JP5472292B2 - フィルムロール、及びフィルムロールの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、樹脂フィルム、前記樹脂フィルムの製造方法、前記樹脂フィルムを透明保護フィルムとして用いた偏光板、及び前記偏光板を備えた液晶表示装置に関する。

樹脂フィルムは、その化学的特性、機械的特性及び電気的特性等に鑑み、様々な分野、例えば、液晶表示装置等に用いられている。具体的には、液晶表示装置の画像表示領域には、種々の樹脂フィルム、例えば、偏光板の偏光素子を保護するための透明保護フィルム等が配置されている。このような樹脂フィルムとしては、例えば、セルロースエステルフィルム等の透光性に優れた樹脂フィルムが用いられている。

このような樹脂フィルムは、一般的に、溶液流延製膜法等により、長尺状の樹脂フィルムとして製造され、巻取コアにロール状に巻き取られた状態で、保存及び輸送に供されている。そして、このようなロール状に巻き取られた長尺状の樹脂フィルム（フィルムロール）は、巻き取られた樹脂フィルムの端面のずれ（巻きずれ）や巻き取った状態の樹脂フィルムの変形（巻き変形）等が発生しないようにするために、巻き取る前に、樹脂フィルムの幅方向の両側端部に長手方向に沿ってエンボス部を形成させることが検討されている。

一方、液晶表示装置に用いられる樹脂フィルムは、液晶表示装置の方式や性能等によって、所定のリタデーション値を有することが求められている。具体的には、例えば、ＶＡ（Ｖｅｒｔｉｃａｌ Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）方式の液晶表示装置に用いられる樹脂フィルムとしては、リタデーション値が高いものが求められている。樹脂フィルムのリタデーション値は、例えば、樹脂フィルムの延伸等によって、調整可能であることが知られている。そして、樹脂フィルムの延伸時の温度を高めて、延伸率を高めることによって、高いリタデーション値を実現することができることが知られている。

しかしながら、このような高い延伸率で延伸した樹脂フィルムは、特に高温高湿下で、寸法変化が発生しやすい傾向があった。具体的には、このような高い延伸率で延伸した樹脂フィルムは、延伸（ＴＤ）方向（搬送方向に垂直な方向）での吸湿膨張係数が高く、高温高湿下で膨張しやすい傾向があった。よって、このような樹脂フィルムを巻き取ったフィルムロールでは、巻きずれや巻き変形等が発生しやすい傾向があった。

また、このような樹脂フィルムを、偏光板の偏光素子を保護するための透明保護フィルムとして用いた偏光板を備えた液晶表示装置の場合、偏光素子に貼付された樹脂フィルムの寸法が変化すると、偏光素子と樹脂フィルムとの間に応力が発生し、画面を黒色表示させたときに四隅が白く抜ける、いわゆる、コーナーむらが発生するおそれもあった。

湿度変化に伴う寸法変化が抑制された樹脂フィルムとしては、下記特許文献１及び下記特許文献２に記載の樹脂フィルムが挙げられる。

特許文献１には、セルロースエステルフィルム中にポリマーを含有し、該ポリマーがポリエステル及びポリエステルエーテルから選ばれるものであって、該ポリマーが４００〜５０００の重量平均分子量を有し、かつ該ポリマーを含有するセルロースエステルフィルムのガラス転移点が、一切の添加剤を含有していないセルロースエステルフィルムのそれより２０℃は下回らない偏光板用保護フィルム（樹脂フィルム）が記載されている。

特許文献１によれば、流延方向（ＭＤ）方向の吸湿膨張係数が、６×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨ以下であり、高温高湿や高湿下でも膨張したり収縮したりしない寸法安定性に優れた偏光板用保護フィルムが得られることが開示されている。

特許文献２には、特定の構造を有するセルロースアシレートをダイから押し出す溶融流延製膜法において、溶融温度が１８５〜２３０℃であり、ダイの吐出口における溶融セルロースアシレート樹脂の流速をＶ０、冷却ドラムの表面速度Ｖ１とした際に、１≦Ｖ１／Ｖ０≦１５を満たすセルロースアシレートフィルム（樹脂フィルム）の製造方法が記載されている。

特許文献２によれば、得られる樹脂フィルムは、２５℃における吸湿膨張係数が、１×１０^−５〜１０×１０^−５／％ＲＨであり、優れた寸法安定性を有することが開示されている。

特開２００２−２２９５６号公報 特開２００７−３９６３６号公報

本発明は、溶液流延製膜法において、幅方向に延伸率が２０〜５０％となるように延伸することによって製造される樹脂フィルムであって、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形を抑制できる樹脂フィルムを提供することを目的とする。また、このような樹脂フィルムの製造方法、前記樹脂フィルムを透明保護フィルムとして用いた偏光板、及び前記偏光板を備えた液晶表示装置を提供することを目的とする。

本発明の一局面は、透明性樹脂としてのセルロースエステル系樹脂を含有する樹脂溶液を、走行する支持体上に流延し、前記支持体上に形成されたフィルムを前記支持体から剥離し、剥離したフィルムを、前記フィルムの搬送方向に垂直な方向に、下記式（１）で求められる延伸率が２０〜５０％となるように延伸し、延伸したフィルムの搬送方向に垂直な方向の両側端部に、帯状のエンボス部を搬送方向に沿って形成し、エンボス部を形成した長尺状の樹脂フィルムをロール状に巻き取ることによって製造されるフィルムロールであって、巻き取り後の前記樹脂フィルムの膜厚が、２０〜７０μｍであって、前記樹脂フィルムの、延伸した方向の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜８．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであり、巻き取り後の前記エンボス部の高さが、２．０〜３．５μｍであることを特徴とするフィルムロールである。

延伸率（％）＝｛（延伸後の幅方向の長さ−延伸前の幅方向の長さ）／延伸前の幅方向の長さ｝×１００ （１）

また、本発明の他の一局面は、透明性樹脂としてのセルロースエステル系樹脂を含有する樹脂溶液を、走行する支持体上に流延し、前記支持体上でフィルムを形成する流延工程と、前記フィルムを前記支持体から剥離する剥離工程と、剥離したフィルムを、前記フィルムの搬送方向に垂直な方向に、下記式（１）で求められる延伸率が２０〜５０％となるように延伸する延伸工程と、延伸したフィルムの搬送方向に垂直な方向の両側端部に、帯状のエンボス部を搬送方向に沿って形成するエンボス部形成工程と、エンボス部を形成した長尺状の樹脂フィルムをロール状に巻き取る巻取工程とを備え、巻き取り後の前記樹脂フィルムの膜厚が、２０〜７０μｍであって、前記樹脂フィルムの、延伸した方向の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜８．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであり、巻き取り後の前記エンボス部の高さが、２．０〜３．５μｍであることを特徴とするフィルムロールの製造方法である。

延伸率（％）＝｛（延伸後の幅方向の長さ−延伸前の幅方向の長さ）／延伸前の幅方向の長さ｝×１００ （１）

また、本発明の他の一局面は、偏光素子と、前記偏光素子の少なくとも一方の表面上に配置された透明保護フィルムとを備える偏光板であって、前記透明保護フィルムが、前記樹脂フィルムであることを特徴とする偏光板である。

また、本発明の他の一局面は、液晶セルと、前記液晶セルを挟むように配置された２枚の偏光板とを備える液晶表示装置であって、前記２枚の偏光板のうち少なくとも一方が、前記偏光板であることを特徴とする液晶表示装置である。

本発明の目的、特徴、局面、及び利点は、以下の詳細な記載と添付図面によって、より明白となる。

本発明の一実施形態における溶液流延製膜法による樹脂フィルムの製造装置１１の基本的な構成を示す概略図である。 従来の樹脂フィルムを巻き取ったフィルムロールを、高温高湿下で保存した後の状態を示す概略図である。

本発明者の検討によれば、特許文献１に記載の偏光板用保護フィルムは、テンター（延伸装置）において、幅保持又は若干の幅方向への延伸のみで、積極的な延伸をしておらず、延伸率２０％以上の高延伸を施した樹脂フィルムではない。また、特許文献１には、延伸方向の吸湿膨張係数を規定していない。すなわち、延伸率が低いので、延伸方向の吸湿膨張係数は大きいものではないと考えられる。よって、高延伸を施した樹脂フィルムにおいて発生しうる巻きずれや巻き変形等の寸法変化による不具合を抑制するものではない。

また、特許文献２に記載の樹脂フィルムは、溶融流延製膜法で製造されており、製造中のフィルムにも溶媒が含有されておらず、フィルムの自由体積が小さいものであると考えられる。このため、樹脂フィルムを製造する際、フィルムを延伸したとしても、得られる樹脂フィルムの吸湿膨張係数は小さいものであると考えられる。よって、溶液流延製膜法においてフィルムを高延伸することによって得られる樹脂フィルムとは異なるものであり、溶液流延製膜法において高延伸を施した樹脂フィルムにおいて発生しうる巻きずれや巻き変形等の寸法変化による不具合を抑制するものではない。

上記のような樹脂フィルムに対して、溶液流延製膜法においてフィルムを高延伸することによって得られる樹脂フィルムは、上述したように、一般的に、延伸方向での吸湿膨張係数が高く、高温高湿下で膨張しやすい傾向があり、フィルムロールで保存すると、巻きずれや巻き変形等が発生しやすい傾向があった。

そこで、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形の発生を抑制するために、樹脂フィルムの幅方向の両側端部にエンボス部を設けた場合、フィルムロールを高温高湿下で保存すると、樹脂フィルムが変形し、図２に示すような、フィルムロール１０１の表面が波打つような故障１０２、特に、エンボス部の内側周辺に、亀の甲模様状の故障が発生するという問題があった。なお、図２は、従来の樹脂フィルムを巻き取ったフィルムロールを、高温高湿下で保存した後の状態を示す概略図である。

本発明者は、上記のような、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形は、以下のようにして発生すると推察した。

具体的には、まず、溶液流延製膜法において、幅方向に延伸率が２０〜５０％となるように延伸することによって製造される樹脂フィルムは、高湿下等で吸湿されやすく、その吸湿によって膨張しやすいものである。このような樹脂フィルムがロール状に巻き取られたフィルムロールの状態では、延伸方向（幅方向）に伸びようとするが、樹脂フィルムの幅方向の両側端部に形成されたエンボス部によって、重なりあった樹脂フィルム同士の端部がずれることが抑制される。そして、フィルムロールの状態では、重なり合う樹脂フィルム同士は、前記エンボス部によって、特にエンボス部の内側周辺に、空間が形成されている。したがって、樹脂フィルムの伸びようとする力が前記エンボス部によって端部方向には開放されず、また、重なり合う樹脂フィルム同士には空間が形成されているので、図２に示すように、樹脂フィルムをロール状に巻き取ったフィルムロールの表面が波打つような故障、特に、エンボス部の内側周辺に、亀の甲模様状の故障が発生すると推察した。

そこで、本発明者は、種々検討した結果、巻き取り後の膜厚、延伸した方向の吸湿膨張係数、巻き取り後のエンボス部の高さを規定して、上記のような巻き取った状態の樹脂フィルムの変形の発生を抑制した、本発明に想到するに到った。すなわち、本発明は、上記のような検討の結果に基づいてなされたものである。

以下、本発明の樹脂フィルムに係る実施形態について説明するが、本発明は、これらに限定されるものではない。

本実施形態に係る樹脂フィルム（ロール状に巻き取られた長尺状の樹脂フィルムであるフィルムロール）は、透明性樹脂としてのセルロースエステル系樹脂を含有する樹脂溶液を、走行する支持体上に流延し、前記支持体上に形成されたフィルムを前記支持体から剥離し、剥離したフィルムを、前記フィルムの搬送方向に垂直な方向に、下記式（１）で求められる延伸率が２０〜５０％となるように延伸し、延伸したフィルムの搬送方向に垂直な方向の両側端部に、帯状のエンボス部を搬送方向に沿って形成し、エンボス部を形成した長尺状の樹脂フィルムをロール状に巻き取ることによって製造されるフィルムロールであって、巻き取り後の前記樹脂フィルムの膜厚が、２０〜７０μｍであって、前記樹脂フィルムの、延伸した方向の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜８．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであり、巻き取り後の前記エンボス部の高さが、２．０〜３．５μｍであるものである。

延伸率（％）＝｛（延伸後の幅方向の長さ−延伸前の幅方向の長さ）／延伸前の幅方向の長さ｝×１００ （１）
上記のような構成によれば、溶液流延製膜法において、幅方向（フィルムの搬送方向に垂直な方向）に延伸率が２０〜５０％となるように延伸することによって製造される樹脂フィルムであって、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形を抑制できる樹脂フィルムを提供することができる。

本実施形態に係る樹脂フィルムは、溶液流延製膜法により製造されるものであり、例えば、図１に示すような溶液流延製膜法による樹脂フィルムの製造装置によって行われるが、溶液流延製膜法による樹脂フィルムの製造方法としては、上記構成を満たす樹脂フィルムを製造できるものであれば、特に限定されない。ここでのフィルムとは、支持体上に流延された樹脂溶液（ドープ）からなる流延膜（ウェブ）が支持体上で乾燥され、支持体から剥離しうる状態となった以後のものを言い、樹脂フィルムとは、本実施形態に係るものを言う。

図１は、本発明の一実施形態における溶液流延法による樹脂フィルムの製造装置１１の基本的な構成を示す概略図である。樹脂フィルムの製造装置１１は、無端ベルト支持体１２、流延ダイ１３、剥離ローラ１４、延伸装置１５、乾燥装置１６、エンボス部形成装置１７、及び巻取装置１８等を備える。前記流延ダイ１３は、透明性樹脂を溶解した樹脂溶液（ドープ）１９を前記無端ベルト支持体１２の表面上に流延する。前記無端ベルト支持体１２は、一対の駆動ローラと従動ローラとによって駆動可能に支持され、前記流延ダイ１３から流延されたドープ１９からなるウェブを形成し、搬送しながら乾燥させることによってフィルムとする。そして、前記剥離ローラ１４は、フィルムを前記無端ベルト支持体１２から剥離する。前記延伸装置１５は、剥離されたフィルムをフィルムの搬送方向に垂直な方向（幅方向）に延伸する。前記乾燥装置１６は、延伸されたフィルムを搬送ローラで搬送させながら、乾燥させる。前記エンボス部形成装置１７は、乾燥されたフィルムを前記巻取装置１８で巻き取る前に、フィルムの幅方向の両側端部にエンボス部を形成する。そして、前記巻取装置１８は、エンボス部が形成されたフィルムを巻き取って、フィルムロールとする。このフィルムロールを構成するフィルムが、本実施形態に係る樹脂フィルムである。

前記流延ダイ１３は、図１に示すように、前記流延ダイ１３の上端部に接続されたドープ供給管からドープ１９が供給される。そして、その供給されたドープが前記流延ダイ１３から前記無端ベルト支持体１２に吐出され、前記無端ベルト支持体１２上にウェブが形成される。

前記無端ベルト支持体１２は、図１に示すように、表面が鏡面の、無限に走行する金属製の無端ベルトである。前記ベルトとしては、フィルムの剥離性の点から、例えば、ステンレス鋼等からなるベルトが好ましく用いられる。前記流延ダイ１３によって流延する流延膜の幅は、前記無端ベルト支持体１２の幅を有効活用する観点から、前記無端ベルト支持体１２の幅に対して、８０〜９９％とすることが好ましい。また、前記無端ベルト支持体１２の代わりに、表面が鏡面の、回転する金属製のドラム（無端ドラム支持体）を用いてもよい。

そして、前記無端ベルト支持体１２は、その表面上に形成された流延膜（ウェブ）を搬送しながら、ドープ中の溶媒を乾燥させる。前記乾燥は、例えば、前記無端ベルト支持体１２を加熱したり、加熱風をウェブに吹き付けることによって行う。その際、ウェブの温度が、ドープの溶液によっても異なるが、溶媒の蒸発時間に伴う搬送速度や生産性等を考慮して、−５〜７０℃の範囲が好ましく、０〜６０℃の範囲がより好ましい。ウェブの温度は、高いほど溶媒の乾燥速度を早くできるので好ましいが、高すぎると、発泡したり、平面性が劣化する傾向がある。

前記無端ベルト支持体１２を加熱する場合、例えば、前記無端ベルト支持体１２上のウェブを赤外線ヒータで加熱する方法、前記無端ベルト支持体１２の表面及び裏面を赤外線ヒータで加熱する方法、前記無端ベルト支持体１２の裏面に加熱風を吹き付けて加熱する方法等が挙げられ、必要に応じて適宜選択することが可能である。

また、加熱風を吹き付ける場合、その加熱風の風圧は、溶媒蒸発の均一性等を考慮し、５０〜５０００Ｐａであることが好ましい。加熱風の温度は、一定の温度で乾燥してもよいし、前記無端ベルト支持体１２の走行方向で数段階の温度に分けて供給してもよい。

前記無端ベルト支持体１２の上にドープを流延した後、前記無端ベルト支持体１２からウェブを剥離するまでの間での時間は、作製する樹脂フィルムの膜厚、使用する溶媒によっても異なるが、前記無端ベルト支持体１２からの剥離性を考慮し、０．５〜５分間の範囲であることが好ましい。

前記無端ベルト支持体１２の走行速度は、例えば、５０〜３００ｍ／分程度であることが好ましい。また、前記流延ダイ１３から吐出されるドープの流速に対する、前記無端ベルト支持体１２の走行速度の比（ドラフト比）は、０．５〜２程度であることが好ましい。前記ドラフト比がこの範囲内であると、安定して流延膜を形成させることができる。例えば、ドラフト比が大きすぎると、流延膜が幅方向に縮小されるネックインという現象を発生させる傾向があり、そうなると、広幅の樹脂フィルムを形成できなくなる。

前記剥離ローラ１４は、前記無端ベルト支持体１２のドープ１９が流延される側の表面近傍に配置されており、前記無端ベルト支持体１２と前記剥離ローラ１４との距離は、１〜１００ｍｍであることが好ましい。前記剥離ローラ１４を支点として、乾燥されたウェブ（フィルム）に張力をかけて引っ張ることによって、乾燥されたウェブ（フィルム）が剥離される。前記無端ベルト支持体１２からフィルムを剥離する際に、剥離張力及びその後の搬送張力によってフィルムは、フィルムの搬送方向（Machine Direction：ＭＤ方向）に延伸する。このため、前記無端ベルト支持体１２からフィルムを剥離する際の剥離張力及び搬送張力は、５０〜４００Ｎ／ｍにすることが好ましい。

また、フィルムを前記無端ベルト支持体１２から剥離する時のフィルムの残留溶媒率は、前記無端ベルト支持体１２からの剥離性、剥離時の残留溶媒率、剥離後の搬送性、搬送・乾燥後にできあがる樹脂フィルムの物理特性等を考慮し、３０〜２００質量％であることが好ましい。なお、フィルムの残留溶媒率は、下記式（２）で定義される。

残留溶媒率（質量％）＝｛（Ｍ_１−Ｍ_２）／Ｍ_２｝×１００ （２）
ここで、Ｍ_１は、フィルムの任意時点での質量を示し、Ｍ_２は、Ｍ_１を測定したフィルムを１１５℃で１時間乾燥させた後の質量を示す。

前記延伸装置１５は、フィルムを搬送方向に垂直な方向（Transverse Direction：ＴＤ方向）（幅方向）に延伸させる。具体的には、フィルムの搬送方向に垂直な方向の両側端部を把持手段であるクリップ等で把持して、対向するクリップ間の距離を大きくすることによって、ＴＤ方向に延伸する。その際、上記式（１）で求められる延伸率が２０〜５０％となるように延伸する。また、その延伸率としては、２２〜４８％であることが好ましく、２５〜４５％であることがより好ましい。延伸率が低すぎると、所望のリタデーション値を得ることができない傾向や、樹脂フィルムの広幅化が困難になるという傾向がある。また、延伸率が高すぎると、フィルムのヘイズが高くなり、透明性が低下する傾向がある。このため、得られた樹脂フィルムを液晶パネル等の液晶表示装置に備えられる位相差フィルムとして用いた場合、コントラストが低下する傾向があり、好ましくない。また、場合によっては、把持手段（クリップ）で把持した箇所から、フィルムが裂けて破断するおそれがある。

また、フィルムを延伸させる際、通常、フィルムを加熱して行う。このフィルムの加熱は、例えば、加熱風をフィルムに吹きつけることによって行ってもよいし、赤外線ヒータ等の加熱装置で加熱してもよい。また、その延伸をさせる際の温度（延伸温度）としては、１５０〜２００℃であることが好ましく、１５５〜１９０℃であることがより好ましい。延伸温度が低すぎると、フィルムに余分な応力がかかるため、フィルムのヘイズが高くなり、透明性が低下する傾向がある。このため、得られた樹脂フィルムを液晶パネル等の液晶表示装置に備えられる位相差フィルムとして用いた場合、コントラストが低下する傾向があり、好ましくない。また、場合によっては、把持手段（クリップ）で把持した箇所から、フィルムが裂けて破断するおそれがある。また、延伸温度が高すぎると、所望のリタデーション値が得られなかったり、フィルムが溶融したりして、フィルムの表面状態や膜厚等が不均一になる傾向がある。

前記乾燥装置１６は、複数の搬送ローラを備え、そのローラ間をフィルムを搬送させる間にフィルムを乾燥させる。その際、加熱空気、赤外線等を単独で用いて乾燥してもよいし、加熱空気と赤外線とを併用して乾燥してもよい。簡便さの点から加熱空気を用いることが好ましい。乾燥温度としては、フィルムの残留溶媒率により、好適温度が異なるが、乾燥時間、収縮むら、伸縮量の安定性等を考慮し、３０〜１８０℃の範囲で残留溶媒率により適宜選択して決めればよい。また、一定の温度で乾燥してもよいし、２〜４段階の温度に分けて、数段階の温度に分けて乾燥してもよい。また、前記乾燥装置１６内を搬送される間に、フィルムを、ＭＤ方向に延伸させることもできる。また、本実施形態では、乾燥装置１６を備えていたが、備えていなくてもよい。

また、前記乾燥装置１６により乾燥されたフィルムの全残留溶媒率は、前記エンボス部形成装置１７によって好適なエンボス部を形成するために、０．０１〜１０質量％であることが好ましい。なお、前記乾燥装置１６を備えない場合は、前記エンボス部形成装置１７にフィルムを供給するまでに、フィルムの全残留溶媒率が０．０１〜１０質量％となっていることが好ましい。

前記エンボス部形成装置１７は、フィルムの搬送方向に垂直な方向（幅方向）の両側端部に、前記フィルムの搬送中にエンボス部を形成させる。前記エンボス部とは、複数の凸部を有する帯状のものであって、フィルムの幅方向の両側端部を嵩高くしたものである。

また、前記エンボス部の高さは、前記巻取装置１８によってロール状に巻き取られた状態の高さ（実効ナール高さ）で、２．０〜３．５μｍであり、２．２〜３．３μｍであることが好ましく、２．５〜３．０μｍであることがより好ましい。

なお、ここでのエンボス部の高さは、巻き取り後のエンボス部の高さであり、後述の算出方法で求められる高さである。まず、前記エンボス部を形成したフィルムを、後述するように巻き芯（コア）に巻き取ったフィルムロールの断面積と前記コアの断面積とを測定する。そして、断面積を測定したときのフィルムロールを構成するフィルムの長さ（巻き長さ）を測定する。これらの測定結果と、後述する巻き取り後の平均膜厚（膜厚）とを用いて、下記式（３）から算出する。

エンボス高さ（μｍ）＝（フィルムロールの断面積−コアの断面積）／（巻き長さ−膜厚） （３）
前記エンボス部の高さが低すぎると、前記巻取装置１８によってロール状に巻き取られた樹脂フィルムの端面のずれ（巻きずれ）や巻き取った状態の樹脂フィルムの変形（巻き変形）等が発生しないようにすることが困難になる傾向がある。また、樹脂フィルム間に形成される空間が小さくなりすぎ、樹脂フィルムが膨張した場合、上下にたわむことによる、樹脂フィルムの変形抑制を発揮することができなくなる傾向があり、また、樹脂フィルム同士の融着等の付着による、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形が発生しやすくなる傾向がある。また、前記エンボス部の高さが高すぎると、樹脂フィルム間に形成される空間が大きくなりすぎ、樹脂フィルムを巻き取ったフィルムロールの表面に発生する故障、特に、エンボス部の内側周辺に発生する、亀の甲模様状の故障の発生を充分に抑制できない傾向がある。また、樹脂フィルム間に形成される空間が大きくなると、フィルムロールの上面側であって、フィルムロールの軸方向（樹脂フィルムの幅方向）中央部が、経時的に下方に凹んで、チェーン状の巻き状故障等が発生するおそれがある。さらに、樹脂フィルムの幅が広い場合に、亀の甲模様状の故障やチェーン状の巻き状故障等の巻き取った状態の樹脂フィルムの変形がより顕著に発生する傾向がある。

したがって、前記エンボス部の高さを上記範囲内にすることによって、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形を充分に抑制できる。例えば、樹脂フィルムの幅が広い場合であっても、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形を充分に抑制できる。

また、前記エンボス部の幅は、フィルムの幅等によって異なるが、巻き取られた樹脂フィルムの変形抑制効果を高める点から、例えば、２〜１００ｍｍであることが好ましく、５〜３０ｍｍであることがより好ましい。エンボス部の幅が狭すぎると、巻き取られた樹脂フィルムの変形抑制効果を充分に発揮できない傾向がある。また、エンボス部の幅が広すぎると、エンボス部が形成されていない領域、つまり樹脂フィルムを、例えば光学フィルムとして利用する部分の面積が狭くなってしまう。

前記エンボス部形成装置１７としては、前記エンボス部を形成させることができれば、特に限定されず、例えば、接触方式のものであっても、非接触方式でものであってもよい。

接触方式のエンボス部形成装置としては、例えば、ホットエンボス加工によるもの等が挙げられる。また、非接触方式のエンボス部形成装置としては、例えば、レーザ加工、及びインクジェット方式によるもの等が挙げられる。

前記ホットエンボス加工によるエンボス部形成装置としては、前記エンボス部を形成させる前のフィルムを、エンボスリングに接触することによって、前記エンボス部を形成させることができるものであれば、特に限定されない。具体的には、例えば、エンボスリングと、前記エンボスリングに外接されて設けられるバックローラとを備え、前記エンボス部を形成させる前のフィルムを前記エンボスリングと前記バックローラとに挟みこむことによって、前記エンボス部を形成させるもの等が挙げられる。前記エンボスリングと前記バックローラとによって、前記エンボス部を形成させる前のフィルムを挟みこむ際、前記エンボスリングを加熱することが好ましい。また、その温度としては、挟みこむフィルムの素材等によって異なるが、例えば、１００〜４００℃であることが好ましい。また、前記加熱とともに、前記エンボスリングは、前記バックローラに対して、加圧することが好ましい。また、前記エンボスリングとしては、従来からエンボス部形成装置に用いられるエンボスリングであれば、特に限定されず、具体的には、例えば、表面の所定の位置に凸凹パターンが形成されている金属リング等が挙げられる。また、前記バックローラとしては、特に限定されないが、例えば、表面が弾性を有し、前記エンボスリングからの加圧によって、前記第エンボスリングの表面に沿って変形し、前記エンボスリングとの間に、ニップを形成するもの等が挙げられる。より具体的には、例えば、金属製であってもよいし、ゴム製であってもよい。

前記レーザ加工によるエンボス部形成装置としては、前記エンボス部を形成させる前のフィルムに対してレーザ光を照射することによって、前記エンボス部を形成させることができるものであれば、特に限定されない。具体的には、例えば、ＣＯ_２レーザ光照射装置やＹＡＧレーザ光照射装置等が挙げられる。また、レーザ光照射方向に垂直な方向の断面形状が円形となるレーザ光を照射すことができるものが好ましく、レーザ光照射方向前方に焦点を設けて、この焦点に向けて前記円形の径を縮径させてレーザ光を照射し得るもの等が好ましく用いられる。このレーザ光を集光させる手段としては、特に限定されるものではなく、例えば、レンズ、プリズム、ミラー等による一般に用いられている手段を挙げることができる。また、前記レーザ光照射装置は、前記フィルムの搬送中に、レーザ光の照射位置を移動させることができるものが好ましい。また、レーザ加工時の加工温度（フィルムの温度）としては、良好なエンボス部を形成できれば、特に制限されない。具体的には、例えば、１０〜１５０℃程度であることが好ましい。

また、前記レーザ加工によるエンボス部形成装置としては、前記レーザ光照射装置が１台のものであってもよいが、前記レーザ光照射装置を２台以上備え、各レーザ光照射装置によって照射するレーザ光の位置がフィルムの搬送方向に垂直な方向に複数並ぶように設置したものであってもよい。このような２台以上のレーザ光照射装置によって、エンボス部を形成させることによって、幅の広いエンボス部を形成することが可能であり、エンボス部の幅を好適化できる。したがって、フィルムが、ばたついたり、蛇行しても、フィルムを巻きつける際に、巻きずれ等が発生しにくくなる。

前記インクジェット方式によるエンボス部形成装置としては、エンボス部を形成させるための液状の材料をインクジェット方式で塗布することによって、前記エンボス部を形成させることができるものであれば、特に限定されない。具体的には、例えば、公知のインクジェット装置を用いることができる。インクジェット装置は、フィルムの搬送速度に応じて、液状の材料の塗布量を変化させることによって、エンボス部の高さを変化させることができる点からも好ましい。

また、前記エンボス部は、得られた樹脂フィルムを、例えば、光学フィルム等として利用する前に、切断すればよく、実際に、切断されることが多い。よって、前記エンボス部の材質は、フィルムの搬送性を高めることができれば、特に限定されない。具体的には、例えば、前記レーザ加工によるエンボス部形成装置を用いた場合は、フィルムをレーザ光によって変形させているので、フィルムと同じ素材である。また、前記インクジェット方式によるエンボス部形成装置を用いた場合は、エンボス部としては、例えば、公知の樹脂層等が挙げられる。この樹脂層は、フィルムとの高い密着性を有するものが好ましい。

また、前記エンボス部の形態は、特に限定されないが、例えば、エンボス部の条数としては、各端部において１条形成してもよいし２条以上をフィルムの搬送方向に垂直な方向に平行して形成してもよい。また、前記エンボス部は、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形抑制効果を高めることができる凸部が形成されていればよい。また、前記フィルムにおいて、前記エンボス部を形成させる面は、どちらか一方の面であってもよいし、両面であってもよい。

前記エンボス部形成装置１７でのエンボス部を形成した後のフィルムの残留溶媒率は、保存時の寸法安定性伸縮率等を考慮し、０．０１〜５質量％であることが好ましい。

前記巻取装置１８は、前記エンボス部形成装置１７で、エンボス部を形成したフィルムを必要量の長さに巻き芯に巻き取る。なお、巻き取る際の温度は、巻き取り後の収縮による擦り傷、巻き緩み等を防止するために室温まで冷却することが好ましい。使用する巻き取り機は、特に限定なく使用でき、一般的に使用されているものでよく、定テンション法、定トルク法、テーパーテンション法、内部応力一定のプログラムテンションコントロール法等の巻き取り方法で巻き取ることができる。

以下、本実施形態で使用する樹脂溶液（ドープ）の組成について説明する。

本実施形態で使用する樹脂溶液は、透明性樹脂を溶媒に溶解させたものである。

前記透明性樹脂は、溶液流延製膜法等によって基板状に成形したときに透明性を有する樹脂であればよく、特に制限されないが、溶液流延製膜法等による製造が容易であること、ハードコート層等の他の機能層との接着性に優れていること、光学的に等方性であること等が好ましい。なお、ここで透明性とは、可視光の透過率が６０％以上であることであり、好ましくは８０％以上、より好ましくは９０％以上である。

前記透明性樹脂としては、具体的には、例えば、セルロースジアセテート樹脂、セルローストリアセテート樹脂、セルロースアセテートブチレート樹脂、セルロースアセテートプロピオネート樹脂等のセルロースエステル系樹脂；ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂等のポリエステル系樹脂；ポリメチルメタクリレート樹脂等のアクリル系樹脂；ポリスルホン（ポリエーテルスルホンも含む）系樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、セロファン、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、エチレンビニルアルコール樹脂、シンジオタクティックポリスチレン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、ポリメチルペンテン樹脂等のビニル系樹脂；ポリカーボネート系樹脂；ポリアリレート系樹脂；ポリエーテルケトン樹脂；ポリエーテルケトンイミド樹脂；ポリアミド系樹脂；フッ素系樹脂等を挙げることができる。これらの中でも、セルロースエステル系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスルホン（ポリエーテルスルホンを含む）系樹脂が好ましい。さらに、セルロースエステル系樹脂が好ましく、セルロースエステル系樹脂の中でも、セルロースアセテート樹脂、セルロースプロピオネート樹脂、セルロースブチレート樹脂、セルロースアセテートブチレート樹脂、セルロースアセテートプロピオネート樹脂、セルローストリアセテート樹脂が好ましく、セルローストリアセテート樹脂が特に好ましい。また、前記透明性樹脂は、上記例示した透明性樹脂を単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。

次に、前記セルロースエステル系樹脂について説明する。

セルロースエステル系樹脂の数平均分子量は、３００００〜２０００００であることが、樹脂フィルムに成型した場合の機械的強度が強く、かつ、溶液流延製膜法において適度なドープ粘度となる点で好ましい。また、重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ）が、１〜５の範囲内であることが好ましく、１．４〜３．０の範囲内であることがより好ましい。

また、セルロースエステル系樹脂等の樹脂の平均分子量及び分子量分布は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーや高速液体クロマトグラフィーを用い測定できる。よって、これらを用いて数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）を算出し、その比を計算することができる。

セルロースエステル系樹脂は、炭素数が２〜４のアシル基を置換基として有しているものが好ましい。その置換度としては、例えば、アセチル基の置換度をＸ、プロピオニル基又はブチリル基の置換度をＹとした時、ＸとＹとの合計値が２．２以上２．９５以下であって、Ｘが０より大きく２．９５以下であることが好ましい。

また、アシル基で置換されていない部分は通常水酸基として存在している。これらのセルロースエステル系樹脂は、公知の方法で合成することができる。アシル基の置換度の測定方法は、ＡＳＴＭ−Ｄ８１７−９６の規定に準じて測定することができる。

前記セルロースエステル系樹脂の原料であるセルロースとしては、特に限定はないが、綿花リンター、木材パルプ（針葉樹由来、広葉樹由来）、ケナフ等を挙げることができる。また、それらから得られたセルロースエステル系樹脂はそれぞれ任意の割合で混合使用することができるが、綿花リンターを５０質量％以上使用することが好ましい。これらのセルロースエステル系樹脂は、アシル化剤が酸無水物（無水酢酸、無水プロピオン酸、無水酪酸）である場合には、酢酸のような有機酸やメチレンクロライド等の有機溶媒を用い、硫酸のようなプロトン性触媒を用いてセルロース原料と反応させて得ることができる。

前記樹脂溶液の溶媒は、前記透明性樹脂に対する良溶媒を含有する溶媒を用いることができ、透明性樹脂が析出してこない範囲で、貧溶媒を含有させてもよい。セルロースエステル系樹脂に対する良溶媒としては、例えば、メチレンクロライド等の有機ハロゲン化合物等が挙げられる。また、セルロースエステル系樹脂に対する貧溶媒としては、例えば、メタノールやエタノール等の炭素原子数１〜８のアルコール等が挙げられる。また、環境への影響を考慮し、メチレンクロライドの代わりに、アセトン及び酢酸メチル等の脱ハロゲン溶媒を用いてもよい。

また、本実施形態で使用される樹脂溶液は、本発明の効果を阻害しない範囲で、前記透明性樹脂、及び前記溶媒以外の他の成分（添加剤）を含有してもよい。前記添加剤としては、例えば、微粒子、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、熱安定化剤、導電性物質、難燃剤、滑剤、及びマット剤等が挙げられる。

前記微粒子は、使用目的に応じて適宜選択される。その使用目的としては、具体的には、例えば、透明性樹脂中に含有することによって、可視光を散乱させる場合や、すべり性を付与させる場合等が挙げられ、透明性樹脂中に前記微粒子を含有することによって、可視光の散乱及びすべり性の向上の両方を改善しうる。また、いずれを目的とした場合であっても、フィルムの透明性を損なわない程度に、前記微粒子の粒径や含有量を調整する必要がある。前記微粒子としては、酸化珪素等の無機微粒子であってもよいし、アクリル系樹脂等の有機微粒子であってもよい。

また、上記各組成を混合させることによってセルロースエステル系樹脂の溶液が得られる。また、得られたセルロースエステル系樹脂の溶液は、濾紙等の適当な濾過材を用いて濾過することが好ましい。

前記可塑剤としては、特に限定なく使用できるが、例えば、リン酸エステル系可塑剤、フタル酸エステル系可塑剤、トリメリット酸エステル系可塑剤、ピロメリット酸系可塑剤、多価アルコールエステル系可塑剤、グリコレート系可塑剤、クエン酸エステル系可塑剤、脂肪酸エステル系可塑剤、ポリエステル系可塑剤、及び多価カルボン酸エステル系可塑剤等が挙げられる。これらの中でも、多価アルコールエステル系可塑剤、ポリエステル系可塑剤及び多価カルボン酸系可塑剤等が好ましい。前記可塑剤を含有させる場合、その含有量は、寸法安定性、加工性の点を考慮すると、セルロースエステル系樹脂に対して、１〜２０質量％であることが好ましく、６〜１６質量％であることがより好ましく、８〜１３質量％であることがさらに好ましい。可塑剤の含有量が少なすぎると、フィルムの透湿度を低減させる効果が少なく、スリット加工や打ち抜き加工した際、滑らかな切断面を得ることができず、切り屑の発生が多くなる傾向がある。すなわち、可塑剤を含有させる効果が充分に発揮できない。また、多すぎると、樹脂フィルムから可塑剤がブリードアウトし、フィルムの物性が劣化する傾向がある。

（多価アルコールエステル系可塑剤）
多価アルコールエステル系可塑剤は、多価アルコールとカルボキシル基を有する化合物とのエステルであれば、特に限定されない。具体的には、例えば、２価以上の脂肪族多価アルコールとモノカルボン酸とのエステルからなるものが挙げられる。また、多価アルコールエステル系可塑剤としては、分子内に芳香族環又はシクロアルキル環を有するものが好ましい。

前記多価アルコールとしては、例えば、下記一般式（４）で表される化合物等が挙げられる。

Ｒ^１−（ＯＨ）_ｎ （４）
上記一般式（４）中、Ｒ^１は、ｎ価の有機基を示し、ｎは、２以上を示す。

前記多価アルコールとしては、水酸基を複数個有するアルコールであれば、特に限定されない。具体的には、例えば、アドニトール、アラビトール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、ジプロピレングリコール、トリプロピレングリコール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、ジブチレングリコール、１，２，４−ブタントリオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ヘキサントリオール、ガラクチトール、マンニトール、３−メチルペンタン−１，３，５−トリオール、ピナコール、ソルビトール、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、キシリトール、ペンタエリスリトール、及びジペンタエリスリトール等が挙げられる。この中でも、トリメチロールプロパン、及びペンタエリスリトール等が好ましい。また、前記多価アルコールとしては、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記モノカルボン酸としては、カルボキシル基を１つ有するものであれば、特に限定されない。具体的には、例えば、脂肪族モノカルボン酸、脂環族モノカルボン酸、及び芳香族モノカルボン酸等が挙げられる。この中でも、脂環族モノカルボン酸、及び芳香族モノカルボン酸が、透湿性及び保留性を向上させる点で好ましい。前記モノカルボン酸のより好ましい例としては、以下のようなものを挙げることができるが、これらに限定されるものではない。

前記脂肪族モノカルボン酸としては、具体的には、例えば、炭素数１〜３２の直鎖又は側鎖のアルキル基を有するカルボン酸が挙げられる。また、炭素数１〜２０であることがより好ましく、炭素数１〜１０であることがさらに好ましい。より具体的には、例えば、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、カプロン酸、エナント酸、カプリル酸、ペラルゴン酸、カプリン酸、２−エチル−ヘキサンカルボン酸、ウンデシル酸、ラウリン酸、トリデシル酸、ミリスチン酸、ペンタデシル酸、パルミチン酸、ヘプタデシル酸、ステアリン酸、ノナデカン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、ヘプタコサン酸、モンタン酸、メリシン酸、及びラクセル酸等の飽和脂肪酸、ウンデシレン酸、オレイン酸、ソルビン酸、リノール酸、リノレン酸、及びアラキドン酸等の不飽和脂肪酸等が挙げられる。この中でも、酢酸が、セルロースエステル系樹脂との相溶性が高まる点から好ましい。また、前記脂肪族モノカルボン酸は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよく、酢酸と他のモノカルボン酸とを組み合わせて用いることも好ましい。

前記脂環族モノカルボン酸としては、具体的には、例えば、シクロペンタンカルボン酸、シクロヘキサンカルボン酸、シクロオクタンカルボン酸、及びこれらの誘導体等が挙げられる。また、前記脂環族モノカルボン酸は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記芳香族モノカルボン酸としては、具体的には、例えば、安息香酸、トルイル酸等の安息香酸のベンゼン環にアルキル基を導入したもの、ビフェニルカルボン酸、ナフタリンカルボン酸、テトラリンカルボン酸等のベンゼン環を２個以上持つ芳香族モノカルボン酸、及びこれらの誘導体等が挙げられる。この中でも、安息香酸が好ましい。また、前記芳香族モノカルボン酸は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

また、前記モノカルボン酸は、単独で用いてもよいし、脂肪族モノカルボン酸、脂環族モノカルボン酸、及び芳香族モノカルボン酸にかかわらず、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

また、前記多価アルコールエステル系可塑剤の分子量は、３００〜１５００であることが好ましく、３５０〜７５０であることがより好ましい。分子量が大きい方が、揮発しにくくなるため好ましい。また、透湿性や、セルロースエステル系樹脂との相溶性の点では小さい方が好ましい。また、多価アルコール中の水酸基は、全てエステル化してもよいし、一部を水酸基のままで残存させていてもよい。以下に、多価アルコールエステル系可塑剤の具体的化合物を示す。

前記多価アルコールエステル系可塑剤の含有量は、樹脂フィルムに対して、１〜１５質量％であることが好ましく、３〜１０質量％であることがより好ましい。

前記多価アルコールエステル系可塑剤としては、より具体的には、例えば、式（５）〜（３９）で表される化合物等が挙げられる。

（ポリエステル系可塑剤）
ポリエステル系可塑剤は、特に限定されないが、分子内に芳香環又はシクロアルキル環を有するポリエステル系可塑剤が好ましい。

また、ポリエステル系可塑剤としては、例えば、下記一般式（４０）で表される芳香族末端エステル系可塑剤が好ましいものとして挙げられる。

Ｂ−（Ｇ−Ａ）_ｎ−Ｇ−Ｂ （４０）
前記一般式（４０）中、Ｂは、ベンゼンモノカルボン酸残基を示し、Ｇは、炭素数２〜１２のアルキレングリコール残基、炭素数６〜１２のアリールグリコール残基又は炭素数が４〜１２のオキシアルキレングリコール残基を示し、Ａは、炭素数４〜１２のアルキレンジカルボン酸残基又は炭素数６〜１２のアリールジカルボン酸残基を示し、ｎは、１以上を示す。

前記一般式（４０）で表される芳香族末端エステル系可塑剤は、Ｂで示されるベンゼンモノカルボン酸残基と、Ｇで示されるアルキレングリコール残基、オキシアルキレングリコール残基又はアリールグリコール残基と、Ａで示されるアルキレンジカルボン酸残基又はアリールジカルボン酸残基とから構成されるものであり、通常のポリエステル系可塑剤と同様の反応により得られる。

前記ポリエステル系可塑剤のベンゼンモノカルボン酸成分としては、具体的には、例えば、安息香酸、パラターシャリーブチル安息香酸、オルソトルイル酸、メタトルイル酸、パラトルイル酸、ジメチル安息香酸、エチル安息香酸、ノルマルプロピル安息香酸、アミノ安息香酸、及びアセトキシ安息香酸等が挙げられる。前記ベンゼンモノカルボン酸成分は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記ポリエステル系可塑剤の炭素数２〜１２のアルキレングリコール成分としては、具体的には、例えば、エチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、１，２−プロパンジオール、２−メチル１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール（ネオペンチルグリコール）、２，２−ジエチル−１，３−プロパンジオール（３，３−ジメチロ−ルペンタン）、２−ｎ−ブチル−２−エチル−１，３プロパンジオール（３，３−ジメチロールヘプタン）、３−メチル−１，５−ペンタンジオール１，６−ヘキサンジオール、２，２，４−トリメチル１，３−ペンタンジオール、２−エチル１，３−ヘキサンジオール、２−メチル１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオール、及び１，１２−オクタデカンジオール等が挙げられる。この中でも、炭素数２〜１２のアルキレングリコールが、セルロースエステル系樹脂との相溶性に優れている点から、好ましい。また、前記アルキレングリコール成分は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記ポリエステル系可塑剤の芳香族末端エステルの炭素数４〜１２のオキシアルキレングリコール成分としては、具体的には、例えば、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ジプロピレングリコール、トリプロピレングリコール等が挙げられる。前記オキシアルキレングリコール成分は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記ポリエステル系可塑剤の芳香族末端エステルの炭素数４〜１２のアルキレンジカルボン酸成分としては、具体的には、例えば、コハク酸、マレイン酸、フマール酸、グルタール酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジカルボン酸等が挙げられる。前記アルキレンジカルボン酸成分は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記ポリエステル系可塑剤の芳香族末端エステルの炭素数６〜１２のアリーレンジカルボン酸成分としては、具体的には、例えば、フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、１，５ナフタレンジカルボン酸、１，４ナフタレンジカルボン酸等が挙げられる。前記アリーレンジカルボン酸成分は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

また、前記ポリエステル系可塑剤の数平均分子量は、３００〜１５００であることが好ましく、４００〜１０００であることが好ましい。

また、前記ポリエステル系可塑剤の酸価は、０．５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが好ましく、０．３ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることがより好ましい。また、前記ポリエステル系可塑剤の水酸基価は２５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが好ましく、１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることがより好ましい。

以下、前記芳香族末端エステル系可塑剤の好ましい例示化合物の合成例を示す。

〈サンプルＮｏ．１（芳香族末端エステルサンプル）〉
反応容器にフタル酸４１０質量部、安息香酸６１０質量部、ジプロピレングリコール７３７質量部、及び触媒としてテトライソプロピルチタネート０．４０質量部を一括して仕込み窒素気流中で攪拌下、還流凝縮器を付して過剰の１価アルコールを還流させながら、酸価が２以下になるまで１３０〜２５０℃で加熱を続け生成する水を連続的に除去した。次いで２００〜２３０℃で１００〜最終的に４×１０^２Ｐａ以下の減圧下、留出分を除去し、この後濾過した。そうすることによって、粘度（２５℃）が４３４００ｍＰａ・ｓ、酸価が０．２ｍｇＫＯＨ／ｇの芳香族末端エステル系可塑剤を得た。

〈サンプルＮｏ．２（芳香族末端エステルサンプル）〉
反応容器に、フタル酸４１０質量部、安息香酸６１０質量部、エチレングリコール３４１質量部、及び触媒としてテトライソプロピルチタネート０．３５質量部を用いる以外はサンプルＮｏ．１と同様にすることによって、粘度（２５℃）が３１０００ｍＰａ・ｓ、酸価が０．１ｍｇＫＯＨ／ｇの芳香族末端エステル系可塑剤を得た。

〈サンプルＮｏ．３（芳香族末端エステルサンプル）〉
反応容器に、フタル酸４１０質量部、安息香酸６１０質量部、１，２−プロパンジオール４１８質量部、及び触媒としてテトライソプロピルチタネート０．３５質量部を用いる以外はサンプルＮｏ．１と同様にすることによって、粘度（２５℃）が３８０００ｍＰａ・ｓ、酸価が０．０５ｍｇＫＯＨ／ｇの芳香族末端エステル系可塑剤を得た。

〈サンプルＮｏ．４（芳香族末端エステルサンプル）〉
反応容器に、フタル酸４１０質量部、安息香酸６１０質量部、１，３−プロパンジオール４１８質量部、及び触媒としてテトライソプロピルチタネート０．３５質量部を用いる以外はサンプルＮｏ．１と同様にすることによって、粘度（２５℃）が３７０００ｍＰａ・ｓ、酸価が０．０５ｍｇＫＯＨ／ｇの芳香族末端エステル系可塑剤を得た。

前記芳香族末端エステル系可塑剤としては、より具体的には、例えば、式（４１）〜（５０）で表される化合物等が挙げられる。

（多価カルボン酸系可塑剤）
前記多価カルボン酸系可塑剤は、特に限定されないが、２価以上の多価カルボン酸とアルコールとのエステルからなるものが好ましく、２価〜２０価の多価カルボン酸とアルコールとのエステルからなるものがより好ましい。前記多価カルボン酸としては、例えば、脂肪族多価カルボン酸、芳香族多価カルボン酸、及び脂環式多価カルボン酸等が挙げられる。また、脂肪族多価カルボン酸の場合、２〜２０価であることが好ましく、芳香族多価カルボン酸、又は脂環式多価カルボン酸の場合、３価〜２０価であることが好ましい。

前記多価カルボン酸としては、例えば、下記一般式（５１）で表される化合物等が挙げられる。

Ｒ^５（ＣＯＯＨ）_ｍ（ＯＨ）_ｎ （５１）
前記一般式（５１）中、Ｒ^５は、（ｍ＋ｎ）価の有機基を示し、ｍは、２以上を示し、ｎは、０以上を示し、ＣＯＯＨは、カルボキシル基、ＯＨは、アルコール性又はフェノール性の水酸基を示す。

前記多価カルボン酸としては、具体的には、例えば、トリメリット酸、トリメシン酸、及びピロメリット酸等の３価以上の芳香族多価カルボン酸又はその誘導体、コハク酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、シュウ酸、フマル酸、マレイン酸、及びテトラヒドロフタル酸等の脂肪族多価カルボン酸、酒石酸、タルトロン酸、リンゴ酸、及びクエン酸等のオキシ多価カルボン酸等が挙げられる。オキシ多価カルボン酸が、保留性向上等の点から好ましい。

前記アルコールとしては、特に限定なく使用でき、例えば、公知のアルコール類、フェノール類等を用いることができる。具体的には、例えば、炭素数１〜３２の直鎖又は側鎖を有する脂肪族飽和アルコール又は脂肪族不飽和アルコール等が挙げられる。炭素数１〜２０であることがより好ましく、炭素数１〜１０であることがさらに好ましい。また、前記アルコールとしては、具体的には、例えば、シクロペンタノール、シクロヘキサノール等の脂環式アルコール又はその誘導体、ベンジルアルコール、シンナミルアルコール等の芳香族アルコール又はその誘導体等も挙げられる。また、前記アルコールは、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記多価カルボン酸としてオキシ多価カルボン酸を用いる場合は、オキシ多価カルボン酸のアルコール性又はフェノール性の水酸基をモノカルボン酸を用いてエステル化してもよい。好ましいモノカルボン酸の具体的な例示としては、以下のようなものを挙げることができるが、これに限定されるものではない。

前記モノカルボン酸としては、カルボキシル基を１つ有するものであれば、特に限定されない。具体的には、例えば、脂肪族モノカルボン酸、脂環族モノカルボン酸、及び芳香族モノカルボン酸等が挙げられる。前記モノカルボン酸のより好ましい例としては、以下のようなものを挙げることができるが、これらに限定されるものではない。

前記脂肪族モノカルボン酸としては、具体的には、例えば、炭素数１〜３２の直鎖又は側鎖のアルキル基を有するカルボン酸が挙げられる。また、炭素数１〜２０であることがより好ましく、炭素数１〜１０であることがさらに好ましい。より具体的には、例えば、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、カプロン酸、エナント酸、カプリル酸、ペラルゴン酸、カプリン酸、２−エチル−ヘキサンカルボン酸、ウンデシル酸、ラウリン酸、トリデシル酸、ミリスチン酸、ペンタデシル酸、パルミチン酸、ヘプタデシル酸、ステアリン酸、ノナデカン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、ヘプタコサン酸、モンタン酸、メリシン酸、及びラクセル酸等の飽和脂肪酸、ウンデシレン酸、オレイン酸、ソルビン酸、リノール酸、リノレン酸、及びアラキドン酸等の不飽和脂肪酸等が挙げられる。また、前記脂肪族モノカルボン酸は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記脂環族モノカルボン酸としては、具体的には、例えば、シクロペンタンカルボン酸、シクロヘキサンカルボン酸、シクロオクタンカルボン酸、及びこれらの誘導体等が挙げられる。また、前記脂環族モノカルボン酸は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記芳香族モノカルボン酸としては、具体的には、例えば、安息香酸、トルイル酸等の安息香酸のベンゼン環にアルキル基を導入したもの、ビフェニルカルボン酸、ナフタリンカルボン酸、テトラリンカルボン酸等のベンゼン環を２個以上持つ芳香族モノカルボン酸、及びこれらの誘導体等が挙げられる。また、前記芳香族モノカルボン酸は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

また、前記モノカルボン酸は、上記の中でも、酢酸、プロピオン酸、安息香酸が好ましい。また、前記モノカルボン酸は、単独で用いてもよいし、脂肪族モノカルボン酸、脂環族モノカルボン酸、及び芳香族モノカルボン酸にかかわらず、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

また、前記多価カルボン酸エステル系可塑剤の分子量は、３００〜１０００であることが好ましく、３５０〜７５０であることがより好ましい。分子量が大きい方が、保留性向上の点では好ましい。また、透湿性や、セルロースエステル系樹脂との相溶性の点では小さい方が好ましい。

前記多価カルボン酸エステル系可塑剤の酸価は、１ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが好ましく、０．２ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることがより好ましい。

前記多価カルボン酸エステル系可塑剤としては、より具体的には、例えば、トリエチルシトレート、トリブチルシトレート、アセチルトリエチルシトレート（ＡＴＥＣ）、アセチルトリブチルシトレート（ＡＴＢＣ）、ベンゾイルトリブチルシトレート、アセチルトリフェニルシトレート、アセチルトリベンジルシトレート、酒石酸ジブチル、酒石酸ジアセチルジブチル、トリメリット酸トリブチル、及びピロメリット酸テトラブチル等が挙げられる。

前記可塑剤は、単独で用いてもよいし、可塑剤の種類にかかわらず２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記酸化防止剤としては、特に限定なく使用できるが、例えば、ヒンダードフェノール系の化合物が好ましく用いられる。また、前記酸化防止剤を含有させる場合、酸化防止剤の含有量は、セルロースエステル樹脂に対して質量割合で１ｐｐｍ〜１．０％であることが好ましく、１０〜１０００ｐｐｍであることがより好ましい。

本実施形態に係る樹脂フィルムは、その高い寸法安定性から、偏光板又は液晶表示用部材等に使用することが可能であり、この場合、偏光板又は液晶等の劣化防止のため、紫外線吸収剤が好ましく用いられる。

前記紫外線吸収剤としては、波長３７０ｎｍ以下の紫外線の吸収能に優れ、且つ良好な液晶表示性の観点から、波長４００ｎｍ以上の可視光の吸収が少ないものが好ましく用いられる。具体的には３８０ｎｍの透過率が１０％未満であることが好ましく、特に５％未満であることがより好ましい。前記紫外線吸収剤としては、具体的には、例えば、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物（ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤）、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物（ベンゾフェノン系紫外線吸収剤）、シアノアクリレート系化合物、ニッケル錯塩系化合物、トリアジン系化合物等が挙げられる。これらの中では、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤やベンゾフェノン系紫外線吸収剤が好ましい。前記紫外線吸収剤の含有量は、紫外線吸収剤としての効果、透明性等を考慮し、０．１〜２．５質量％であることが好ましく、０．８〜２．０質量％であることがより好ましい。

前記熱安定剤としては、例えば、カオリン、タルク、けい藻土、石英、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、酸化チタン、アルミナ等の無機微粒子、カルシウム、マグネシウム等のアルカリ土類金属の塩等が挙げられる。

前記導電性物質としては、特に限定はされないが、例えば、アニオン性高分子化合物等のイオン導電性物質、金属酸化物の微粒子等の導電性微粒子及び帯電防止剤等が挙げられる。前記導電性物質を含有させることによって、好ましいインピーダンスを有する樹脂フィルムを得ることができる。ここでイオン導電性物質とは、電気伝導性を示し、電気を運ぶ担体であるイオンを含有する物質のことである。

次にドープを調製する方法の一例として、透明性樹脂としてセルロースエステル系樹脂を用いた場合について説明する。

ドープを調製する時の、セルロースエステル系樹脂の溶解方法としては、特に限定なく、一般的な方法を用いることができる。加熱と加圧を組み合わせることによって、常圧における溶媒の沸点以上に加熱できることを利用し、常圧における沸点以上で溶媒にセルロースエステル系樹脂を溶解させることが、ゲルやママコと呼ばれる塊状未溶解物の発生を防止する点から好ましい。また、セルロースエステル系樹脂を貧溶媒と混合して湿潤又は膨潤させた後、さらに良溶媒を添加して溶解する方法も好ましく用いられる。

前記加圧は、窒素ガス等の不活性気体を圧入する方法や、密閉容器に溶媒を加熱して、前記加熱によって溶媒の蒸気圧を上昇させる方法によって行ってもよい。前記加熱は、外部から行うことが好ましく、例えば、ジャケットタイプのものは温度コントロールが容易で好ましい。

セルロースエステル系樹脂を溶解させる時の溶媒の温度（加熱温度）は、高い方がセルロースエステルの溶解性の観点から好ましいが、加熱温度を高くしようとすると、前記加圧によって容器内の圧力を高くしなければならず、生産性が悪化する。よって、前記加熱温度は、４５〜１２０℃であることが好ましい。また、前記圧力は、設定温度で溶媒が沸騰しないような圧力に調整される。もしくは冷却溶解法も好ましく用いられ、これによって酢酸メチル等の溶媒にセルロースエステル系樹脂を溶解させることができる。

次に、得られたセルロースエステル系樹脂の溶液を濾紙等の適当な濾過材を用いて濾過する。前記濾過材としては、不溶物等を除去するために絶対濾過精度が小さい方が好ましいが、絶対濾過精度が小さ過ぎると濾過材の目詰まりが発生しやすいという問題がある。このため絶対濾過精度が０．００８ｍｍ以下の濾過材が好ましく、０．００１〜０．００８ｍｍの濾過材がより好ましい。

濾過材の材質は、特に制限はなく、通常の濾過材を使用することができる。例えば、ポリプロピレン、テフロン（登録商標）等のプラスチック製の濾過材や、セルロース繊維やレーヨンを用いた濾紙、ステンレススティール等の金属製の濾過材が繊維の脱落等がなく好ましい。濾過により、原料のセルロースエステル系樹脂の溶液に含まれていた不純物、特に輝点異物を除去、低減することが好ましい。前記輝点異物とは、２枚の偏光板をクロスニコル状態にして配置し、その間に樹脂フィルムを置き、一方の偏光板の側から光を当てて、他方の偏光板の側から観察した時に反対側からの光が漏れて見える点（異物）のことであり、径が０．０１ｍｍ以上である輝点数が２００個／ｃｍ^２以下であることが好ましい。

濾過は、特に限定なく、通常の方法で行うことができるが、溶媒の常圧での沸点以上で、且つ加圧下で溶媒が沸騰しない範囲の温度で加熱しながら濾過する方法が、濾過前後の濾圧の差（差圧という）の上昇が小さく、好ましい。前記温度としては、３５〜６０℃であることが好ましい。前記濾圧は、小さい方が好ましく、例えば、１．６ＭＰａ以下であることが好ましい。

前記各添加剤を含有させる場合は、例えば、アルコールやメチレンクロライド、ジオキソランなどの有機溶媒に前記添加剤を溶解してからドープに添加するか、又は直接ドープ組成中に添加してもよい。また、無機粉体のように有機溶剤に溶解しないものは、添加剤とセルロースエステル系樹脂とをデゾルバーやサンドミルを使用して、セルロースエステル系樹脂中に添加剤を分散したものをドープに添加することが好ましい。

得られたセルロースエステル系樹脂の溶液に前記微粒子を分散させる。分散させる方法は、特に限定なく、例えば、以下のようにして行うことができる。例えば、まず、分散用溶媒と微粒子を撹拌混合した後、分散機で分散を行う。これを微粒子分散液とする。この微粒子分散液を上記セルロースエステル系樹脂の溶液に加えて撹拌する。

前記分散用溶媒としては、例えば、メチルアルコール、エチルアルコール、プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール等の低級アルコール類が挙げられる。また、低級アルコール類に特に限定されないが、セルロースエステル系樹脂の溶液を調製する際に用いた溶媒と同様のものを用いることが好ましい。

前記分散機としては、特に限定なく使用でき、一般的な分散機を使用できる。分散機は、大きく分けてメディア分散機とメディアレス分散機に分けられるが、メディアレス分散機のほうかがヘイズが低くなる（透光性が高くなる）点から好ましい。前記メディア分散機としては、例えば、ボールミル、サンドミル、ダイノミル等が挙げられる。また、前記メディアレス分散機としては、超音波型、遠心型、高圧型等が挙げられ、高圧型分散装置が好ましい。前記高圧分散装置とは、微粒子と溶媒とを混合した組成物を、細管中に高速通過させることで、高剪断や高圧状態など特殊な条件を作りだす装置である。前記高圧分散装置としては、例えば、Microfluidics Corporation社製の超高圧ホモジナイザ（商品名マイクロフルイダイザ）、ナノマイザ社製ナノマイザ等が挙げられ、他にマントンゴーリン型高圧分散装置等も挙げられる。また、マントンゴーリン型高圧分散装置としては、例えばイズミフードマシナリ製ホモジナイザ、三和機械株式会社製のＵＨＮ−０１等が挙げられる。

上記のような製造方法によって、本実施形態に係る樹脂フィルムを製造することができる。また、得られた樹脂フィルムの膜厚は、巻き取られた状態で、２０〜７０μｍであって、２５〜６５μｍであることが好ましく、３０〜６０μｍであることがより好ましい。樹脂フィルムが薄すぎると、破断しやすくなる傾向があり、また、変形しようとする力に抗することができず、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形を充分に抑制できない傾向がある。また、樹脂フィルムが厚すぎると、樹脂フィルムを光学フィルムとして適用する液晶表示装置の薄型化が困難になる傾向がある。なお、ここで膜厚とは、平均膜厚のことであり、株式会社ミツトヨ製の接触式膜厚計により、フィルムの幅方向に２０〜２００箇所、膜厚を測定し、その測定値の平均値を膜厚として示す。

また、前記樹脂フィルムの、延伸した方向（ＴＤ方向）の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜８．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであり、４．２×１０^−５〜７．８×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであることが好ましく、４．５×１０^−５〜７．５×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであることがより好ましい。ＴＤ方向の吸湿膨張係数が大きすぎると、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形を充分に抑制できない傾向がある。なお、ＴＤ方向の吸湿膨張係数の上記範囲の下限値は、上記のような溶液流延製膜法において延伸率２０〜５０％となるように延伸して得られた樹脂フィルムでは、さらに、ＴＤ方向の吸湿膨張係数を小さくしようとすると、ＭＤ方向の吸湿膨張係数を大きくする必要があり、フィルムとしてのバランスが悪化する傾向があり、そのような場合、カールが発生しやすくなり、好ましくない。したがって、前記樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数が、上記範囲内であると、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形を抑制できる。

また、吸湿膨張係数は、樹脂フィルムの可逆的な寸法安定性の重要な尺度である。ここでの吸湿膨張係数（β）は、２３℃における、相対湿度１％ＲＨ当たりの寸法変化を示すものであり、下記式（５２）により算出される値である。

β（ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨ）＝｛（Ｌ_２−Ｌ_１）／Ｌ_１｝／（ＲＨ_２−ＲＨ_１） （５２）
上記式（５２）において、Ｌ_１は、温度２３℃、相対湿度ＲＨ_１（％ＲＨ）における所定位置の樹脂フィルムの寸法（ｃｍ）を示し、Ｌ_２は、温度２３℃、相対湿度ＲＨ_２（％ＲＨ）における所定位置の樹脂フィルムの寸法（ｃｍ）を示す。

ＴＤ方向の吸湿膨張係数（β_ＴＤ）のより具体的な測定方法は、以下のようにして測定される。まず、測定対象である樹脂フィルムを、所定長さに切断する。そして、その切断した樹脂フィルムを、温度２３℃、相対湿度５５％ＲＨの環境試験機に２４時間放置し、そのときの樹脂フィルムの所定の位置の幅（Ｌ_３）を測定する。その後、温度２３℃、相対湿度８０％ＲＨの環境試験機に２４時間放置し、そのときの樹脂フィルムの所定の位置の幅（Ｌ_４）を測定する。そして、下記式（５３）より算出する。

β_ＴＤ（ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨ）＝｛（Ｌ_４−Ｌ_３）／Ｌ_３｝／２５ （５３）
また、前記樹脂フィルムの、延伸した方向に垂直な方向（ＭＤ方向）の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜９．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであることが好ましく、４．５×１０^−５〜８．５×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであることがより好ましい。ＭＤ方向の吸湿膨張係数が大きすぎると、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形を充分に抑制できない傾向がある。なお、ＭＤ方向の吸湿膨張係数の上記範囲の下限値は、上記のような溶液流延製膜法によって得られた樹脂フィルムでは、さらに、ＭＤ方向の吸湿膨張係数を小さくしようとすると、ＴＤ方向の吸湿膨張係数を大きくする必要があり、ＴＤ方向の吸湿膨張係数を上記範囲外となり、本発明の効果を充分に発揮できなくなる傾向がある。したがって、前記樹脂フィルムの、ＭＤ方向の吸湿膨張係数が、上記範囲内であると、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形をより抑制できる。

ＭＤ方向の吸湿膨張係数（β_ＭＤ）のより具体的な測定方法は、以下のようにして測定される。まず、測定対象である樹脂フィルムを、所定長さに切断する。そして、その切断した樹脂フィルムを、温度２３℃、相対湿度５５％ＲＨの環境試験機に２４時間放置し、そのときの樹脂フィルムの所定の位置の幅方向に垂直な方向の長さ（Ｌ_５）を測定する。その後、温度２３℃、相対湿度８０％ＲＨの環境試験機に２４時間放置し、そのときの樹脂フィルムの前記長さ（Ｌ_６）を測定する。そして、下記式（５４）より算出する。

β_ＭＤ（ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨ）＝｛（Ｌ_６−Ｌ_５）／Ｌ_５｝／２５ （５４）
また、前記樹脂フィルムの静摩擦係数は、０．５〜１．５であることが好ましく、０．６〜０．８であることがより好ましい。静摩擦係数が小さすぎると、巻き取り後のフィルムで、前記エンボス部ではフィルム間の移動等を充分に抑制することができず、たけのこ状の巻きずれ等が発生する傾向がある。また、静摩擦係数が大きすぎると、巻き取られた樹脂フィルム同士がすべりにくくなり、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形の発生を充分に抑制できなくなる傾向がある。また、樹脂フィルム同士がすべりにくいので、樹脂フィルム同士が融着等により付着しやすくなる傾向がある。この点からも巻き取った状態の樹脂フィルムの変形の発生を充分に抑制できなくなる傾向がある。したがって、前記樹脂フィルム同士の静摩擦係数が、上記範囲内であると、得られた樹脂フィルムの、巻き取った状態での変形をより抑制できる。

ここでの静摩擦係数は、最大静摩擦係数のことを示し、具体的には、例えば、以下のように測定することができる。静摩擦係数は、ＪＩＳ Ｐ ８１４７に準拠したものである。具体的には、フィルムを２枚用意し、一方のフィルムを固定し、他方のフィルムを平板に貼り付ける。そして、その平板に貼り付けたフィルムを、固定したフィルム上に滑らせ、その際の最大応力と荷重との関係から、算出する。なお、フィルムを重ね合わせる面は、実際の巻き状態と同様になるように、製膜時に、無端ベルト支持体と接していた面（支持体面）と、接していなかった面（エア面）とを重ねあわせて側定する。

また、巻き取り後の前記樹脂フィルムの幅が、１４５０〜４０００ｍｍであることが好ましく、１４５０〜３０００ｍｍであることがより好ましい。このような広幅の樹脂フィルムであると、一般的に、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形が発生しやすいが、本実施形態に係る樹脂フィルムであれば、このような広幅の樹脂フィルムであっても、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形の発生を抑制できる。

（偏光板）
本実施形態に係る偏光板は、偏光素子と、前記偏光素子の表面上に配置された透明保護フィルムとを備え、前記透明保護フィルムが、前記樹脂フィルムである。前記偏光素子とは、入射光を偏光に変えて射出する光学素子である。

前記偏光板としては、例えば、ポリビニルアルコール系フィルムをヨウ素溶液中に浸漬して延伸することによって作製される偏光素子の少なくとも一方の表面に、完全鹸化型ポリビニルアルコール水溶液を用いて、前記樹脂フィルム又は前記積層フィルムを貼り合わせたものが好ましい。また、前記偏光素子のもう一方の表面にも、前記樹脂フィルムを積層させてもよいし、別の偏光板用の透明保護フィルムを積層させてもよい。この偏光板用の透明保護フィルムとしては、例えば、市販のセルロースエステルフィルムとして、ＫＣ８ＵＸ２Ｍ、ＫＣ４ＵＸ、ＫＣ５ＵＸ、ＫＣ４ＵＹ、ＫＣ８ＵＹ、ＫＣ１２ＵＲ、ＫＣ８ＵＹ−ＨＡ、ＫＣ８ＵＸ−ＲＨＡ（以上、コニカミノルタオプト株式会社製）等が好ましく用いられる。あるいは、セルロースエステルフィルム以外の環状オレフィン樹脂、アクリル樹脂、ポリエステル、ポリカーボネート等の樹脂フィルムを用いてもよい。この場合は、ケン化適性が低いため、適当な接着層を介して偏光板に接着加工することが好ましい。

前記偏光板は、上述のように、偏光素子の少なくとも一方の表面側に積層する保護フィルムとして、前記樹脂フィルムを使用したものである。その際、前記樹脂フィルムが位相差フィルムとして働く場合、樹脂フィルムの遅相軸が偏光素子の吸収軸に実質的に平行または直交するように配置されていることが好ましい。

また、前記偏光素子の具体例としては、例えば、ポリビニルアルコール系偏光フィルムが挙げられる。ポリビニルアルコール系偏光フィルムは、ポリビニルアルコール系フィルムにヨウ素を染色させたものと二色性染料を染色させたものとがある。前記ポリビニルアルコール系フィルムとしては、エチレンで変性された変性ポリビニルアルコール系フィルムが好ましく用いられる。

前記偏光素子は、例えば、以下のようにして得られる。まず、ポリビニルアルコール水溶液を用いて製膜する。得られたポリビニルアルコール系フィルムを一軸延伸させた後染色するか、染色した後一軸延伸する。そして、好ましくはホウ素化合物で耐久性処理を施す。

前記偏光素子の膜厚は、５〜４０μｍであることが好ましく、５〜３０μｍであることがより好ましく、５〜２０μｍであることがより好ましい。

該偏光素子の表面上に、セルロ−スエステル系樹脂フィルムを張り合わせる場合、完全鹸化ポリビニルアルコール等を主成分とする水系の接着剤によって貼り合わせることが好ましい。また、セルロースエステル系樹脂フィルム以外の樹脂フィルムの場合は、適当な粘着層を介して偏光板に接着加工することが好ましい。

上述のような偏光板は、透明保護フィルムとして、本実施形態に係る樹脂フィルムを用いることによって、この樹脂フィルムは、変形が充分に抑制されているので、例えば、液晶表示装置に適用した際に、コントラストの向上等の、液晶表示装置の高画質化を実現できる。また、偏光板の透明保護フィルムとして適用された樹脂フィルムは、湿度変化による寸法変化も抑制されているので、例えば、液晶表示装置に適用した際に、いわゆる、コーナーむらの発生も抑制できる。

（液晶表示装置）
本実施形態に係る液晶表示装置は、液晶セルと、前記液晶セルを挟むように配置された２枚の偏光板とを備え、前記２枚の偏光板のうち少なくとも一方が、前記偏光板である。なお、液晶セルとは、一対の電極間に液晶物質が充填されたものであり、この電極に電圧を印加することで、液晶の配向状態が変化され、透過光量が制御される。このような液晶表示装置は、偏光板用の透明保護フィルムとして、本実施形態に係る偏光板を用いることによって、偏光板に備える透明保護フィルムとして、変形が充分に抑制されている樹脂フィルムが用いられているので、コントラスト等が向上された、高画質な液晶表示装置となる。また、偏光板に、湿度変化による寸法変化が抑制された樹脂フィルムを透明保護フィルムとして備えたものを用いているので、いわゆる、コーナーむらの発生も抑制できる。

以上、本発明に係る実施形態が詳細に説明されたが、上記した説明は、全ての局面において例示であって、本発明がこれらに限定されるものではない。例示されていない無数の変形例が、この発明の範囲から外れることなく想定され得ると解される。

以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

［実施例１］
（ドープの調製）
まず、メチレンクロライド３００質量部及びエタノール５２質量部を入れた溶解タンクに、透明性樹脂としてセルロースアセテートプロピオネート樹脂（アセチル基置換度：１．２、プロピオニル基置換度：１．２、総アシル基置換度：２．４）１００質量部を添加し、さらに、トリフェニルホスフェート５質量部及びエチルフタリルエチルグリコール５質量部、シリカ粒子（１次粒径：１２ｎｍ）０．２質量部を添加した。そして、液温が８０℃になるまで昇温させた後、３時間攪拌した。そうすることによって、セルロースアセテートプロピオネート樹脂溶液が得られた。その後、攪拌を終了し、液温が４３℃になるまで放置した。そして、得られた樹脂溶液を、濾過精度０．００５ｍｍの濾紙を使用して濾過した。濾過後の樹脂溶液を一晩放置することにより、樹脂溶液中の気泡を脱泡させた。このようにして得られた樹脂溶液を、ドープとして使用して、以下のように、樹脂フィルムを製造した。

（樹脂フィルムの製造）
まず、得られたドープの温度を３５℃に、無端ベルト支持体の温度を２５℃に調整した。そして、図１に示すような光学フィルムの製造装置を用い、流延ダイから搬送速度６０ｍ／分の、ステンレス鋼製かつ超鏡面に研磨したエンドレスベルトからなる無端ベルト支持体にドープを流延した。そうすることによって、無端ベルト支持体上にウェブを形成し、乾燥させながら搬送した。そして、無端ベルト支持体からウェブをフィルムとして剥離し、剥離したフィルムを延伸装置（テンター）を用いて、表１に示す延伸温度でフィルムの両端をクリップで把持しながら幅方向に、表１に示す延伸率となるように延伸した。その後、１２０℃に加熱した乾燥装置内の搬送ローラで搬送した後、２５０℃に加熱したエンボスリング（エンボス金属加工ローラ）とゴム製のバックローラとの間で、ホットエンボス加工を施した。そうすることによって、フィルムの両側端部に幅１０ｍｍのエンボス部を形成した。そして、エンボス部が形成されたフィルムを４０００ｍ長に巻き取ることによって、ロール状に巻き取られた樹脂フィルムが得られた。そして、得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造した。なお、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚は、それぞれ、上述する方法により測定した。

［実施例２、３］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、得られる樹脂フィルムの、巻き取られた状態の膜厚が表１の値となるように、フィルムを製膜する際のドープの流量を調整し、さらに、表１に示す延伸温度で、表１に示す延伸率となるように延伸した。

［実施例４］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、エンボス加工の温度を２３５℃に変更した。

［実施例５］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、エンボス加工の温度を２６０℃に変更した。

［実施例６、８］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、フィルム製膜時の剥離張力を１０％下げ、さらに、表１に示す延伸温度で、表１に示す延伸率となるように延伸した。

［実施例７、９］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、フィルム製膜時の剥離張力を１０％上げ、さらに、表１に示す延伸温度で、表１に示す延伸率となるように延伸した。

［実施例１０、１１、及び比較例１、２、９、１０］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、表１に示す延伸温度で、表１に示す延伸率となるように延伸した。

［実施例１２］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、得られる樹脂フィルムの、巻き取られた状態の膜厚が表１の値となるように、フィルムを製膜する際のドープの流量を調整し、表１に示す延伸温度で、表１に示す延伸率となるように延伸し、さらに、エンボス加工の温度を２６０℃に変更した。

［比較例３、４］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、表１に示す延伸温度で、表１に示す延伸率となるように延伸し、さらにエンボス加工の温度を２４０℃に変更した。

［比較例５、６］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、得られる樹脂フィルムの、巻き取られた状態の膜厚が表１の値となるように、フィルムを製膜する際のドープの流量を調整し、さらに、表１に示す延伸温度で、表１に示す延伸率となるように延伸した。

［比較例７］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、表１に示す延伸温度で、表１に示す延伸率となるように延伸し、さらにエンボス加工の温度を２２０℃に変更した。

［比較例８］
得られた樹脂フィルムの、ＴＤ方向の吸湿膨張係数、ＭＤ方向の吸湿膨張係数、エンボス部の高さ（実効ナール）、静摩擦係数、巻き取られた状態の膜厚が、それぞれ表１の値となるように、製造したこと以外、実施例１と同様にして、樹脂フィルムを製造した。その際、具体的には、表１に示す延伸温度で、表１に示す延伸率となるように延伸し、さらにエンボス加工の温度を２７０℃に変更した。

実施例１〜１２、及び比較例１〜１０について、以下のような評価を行った。

（巻き状態）
上記各樹脂フィルムを巻き長４０００ｍで巻き取ったフィルムロールを、温度６０℃、相対湿度９０％ＲＨの環境（高温高湿環境）下で１週間放置した。その後、温度２５℃、相対湿度６０％ＲＨの環境下に移動した後、フィルムロールの外観を目視にて観察した。その際、以下の基準で評価した。なお、下記「◎」及び「○」は、実用上問題なく、樹脂フィルムを製造している間に、フィルムが破断したり、位相差フィルムとして使用できない場合は、「−」と評価した。
◎：高温高湿環境下への放置後のフィルムロールに形状変化が確認できない
○：フィルムロールの軸方向（樹脂フィルムの幅方向）中央部に凹みが確認できるが、フィルムロールから巻き出した樹脂フィルムに変形が確認できない
×：フィルムロールから巻き出した樹脂フィルムに変形が確認できる。

（コーナーむら）
得られた樹脂フィルムを透明保護フィルムとして用いた偏光板を備えた各液晶表示装置を、温度４５℃、相対湿度９５％ＲＨの環境下に２４時間保管した。その後、温度２５℃、相対湿度５５％ＲＨの環境下に移し、液晶表示装置のバックライトを点灯させる。点灯開始から２４時間後に、黒表示させた状態で、液晶表示装置の画像表示領域の四隅の正面輝度を測定し、平均値を算出する。また、液晶表示装置の画像表示領域の中央部の正面輝度も測定する。なお、液晶表示装置の画像表示領域の四隅とは、液晶表示装置の画像表示領域の対角線上であって、隅から５０ｍｍの距離のところを言う。

そして、中央部の正面輝度に対する四隅の正面輝度の平均値の比率（中央部の正面輝度を１としたときの四隅の正面輝度の平均値）によって、下記の基準で評価した。なお、樹脂フィルムを製造している間に、フィルムが破断したり、位相差フィルムとして使用できない場合は、「−」と評価した。
◎：上記比率が１以上１．０５以下である、
○：上記比率が１．０５を超え、１．１以下である、
△：上記比率が１．１を超え、１．２以下であるか、又は、１．１以下であっても、コーナー以外に、目視でむらが確認できる、
×：上記比率が１．２を超える。

上記の評価結果を、製造条件とともに、表１に示す。

なお、延伸率が２０％未満である場合（比較例９）、位相差フィルムとして利用できないものであり、延伸率が５０％を超える場合（比較例１０）、樹脂フィルムの製造中、フィルムが破断した。

本明細書は、上記のように様々な態様の技術を開示しているが、そのうち主な技術を以下に纏める。

本発明の一局面は、透明性樹脂としてのセルロースエステル系樹脂を含有する樹脂溶液を、走行する支持体上に流延し、前記支持体上に形成されたフィルムを前記支持体から剥離し、剥離したフィルムを、前記フィルムの搬送方向に垂直な方向に、下記式（１）で求められる延伸率が２０〜５０％となるように延伸し、延伸したフィルムの搬送方向に垂直な方向の両側端部に、帯状のエンボス部を搬送方向に沿って形成し、エンボス部を形成した長尺状の樹脂フィルムをロール状に巻き取ることによって製造されるフィルムロールであって、巻き取り後の前記樹脂フィルムの膜厚が、２０〜７０μｍであって、前記樹脂フィルムの、延伸した方向の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜８．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであり、巻き取り後の前記エンボス部の高さが、２．０〜３．５μｍであることを特徴とするフィルムロールである。

延伸率（％）＝｛（延伸後の幅方向の長さ−延伸前の幅方向の長さ）／延伸前の幅方向の長さ｝×１００ （１）
上記のような構成によれば、溶液流延製膜法において、幅方向（フィルムの搬送方向に垂直な方向）に延伸率が２０〜５０％となるように延伸することによって製造される樹脂フィルムであって、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形を抑制できる樹脂フィルムを提供することができる。

また、前記樹脂フィルムにおいて、延伸した方向に垂直な方向の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜９．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであることが好ましい。

このような構成によれば、得られた樹脂フィルムの延伸方向に垂直な方向（長手方向）の、吸湿による膨張も抑制されるので、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形をより抑制できる。

また、前記樹脂フィルムにおいて、前記樹脂フィルム同士の静摩擦係数が、０．５〜１．５であることが好ましい。

このような構成によれば、前記樹脂フィルム同士の静摩擦係数が、０．５〜１．５と比較的低く、樹脂フィルム同士がすべりやすいので、巻き取った状態の樹脂フィルムが変形することを抑制できる。また、樹脂フィルム同士がすべりやすいので、樹脂フィルム同士の融着等による付着によって、巻き取った状態の樹脂フィルムが変形することも抑制できる。よって、得られた樹脂フィルムの、巻き取った状態での変形をより抑制できる。

また、前記樹脂フィルムにおいて、巻き取り後の前記樹脂フィルムの幅が、１４５０〜４０００ｍｍであることが好ましい。

このような広幅の樹脂フィルムであると、一般的に、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形が発生しやすいが、上記のような樹脂フィルムであれば、このような広幅の樹脂フィルムであっても、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形の発生を抑制できる。

また、前記樹脂フィルムにおいて、前記透明性樹脂が、セルロースエステル系樹脂であることが好ましい。

このような構成によれば、透光性のより優れた樹脂フィルムが得られ、例えば、光学フィルムとして好適に利用しうる。

また、本発明の他の一局面は、透明性樹脂としてのセルロースエステル系樹脂を含有する樹脂溶液を、走行する支持体上に流延し、前記支持体上でフィルムを形成する流延工程と、前記フィルムを前記支持体から剥離する剥離工程と、剥離したフィルムを、前記フィルムの搬送方向に垂直な方向に、下記式（１）で求められる延伸率が２０〜５０％となるように延伸する延伸工程と、延伸したフィルムの搬送方向に垂直な方向の両側端部に、帯状のエンボス部を搬送方向に沿って形成するエンボス部形成工程と、エンボス部を形成した長尺状の樹脂フィルムをロール状に巻き取る巻取工程とを備え、巻き取り後の前記樹脂フィルムの膜厚が、２０〜７０μｍであって、前記樹脂フィルムの、延伸した方向の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜８．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであり、巻き取り後の前記エンボス部の高さが、２．０〜３．５μｍであることを特徴とするフィルムロールの製造方法である。

延伸率（％）＝｛（延伸後の幅方向の長さ−延伸前の幅方向の長さ）／延伸前の幅方向の長さ｝×１００ （１）
上記のような構成によれば、溶液流延製膜法において、幅方向（フィルムの搬送方向に垂直な方向）に延伸率が２０〜５０％となるように延伸し、樹脂フィルムをロール状に巻き取っても、樹脂フィルムの変形が抑制された樹脂フィルムを製造することができる。

また、前記樹脂フィルムの製造方法において、前記延伸工程が、１５０〜２００℃で行うことが好ましい。

このような構成によれば、延伸率が上記範囲内となるように延伸し、樹脂フィルムをロール状に巻き取っても、樹脂フィルムの変形がより抑制された樹脂フィルムを製造することができる。

また、本発明の他の一局面は、偏光素子と、前記偏光素子の少なくとも一方の表面上に配置された透明保護フィルムとを備える偏光板であって、前記透明保護フィルムが、前記樹脂フィルムであることを特徴とする偏光板である。

このような構成によれば、偏光板の透明保護フィルムとして、変形が抑制された樹脂フィルムが適用されているので、例えば、液晶表示装置に適用した際に、コントラストの向上等の、液晶表示装置の高画質化を実現できる偏光板が得られる。また、偏光板の透明保護フィルムとして適用された樹脂フィルムは、湿度変化による寸法変化も抑制されているので、例えば、液晶表示装置に適用した際に、いわゆる、コーナーむらの発生も抑制できる。

また、本発明の他の一局面は、液晶セルと、前記液晶セルを挟むように配置された２枚の偏光板とを備える液晶表示装置であって、前記２枚の偏光板のうち少なくとも一方が、前記偏光板であることを特徴とする液晶表示装置である。

このような構成によれば、変形が抑制された樹脂フィルムを備えた偏光板を用いるので、コントラスト等が向上された、高画質な液晶表示装置を提供することができる。また、偏光板に、湿度変化による寸法変化が抑制された樹脂フィルムを透明保護フィルムとして備えたものを用いているので、いわゆる、コーナーむらの発生も抑制できる。

本発明によれば、溶液流延製膜法において、幅方向に延伸率が２０〜５０％となるように延伸することによって製造される樹脂フィルムであって、巻き取った状態の樹脂フィルムの変形を抑制できる樹脂フィルムが提供される。また、このような樹脂フィルムの製造方法、前記樹脂フィルムを透明保護フィルムとして用いた偏光板、及び前記偏光板を備えた液晶表示装置が提供される。

Claims (6)

1. 透明性樹脂としてのセルロースエステル系樹脂を含有する樹脂溶液を、走行する支持体上に流延し、前記支持体上に形成されたフィルムを前記支持体から剥離し、剥離したフィルムを、前記フィルムの搬送方向に垂直な方向に、下記式（１）で求められる延伸率が２０〜５０％となるように延伸し、延伸したフィルムの搬送方向に垂直な方向の両側端部に、帯状のエンボス部を搬送方向に沿って形成し、エンボス部を形成した長尺状の樹脂フィルムをロール状に巻き取ることによって製造されるフィルムロールであって、
   巻き取り後の前記樹脂フィルムの膜厚が、２０〜７０μｍであって、
   前記樹脂フィルムの、延伸した方向の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜８．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであり、
   巻き取り後の前記エンボス部の高さが、２．０〜３．５μｍであることを特徴とするフィルムロール。
   延伸率（％）＝｛（延伸後の幅方向の長さ−延伸前の幅方向の長さ）／延伸前の幅方向の長さ｝×１００ （１）
2. 前記樹脂フィルムの、延伸した方向に垂直な方向の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜９．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであることを特徴とする請求項１に記載のフィルムロール。
3. 前記樹脂フィルム同士の静摩擦係数が、０．５〜１．５であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のフィルムロール。
4. 巻き取り後の前記樹脂フィルムの幅が、１４５０〜４０００ｍｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のフィルムロール。
5. 透明性樹脂としてのセルロースエステル系樹脂を含有する樹脂溶液を、走行する支持体上に流延し、前記支持体上でフィルムを形成する流延工程と、
   前記フィルムを前記支持体から剥離する剥離工程と、
   剥離したフィルムを、前記フィルムの搬送方向に垂直な方向に、下記式（１）で求められる延伸率が２０〜５０％となるように延伸する延伸工程と、
   延伸したフィルムの搬送方向に垂直な方向の両側端部に、帯状のエンボス部を搬送方向に沿って形成するエンボス部形成工程と、
   エンボス部を形成した長尺状の樹脂フィルムをロール状に巻き取る巻取工程とを備え、
   巻き取り後の前記樹脂フィルムの膜厚が、２０〜７０μｍであって、
   前記樹脂フィルムの、延伸した方向の吸湿膨張係数が、４．０×１０^−５〜８．０×１０^−５ｃｍ／ｃｍ・％ＲＨであり、
   巻き取り後の前記エンボス部の高さが、２．０〜３．５μｍであることを特徴とするフィルムロールの製造方法。
   延伸率（％）＝｛（延伸後の幅方向の長さ−延伸前の幅方向の長さ）／延伸前の幅方向の長さ｝×１００ （１）
6. 前記延伸工程が、１５０〜２００℃で行うことを特徴とする請求項５に記載のフィルムロールの製造方法。
   

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