのデザート類、かき氷、シャーベットなどの冷菓、アイスクリーム、生クリーム、ヨーグルト、バター、チーズなどの乳製品、生麺、干麺、ゆで麺、蒸し麺、あげ麺、即席麺など麺類、かまぼこ、ちくわなどの水産加工品、ハム、ソーセージなどの畜産加工品、パン、ジャムなどの農産物加工品、サラダ油、てんぷら油などの食用油、マーガリン、マヨネーズ、ショートニング、ホイップクリーム、ドレッシングなどの油脂加工食品、缶詰、瓶詰などの長期保存用加工食品、ソース、たれ、スープなどの調味料類、炭酸飲料、清涼飲料、乳飲料、コーヒー飲料、紅茶飲料、ミネラルウォーター、アルコール飲料、果汁飲料、栄養飲料などの飲料、ドリンク剤などが挙げられる。また、ハードカプセル、ソフトカプセル、顆粒、錠剤（タブレット）などに成形し、または粉末の状態で、健康食品、機能性食品などとして利用することもできる。

以下に実施例、比較例および試験例を挙げ、本発明を具体的に説明する。
（実施例１）
春ウコン葉乾燥粉末３０ｇを３００ｍｌ容の耐圧抽出容器に入れ、４０℃に保温した。この耐圧抽出容器に１０．０ＭＰａ、４０℃の超臨界二酸化炭素２０００ｇを導入し（流速２０ｇ／分）、春ウコン葉乾燥粉末に直接接触させて抽出を行った。抽出終了後、春ウコン葉抽出物２００ｍｇ（原料に対して約０．６７重量％に相当）が微褐色透明油状物として得られた。該抽出物は、ウコン臭はほとんど感じられなかった。

（実施例２）
春ウコン葉乾燥粉末５０ｋｇを５００リットル容の耐圧抽出容器に入れ、４０℃に保温した。この耐圧抽出容器に１０．０ＭＰａ、４０℃の超臨界二酸化炭素約５０００ｋｇを導入し（流速２０００ｋｇ／ｈｒ）、春ウコン葉乾燥粉末に直接接触させて抽出を行った。抽出終了後、春ウコン葉抽出物約０．５ｋｇ（原料に対して約１．０重量％に相当）が微褐色透明油状物として得られた。該抽出物は、ウコン臭はほとんど感じられなかった。実施例２の結果から、スケールアップを行っても、本発明の春ウコン葉抽出物の原料に対する収率が低下しないことが明らかである。

（比較例１）
特開２００４−１３１４９８号公報の段落［００３３］に記載の「ウコン葉抽出液Ｎｏ．１」と同様にして、透明性のない褐色油状物である春ウコン葉の含水エタノール抽出物（以下単に「含水エタノール抽出物」という）を製造した。該抽出物のウコン臭は実施例１および２の抽出物よりも強く、さらに僅かではあるけれどもエタノール臭が感じられた。

（比較例２）
特開２００４−１３１４９８号公報の段落［００３４］に記載の「ウコン葉抽出液Ｎｏ．２」と同様にして、透明性のない褐色油状物である春ウコン葉のヘキサン抽出物（以下単に「ヘキサン抽出物」という）を製造した。該抽出物のウコン臭は実施例１および２の抽出物よりも強く、さらにかなりはっきりしたヘキサン臭が感じられた。

（比較例３）
特開２００４−１３１４９８号公報の段落［００３５］に記載の「ウコン根抽出液」と同様にして、透明性のない褐色油状物である春ウコン根のヘキサン抽出物（以下単に「ウコン根抽出物」という）を製造した。該抽出物のウコン臭は比較例１および２の抽出物よりもさらに強く、また僅かではあるけれどもエタノール臭が感じられた。

（試験例１）
実施例２の春ウコン葉抽出物、比較例１の含水エタノール抽出物および比較例２のヘキサン抽出物を、固形分濃度が１００００ｐｐｍになるように濃縮した。得られた濃縮物５μｌをガスクロマトグラフィーによって分析し、クルクメノン、クルジオンおよびα−トコフェロールの含有量を調べた。結果を表１に示す。なお、ガスクロマトグラフィーによる分析条件は次の通りである。

ガスクロマトグラフィー装置（商品名：ＳｈｉｍａｄｚｕＧＣ−１４Ｂ、（株）島津製作所製）
カラム：ＨＰ−５（Ａｇｉｌｅｎｔ；１９０９Ｊ−３３３）（液相；５％−ジフェニル−９５％−ジメチルポリシロキサン ０．１μｍ、長さ；３０ｍ）
温度 初期温度：１００℃、５分 昇度：１０℃／分 最終温度：３２５℃ １０分
流速 ０．５ｍｌ／分（スプリット比 １：５０）
キャリアガス Ｈｅ 検出器 ＦＩＤ

表１から、実施例２の春ウコン葉抽出物は、α−トコフェロールを含有する点ならびにクルクメノンおよびクルジオン含有量が著しく多い点で、比較例１の含水エタノール抽出物とは異なる組成物であることが明らかである。また、実施例２の春ウコン葉抽出物はα−トコフェロール、クルクメノンおよびクルジオン含有量が著しく多い点で、比較例２のヘキサン抽出物とは異なる組成物であることが明らかである。

（試験例２）
実施例２の春ウコン葉抽出物および比較例３のウコン根抽出物について、試験例１と同様にして、セスキテルペン類、クルクミンおよびα−トコフェノールの含有量を測定した。なおクルクミン含有量は高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）による標準クルクミンとの対比から算出した。結果を表２に示す。なお、ＨＰＬＣの条件はつぎの通りである。

〔ＨＰＬＣ条件〕
使用装置 商品名：ＳＨＩＭＡＤＺＵ ＳＣＬ−１０Ａ、（株）島津製作所製
カラム Ｉｍｔａｋｔ Ｃａｄｅｎｚａ Ｃ１８
移動相 水／アセトニトリル／蟻酸＝４５／５５／０．０５
検出器 ＵＶ９４２０ｎｍ

表２から、実施例２の春ウコン葉抽出物は、比較例３のウコン根抽出物とはクルクミンおよびα−トコフェロールを含有するか否かの点で異なる組成物であることが明らかである。

（試験例３）
実施例２の春ウコン葉抽出物および比較例１の含水エタノール抽出物について、油溶度を測定した。すなわち、ヘキサン２ｍｌに各抽出物１ｇを添加し、ヘキサン可溶分の重量を測定した。ヘキサン可溶分の添加総量（１ｇ）に対する重量百分率として油溶度を求めた。結果を表３に示す。

表３から、実施例２の春ウコン葉抽出物がヘキサン可溶成分からなるのに対し、比較例１の含水エタノール抽出物はヘキサン可溶成分をほとんど含まず、別異の組成物であることが明らかである。

（参考例１）
ＳＯＤ様活性
実施例２の春ウコン葉抽出物および比較例１の含水エタノール抽出物について、ＳＯＤ様活性キット（商品名：ＳＯＤ Ａｓｓａｙ Ｋｉｔ−ＷＳＴ、（株）同仁化学研究所製）を用いてＳＯＤ様活性を測定した。このＳＯＤ様活性測定キットは、キサンチンとキサンチンオキシダーゼとの反応によってスーパーオキシドラジカルを発生させ、このスーパーオキシドラジカルと発色試薬との反応による生成物（ＷＳＴ−１）が黄色に発色することを利用する。試料がＳＯＤ様活性を持つ場合には、黄色に発色する生成物の量が減少し、発色が抑制されるので、ＷＳＴ−１の生成抑制率としてＳＯＤ様活性（ＳＯＤ阻害活性）を求め得る。

［キット内容］
ＷＳＴ溶液：２−（４−ヨードフェニル）−３−（４−ニトロフェニル）−５−（２，４−ジスルホフェニル）−２Ｈ−テトラゾリウム・ナトリウム塩の水溶液
酵素溶液：キサンチンオキシダーゼの水溶液
緩衝溶液：キサンチンの緩衝液溶液
希釈用緩衝液

［操作］
１）ＷＳＴ溶液１ｍｌを緩衝溶液２０ｍｌで希釈する（この溶液をＷＳＴワーキング溶液とする）。

２）酵素溶液１５μｌを希釈用緩衝液２．５ｍｌで希釈する（この溶液を酵素ワーキング溶液とする）。

３）９６ウェルマイクロプレートに１ウェル当り２０μｌサンプル溶液を入れる。
４）ＷＳＴワーキング溶液を２００μｌ加え、プレートミキサで１分間攪拌する。

５）酵素ワーキング溶液を２０μｌずつ加える。
６）３７℃で２０分間インキュベートする。

７）マイクロプレートリーダーで、試料（Ｓ）、コントロール（Ｃ）、試料−ブランク（Ｓｂ）およびコントロールブランク（Ｃｂ）の４５０ｎｍにおける吸光度を測定する。なお、Ｓ、Ｃ、ＳｂおよびＣｂについては、表４に示すとおりである。表４において、○は添加、×は無添加を意味する。たとえば、試料（Ｓ）は試料、ＷＳＴワーキング溶液および酵素ワーキング溶液を全て添加する。コントロール（Ｃ）は試料を添加せず、ＷＳＴワーキング溶液および酵素ワーキング溶液のみを添加する。以下同じである。なお、試料は、抽出物を抽出物濃度が４０μｇ／ｍｌになるように希釈用緩衝液で希釈して調製した。

８）各吸光度から、下記式に従ってＳＯＤ阻害活性値（ＷＳＴ−１生成抑制率）を算出する。結果を表６に示す。
ＳＯＤ活性値（％）＝［（Ｃ−Ｃｂ）−（Ｓ−Ｓｂ）］／（Ｃ−Ｃｂ）×１００

なお、本キットを用いる測定方法は、（株）同仁化学研究所のホームページ（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｄｏｊｉｎｄｏ．ｃｏ．ｊｐ／）のプロトコル集「Ｐ−８ ＳＯＤ様活性を測定したい」に詳しく記載される。

（試験例４）
ヒアルロン酸断片化抑制活性試験
［試薬］
０．３Ｍリン酸緩衝液（ｐＨ５．３）
０．０４Ｍ酢酸緩衝液（ｐＨ３．７５）
ヒアルロン酸ナトリウム
１ｍＭアスコルビン酸水溶液
１ｍＭ塩化第二鉄水溶液
アルブミン

［操作］
１）ヒアルロン酸と０．３Ｍリン酸緩衝液（ｐＨ５．３）とを用いて、０．０４重量％ヒアルロン酸ナトリウム溶液を調製する。

２）アルブミンと０．０４Ｍ酢酸緩衝液（ｐＨ３．７５）とを用いて、０．１重量％アルブミン溶液を調製する。

３）１ｍＭアスコルビン酸溶液２５ｍｌと１ｍＭ塩化第二鉄２５ｍｌを混合し、活性酸素を発生させる。

４）サンプル溶液５０ｍｌを添加する。なお、サンプル溶液は、抽出物を抽出物濃度が
６０μｇ／ｍｌになるように希釈用緩衝液で希釈して調製した。

５）０．０４％ヒアルロン酸ナトリウム溶液４５０ｍｌを加え、３７℃で２４時間インキュベートする。

６）反応溶液１００ｍｌと０．１％アルブミン溶液１ｍｌとを混合する。５分後に、混合物中のヒアルロン酸およびアルブミンの濁度を６００ｎｍにおける吸光度として測定する。

７）各吸光度から、下記式に従ってヒアルロン酸断片化抑制率（％）を算出する。結果を表６に示す。式中、「Ｅｓｒ」は「アスコルビン酸水溶液、塩化第二鉄水溶液、サンプル溶液およびヒアルロン酸溶液」を全て添加した場合の吸光度であり、「Ｅｓｏ」は「サンプル溶液およびヒアルロン酸溶液」を添加した場合の吸光度であり、「Ｅｂ」は「アスコルビン酸水溶液、塩化第二鉄水溶液およびサンプル溶液」を添加した場合の吸光度である。
ヒアルロン酸断片化抑制率（％）＝（Ｅｓｒ−Ｅｂ）／（Ｅｓｏ−Ｅｂ）×１００

表６から、実施例２の春ウコン葉抽出物は、比較例１の含水エタノール抽出物よりも高いヒアルロン酸断片化抑制率を有することが明らかである。

（実施例３）
実施例１の春ウコン葉抽出物０．５ｇ、砂糖１００ｇ、水飴１００ｇ、クエン酸１ｇ、香料０.４ｇおよび着色料０.１ｇを加熱混合し、キャンディを調製した。

（実施例４）
下記処方の化粧料（クリーム剤）を調製した。
グリセリン ７重量％
ステアリン酸グリセリル ６重量％
スクワラン ５重量％
ミツロウ ５重量％
ラウリン酸ポリグリセリル１０ ３重量％
コレステロール ３重量％
水添ヤシ油 ２重量％
パーム油 １重量％
ヒアルロン酸ナトリウム １重量％
セラミド３ １重量％
パーム核油 ０．５重量％
フェノキシエタノール ０．５重量％
キョウオウ葉エキス ０．５重量％
実施例１の春ウコン葉抽出物 ０．５重量％
水 残部（全量で１００重量％になる量）

Claims (3)

1. ヒアルロン酸断片化抑制成分として、春ウコン葉を超臨界二酸化炭素で抽出してなる春ウコン葉抽出物を含むことを特徴とするヒアルロン酸断片化を抑制する健康美肌用組成物であって、
   該抽出物は、
   ヘキサン１リットルに対して２０℃で５００ｇを添加した時のヘキサン可溶量の割合が９５重量％以上であり、
   抽出物全量に対してα−トコフェロール５３８０ｐｐｍ、クルクメノン８２０２ｐｐｍ、かつクルジオン７９２８ｐｐｍを含むことを特徴とするヒアルロン酸断片化を抑制する健康美肌用組成物。
2. 春ウコン葉を超臨界二酸化炭素で抽出して請求項１に記載の春ウコン葉抽出物を得る工程を含むことを特徴とするヒアルロン酸断片化を抑制する健康美肌用組成物の製造方法。
3. 請求項１に記載のヒアルロン酸断片化を抑制する健康美肌用組成物を含む化粧料。