JP5614786B2 - 新規重合体及び該重合体を用いた非水電解液二次電池 - Google Patents
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Description
マンガンを含有する複合酸化物は、優れた経済性と過充電時の高い安全性を示すが、非水電解液に対するマンガンの耐溶解性が必ずしも十分ではないことが問題となっている。即ち、高温保存時若しくは充放電時に正極からマンガンイオンが溶出して、そのマンガンが負極の黒鉛の端面に析出することによって、負極の黒鉛へのリチウムイオンの挿入と脱離が阻害されることが明らかにされている。
マンガンを含有する複合酸化物からのマンガンの溶出を抑える方法として異種元素を複合酸化物に添加する方法が提案されている。特許文献1にはホウ素を複合酸化物に添加する方法等が提案されており、特許文献2にはクロムやコバルトやニッケルや鉄を複合酸化物に添加する方法等が提案されており、特許文献3にはアルミニウムやマグネシウムを複合酸化物に添加する方法等が提案されており、それによってマンガンの溶出はある程度抑えられるようになったが、その効果はまだ十分なものではなかった。
溶出したマンガンが黒鉛の端面に析出するのを防ぐために非水電解液に添加剤を含有させる方法が知られており、特許文献4には環状スルホン酸エステルを含有する電解液が提案されており、特許文献5にはジスルホン酸エステルを含有する非水電解液が提案されている。これらの添加剤は、負極の表面にマンガンの侵入を阻む厚い被膜を形成するものであり、その被膜によってマンガンの進入を阻む効果はあるが、電池の内部抵抗が高くなり、電池の出力特性を犠牲にするものであった。
下記一般式(A)
で表される構成単位と、
下記一般式(B)
で表わされる構成単位とを含むことを特徴とする重合体(以下、第一の重合体とも言う)を提供するものである。
で表される構成単位と、
下記一般式(B)
で表わされる構成単位とを含むことを特徴とする重合体(以下、第二の重合体とも言う)を提供するものである。
下記一般式(1)で表わされる重合体を挙げることができる。
下記一般式(2)で表わされる重合体を挙げることができる。
上記一般式(A)、(B)及び(C)で表わされる構成単位以外の構造を導入する場合は、水若しくは有機溶媒中で、無水マレイン酸とオレフィンの共重合体、サリチル酸ヒドラジド、水酸化アルカリ若しくは炭酸アルカリ、タウリン等のアミノスルホン酸をそれぞれ室温若しくは加熱条件下で反応させればよい。
無水マレイン酸とオレフィンの共重合体としては、無水マレイン酸とエチレンの共重合体、無水マレイン酸とプロピレンの共重合体、無水マレイン酸とイソブチレンの共重合体、無水マレイン酸とメチルビニルエーテルの共重合体等が挙げられる。無水マレイン酸とオレフィンの共重合体の重量平均分子量は、1000から300万であり、好ましくは1万から300万である。重量平均分子量が1000未満の場合は、電解液に溶解しやすくなり好ましくない。一方、重量平均分子量が300万を超える場合には、溶液の粘度が大きくなり過ぎて電極材の塗工の作業性が劣る傾向がある。
次に、本発明の非水電解液二次電池について説明する。
LixM1O2 (3)
(式(3)中のM1は1種類以上の遷移金属元素を示し、xの値は電池の充放電状態によって異なるが、通常0.05≦x≦1.10である)で表され、(3)式の化合物は、一般に層状構造を有する。
上記溶媒の使用量は、負極活物質に対して、通常50〜200質量%程度、好ましくは60〜150質量%である。
これらのフィルムは、電解液がしみ込んでイオンが透過し易いように、微多孔化がなされている。この微多孔化の方法としては、高分子化合物と溶剤の溶液をミクロ相分離させながら製膜し、溶剤を抽出除去して多孔化する「相分離法」と、溶融した高分子化合物を高ドラフトで押し出し製膜した後に熱処理し、結晶を一方向に配列させ、さらに延伸によって結晶間に間隙を形成して多孔化をはかる「延伸法」等が挙げられ、用いられるフィルムによって適宜選択される。
チル−m−クレゾール)、1,1,3−トリス(2−メチル−4−ヒドロキシ−5−第三ブチルフェニル)ブタン、1,3,5−トリス(2,6−ジメチル−3−ヒドロキシ−4−第三ブチルベンジル)イソシアヌレート、1,3,5−トリス(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシベンジル)イソシアヌレート、1,3,5−トリス(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシベンジル)−2,4,6−トリメチルベンゼン、テトラキス〔3−(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオン酸メチル〕メタン、チオジエチレングリコールビス〔(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート〕、1,6−ヘキサメチレンビス〔(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート〕、ビス〔3,3−ビス(4−ヒドロキシ−3−第三ブチルフェニル)ブチリックアシッド〕グリコールエステル、ビス〔2−第三ブチル−4−メチル−6−(2−ヒドロキシ−3−第三ブチル−5−メチルベンジル)フェニル〕テレフタレート、1,3,5−トリス〔(3,5−ジ第三ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオニルオキシエチル〕イソシアヌレート、3,9−ビス〔1,1−ジメチル−2−{(3−第三ブチル−4−ヒドロキシ−5−メチルフェニル)プロピオニルオキシ}エチル〕−2,4,8,10−テトラオキサスピロ〔5,5〕ウンデカン、トリエチレングリコールビス〔(3−第三ブチル−4−ヒドロキシ−5−メチルフェニル)プロピオネート〕等が挙げられ、電極材料に添加する場合は、電極材料100質量部に対して、0.01〜10質量部、特に0.05〜5質量部が用いるのが好ましい。
実施例1 重合体(化合物No.2)の作製
重量平均分子量9万のイソブチレンと無水マレイン酸の共重合体(ISOBAM)15.4g及びジメチルアセトアミド200mlを還流器の付けたフラスコ中60℃で10分攪拌して溶解させた後に、サリチルヒドラジド7.61gを加えて63℃で18時間還流させた。1リットルのメタノール/水(1/1)の水溶液に反応溶液を滴下して、ポリマーを析出させてから、ろ過と乾燥により、紫色のポリマーを17.8得た。収率は78%であった。得られたポリマーは、加熱したTHF、NMP及びDMF等に溶解するが、室温では溶解する溶媒はなかった。
得られたポリマー17.8g及び水酸化リチウム1水和物4.89gを167mlの水に攪拌することによって溶解させ、化合物No.2の10質量%の水溶液190gを得た。水溶液のpHは9であった。水溶液を乾固させることによって得られたポリマーは、IR分析により、目的物である化合物No.2であることを確認した。IR分析結果を以下に示す。
(IR分析結果)
1722cm-1、1700cm-1、1687cm-1、1561cm-1、1548cm-1、1455 cm-1、1400 cm-1、1328 cm-1、1257 cm-1、1151 cm-1、760 cm-1
重量平均分子量108万のメチルビニルエーテルと無水マレイン酸の共重合体(VEMA)15.6g及びTHF200mlを還流器の付けたフラスコ中40℃で10分攪拌して溶解させた後に、サリチルヒドラジド7.61gを加えて63℃で2時間還流させた。1リットルのメタノール/水(2/5)の水溶液に反応溶液を滴下して、ポリマーを析出させてから、ろ過と乾燥により、紫色のポリマーを19.8得た。収率は88%であった。得られたポリマーは、加熱したTHF、NMP及びDMF等に溶解するが、室温では溶解する溶媒はなかった。
得られたポリマー19.8g及び水酸化リチウム1水和物6.89gを181mlの水に攪拌することによって溶解させ、化合物No.4の10質量%の水溶液208gを得た。水溶液のpHは8であった。
水溶液を乾固させることによって得られたポリマーは、IR分析により、目的物である化合物No.4であることを確認した。IR分析結果を以下に示す。
(IR分析結果)1595cm-1、1473cm-1、1401cm-1、1327cm-1、1253cm-1、1192cm-1、1078cm-1、756cm-1
重量平均分子量108万のメチルビニルエーテルと無水マレイン酸の共重合体(VEMA)15.6g、タウリン12.5g、水酸化リチウム1水和物8.4g、N,N−ジメチルアセトアミド160ml及び水400mlを、蒸留器の付けたフラスコ中102℃で攪拌して、4時間かけて水を留去した。反応液を加熱減圧し、N,N−ジメチルアセトアミドを留去した後、減圧乾燥することによって、固体28.1gを得た。この固体を260mlの水に溶解させて、260mlのクロロホルムと分液した後に水層を減圧乾燥することによってタウリンの結合した青緑色のポリマー26.8gを得た。収率は95%であった。得られたポリマーは、加熱したNMP及びDMF等に溶解するが、室温では溶解する溶媒はなかった。
得られたポリマー26.8gを241mlの水に攪拌することによって溶解させ、化合物No.9の10質量%の水溶液268gを得た。水溶液のpHは8であった。
水溶液を乾固させることによって得られたポリマーは、IR分析により、目的物である化合物No.9であることを確認した。IR分析結果を以下に示す。
(IR分析結果)1694cm-1、1575cm-1、1409cm-1、1049cm-1
実施例4
1.正極の作製
正極活物質としてLiMn2O4 85質量部、導電材としてアセチレンブラック10質量部、及び結着剤としてポリフッ化ビニリデン(PVDF)5質量部を混合して、正極材料とした。この正極材料をN−メチル−2−ピロリドン(NMP)に分散させてスラリー状とした。このスラリーをアルミニウム製の正極集電体の両面に塗布し、乾燥後、プレス成型して、正極板とした。その後、この正極板を所定の大きさにカットして円盤状正極を作製した。
負極活物質としての人造黒鉛を98質量部と、カルボキシメチルセルロースナトリウム塩(CMC)を1質量部と、実施例1で作製した化合物No.2の10質量%水溶液を9.8質量部とを、水88質量部に分散させ、スチレンブタジエンゴム(SBR)を1質量部追加し分散させ、スラリーとした。このスラリーを銅製の負極集電体に塗布し、乾燥後、プレス成型して、負極板とした。その後、この負極板を所定の大きさにカットして円盤状負極を作製した。
エチレンカーボネート30体積%、エチルメチルカーボネート40体積%、及びジメチルカーボネート30体積%からなる混合溶媒に、LiPF6を1.0モル/リットルの濃度で溶解し、水和物を100℃2時間真空乾燥することによって得たMnClO4を0.05重量部及び添加剤としてビニレンカーボネート0.50重量部を添加して非水電解液とした。
得られた円盤状正極及び円盤状負極を、厚さ25μmのポリエチレン製の微多孔フィルムをはさんでケース内に保持した。その後、非水電解液をケース内に注入し、ケースを密閉、封止して、φ20mm、厚さ3.2mmのコイン型リチウム二次電池を製作した。
負極の作製において、化合物No.2の代わりに、実施例2で作製した化合物No.4を添加した以外はすべて実施例4と同様にして、コイン型リチウム二次電池を製作した。
負極の作製において、化合物No.2の代わりに、実施例3で作製した化合物No.9を添加した以外はすべて実施例4と同様にしてコイン型リチウム二次電池を製作した。
負極活物質としての人造黒鉛を98質量部と、カルボキシメチルセルロースナトリウム塩(CMC)1質量部を水88質量部に分散させ、スチレンブタジエンゴム(SBR)を1質量部追加し分散させ、スラリーとした。このスラリーを銅製の負極集電体に塗布し、乾燥後、プレス成型して、負極板とした。その後、この正極板を所定の大きさにカットして、比較用の円盤状負極を作製した。
この比較用の円盤状負極を使用した以外は、すべて実施例4と同様にしてコイン型リチウム二次電池を製作した。
1.放電容量比の測定方法
リチウムイオン電池を、雰囲気温度20℃の恒温槽内に入れ、充電電流0.3mA/cm2(0.2C相当の電流値)で4.2Vまで定電流定電圧充電し、放電電流0.3mA/cm2(0.2C相当の電流値)で3.0Vまで定電流放電する操作を5回行った。その後、充電電流0.3mA/cm2(0.2C相当の電流値)で4.2Vまで定電流定電圧充電し、放電電流0.3mA/cm2(0.2C相当の電流値)で3.0Vまで定電流放電し、この6サイクル目の放電容量を初期放電容量とした。この初期放電容量から、下記式に従い、放電容量比(%)を求めた。尚、測定は20℃の雰囲気で行った。
放電容量比(%)=[(初期放電容量)/(実施例4における初期放電容量)]×100
上記初期放電容量を測定した各リチウム二次電池について、先ず、充電電流1.5mA/cm2(1C相当の電流値)で3.75Vまで定電流定電圧充電し、交流インピーダンス測定装置(モバイル計測ステーションCompactStat)を用いて、周波数100kHz〜0.02Hzまで走査し、縦軸に虚数部、横軸に実数部を示すコール−コールプロットを作成した。続いて、このコール−コールプロットにおいて、円弧部分を円でフィッティングして、この円の実数部分と交差する二点のうち、大きい方の値を初期内部抵抗とした。この初期内部抵抗から、下記式に従い、内部抵抗比(%)を求めた。
内部抵抗比(%)=「(初期内部抵抗)/(実施例4における初期内部抵抗)]×100
1.放電容量回復率の測定方法
初期特性試験を測定し終えた電池を、雰囲気温度60℃の恒温槽内に入れ、充電電流1.5mA/cm2(1C相当の電流値、1Cは電池容量を1時間で放電する電流値)で4.2Vまで定電流充電し、放電電流1.5mA/cm2(1C相当の電流値)で3.0Vまで定電流放電を行うサイクルを500回繰り返して行った。その後、雰囲気温度を20℃に戻して、充電電流0.3mA/cm2(0.2C相当の電流値)で4.2Vまで定電流定電圧充電し、放電電流0.3mA/cm2(0.2C相当の電流値)で3.0Vまで定電流放電し、このときの放電容量をサイクル試験後の放電容量とした。このサイクル試験後の放電容量と、上記初期放電容量とから、下記式に従い、放電容量回復率(%)を求めた。
放電容量回復率(%)=[(サイクル試験後の放電容量)/(初期放電容量)]×100
内部抵抗増加率(%)=「(サイクル後の内部抵抗−初期内部抵抗)/(初期内部抵抗)]×100
1a 正極集電体
2 負極
2a 負極集電体
3 電解液
4 正極ケース
5 負極ケース
6 ガスケット
7 セパレータ
10 コイン型の非水電解液二次電池
10' 円筒型の非水電解液二次電池
11 負極
12 負極集合体
13 正極
14 正極集合体
15 非水電解液
16 セパレータ
17 正極端子
18 負極端子
19 負極板
20 負極リード
21 正極
22 正極リード
23 ケース
24 絶縁板
25 ガスケット
26 安全弁
27 PTC素子
Claims (4)
- 請求項1又は2に記載の重合体を電極内に含有する非水電解液二次電池。
- Mnを含有する遷移金属複合酸化物を電極活物質として含有する請求項3記載の非水電解液二次電池。
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