JP5366154B2 - 太陽電池及びその製造方法 - Google Patents
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Description
V.プロブス他、「アドバンスト スタックト エレメンタル レイヤー プロセス フォー Cu(In,Ga)Se2 スィン フィルム フォトボルタイック デバイシズ」、エムアールエス シンポジウム プロシーディング、米国材料学会、1996年、426巻 p.165(V.Probst,et al.,Advanced stacked elemental layer process for Cu(In,Ga)Se2 thin film photovoltaic devices,MRS Symp.Proc.,Material Research Society,vol.426(1996)p.165) D.ルドマン他、「エフィシェンシー エンハンスメント オブ Cu(In,Ga)Se2 ソーラー セルズ デュー トウ ポストーデポジション Na インコーポレーション」、アプライド フィジックス レターズ、米国物理学会、2004年、第84巻、p.1129(D.Rudmann,et al.,Efficiency enhancement of Cu(In,Ga)Se2 solar cells due to post−deposition Na incorporation,APL,American Institute of Physics,vol.84,1129(2004)) D.ルドマン他、「Na インコーポレーション イントウ Cu(In,Ga)Se2 フォー ハイーエフィッシェンシー フレキシブル ソーラー セルズオン ポリマー フォイルス」、ジャーナル オブ アプライド フィジックス、米国物理学会、2005年、第97巻、p.084903−1−5(D.Rudmann,et al.,Na incorporation into Cu(In,Ga)Se2 for high−efficiency flexible solar cells on polymer foils,JAP,American Institute of Physics,vol.97,084903−1−5(2004))
また、光電変換層上に蒸着した後に加熱処理する方法では、蒸着工程後に加熱処理工程が必要となるために、工程数が増加し、製造コストも上昇することとなり、産業的にデメリットが大きいという問題点があった。
特に、近年、薄膜系太陽電池の中でも最も高性能のCIS系太陽電池の特徴を生かしたフレキシブル型太陽電池等への関心が高まっており、プラスチックを初めとする各種フレキシブル基板等、無アルカリあるいは低アルカリの基板を用いた高性能のCIS系太陽電池を実用化するために、光電変換層にナトリウム(Na)等のアルカリ金属を添加するための簡便かつ機能的な方法の開発が望まれていた。
前記ケイ酸塩層は、aX2O・bYO・cSiO2(a、b、cは正の整数、XはIa族アルカリ金属元素、YはIIa族アルカリ土類金属元素)を主成分としたことが好ましい。
前記基板は、耐熱性ポリイミドからなることが好ましい。
(ただし、Ar1は炭素数6〜20の4価の芳香族基であり、Ar2は炭素数6〜20の非反応性の置換基を含んでもよい2価の芳香族基である)
からなる繰り返し単位を有する全芳香族ポリイミドであることが好ましい。
また、基板上に、マグネトロンスパッタリングによりケイ酸塩層を成膜するので、基板材料として無アルカリガラスや低アルカリガラス、ポリイミド等のプラスチック等を広く用いることができ、したがって、多種多様の形状や特性を有するCIS系太陽電池を作製することができる。
2 ケイ酸塩層
3 裏面電極層
4 CIS系光電変換層
5 バッファ層
6 高抵抗酸化亜鉛層
7 透明導電層
8 グリッド電極
なお、この形態は、発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり、特に指定のない限り、本発明を限定するものではない。
(ただし、Ar1は炭素数6〜20の4価の芳香族基であり、Ar2は炭素数6〜20の非反応性の置換基を含んでもよい2価の芳香族基である)
からなる繰り返し単位を有する全芳香族ポリイミドが好適に用いられる。
ポリイミドを構成する芳香族テトラカルボン酸成分としては、ピロメリット酸を挙げることができるが、使用する芳香族テトラカルボン酸成分として、25モル%を超えない範囲で他の芳香族テトラカルボン酸を使用しても良い。
(B)
(C)
(D)
繰り返し単位(C)と繰り返し単位(D)とのモル比は、好ましくは95:5〜50:50である。
このケイ酸塩層2としては、aX2O・bYO・cSiO2(a、b、cは正の整数、XはIa族アルカリ金属元素、YはIIa族アルカリ土類金属元素)を主成分としたものが好ましい。aX2O・bYO・cSiO2で表される主成分の具体例としては、Na2O・CaO・5SiO2、Na2O・2MgO・6SiO2等が挙げられる。これらの中でも、Na2O・CaO・5SiO2を主成分とするソーダ石灰ガラスが好適である。このケイ酸塩層2の膜厚は20nm〜500nm程度である。
この構造では、CIS系太陽電池の特性発現の上で極めて重要な部分である裏面電極層3とCIS系光電変換層4との間、あるいはCIS系光電変換層4とバッファ層5との間に、アルカリプリカーサという異物を挟み込む必要がないので、この異物に起因する特性劣化が無く、高性能のCIS系太陽電池を得ることができる。
ケイ酸塩層2の出発原料となるケイ酸塩からなるスパッタリングターゲットを用いて、マグネトロンスパッタリング、好ましくは高周波(RF)マグネトロンスパッタリングにより、基板1上にケイ酸塩層2を、膜厚が20nm〜500nm程度となるように成膜する。
次いで、モリブデン(Mo)からなるスパッタリングターゲットを用いて、ケイ酸塩層2上にスパッタリングにより裏面電極層3を、膜厚が100nm〜2000nm、好ましくは800nm程度となるように成膜する。
次いで、化学析出法(CBD法)により、CIS系光電変換層4上にバッファ層5を、膜厚が20nm〜150nm、好ましくは50nm程度となるように成膜する。
次いで、透明導電層7の出発原料となる酸化亜鉛(ZnO)にアルミナ(Al2O3)を1〜3質量%固溶したアルミニウム添加酸化亜鉛(AZO)からなるスパッタリングターゲットを用いて、高抵抗酸化亜鉛層6上に透明導電層7を、膜厚が100nm〜1000nm、好ましくは500nm程度となるように成膜する。
次いで、アルミニウムを蒸着源とし、真空蒸着法により、透明導電層7上にグリッド電極8を成膜する。
以上により、本実施形態のCIS系太陽電池を得ることができる。
温度計、撹拌装置及び原料投入口を備えた反応容器に、窒素雰囲気下、脱水NMP(N−メチル−2−ピロリドン)21kgを入れ、さらに1,4−フェニレンジアミン340.0g、3,4’−ジアミノジフェニルエーテル629.3gを加え完全に溶解させた。その後、ジアミン溶液の温度を20℃とした。このジアミン溶液に無水ピロメリット酸1371gを複数回に分けて、段階的に添加し1時間反応させた。この時反応溶液の温度は20〜40℃であった。さらに、この反応液を60℃とし、2時間反応させ、粘調溶液としてポリアミック酸NMP溶液を得た。
次いで、このゲルフィルムをNMPに室温下にて20分浸漬させ洗浄を行った後、このゲルフィルムの両端をチャックを用いて固定し、室温下、直交する2軸方向にそれぞれ2.0倍に10mm/secの速度で同時二軸延伸した。
延伸後のゲルフィルムを枠固定し、乾燥空気を用いた熱風乾燥機にて160℃、20分、乾燥処理を実施した。次いで、熱風循環式オーブンを用いて300℃〜450℃まで多段的に昇温していき全芳香族ポリイミドフィルムからなる基材(A)を得た。
で表される繰り返し単位50モル%,および下記式(I−b)
で表される繰り返し単位50モル%とからなる全芳香族ポリイミドフィルムよりなる基材(A)であった。得られた基材(A)の厚みは14μmであり、縦方向横方向のヤング率は9GPaであった。
次いで、モリブデン(Mo)のターゲットを用いて、ケイ酸塩層上に、スパッタリングにより膜厚が800nmの裏面電極層を成膜した。
次いで、Cu、In、Ga及びSeをそれぞれ独立した蒸着源とし、これらの蒸着源を用いた三段階法による多元蒸着法により、裏面電極層3上に膜厚が2μmのCIS系光電変換層を成膜した。
次いで、酸化亜鉛のターゲットを用いて、バッファ層上に膜厚が70nmの高抵抗酸化亜鉛層を成膜した。
次いで、アルミニウム添加酸化亜鉛(AZO)のターゲットを用いて、高抵抗酸化亜鉛層上に膜厚が500nmの透明導電層を成膜した。
次いで、アルミニウムを蒸着源とし、真空蒸着法により、透明導電層上にグリッド電極を成膜し、実施例1のCIS系太陽電池を得た。
本実施形態のCIS系太陽電池の変換効率は12.8%、開放電圧は0.585V、短絡電流密度は34.6mA/cm2、曲線因子は0.632、実効面積は0.460cm2である。
温度計、攪拌装置及び原料投入口を備えた反応容器に、窒素雰囲気下、脱水N,N−ジメチルアセトアミド(以下DMAcと略す)1410gを入れ、更にパラ−フェニレンジアミン(PPDA)52.099g(0.4818モル)及び3,4’−ジアミノジフェニルエーテル(ODA)10.721g(0.0535モル)を加え完全に溶解した。その後、氷浴にて冷却し、芳香族ジアミン化合物DMAc溶液の温度を3℃とした。この冷却した芳香族ジアミン化合物DMAc溶液にピロメリット酸二無水物(PMDA)58.381g(0.2675モル)、および3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物(BPDA)78.750g(0.2675モル)を3回に分けて添加し1時間反応させた。この時、反応溶液の温度は30〜40℃であった。更に該反応液を60℃にて3間反応させ、粘稠溶液として12wt%ポリアミック酸DMAc溶液を得た。得られたポリアミック酸の還元粘度は5.82dl/gであった。
得られた12wt%ポリアミック酸DMAc溶液をガラス板(厚さ1.1mm)上にリップ開度400μmのアプリケーターを用いて流延し、乾燥空気を用いた熱風乾燥機にて260℃から300℃まで多段的に昇温していき、乾燥及び熱処理を実施した。次いで、熱風循環式オーブンを用いて300℃〜450℃まで多段的に昇温していき、ポリイミドフィルムを得た。次いで実施例1と同様にCIS系太陽電池を得た。実施例2のCIS系太陽電池の変換効率は14.7%、開放電圧は0.619V、短絡電流密度は36.0mA/cm2、曲線因子は0.658、実効面積は0.496cm2であった。
一方、従来のCIS系太陽電池の変換効率は7.6%、開放電圧は0.541V、短絡電流密度は33.1mA/cm2、曲線因子は0.426、実効面積は0.506cm2である。
したがって、基板1と裏面電極層3との間にケイ酸塩層2を設けることにより、無アルカリガラスや低アルカリガラス、耐熱性ポリイミド等のプラスチック等を基板材料としても、高効率のCIS系太陽電池を作製することができることが分かった。
また、基板1と裏面電極層3との間にケイ酸塩層2を設けたので、無アルカリガラスや低アルカリガラス、耐熱性ポリイミド等のプラスチック等の材料を基板に用いることができ、したがって、軽量フレキシブル等、多種多様の形状や特性を有するCIS系太陽電池を実現することができる。
Claims (7)
- 基板上に、下部電極層、Ib族元素、IIIb族元素及びVIb族元素を含むカルコパイライト構造の光電変換層、上部電極層を順次形成してなる太陽電池において、基板は、無アルカリガラス、低アルカリガラス、セラミックスまたはプラスチックであり、
前記基板と前記下部電極層との間にケイ酸塩層を備えてなることを特徴とする太陽電池。 - 前記カルコパイライト構造の光電変換層は、Cu(In1−xGax)(SeyS1−y)2(0≦x≦1、0≦y≦1)を主成分とするCIS系光電変換層であることを特徴とする請求項1記載の太陽電池。
- 前記ケイ酸塩層は、aX2O・bYO・cSiO2(a、b、cは正の整数、XはIa族アルカリ金属元素、YはIIa族アルカリ土類金属元素)を主成分としたことを特徴とする請求項1または2記載の太陽電池。
- 前記基板は、耐熱性ポリイミドからなることを特徴とする請求項1、2または3記載の太陽電池。
- 基板上に、ケイ酸塩層、下部電極層、Ib族元素、IIIb族元素及びVIb族元素を含むカルコパイライト構造の光電変換層、上部電極層を順次形成してなる太陽電池の製造方法であって、
前記基板として、無アルカリガラス、低アルカリガラス、セラミックスまたはプラスチックを用い、
前記基板上に、マグネトロンスパッタリングにより前記ケイ酸塩層を成膜することを特徴とする太陽電池の製造方法。 - 前記マグネトロンスパッタリングは、高周波マグネトロンスパッタリングであることを特徴とする請求項6記載の太陽電池の製造方法。
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