JP5561803B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
本実施形態に係る負極活物質は、Si、Si酸化物及び炭素からなる群から選択される少なくとも一種である。Si酸化物としては、二酸化ケイ素(SiO2)が挙げられる。前記炭素としては、黒鉛、ハードカーボン等、充放電を行う炭素が挙げられる。これらは一種のみを用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
本実施形態に係る正極活物質は、リチウムを吸蔵放出可能な酸化物とLi2MO2(MはCu及びNiの少なくとも一方である(以下、M=Cu、Niと示す))で表される遷移金属酸化物とを含む。
図1に、本実施形態に係る非水電解質二次電池の一例である積層ラミネート型二次電池の断面図を示す。図1に示す非水電解質二次電池は、銅箔等の負極集電体2と、負極集電体2上に形成された負極活物質層1とからなる負極3と、アルミニウム箔等の正極集電体5と、正極集電体5上に形成された正極活物質層4とからなる正極6と、がセパレータ7を介して対向配置され、積層されている構造を有する。セパレータ7としては、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィン、フッ素樹脂等の多孔性フィルムを用いることができる。負極3と正極6からは、それぞれ電極端子取り出しのための負極リードタブ9、正極リードタブ10が引き出されている。負極リードタブ9、正極リードタブ10の先端を除いて、ラミネートフィルム8を用いて外装されている。ラミネートフィルム8の内部は電解液で満たされている。
(負極の作製)
本参考例では、負極活物質としてSi、SiO2、炭素(C)のモル比が1:1:0.8である混合物を用いた。Si原料としてはSi粉末、SiO2原料としてはSiO2粉末、炭素原料としては炭素粉末を用い、これらを混合して負極活物質とした。
本参考例では、リチウムを吸蔵放出可能な酸化物として粉末状のニッケル酸リチウムを用いた。該ニッケル酸リチウムについて、事前に充放電性能を確認した。充放電性能の確認は、金属リチウムを対極としたモデルセルにより、4.3V〜3.0Vの間で容量特性の確認を行った。ニッケル酸リチウムの初回充電容量は200mAh/gであった。
前記負極、セパレータ、前記正極をこの順に、各活物質層がセパレータと対面するように積層した後、ラミネートフィルムではさみ、電解液を注液し、真空下にて封止することにより積層ラミネート型二次電池を作製した。なお電解液には、ECと、DECと、EMCとの体積比3:5:2の混合溶媒に1mol/LのLiPF6を溶解したものを用いた。
積層ラミネート型二次電池を作製する際、負極の初回充電容量Yと、正極の初回充電容量Zとの関係Y:Zを表1に示す値となるように、負極と正極の質量比を選択した。また、正極にはα=γとなるように正極活物質を混合した電極を用いた。それ以外は参考例1と同様に積層ラミネート型二次電池を作製し、評価を行った。結果を表1に示す。
Li2MO2(M=Cu、Ni)で表される遷移金属酸化物として、Li2NiO2を用いた。また、積層ラミネート型二次電池を作製する際、負極の初回充電容量Yと、正極の初回充電容量Zとの関係Y:Zを表3に示す値となるように、負極と正極の質量比を選択し、正極にはα=γとなるように正極活物質を混合した電極を用いた。それ以外は参考例1と同様にして積層ラミネート型二次電池を作製し、評価を行った。結果を表3に示す。
負極活物質の初回不可逆容量に相当するLi量αと、Li2CuO2が初回充電時に放出するLi量γとの関係が、実施例9〜12においてはα=2γ、実施例13〜16においてはα=3γとなるように、負極活物質とLi2CuO2の質量比を選択した。また、積層ラミネート型二次電池を作製する際、負極の初回充電容量Yと、正極の初回充電容量Zとの関係Y:Zを表4、5に示す値となるように、負極と正極の質量比を選択した。それ以外は参考例1と同様にして積層ラミネート型二次電池を作製し、評価を行った。結果を表4、5に示す。
参考例9では、参考例1と同様に積層ラミネート型二次電池を作製し、充放電試験において、初回充電後ガス抜きを行わなかったこと以外は参考例1と同様に評価を行った。また、参考例10では、正極、セパレータ、負極の積層体を巻回したラミネート型二次電池とした以外は参考例1と同様に電池を作製し、評価を行った。結果を表6に示す。
積層ラミネート型二次電池を作製する際、負極の初回充電容量Yと、正極の初回充電容量Zとの関係Y:Zを表7に示す値となるように、負極と正極の質量比を選択した。それ以外は参考例1と同様に積層ラミネート型二次電池を作製し、評価を行った。結果を表7に示す。
負極活物質の初回不可逆容量に相当するLi量αと、Li2CuO2が初回充電時に放出するLi量γとの関係が、参考例11〜14においては2α=γ、参考例15〜18においては5α=2γとなるように、負極活物質とLi2CuO2の質量比を選択した。また、積層ラミネート型二次電池を作製する際、負極の初回充電容量Yと、正極の初回充電容量Zとの関係Y:Zを表8、9に示す値となるように、負極と正極の質量比を選択した。それ以外は参考例1と同様にして積層ラミネート型二次電池を作製し、評価を行った。結果を表8、9に示す。
正極活物質にニッケル酸リチウムのみを用い、積層ラミネート型二次電池を作製する際、負極の初回充電容量Yと、正極の初回充電容量Zとの関係Y:Zを表10に示す値となるように、負極と正極の質量比を選択した。それ以外は参考例1と同様に積層ラミネート型二次電池を作製し、評価を行った。結果を表10に示す。
2 負極集電体
3 負極
4 正極活物質層
5 正極集電体
6 正極
7 セパレータ
8 ラミネートフィルム
9 負極リードタブ
10 正極リードタブ
Claims (4)
- Si、Si酸化物及び炭素からなる群から選択される少なくとも一種の負極活物質を含む負極と、正極とを備える非水電解質二次電池であって、
前記正極が、リチウムを吸蔵放出可能な酸化物と、Li2MO2(MはCu及びNiの少なくとも一方である)で表され、平面四配位MO4構造を含み、該平面四配位MO4構造が、向かい合う2つの酸素原子で形成される辺を共有した一次元鎖を形成している遷移金属酸化物と、を含む正極活物質を含み、
前記負極の初回充電容量をY、前記正極の初回充電容量をZとするとき、Z≦Yを満たし、
前記負極活物質の初回不可逆容量に相当するLi量をα、前記遷移金属酸化物が初回充電時に放出するLi量をγとするとき、γ<αを満たす非水電解質二次電池。 - 前記リチウムを吸蔵放出可能な酸化物の質量あたりの充放電容量密度をA、前記遷移金属酸化物の質量あたりの充電容量密度をBとするとき、A<Bを満たす請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記非水電解質二次電池が積層ラミネート型二次電池である請求項1又は2に記載の非水電解質二次電池。
- 請求項3に記載の非水電解質二次電池の製造方法であって、
少なくとも前記負極と、前記正極と、を備える電池を作製する工程と、
前記電池を充電後、ガス抜きを行う工程と、を含む非水電解質二次電池の製造方法。
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