JP5555100B2 - 誘電加熱用ホットメルト接着材 - Google Patents
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Description
また、高周波発熱性を有するポリオレフィン系シート状成形体のみで接着する方法が提案されているが、摩擦熱により溶着する融着方法であり、誘電加熱を用いる融着方法とは原理が異なる。(特許文献3)
(1) (B)金属材料の少なくとも1面に接して、(A)変性ポリオレフィン樹脂組成物を含有する接着層が積層されており、変性ポリオレフィン樹脂組成物が25℃のキシレンに可溶の低分子量成分を含むがその含量が0.5重量%未満であることを特徴とする、誘電加熱用ホットメルト接着材。
(変性ポリオレフィン樹脂)変性ポリオレフィン樹脂の原料としては、特に限定されず各種のものを使用することができる。例示するならば、エチレン、プロピレン、ブテン−1、4−メチルペンテン−1、オクテン−1などのα−オレフィンを単独または共重合して得た重合体を酸化してカルボキシル基を導入したもの、エチレン/塩化ビニル共重合体、エチレン/塩化ビニリデン共重合体、エチレン/アクリロニトリル共重合体、エチレン/メタクリロニトリル共重合体、エチレン/酢酸ビニル共重合体、エチレン/アクリルアミド共重合体、エチレン/メタクリルアミド共重合体、エチレン/アクリル酸共重合体、エチレン/メタクリル酸共重合体、エチレン/マレイン酸共重合体、エチレン/アクリル酸メチル共重合体、エチレン/アクリル酸エチル共重合体、エチレン/アクリル酸イソプロピル共重合体、エチレン/アクリル酸ブチル共重合体、エチレン/アクリル酸イソブチル共重合体、エチレン/アクリル酸2−エチルヘキシル共重合体、エチレン/メタクリル酸メチル共重合体、エチレン/メタクリル酸エチル共重合体、エチレン/メタクリル酸イソプロピル共重合体、エチレン/メタクリル酸ブチル共重合体、エチレン/メタクリル酸イソブチル共重合体、エチレン/メタクリル酸2−エチルヘキシル共重合体、エチレン/無水マレイン酸共重合体、エチレン/アクリル酸エチル/無水マレイン酸共重合体、エチレン/アクリル酸金属塩共重合体、エチレン/メタクリル酸金属塩共重合体、エチレン/酢酸ビニル共重合体、又はその鹸化物、エチレン/プロピオン酸ビニル共重合体、エチレン/メタクリル酸グリシジル共重合体、エチレン/アクリル酸エチル/メタクリル酸グリシジル共重合体、エチレン/酢酸ビニル/メタクリル酸グリシジル共重合体などのエチレンまたはα−オレフィン/ビニル単量体共重合体;塩素化ポリプロピレン、塩素化ポリエチレンなどの塩素化ポリオレフィンなどが挙げられる。これらの極性基導入ポリオレフィンは混合しても使用できる。
前記原料ポリオレフィン樹脂には、必要に応じて、他の樹脂またはゴムを本発明の効果を損なわない範囲内で添加してもよい。
また、これらポリオレフィン樹脂(各種の添加材料を含む場合もある)は粒子状のものであってもペレット状のものであってもよく、その大きさや形はとくに制限されるものではない。
変性ポリオレフィン樹脂組成物は、熱溶着性を有するシートまたはフィルム状成形体にすることができる。また、ポリオレフィン樹脂に変性ポリオレフィン樹脂組成物を添加してなるポリオレフィン樹脂組成物も、熱溶着性を有するシートまたはフィルム状成形体にすることができる。本発明でいう熱溶着性とは、熱で溶けて被着体と接合する性質のことである。本発明のシートまたはフィルム状成形体とは、成形体の厚みとしては3μmから3mmが例示でき、好ましくは10μm〜1mmであり、シートあるいはフィルムとして利用することができるものである。
本発明で用いられる金属材料としては、磁性体、非磁性体の何れの金属材料も使用することができ、例えば、鉄、銅、銀、金、アルミニウム、亜鉛、鉛、錫、マグネシウム、鉄を主成分とする合金、銅を主成分とする合金、銀を主成分とする合金、金を主成分とする合金、アルミニウムを主成分とする合金、亜鉛を主成分とする合金、鉛を主成分とする合金、錫を主成分とする合金、マグネシウムを主成分とする合金、などが挙げられる。薄膜化できて安価であるという点から、鉄、銅、アルミニウム、亜鉛、鉄を主成分とする合金、銅を主成分とする合金、アルミニウムを主成分とする合金、亜鉛を主成分とする合金が好ましい。
本発明の誘電加熱用ホットメルト接着材の製造方法としては、特に限定されるものではないが、変性ポリオレフィン樹脂組成物のシートまたはフィルム状の成形体と、金属材料のシートまたはフィルムと積層して、各種の熱ラミネーター機、ロール成形機、加熱プレス成形機などを用いてシート状積層体に加工することが可能である。
本発明で用いられる被着体の材料としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、アクリル・ウレタン樹脂、(メタ)アクリル樹脂、スチレン・アクリロニトリル共重合体、スチレン・アクリロニトリル・共役ジエン共重合体、ポリカーボネート樹脂、シリコン樹脂、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマー、ポリスチレン系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマーなどの合成高分子材料が挙げられる。これら高分子材料をベースとする発泡成形体も被着体として用いることができる。 被着体としてはこのほか、ガラス、セラミックスなどの無機材料;紙、布などのセルロース系高分子材料、等が挙げられる。
本発明の誘電加熱用ホットメルト接着材を用いて被着体を接着する方法として、以下の工程が挙げられる。
一例を示す。熱融着性を有するポリオレフィンシート、アルミ箔、熱融着性を有するポリオレフィンシートの順番に積層し、240℃のアイロンにて熱ラミネーションを1分間行った。この積層した熱融着性を有するポリオレフィンシートを凹凸の柄付のポリプロピレン平板(120mm×120mm)の接着面(柄付面の裏面)とポリプロピレン平板(120mm×120mm)の接着面で挟み、市販のIH調理器(象印、品番EZ−EB15)のトッププレートの上に置き、この積層体に木製の錘(2.5kg)を乗せて固定した(0.002MPa)。30秒間にわたり160℃設定の誘電電圧を印加して加熱後、23℃雰囲気下で冷却・静置し、試験片を得た。
変性ポリオレフィン系樹脂中の25℃のキシレンに可溶の低分子量成分は以下の方法で算出した。樹脂ペレットを約50重量倍のキシレンを用いて130℃にて3時間加熱して溶解した後、25℃で一晩放冷して晶析物を析出させた。晶析物をろ過して、ろ液を回収し、濃縮乾固した。さらに、80℃にて一晩減圧乾燥して残留溶媒を除去し、25℃のキシレンに可溶の低分子量成分を得た。樹脂ペレットと25℃のキシレンに可溶の低分子量成分の重量から、25℃のキシレンに可溶の低分子量成分の重量%を算出した。
接着性評価は、(試験片の作成方法)で得られた積層体を10mm幅に切削して、10mm幅の接着評価用試験片を作成し、ラジオペンチを用い、T字に折り曲げ、島津製作所製AG−2000Aを用い、23℃にて引張テストスピード50mm/minで行った。
接着加工前後に、凹凸の柄付のポリプロピレン平板の60°反射率を光沢計VG−2000(日本電色工業製)を用いて測定した。接着加工前の値を100%、100を0%とし、接着加工後の値から、凹凸柄の残存率を算出した。例えば、接着加工前の反射率が1に対し、接着加工後の反射率が60となった場合、(100−60)/(100−1)×100=40%と算出される。
(a−1)ホモポリプロピレン(プライムポリマー製S119、MFR=60)100部、1,3−ジ(t-ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(日本油脂製:パーブチルP、1分間半減期175℃)0.5部をホッパー口よりシリンダー温度200℃、スクリュー回転数250rpmに設定した二軸押出機(日本製鋼所製、品名LABOTEX30;φ30mm、L/D=28)に供給して溶融混練した後、次いで、シリンダー途中より(a−2)スチレン5部、(a−3)グリシジルメタクリレート5部を加え溶融混練して変性ポリオレフィン樹脂ペレットを得た(H−1)。得られた樹脂ペレット(H−1)を約50重量倍のキシレンを用いて130℃にて3時間加熱して溶解した後、25℃で一晩放冷して晶析物を析出させた。晶析物をろ過して回収し、80℃にて一晩減圧乾燥して残留溶媒を除去し、変性ポリオレフィン樹脂の晶析物を得た(A−1)。得られた晶析物(A−1)を、シリンダー及びダイス温度200℃、スクリュー回転数100rpmに設定した単軸押出機(東洋精機製、品名ラボプラストミル;φ20mm、L/D=20)のホッパーに投入し、ダイス先端に取り付けたT型ダイスより、幅約13cm、厚み50μmの熱融着性を有するポリオレフィンシート(A−1T)を得た。得られた晶析物(A−1)の25℃のキシレンに可溶の低分子量成分量は、0.0重量%であった。
製造例1で得られた樹脂ペレット(H−1)を約50重量倍のキシレンを用いて130℃にて3時間加熱して溶解した後、−10℃で一晩冷却して晶析物を析出させた。晶析物をろ過して回収し、80℃にて一晩減圧乾燥して残留溶媒を除去し、変性ポリオレフィン樹脂の再沈物を得た(A−2)。得られた晶析物(A−2)を、シリンダー及びダイス温度200℃、スクリュー回転数100rpmに設定した単軸押出機(東洋精機製、品名ラボプラストミル;φ20mm、L/D=20)のホッパーに投入し、ダイス先端に取り付けたT型ダイスより、幅約13cm、厚み50μmの熱融着性を有するポリオレフィンシート(A−2T)を得た。得られた晶析物(A−2)の25℃のキシレンに可溶の低分子量成分量は、0.3重量%であった。
製造例1で得られた樹脂ペレット(H−1)をシリンダー及びダイス温度200℃、スクリュー回転数100rpmに設定した単軸押出機(東洋精機製、品名ラボプラストミル;φ20mm、L/D=20)のホッパーに投入し、ダイス先端に取り付けたT型ダイスより、幅約13cm、厚み50μmの熱融着性を有するポリオレフィンシート(A−3T)を得た。得られた樹脂ペレット(H−1)の25℃のキシレンに可溶の低分子量成分量は、5.2重量%であった。
(a−1)ホモポリプロピレン(プライムポリマー製S119、MFR=60)100部、1,3−ジ(t-ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(日本油脂製:パーブチルP、1分間半減期175℃)0.5部をホッパー口よりシリンダー温度200℃、スクリュー回転数250rpmに設定した二軸押出機(日本製鋼所製、品名LABOTEX30;φ30mm、L/D=28)に供給して溶融混練した後、次いで、シリンダー途中より(a−2)スチレン5部、(a−3)グリシジルメタクリレート2部を加え溶融混練して変性ポリオレフィン樹脂ペレットを得た(H−2)。得られた樹脂ペレット(H−2)を、シリンダー及びダイス温度200℃、スクリュー回転数100rpmに設定した単軸押出機(東洋精機製、品名ラボプラストミル;φ20mm、L/D=20)のホッパーに投入し、ダイス先端に取り付けたT型ダイスより、幅約13cm、厚み50μmの熱融着性を有するポリオレフィンシート(A−4T)を得た。得られた樹脂ペレット(H−2)の25℃のキシレンに可溶の低分子量成分量は、2.0重量%であった。
製造例1、2、参考例1、2で得られた熱融着性を有するポリオレフィンシートを用いて、凹凸の柄付の被着体と接着した試験片を作成し、接着性評価と凹凸柄の残存率の算出を行った。
Claims (17)
- (B)金属材料の少なくとも1面に接して、(A)変性ポリオレフィン樹脂組成物を含有する接着層が積層されており、変性ポリオレフィン樹脂組成物が25℃のキシレンに可溶の低分子量成分を含むがその含量が0.5重量%未満であることを特徴とする、誘電加熱用ホットメルト接着材。
- 順に、(A)変性ポリオレフィン樹脂組成物を含有する接着層、(B)金属材料、及び(A’)変性ポリオレフィン樹脂組成物を含有する接着層が積層されており、変性ポリオレフィン樹脂組成物が25℃のキシレンに可溶の低分子量成分を含むがその含量が0.5重量%未満であることを特徴とする、誘電加熱用ホットメルト接着材。
((A)と(A’)はそれぞれ同一組成、又は異なった組成でも良い。) - 変性ポリオレフィン樹脂が、(a−1)ポリオレフィン樹脂を、エチレン性二重結合および極性基を同一分子内に含む単量体によりグラフト変性されたポリオレフィンである、請求項1または2に記載の誘電加熱用ホットメルト接着材。
- 極性基が、カルボン酸、その無水物、またはその誘導体であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の誘電加熱用ホットメルト接着材。
- エチレン性二重結合および極性基を同一分子内に含む単量体が、(メタ)アクリル酸、無水マレイン酸、(メタ)アクリル酸グリシジルから選ばれる少なくとも1つである、請求項1〜4のいずれか一項に記載の誘電加熱用ホットメルト接着材。
- 変性ポリオレフィン樹脂が、エチレン性二重結合および極性基を同一分子内に含む化合物に加え、芳香族ビニル単量体または共役ジエン系単量体を用いてグラフト変性されたポリオレフィンである請求項1〜5のいずれか一項に記載の誘電加熱用ホットメルト接着材。
- (a−1)ポリオレフィン樹脂が、エチレン単位、またはプロピレン単位が過半量である請求項3〜6のいずれか一項に記載の誘電加熱用ホットメルト接着材。
- 変性ポリオレフィン樹脂組成物にポリオレフィン樹脂が混合されている、請求項1〜7のいずれか一項に記載の誘電加熱用ホットメルト接着材。
- (B)金属材料が、鉄、銅、銀、金、アルミニウム、亜鉛、鉛、錫、マグネシウム、鉄を主成分とする合金、銅を主成分とする合金、銀を主成分とする合金、金を主成分とする合金、アルミニウムを主成分とする合金、亜鉛を主成分とする合金、鉛を主成分とする合金、錫を主成分とする合金、マグネシウムを主成分とする合金から選ばれる金属材料であることを特徴とする請求項1〜8のいずれか一項に記載の誘電加熱用ホットメルト接着材。
- 変性ポリオレフィン樹脂組成物を含有する接着層が、シートまたはフィルム状である、請求項1〜9のいずれか一項に記載の誘電加熱用ホットメルト接着材。
- (B)金属材料が、シートまたはフィルム状である、請求項1〜10のいずれか一項に記載の誘電加熱用ホットメルト接着材。
- 25℃のキシレンに可溶の低分子量成分を含むがその含量が0.5重量%未満である変性ポリオレフィン樹脂組成物をシートまたはフィルム状に成形加工し、(B)金属材料のシートまたはフィルムと積層して、加熱によりラミネーション加工することにより得られる、誘電加熱用ホットメルト接着シートまたはフィルム。
- (B)金属材料の少なくとも一面と、25℃のキシレンに可溶の低分子量成分を含むがその含量が0.5重量%未満である変性ポリオレフィン樹脂組成物を含有する接着層が接し、前記接着層の金属材料と接していない面が(C)被着体と接し、誘電加熱により接着された積層体。
- (A)変性ポリオレフィン樹脂組成物を含有する接着層、(B)の金属材料の層、(A’)変性ポリオレフィン樹脂組成物を含有する接着層がこの順に積層され、さらに少なくとも2つ以上の(C)被着体の接合面間に挟まれ、変性ポリオレフィン樹脂組成物が25℃のキシレンに可溶の低分子量成分を含むがその含量が0.5重量%未満である、誘電加熱により接着された積層体。
((A)と(A’)は同一組成、または異なる組成でも良い。) - 請求項12に記載の接着シートまたはフィルムを少なくとも2つ以上の(C)被着体の接合面間に挟み、誘電加熱により接着された積層体。
- (C)被着体のうち少なくとも1つ以上が(c−1)外観意匠性を有する被着体であることを特徴とする、請求項13〜15のいずれか一項に記載の積層体。
- (C)被着体が、ポリオレフィン、ポリスチレン、ポリエステル、スチレン・アクリロニトリル・共役ジエン共重合体、ポリアミド、ポリイミド、不飽和ポリエステル、ポリウレタン、ユリア樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、(メタ)アクリル樹脂、スチレン・アクリロニトリル共重合体、スチレン・アクリロニトリル・共役ジエン共重合体、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマー、ポリスチレン系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー及びこれらの発泡成形体からなる群から選ばれる、請求項13〜16のいずれか一項に記載の積層体。
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