JP5409004B2 - 金被覆金属粒子を含む酸素還元電極触媒及びその使用 - Google Patents
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Description
アノード: 2H2 → 4H+ + 4e- (1)
カソード: O2 + 4H+ + 4e- → 2H2O (2)
正味の反応: 2H2 + O2 → 2H2O (3)
特に好ましい態様において、金原子の準-単原子層は、1またはそれ以上の合金生成金属の準-単原子層を含み、金合金単原子層を生成する。該1またはそれ以上の合金生成金属は、好ましくは遷移金属である。より好ましくは、該金の外殻における、該1またはそれ以上の合金生成金属は、パラジウム(Pd)、プラチナ(Pt)、ルテニウム(Ru)、レニウム(Re)、ロジウム(Rh)、イリジウム(Ir)、およびオスミウム(Os)から選択される。
該金製の外殻は、任意の適当な厚みを持つことができる。好ましくは、該金製の外殻は、原子的に薄いものである。このような原子的に薄い該金製の外殻は、例えば金原子の数層までの厚みを持つことができる。より好ましくは、このような原子的に薄い該金製の外殻は、金原子の、準-単原子、単原子、二原子または三原子程度の厚みを持つ層であり、あるいはこれらの組み合わせである。
PdxAu1-x、PtxAu1-x、RexAu1-x、RhxAu1-x、IrxAu1-x、RuxAu1-x、およびOsxAu1-x
で表すことができ、ここでxは、上記定義通りである。金の二成分合金組成物の幾つかの具体的な例は、以下に列挙するとおりである:
Pd0.01Au0.99, Pd0.1Au0.9, Pd0.2Au0.8, Pd0.3Au0.7, Pd0.4Au0.6, Pd0.5Au0.5, Pd0.6Au0.4, Pd0.7Au0.3, Pd0.8Au0.2, Pd0.9Au0.1, Pd0.95Au0.05, Pt0.01Au0.99, Pt0.1Au0.9, Pt0.2Au0.8, Pt0.3Au0.7, Pt0.5Au0.5, Pt0.7Au0.3, Pt0.8Au0.2, Pt0.9Au0.1, Pt0.95Au0.05, Re0.1Au0.9, Re0.2Au0.8, Re0.3Au0.7, Re0.4Au0.6, Re0.5Au0.5, Re0.6Au0.4, Re0.7Au0.3, Re0.8Au0.2, Re0.9Au0.1, Rh0.1Au0.9, Rh0.2Au0.8, Rh0.3Au0.7, Rh0.5Au0.5, Rh0.7Au0.3, Rh0.8Au0.2, Rh0.9Au0.1, Ir0.1Au0.9, Ir0.2Au0.8, Ir0.3Au0.7, Ir0.5Au0.5, Ir0.7Au0.3, Ir0.8Au0.2, Ir0.9Au0.1, Ru0.1Au0.9, Ru0.2Au0.8, Ru0.3Au0.7, Ru0.5Au0.5, Ru0.7Au0.3, Ru0.8Au0.2, Ru0.9Au0.1, Os0.2Au0.8, Os0.5Au0.5, およびOs0.8Au0.2。
PtxPdyAu1-x-y, PtxReyAu1-x-y, PtxRhyAu1-x-y, PtxIryAu1-x-y, PtxRuyAu1-x-y, PtxOsyAu1-x-y, PdxReyAu1-x-y, PdxRhyAu1-x-y, PdxIryAu1-x-y, PdxRuyAu1-x-y, PdxOsyAu1-x-y, IrxRhyAu1-x-y, IrxRuyAu1-x-y, IrxOsyAu1-x-y, IrxReyAu1-x-y, RhxRuyAu1-x-y, RhxOsyAu1-x-y, RhxReyAu1-x-y, OsxRuyAu1-x-y, RexRuyAu1-x-y, およびRexOsyAu1-x-y。
PtxPdyRezAu1-x-y-z, PtxRhyRezAu1-x-y-z, PtxIryRezAu1-x-y-z, PtxRuyRezAu1-x-y-z, PtxOsyRezAu1-x-y-z, PdxRhyRezAu1-x-y-z, PdxIryRezAu1-x-y-z, PdxRuyRezAu1-x-y-z, PdxOsyRezAu1-x-y-z, IrxRhyRezAu1-x-y-z, IrxRuyRezAu1-x-y-z, IrxOsyRezAu1-x-y-z, RhxRuyRezAu1-x-y-z, RhxOsyRezAu1-x-y-z, OsxRuyRezAu1-x-y-z, PtxPdyRhzAu1-x-y-z, PtxPdyIrzAu1-x-y-z, PdxRhyIrzAu1-x-y-z, PdxIryRuzAu1-x-y-z, PdxRhyRuzAu1-x-y-z, およびRhxIryRuzAu1-x-y-z。
ReOv, RhOv, RuOv, IrOv, TaOv, NbOv, TiOv, ZrOv, MoOv, またはOsOv
ここで、下付記号vは、化学量論的なまたは非-化学量論的な割合の、適当な一般的または具体的な数値である。
M1 0.01M2 0.99, M1 0.05M2 0.95, M1 0.1M2 0.9, M1 0.2M2 0.8, M1 0.3M2 0.7, M1 0.33M2 0.67, (i.e., M1M2 2), M1 0.4M2 0.6, M1 0.5M2 0.5 (i.e., M1M2), M1 0.6M2 0.4, M1 0.66M2 0.33 (i.e., M1 2M2), M1 0.7M2 0.3, M1 0.75M2 0.25 (i.e., M1 3M2), M1 0.8M2 0.2 (i.e., M1 4M2), M1 0.9M2 0.1, M1 0.95M2 0.05, and M1 0.99M2 0.01
ここで、M1およびM2は、貴金属、およびより好ましくは、プラチナ、パラジウム、金、レニウム、ロジウム、イリジウム、ルテニウム、およびオスミウムから選択される貴金属の、1種またはその組合せを表す。
Pt0.2Pd0.8, Pt0.3Pd0.7, Pt0.33Pd0.67 (即ち、PtPd2), Pt0.4Pd0.6, Pt0.5Pd0.5 (即ち、PtPd), Pt0.6Pd0.4, Pt0.66Pd0.33 (即ち、Pt2Pd), Pt0.7Pd0.3, Pt0.75Pd0.25 (即ち、Pt3Pd), およびPt0.8Pd0.2 (即ち、Pt4Pd)。
Pt0.2Re0.8, Pt0.3Re0.7, Pt0.33Re0.67 (即ち、PtRe2), Pt0.4Re0.6, Pt0.5Re0.5 (即ち、PtRe), Pt0.6Re0.4, Pt0.66Re0.33 (即ち、Pt2Re), Pt0.7Re0.3, Pt0.75Re0.25 (即ち、Pt3Re), およびPt0.8Re0.2 (即ち、Pt4Re)。
Pt0.2Rh0.8, Pt0.3Rh0.7, Pt0.33Rh0.67 (即ち、PtRh2), Pt0.4Rh0.6, Pt0.5Rh0.5 (即ち、PtRh), Pt0.6Rh0.4, Pt0.66Rh0.33 (即ち、Pt2Rh), Pt0.7Rh0.3, Pt0.75Rh0.25 (即ち、Pt3Rh), およびPt0.8Rh0.2 (即ち、Pt4Rh)。
Pt0.2Ir0.8, Pt0.3Ir0.7, Pt0.33Ir0.67 (即ち、PtIr2), Pt0.4Ir0.6, Pt0.5Ir0.5 (即ち、PtIr), Pt0.6Ir0.4, Pt0.66Ir0.33 (即ち、Pt2Ir), Pt0.7Ir0.3, Pt0.75Ir0.25 (即ち、Pt3Ir), およびPt0.8Ir0.2 (即ち、Pt4Ir)。
Pt0.2Ru0.8, Pt0.3Ru0.7, Pt0.33Ru0.67 (即ち、PtRu2), Pt0.4Ru0.6, Pt0.5Ru0.5 (即ち、PtRu), Pt0.6Ru0.4, Pt0.66Ru0.33 (即ち、Pt2Ru), Pt0.7Ru0.3, Pt0.75Ru0.25 (即ち、Pt3Ru), およびPt0.8Ru0.2 (即ち、Pt4Ru)。
Pt0.2Au0.8, Pt0.3Au0.7, Pt0.33Au0.67 (即ち、PtAu2), Pt0.4Au0.6, Pt0.5Au0.5 (即ち、PtAu), Pt0.6Au0.4, Pt0.66Au0.33 (即ち、Pt2Au), Pt0.7Au0.3, Pt0.75Au0.25 (即ち、Pt3Au), およびPt0.8Au0.2 (即ち、Pt4Au)。
Pd0.2Re0.8, Pd0.3Re0.7, Pd0.33Re0.67 (即ち、PdRe2), Pd0.4Re0.6, Pd0.5Re0.5 (即ち、PdRe), Pd0.6Re0.4, Pd0.66Re0.33 (即ち、Pd2Re), Pd0.7Re0.3, Pd0.75Re0.25 (即ち、Pd3Re), およびPd0.8Re0.2 (即ち、Pd4Re)。
Pd0.2Rh0.8, Pd0.3Rh0.7, Pd0.33Rh0.67 (即ち、PdRh2), Pd0.4Rh0.6, Pd0.5Rh0.5 (即ち、PdRh), Pd0.6Rh0.4, Pd0.66Rh0.33 (即ち、Pd2Rh), Pd0.7Rh0.3, Pd0.75Rh0.25 (即ち、Pd3Rh), およびPd0.8Rh0.2 (即ち、Pd4Rh)。
Pd0.2Ir0.8, Pd0.3Ir0.7, Pd0.33Ir0.67 (即ち、PdIr2), Pd0.4Ir0.6, Pd0.5Ir0.5 (即ち、PdIr), Pd0.6Ir0.4, Pd0.66Ir0.33 (即ち、Pd2Ir), Pd0.7Ir0.3, Pd0.75Ir0.25 (即ち、Pd3Ir), およびPd0.8Ir0.2 (即ち、Pd4Ir)。
Pd0.2Ru0.8, Pd0.3Ru0.7, Pd0.33Ru0.67 (即ち、PdRu2), Pd0.4Ru0.6, Pd0.5Ru0.5 (即ち、PdRu), Pd0.6Ru0.4, Pd0.66Ru0.33 (即ち、Pd2Ru), Pd0.7Ru0.3, Pd0.75Ru0.25 (即ち、Pd3Ru), およびPd0.8Ru0.2 (即ち、Pd4Ru)。
Pd0.2Au0.8, Pd0.3Au0.7, Pd0.33Au0.67 (即ち、PdAu2), Pd0.4Au0.6, Pd0.5Au0.5 (即ち、PdAu), Pd0.6Au0.4, Pd0.66Au0.33 (即ち、Pd2Au), Pd0.7Au0.3, Pd0.75Au0.25 (即ち、Pd3Au), およびPd0.8Au0.2 (即ち、Pd4Au)。
Re0.2Rh0.8, Re0.3Rh0.7, Re0.33Rh0.67 (即ち、ReRh2), Re0.4Rh0.6, Re0.5Rh0.5 (即ち、ReRh), Re0.6Rh0.4, Re0.66Rh0.33 (即ち、Re2Rh), Re0.7Rh0.3, Re0.75Rh0.25 (即ち、Re3Rh), およびRe0.8Rh0.2 (即ち、Re4Rh)。
Re0.2Ir0.8, Re0.3Ir0.7, Re0.33Ir0.67 (即ち、ReIr2), Re0.4Ir0.6, Re0.5Ir0.5 (即ち、ReIr), Re0.6Ir0.4, Re0.66Ir0.33 (即ち、Re2Ir), Re0.7Ir0.3, Re0.75Ir0.25 (即ち、Re3Ir), およびRe0.8Ir0.2 (即ち、Re4Ir)。
Re0.2Ru0.8, Re0.3Ru0.7, Re0.33Ru0.67 (即ち、ReRu2), Re0.4Ru0.6, Re0.5Ru0.5 (即ち、ReRu), Re0.6Ru0.4, Re0.66Ru0.33 (即ち、Re2Ru), Re0.7Ru0.3, Re0.75Ru0.25 (即ち、Re3Ru), およびRe0.8Ru0.2 (即ち、Re4Ru)。
Re0.2Au0.8, Re0.3Au0.7, Re0.33Au0.67 (即ち、ReAu2), Re0.4Au0.6, Re0.5Au0.5 (即ち、ReAu), Re0.6Au0.4, Re0.66Au0.33 (即ち、Re2Au), Re0.7Au0.3, Re0.75Au0.25 (即ち、Re3Au), およびRe0.8Au0.2 (即ち、Re4Au)。
Rh0.2Ir0.8, Rh0.3Ir0.7, Rh0.33Ir0.67 (即ち、RhIr2), Rh0.4Ir0.6, Rh0.5Ir0.5 (即ち、RhIr), Rh0.6Ir0.4, Rh0.66Ir0.33 (即ち、Rh2Ir), Rh0.7Ir0.3, Rh0.75Ir0.25 (即ち、Rh3Ir), およびRh0.8Ir0.2 (即ち、Rh4Ir)。
Rh0.2Ru0.8, Rh0.3Ru0.7, Rh0.33Ru0.67 (即ち、RhRu2), Rh0.4Ru0.6, Rh0.5Ru0.5 (即ち、RhRu), Rh0.6Ru0.4, Rh0.66Ru0.33 (即ち、Rh2Ru), Rh0.7Ru0.3, Rh0.75Ru0.25 (即ち、Rh3Ru), およびRh0.8Ru0.2 (即ち、Rh4Ru)。
Rh0.2Au0.8, Rh0.3Au0.7, Rh0.33Au0.67 (即ち、RhAu2), Rh0.4Au0.6, Rh0.5Au0.5 (即ち、RhAu), Rh0.6Au0.4, Rh0.66Au0.33 (即ち、Rh2Au), Rh0.7Au0.3, Rh0.75Au0.25 (即ち、Rh3Au), およびRh0.8Au0.2 (即ち、Rh4Au)。
Ir0.2Ru0.8, Ir0.3Ru0.7, Ir0.33Ru0.67 (即ち、IrRu2), Ir0.4Ru0.6, Ir0.5Ru0.5 (即ち、IrRu), Ir0.6Ru0.4, Ir0.66Ru0.33 (即ち、Ir2Ru), Ir0.7Ru0.3, Ir0.75Ru0.25 (即ち、Ir3Ru), およびIr0.8Ru0.2 (即ち、Ir4Ru)。
Ir0.2Au0.8, Ir0.3Au0.7, Ir0.33Au0.67 (即ち、IrAu2), Ir0.4Au0.6, Ir0.5Au0.5 (即ち、IrAu), Ir0.6Au0.4, Ir0.66Au0.33 (即ち、Ir2Au), Ir0.7Au0.3, Ir0.75Au0.25 (即ち、Ir3Au), およびIr0.8Au0.2 (即ち、Ir4Au)。
Au0.2Ru0.8, Au0.3Ru0.7, Au0.33Ru0.67 (即ち、AuRu2), Au0.4Ru0.6, Au0.5Ru0.5 (即ち、AuRu), Au0.6Ru0.4, Au0.66Ru0.33 (即ち、Au2Ru), Au0.7Ru0.3, Au0.75Ru0.25 (即ち、Au3Ru), およびAu0.8Ru0.2 (即ち、Au4Ru)。
Au0.2Os0.8, Au0.3Os0.7, Au0.33Os0.67 (即ち、AuOs2), Au0.4Os0.6, Au0.5Os0.5 (即ち、AuOs), Au0.6Os0.4, Au0.66Os0.33 (即ち、Au2Os), Au0.7Os0.3, Au0.75Os0.25 (即ち、Au3Os), およびAu0.8Os0.2 (即ち、Au4Os)。
M1 0.01M2 0.01M3 0.98, M1 0.02M2 0.03M3 0.95, M1 0.05M2 0.05M3 0.9, M1 0.1M2 0.1M3 0.8, M1 0.2M2 0.1M3 0.7, M1 0.2M2 0.2M3 0.6, M1 0.1M2 0.3M3 0.6, M1 0.2M2 0.3M3 0.5, M1 0.1M2 0.4M3 0.5, M1 0.3M2 0.3M3 0.4, M1 0.1M2 0.5M3 0.4, M1 0.2M2 0.4M3 0.4, M1 0.4M2 0.3M3 0.3, M1 0.1M2 0.6M3 0.3, M1 0.2M2 0.5M3 0.3, M1 0.4M2 0.4M3 0.2, M1 0.5M2 0.3M3 0.2, M1 0.1M2 0.7M3 0.2, M1 0.4M2 0.5M3 0.1, M1 0.3M2 0.6M3 0.1, M1 0.1M2 0.8M3 0.1, and M1 0.2M2 0.75M3 0.05、
ここにおいて、M1、M2およびM3各々は、貴金属、およびより好ましくは、プラチナ、パラジウム、金、レニウム、ロジウム、イリジウム、ルテニウム、およびオスミウムから選択される金属の一種またはその組合せを表す。
M1 0.01M4 0.99, M1 0.02M4 0.98, M1 0.05M4 0.95, M1 0.1M4 0.9, M1 0.2M4 0.8., M1 0.3M4 0.7, M1 0.4M4 0.6, M1 0.5M4 0.5, M1 0.6M4 0.4, M1 0.7M4 0.3, M1 0.8M4 0.2, M1 0.9M4 0.1, M1 0.95M4 0.05, M1 0.98M4 0.02, and M1 0.99M4 0.01、
ここで、M1は貴金属を表し、およびより好ましくは、プラチナ、パラジウム、金、レニウム、ロジウム、イリジウム、ルテニウム、およびオスミウムから選択される金属を表し、またM4は、第一列遷移金属、およびより好ましくは、鉄、コバルト、ニッケル、または銅を表す。
Pt0.2X0.8, Pt0.33X0.67 (即ち、PtX2), Pt0.4X0.6, Pt0.5X0.5 (即ち、PtX), Pt0.66X0.33 (即ち、Pt2X), Pt0.75X0.25 (即ち、Pt3X), Pt0.8X0.2 (即ち、Pt4X), Pd0.2X0.8, Pd0.33X0.67 (即ち、PdX2), Pd0.4X0.6, Pd0.5X0.5 (即ち、PdX), Pd0.66X0.33 (即ち、Pd2X), Pd0.75X0.25 (即ち、Pd3X), Pd0.8X0.2 (即ち、Pd4X), Ru0.2X0.8, Ru0.33X0.67 (即ち、RuX2), Ru0.4X0.6, Ru0.5X0.5 (即ち、RuX), Ru0.66X0.33 (即ち、Ru2X), Ru0.75X0.25 (即ち、Ru3X), Ru0.8X0.2 (即ち、Ru4X), Au0.2X0.8, Au0.33X0.67 (即ち、AuX2), Au0.4X0.6, Au0.5X0.5 (即ち、AuX), Au0.66X0.33 (即ち、Au2X), Au0.75X0.25 (即ち、Au3X), Au0.8X0.2 (即ち、Au4X), Re0.2X0.8, Re0.33X0.67 (即ち、ReX2), Re0.4X0.6, Re0.5X0.5 (即ち、ReX), Re0.66X0.33 (即ち、Re2X), Re0.75X0.25 (即ち、Re3X), Re0.8X0.2 (即ち、Re4X), Rh0.2X0.8, Rh0.33X0.67 (即ち、RhX2), Rh0.4X0.6, Rh0.5X0.5 (即ち、RhX), Rh0.66X0.33 (即ち、Rh2X), Rh0.75X0.25 (即ち、Rh3X), Rh0.8X0.2 (即ち、Rh4X), Ir0.2X0.8, Ir0.33X0.67 (即ち、IrX2), Ir0.4X0.6, Ir0.5X0.5 (即ち、IrX), Ir0.66X0.33 (即ち、Ir2X), Ir0.75X0.25 (即ち、Ir3X), およびIr0.8X0.2 (即ち、Ir4X)、
ここで、Xは第一列遷移金属の一種またはその組合せ、およびより好ましくは、ニッケル、コバルト、鉄、および銅の一種またはその組合せを表す。
M1 0.01M4 0.01M5 0.98, M1 0.02M4 0.03M5 0.95, M1 0.05M4 0.05M5 0.9, M1 0.1M4 0.1M5 0.8, M1 0.1M4 0.2M5 0.7, M1 0.1M4 0.3M5 0.6, M1 0.1M4 0.4M5 0.5, M1 0.2M4 0.1M5 0.7, M1 0.2M4 0.2M5 0.6, M1 0.2M4 0.3M5 0.5, M1 0.2M4 0.4M5 0.4, M1 0.2M4 0.75M5 0.05, M1 0.3M4 0.3M5 0.4, M1 0.3M4 0.1M5 0.6, M1 0.4M4 0.1M5 0.5, M1 0.4M4 0.4M5 0.2, M1 0.4M4 0.3M5 0.3, M1 0.5M4 0.3M5 0.2, M1 0.5M4 0.4M5 0.1, M1 0.6M4 0.3M5 0.1, M1 0.6M4 0.2M5 0.2, M1 0.7M4 0.2M5 0.1, M1 0.8M4 0.1M5 0.1, M1 0.9M4 0.05M5 0.05, M1 0.95M4 0.02M5 0.03, およびM1 0.98M4 0.01M5 0.01、
ここで、M1は貴金属、およびより好ましくは、プラチナ、パラジウム、金、レニウム、ロジウム、イリジウム、ルテニウム、およびオスミウムから選択される金属を表し、またM4およびM5は、各々独立に、第一列遷移金属、およびより好ましくは、鉄、コバルト、ニッケル、または銅を表す。
M1 0.01M2 0.01M4 0.98, M1 0.02M2 0.03M4 0.95, M1 0.05M2 0.05M4 0.9, M1 0.1M2 0.1M4 0.8, M1 0.2M2 0.1M4 0.7, M1 0.2M2 0.2M4 0.6, M1 0.1M2 0.3M4 0.6, M1 0.2M2 0.3M4 0.5, M1 0.1M2 0.4M4 0.5, M1 0.3M2 0.3M4 0.4, M1 0.1M2 0.5M4 0.4, M1 0.2M2 0.4M4 0.4, M1 0.4M2 0.3M4 0.3, M1 0.1M2 0.6M4 0.3, M1 0.2M2 0.5M4 0.3, M1 0.4M2 0.4M4 0.2, M1 0.5M2 0.3M4 0.2, M1 0.1M2 0.7M4 0.2, M1 0.4M2 0.5M4 0.1, M1 0.3M2 0.6M4 0.1, M1 0.1M2 0.8M4 0.1, およびM1 0.2M2 0.75M4 0.05、
該モル組成において、M1およびM2は、夫々独立に、貴金属を表し、またM4は第一列遷移金属を表す。
Pt0.1Pd0.1X0.8, Pt0.2Pd0.2X0.6, Pt0.4Pd0.4X0.2, Pt0.5Pd0.2X0.3, Pt0.2Pd0.6X0.2, Re0.1Pd0.1X0.8, Re0.2Pd0.2X0.6, Re0.4Pd0.4X0.2, Re0.5Pd0.2X0.3, Re0.2Pd0.6X0.2, Rh0.1Pd0.1X0.8, Rh0.2Pd0.2X0.6, Rh0.4Pd0.4X0.2, Rh0.5Pd0.2X0.3, Rh0.2Pd0.6X0.2, Ir0.1Pd0.1X0.8, Ir0.2Pd0.2X0.6, Ir0.4Pd0.4X0.2, Ir0.5Pd0.2X0.3, Ir0.2Pd0.6X0.2, Ru0.1Pd0.1X0.8, Ru0.2Pd0.2X0.6, Ru0.4Pd0.4X0.2, Ru0.5Pd0.2X0.3, Ru0.2Pd0.6X0.2, Au0.1Pd0.1X0.8, Au0.2Pd0.2X0.6, Au0.4Pd0.4X0.2, Au0.5Pd0.2X0.3, Au0.2Pd0.6X0.2, Re0.1Pt0.1X0.8, Re0.2Pt0.2X0.6, Re0.4Pt0.4X0.2, Re0.5Pt0.2X0.3, Re0.2Pt0.6X0.2, Rh0.1Pt0.1X0.8, Rh0.2Pt0.2X0.6, Rh0.4Pt0.4X0.2, Rh0.5Pt0.2X0.3, Rh0.2Pt0.6X0.2, Ir0.1Pt0.1X0.8, Ir0.2Pt0.2X0.6, Ir0.4Pt0.4X0.2, Ir0.5Pt0.2X0.3, Ir0.2Pt0.6X0.2, Ru0.1Pt0.1X0.8, Ru0.2Pt0.2X0.6, Ru0.4Pt0.4X0.2, Ru0.5Pt0.2X0.3, Ru0.2Pt0.6X0.2, Au0.1Pt0.1X0.8, Au0.2Pt0.2X0.6, Au0.4Pt0.4X0.2, Au0.5Pt0.2X0.3, およびAu0.2Pt0.6X0.2、
該モル組成において、Xは第一列遷移金属、およびより好ましくは、ニッケル、コバルト、鉄、または銅を表す。
実施例1:金-被覆プラチナナノ粒子の製造
金-被覆プラチナナノ粒子(Au/Ptとも記載する)を、プラチナナノ粒子上に、金の単原子層を堆積することによって製造した。該金は、Zhang等(上記文献)によって記載された、レドックス置換法を利用して堆積した。
この方法においては、約3-10nm径のプラチナナノ粒子を、適当な電極上に置き、窒素雰囲気中で、〜50mM CuSO4/0.10M H2SO4水性溶液に浸漬した該電極に、適当な還元電位を印加することにより、銅の単原子層(銅付加レイヤー(copper adlayer))を、該プラチナナノ粒子上に堆積した。銅-被覆Ptナノ粒子を含む該電極を、精製水で濯いで、溶液内に存在する銅(2+)イオンを除去した。該銅の単原子層を、金の単原子層で置換するために、Ptナノ粒子を含む該電極を、次に適当な金塩(例えば、HAuCl4)の、〜1.0mM水性溶液に浸漬した。銅を金により完全に置換するために、1-2分間浸漬した後に、該電極を、再度濯いだ。
実施例2:金単原子層-被覆プラチナナノ粒子の電極触媒活性の測定
Claims (46)
- 導電性支持体に結合した、金-被覆金属粒子を含み、該金-被覆金属粒子が、金または金合金製の、原子的に薄い外殻によって少なくとも部分的に封入された、貴金属-含有コアを含むことを特徴とする、酸素-還元電極触媒であって、
該金製の原子的に薄い外殻が、金原子の、準-単原子層、単原子層、二原子層、三原子層、およびこれらの組み合わせからなる群から選択される、前記酸素-還元電極触媒。 - 該外殻が、他の合金生成金属が存在しない状態において、金で構成される、請求項1記載の酸素-還元電極触媒。
- 該外殻が、1またはそれ以上の合金生成金属の存在下において、金で構成される、請求項1記載の酸素-還元電極触媒。
- 該外殻が、金の準-単原子層で構成されている、請求項1記載の酸素-還元電極触媒。
- 該金の準-単原子層が、金以外の金属の一種またはその組合せでできた、準-単原子層との組合せであり、結果として金合金の単原子層を生成する、請求項4記載の酸素-還元電極触媒。
- 該金以外の金属の一種またはその組合せが、遷移金属群から選択される、請求項5記載の酸素-還元電極触媒。
- 該遷移金属が、パラジウム、プラチナ、レニウム、ロジウム、イリジウム、ルテニウム、オスミウム、およびこれらの混合物から選択される、請求項6記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、およびルテニウムからなる群から選択される金属で構成される、請求項1記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナで構成される、請求項8記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、金およびルテニウムからなる群から選択される、2またはそれ以上の金属で構成される均質な組成物を含む、請求項1記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナおよびパラジウムで構成される、請求項10記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、金およびルテニウムからなる群から選択される、2またはそれ以上の金属で構成される不均質な組成物を含む、請求項1記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、金およびルテニウムからなる群から選択される、1またはそれ以上の金属と組合せた、プラチナで構成される、請求項12記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナとパラジウムとで構成される、請求項13記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、パラジウムを含む内側サブコアで構成され、該内側サブコアが、プラチナの外側サブシェルによって、少なくとも部分的に封入されている、請求項14記載の酸素-還元電極触媒。
- 該プラチナの外側サブシェルが、原子的に薄いものである、請求項15記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、第一列遷移金属からなる群から選択される、1またはそれ以上の金属と組合せた、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、ルテニウムおよび金からなる群から選択される、1またはそれ以上の金属で構成される均質な組成物を含む、請求項1記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、第一列遷移金属からなる群から選択される、1またはそれ以上の金属と組合せた、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、ルテニウムおよび金からなる群から選択される、1またはそれ以上の金属で構成される不均質な組成物を含む、請求項1記載の酸素-還元電極触媒。
- 該貴金属-含有コアが、第一列遷移金属からなる群から選択される、1またはそれ以上の金属で構成される、内側サブコアを含み、該内側サブコアが、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、およびルテニウムからなる群から選択される、1またはそれ以上の金属で構成される、外側サブシェルによって、少なくとも部分的に封入されている、請求項18記載の酸素-還元電極触媒。
- 該第一列遷移金属が、鉄、コバルトおよびニッケルから選択される、請求項19記載の酸素-還元電極触媒。
- 該外側サブシェルが、プラチナで構成される、請求項19記載の酸素-還元電極触媒。
- 該内側サブコアが、鉄、コバルトおよびニッケルから選択される、1またはそれ以上の金属で構成され、該外側サブシェルが、プラチナで構成される、請求項19記載の酸素-還元電極触媒。
- 該金-被覆金属粒子が、1nm〜100nmなる範囲の粒径を持つ、請求項1記載の酸素-還元電極触媒。
- 該金-被覆金属粒子が、3〜10nmなる範囲の粒径を持つ、請求項23記載の酸素-還元電極触媒。
- 該金-被覆金属粒子が、5nmなる粒径を持つ、請求項24記載の酸素-還元電極触媒。
- 導電性支持体に結合した、金-被覆プラチナナノ粒子を含み、該ナノ粒子が、金または金合金製の、原子的に薄い外殻によって少なくとも部分的に封入された、プラチナまたはプラチナ合金コアを含むことを特徴とし、
該原子的に薄い外殻が、金原子の、準-単原子層、単原子層、二原子層、三原子層、およびこれらの組み合わせからなる群から選択される、酸素-還元電極触媒。 - (i) 金または金合金製の、原子的に薄い外殻によって少なくとも部分的に封入された、貴金属-含有コアを含む、金-被覆金属粒子に結合した、導電性支持体を含む酸素-還元カソード;
(ii) アノード;
(iii) 該酸素-還元カソードと、該アノードとを接続している導電性接点;および
(iv) 該酸素-還元カソードおよび該アノードと、相互に接触状態にある、イオン-伝導性電解液、を含むことを特徴とし、
該原子的に薄い外殻が、金原子の、準-単原子層、単原子層、二原子層、三原子層、およびこれらの組み合わせからなる群から選択される、燃料電池。 - 該貴金属-含有コアが、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、およびルテニウムからなる群から選択される金属で構成される、請求項27記載の燃料電池。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナを含む、請求項28記載の燃料電池。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、金、およびルテニウムからなる群から選択される、2またはそれ以上の金属で構成される均質な組成物を含む、請求項27記載の燃料電池。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナとパラジウムとで構成される、請求項30記載の燃料電池。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、金、およびルテニウムからなる群から選択される、2またはそれ以上の金属で構成される不均質な組成物を含む、請求項27記載の燃料電池。
- 該貴金属-含有コアが、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、金、およびルテニウムからなる群から選択される、1またはそれ以上の金属と組合せた、プラチナで構成される、請求項32記載の燃料電池。
- 該貴金属-含有コアが、プラチナとパラジウムとで構成される、請求項33記載の燃料電池。
- 該貴金属-含有コアが、パラジウムを含む内側サブコアで構成され、該内側サブコアが、プラチナの外側サブシェルによって、少なくとも部分的に封入されている、請求項34記載の燃料電池。
- 該貴金属-含有コアが、第一列遷移金属からなる群から選択される、1またはそれ以上の金属と組合せた、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、ルテニウムおよび金からなる群から選択される、1またはそれ以上の金属で構成される均質な組成物を含む、請求項27記載の燃料電池。
- 該貴金属-含有コアが、第一列遷移金属からなる群から選択される、1またはそれ以上の金属と組合せた、プラチナ、パラジウム、ロジウム、イリジウム、レニウム、オスミウム、ルテニウムおよび金からなる群から選択される、1またはそれ以上の金属で構成される不均質な組成物を含む、請求項27記載の燃料電池。
- 該導電性支持体が、炭素を主成分とするものである、請求項27記載の燃料電池。
- 該導電性支持体が、カーボンブラック、グラファイト化炭素、グラファイト、活性炭、カーボンナノチューブ、またはフラーレンである、請求項38記載の燃料電池。
- 電気エネルギーの製造方法であって、該方法が、以下の諸工程:
(i) (a) 金または金合金製の、原子的に薄い外殻によって少なくとも部分的に封入された、貴金属-含有コアを含む、金-被覆金属粒子に結合した、導電性支持体を含む酸素-還元カソード;
(b) アノード;
(c) 該酸素-還元カソードと、該アノードとを接続している導電性接点;および
(d) 該酸素-還元カソードおよび該アノードと、相互に接触状態にある、イオン-伝導性電解液を含む燃料電池を製造する工程;
(ii) 該酸素-還元カソードと酸素とを接触させる工程;および
(iii) 該アノードと、燃料源とを接触させる工程、
を含むことを特徴とし、
該原子的に薄い外殻が、金原子の、準-単原子層、単原子層、二原子層、三原子層、およびこれらの組み合わせからなる群から選択される、上記方法。 - 該燃料源が、水素ガスである、請求項40記載の方法。
- 該水素ガスが、改質メタノールから生成される、請求項41記載の方法。
- 該水素ガスが、改質メタンから生成される、請求項41記載の方法。
- 該水素ガスが、改質ガソリンから生成される、請求項41記載の方法。
- 該燃料源が、アルコールである、請求項40記載の方法。
- 該アルコールが、メタノールである、請求項45記載の方法。
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