KR20180020193A - Ｃｉｇｓ 박막의 형성방법, 이를 이용한 태양전지의 제조방법 및 이에 따라 제조된 ｃｉｇｓ 박막과 태양전지 - Google Patents

Ｃｉｇｓ 박막의 형성방법, 이를 이용한 태양전지의 제조방법 및 이에 따라 제조된 ｃｉｇｓ 박막과 태양전지 Download PDF

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조아라
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Abstract

본 발명은 상대적으로 낮은 비용으로 고효율의 CGIS계 박막을 형성하는 방법에 관한 것으로서, Cu를 포함하는 전구체층을 형성하는 단계; 및 상기 전구체층의 표면에 In, Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하는 단계로 구성되며, In, Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하는 과정에서 전구체층에 포함된 Cu가 In, Ga 및 Se와 반응하여 CIGS를 형성하는 것을 특징으로 한다.
본 발명은, Cu를 포함하는 박막을 먼저 형성한 뒤에 나머지 원소를 진공증발 증착함으로써, 진공증발 공정에서 Cu 증발원에 대하여 소요되는 비용을 줄일 수 있기 때문에, 낮은 비용으로 CIGS 박막을 형성할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 태양전지 제조방법은 CIGS 광흡수층 제조과정에서 공정비용을 줄임으로써, 제조비용 당 발전 효율이 향상된 태양전지를 제공할 수 있는 효과가 있다.

Description

ＣＩＧＳ 박막의 형성방법, 이를 이용한 태양전지의 제조방법 및 이에 따라 제조된 ＣＩＧＳ 박막과 태양전지{FORMING METHOD FOR CIGS FILM, MANUFACTURING METHOD FOR SOLAR CELL BY USING THE FORMING METHOD, CIGS FILM AND SOLAR CELL}
본 발명은 태양전지의 광흡수층으로 적용할 수 있는 CIGS계 박막을 형성하는 방법에 관한 것으로, 더욱 자세하게는 Cu를 첨가하는 과정의 안정성을 부여하고 대량 생산에 적합한 CIGS계 박막 형성방법에 관한 것이다.
본 연구는 정부(미래창조과학부)의 재원으로 국가과학기술연구회 창의형 융합연구사업 (No. CAP-12-07-KIER)의 지원을 받아 수행된 연구입니다.
본 연구는 산업통상부의 재원으로 한국에너지기술평가원(KETEP)의 지원을 받아 수행한 연구 과제입니다.(No.20143030011950)
본 연구는 정부(미래창조과학부)의 재원으로 국가과학기술연구회의 지원을 받아 수행한 연구 과제입니다.(No. GP2014-0009)
최근 심각한 환경오염 문제와 화석 에너지 고갈로 차세대 청정에너지 개발에 대한 중요성이 증대되고 있다. 그 중에서도 태양전지는 태양 에너지를 직접 전기 에너지로 전환하는 장치로서, 공해가 적고, 자원이 무한적이며 반영구적인 수명이 있어 미래 에너지 문제를 해결할 수 있는 에너지원으로 기대되고 있다.
태양전지는 광흡수층으로 사용되는 물질에 따라서 다양한 종류로 구분되며, 현재 가장 많이 사용되는 것은 실리콘을 이용한 실리콘 태양전지이다. 그러나 최근 실리콘의 공급부족으로 가격이 급등하면서 박막형 태양전지에 대한 관심이 증가하고 있다. 박막형 태양전지는 얇은 두께로 제작되므로 재료의 소모량이 적고, 무게가 가볍기 때문에 활용범위가 넓다. 이러한 박막형 태양전지의 재료로는 높은 광흡수 계수를 가지는 CIGS(Copper Indium Galium Selenide)가 각광받고 있다. 이는 CIGS를 박막 태양전지의 광흡수층으로 사용함으로써 높은 변환효율을 얻을 수 있기 때문이다.
이러한 CIGS 광흡수층을 형성하는 방법은 광흡수층의 효율 향상을 위하여 발전되어 왔으며, 대표적으로 동시진공증발 공정과 전구체 박막의 Se/S계 반응 공정이 있다. 동시진공증발 공정은 CIGS를 구성하는 원소를 동시에 증발시켜 증착하는 방법이며, 동시에 증착되는 원소와 온도를 3단계로 나누어 조절하는 3단계 동시진공증발 공정에 의해 제조된 CIGS 박막의 광전변환 효율이 뛰어나기 때문에 3단계 동시진공증발 공정이 주로 사용되고 있다.
하지만, CIGS를 구성하는 물질들 중에서 Cu는 나머지 원소인 In와 Ga 및 Se에 비하여 증발 온도가 2562℃로 매우 높기 때문에, 동시 증발 공정을 위한 Cu 증발원을 수용하는 도가니의 온도가 매우 높아야 한다. 이러한 Cu의 특성으로 인하여 Cu 증발원을 고온으로 유지하는 과정에서 안정성을 유지하고 Cu 증발원의 유지 보수하는 것이 문제가 되고 있으며, 이를 Cu 증발원의 안정성 유지와 유지보수 과정에서 CIGS 박막 형성을 위한 공정비용이 상승하고 있다.
대한민국 등록특허 10-1281052
본 발명은 전술한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로서 Cu를 제외한 나머지 원소에 대해서만 진공증발 공정을 적용하여 CGIS계 박막을 형성하는 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명에 의한 CIGS 박막 형성 방법은, Cu를 포함하는 전구체층을 형성하는 단계; 및 상기 전구체층의 표면에 In, Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하는 단계로 구성되며, In, Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하는 과정에서 전구체층에 포함된 Cu가 In, Ga 및 Se와 반응하여 CIGS를 형성하는 것을 특징으로 한다.
이때, 진공증발법이 Cu를 제외한 나머지 원소를 동시에 증착하는 동시진공증발법으로 수행되는 것이 좋으며, 기판의 온도를 500℃이상으로 유지한 상태에서 수행되는 것이 바람직하다. 기판 온도의 상한은 CIGS를 형성할 수 있는 온도이면 특별히 제한되지 않지만, 온도가 높아질수록 공정비용이 상승하므로 600℃에서 수행하는 것이 바람직하다.
전구체층을 스핀코팅 등의 비진공 공정으로 형성하는 경우에 공정비용을 낮출 수 있다.
전구체층은 Cu를 포함하고 In, Ga 및 Se와 반응하여 CIGS를 형성할 수 있는 재질이면 특별히 제한되지 않는다. 이때, CuS 또는 CuSe를 포함하는 경우에, 진공증발로 증착된 In, Ga 및 Se와 반응하여 CIGS를 형성하는 것이 용이하며, 품질이 뛰어난 CIGS 박막을 형성할 수 있다.
본 발명의 다른 형태에 의한 태양전지의 제조방법은, CIGS계 광흡수층을 구비한 태양전지를 제조하는 방법으로서, 상기 CIGS계 광흡수층을 제조하는 단계가 상기한 CIGS 박막 형성방법으로 수행되는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 동시증발 공정에서 Cu를 제외함으로써 Cu 증발원의 유지 및 보수에 대한 비용을 줄임으로써, 상대적으로 저렴한 비용으로 CIGS 광흡수층을 형성하는 것을 특징으로 한다. 광흡수층 형성 과정을 제외한 나머지 공정은 일반적인 CIGS계 태양전지의 제조 공정을 제한 없이 적용할 수 있으므로 자세한 설명은 생략한다.
CIGS 태양전지의 경우는 소다라임 유리 기판과 Mo 전극을 사용하는 경우에 발전 효율이 뛰어나므로, 소다라임 유리 기판을 적용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 또 다른 형태에 의한 CIGS 박막은, Cu를 포함하는 전구체층 표면에 In, Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하여 제조되며, 전구체층에 포함된 Cu가 진공증발로 증착된 In, Ga 및 Se와 반응하여 형성된 것을 특징으로 한다.
이러한 본 발명의 CIGS 박막은 Cu를 제외한 In, Ga 및 Se만을 진공증발법으로 증착하여 제조되기 때문에 종래에 Cu를 포함하여 진공증발법을 적용한 CIGS 박막과는 물리적 특성에서 차이가 있지만, 구체적인 수치화가 어렵고, 상기한 본 발명의 제조방법에 의해서 도출된 특징이므로 제조방법에 의해서 표현하는 것이 본 발명에 따른 CIGS 박막의 특징을 가장 정확하고 명확하게 표현한 것이다.
이때, 전구체층이 CuS 또는 CuSe를 포함하는 경우에 뛰어난 품질의 CIGS 박막을 얻을 수 있다.
본 발명의 마지막 형태에 의한 태양전지는, CIGS계 광흡수층을 구비한 태양전지로서, 상기 CIGS계 광흡수층이, Cu를 포함하는 전구체층 표면에 In, Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하여, 전구체층에 포함된 Cu가 진공증발로 증착된 In, Ga 및 Se와 반응하여 형성된 CIGS 박막인 것을 특징으로 한다. 본 발명의 태양전지는 상기한 CIGS 박막을 광흡수층으로 구비한 것을 제외하고는 CIGS계 태양전지의 구성을 제한 없이 적용할 수 있으므로 자세한 설명은 생략한다.
본 발명의 태양전지는 CIGS계 광흡수층을 형성하는 과정에서 Cu에 대한 진공증발공정을 수행하지 않음으로써 Cu 증발원을 고온으로 올리는 에너지를 절약하고 Cu 증발원의 유지 및 보수에 필요한 비용을 절감함으로써 제조비용 당 발전비율이 향상된 CIGS 태양전지를 제공하는 뛰어난 효과가 있다.
CIGS 태양전지의 경우는 소다라임 유리 기판과 Mo 전극을 사용하는 경우에 발전 효율이 뛰어나므로, 소다라임 유리 기판을 적용하는 것이 바람직하다.
상술한 바와 같이 구성된 본 발명은, Cu를 포함하는 박막을 먼저 형성한 뒤에 나머지 원소를 진공증발 증착함으로써, 진공증발 공정에서 Cu 증발원에 대하여 소요되는 비용을 줄일 수 있기 때문에, 낮은 비용으로 CIGS 박막을 형성할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 태양전지 제조방법은 CIGS 광흡수층 제조과정에서 공정비용을 줄임으로써, 제조비용 당 발전 효율이 향상된 태양전지를 제공할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 첫 번째 실시예에 따른 CIGS 박막 형성 방법을 나타내는 순서도이다.
도 2는 전구체층 형성을 위한 CuS 분산용액을 촬영한 사진이다.
도 3은 스핀 코팅으로 형성된 전구체층의 촬영한 사진이다.
도 4와 도 5는 도 3의 전구체층을 확대 촬영한 전자 현미경 사진이다.
도 6은 전구체층의 단면을 촬영한 전자 현미경 사진이다.
도 7은 본 실시예에 따라 형성된 CIGS 박막을 촬영한 전자현미경 사진이다.
도 8은 CIGS 박막의 단면을 촬영한 전자현미경 사진이다.
도 9는 본 실시예의 방법으로 제조된 태양전지에 대한 J-V 곡선이다.
첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 실시예를 상세히 설명한다.
CIGS 박막 형성
도 1은 본 발명의 첫 번째 실시예에 따른 CIGS 박막 형성 방법을 나타내는 순서도이다.
본 실시예의 CIGS 박막 형성 방법은 CuS 합성 단계, 전구체층 형성단계 및 진공증발 단계를 포함하여 구성된다.
CuS 합성 단계는 비진공 공정으로 전구체층을 형성하기 위한 CuS를 합성하는 단계이다.
0.002mol의 CuI를 90㎖의 피리딘에 넣고 15시간 이상 교반하여 섞어주고, 0.001mol의 Na2S는 20㎖의 메탄올에 넣어 15시간 이상 교반하여 섞어준다.
준비된 용액 2가지를 혼합하여 CuI와 Na2S를 반응시켜 CuS와 NaI를 생성하고, CuS 입자를 수득하기 위하여 원심분리기를 사용하여 10000rpm의 속도로 10분간 4회의 분리 공정을 수행하였다.
전구체층 형성단계는 CIGS를 합성하기 위한 전구체가 되는 CuS를 포함하는 전구체층을 비진공 공정으로 형성하는 단계이다.
앞선 단계에서 얻어진 CuS 3g을 15㎖의 피리딘에 넣고, 10분 이상의 초음파 분산을 수행하고 2시간 이상 흔들어 준 뒤에 다시 10분 이상의 초음파 분산을 수행하여 CuS가 분산된 CuS 분산용액을 구성하였다. 도 2는 전구체층 형성을 위한 CuS 분산용액을 촬영한 사진이며, CuS가 잘 분산되어 전체적으로 진한 색상을 나타내고 있다.
준비된 CuS 분산용액을 기판에 스핀 코팅하여 전구체층을 형성한다. 스핀 코팅은 1500rpm으로 20초간 코팅한 뒤에 300℃에서 3분간 건조하였으며, 7회 반복하여 약 516nm 두께의 전구체층을 형성하였다.
도 3은 스핀 코팅으로 형성된 전구체층의 촬영한 사진이고, 도 4와 도 5는 도 3의 전구체층을 확대 촬영한 전자 현미경 사진이며, 도 6은 전구체층의 단면을 촬영한 전자 현미경 사진이다.
도시된 것과 같이, 스핀 코팅에 의해서 나노사이즈의 CuS 입자가 치밀한 구조로 쌓인 CuS 전구체층을 형성할 수 있었다. 본 실시예는 형성된 CIGS층을 태양전지의 광흡수층으로 적용할 수 있도록 소다라임유리 기판의 표면에 약 1㎛ 두께의 Mo 전극층을 형성하고, 그 표면에 전구체층을 형성하였다.
진공증발 단계는 CuS 전구체층 위에 In과 Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하는 단계이다. 진공증발 공정은 In과 Ga 및 Se의 증발원을 모두 개방하여 동시에 증발시키는 동시진공증발법을 적용하였으며, 증착된 In과 Ga 및 Se가 전구체층에 포함된 Cu와 반응하여 CIGS를 형성할 수 있도록 기판을 500℃ 이상의 온도로 유지하였다. In과 Ga 및 Se의 진공증발 공정에서는 각 증발원의 온도가 1000℃이하에서 진행되기 때문에 진공증발 공정의 공정비용이 감소하고 관리가 매우 용이하다.
도 7은 본 실시예에 따라 형성된 CIGS 박막을 촬영한 전자현미경 사진이고, 도 8은 CIGS 박막의 단면을 촬영한 전자현미경 사진이다.
도시된 것과 같이, 앞선 단계에서 비진공 스핀 코팅 공정으로 형성된 전구체층이 진공증발 공정에서 In, Ga 및 Se와 모두 반응하여 사라지고, 1.92㎛ 두께의 CIGS 박막만이 잔류하는 것을 확인할 수 있다.
CIGS 태양전지 제조
상기한 방법으로 형성된 CIGS 박막을 광흡수층으로 갖는 CIGS 태양전지를 제조하고, 그 특성을 평가하였다.
앞서 살펴본 것과 같이, 앞선 과정에서 소다라임 유리 기판에 형성된 Mo 전극층의 표면에 CIGS 박막을 형성하였기 때문에, CIGS 박막의 위에 버퍼층과 전면전극을 형성하여 CGIS 태양전지를 구성하였다.
도 9는 본 실시예의 방법으로 제조된 태양전지에 대한 J-V 곡선이다.
도시된 것과 같이, 본 실시예에 따라 Cu를 포함하는 전구체층을 비진공법으로 먼저 형성한 뒤에 In, Ga 및 Se만을 진공증발공정으로 증착하여 CIGS 박막을 형성한 CIGS 태양전지는 개방전압(Voc)이 0.59V이고, 단락전류(Jsc)가 29.30mA/cm2이며, FF(fill factor)는 56.50%를 나타내었다. 본 실시예에 따라 제조된 CIGS 태양전지는 변환 효율이 9.80% 나타내어 Cu까지 포함하여 진공증발 공정을 적용한 경우와 비교할 때에도 효율이 뛰어난 CIGS 태양전지가 제조된 것을 확인할 수 있다.
이로써 본 발명의 CIGS 박막 형성 방법과 태양전지 제조방법 및 그에 따라 제조된 태양전지는 공정비용을 낮추면서도 뛰어난 효율의 태양전지를 제공할 수 있는 효과가 있다.
이상 본 발명을 바람직한 실시예를 통하여 설명하였는데, 상술한 실시예는 본 발명의 기술적 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과하며, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 변화가 가능함은 이 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이해할 수 있을 것이다. 따라서 본 발명의 보호범위는 특정 실시예가 아니라 특허청구범위에 기재된 사항에 의해 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술적 사상도 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (11)

  1. Cu를 포함하는 전구체층을 비진공 공정인 용액 공정으로 형성하는 단계; 및
    상기 전구체층의 표면에 In, Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하는 단계로 구성되며,
    In, Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하는 과정에서 전구체층에 포함된 Cu가 In, Ga 및 Se와 반응하여 CIGS를 형성하는 것을 특징으로 하는 CIGS 박막 형성 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 진공증발법이 동시진공증발 공정으로 수행되는 것을 특징으로 하는 CIGS 박막 형성 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 진공증발법을 수행하는 과정에서 기판의 온도를 500℃이상으로 유지하는 것을 특징으로 하는 CIGS 박막 형성 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 용액 공정이 스핀 코팅 공정인 것을 특징으로 하는 CIGS 박막 형성 방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 전구체층이 CuS 또는 CuSe를 포함하는 것을 특징으로 하는 CIGS 박막 형성 방법.
  6. CIGS계 광흡수층을 구비한 태양전지를 제조하는 방법으로서,
    상기 CIGS계 광흡수층을 제조하는 단계가 청구항 1 내지 청구항 5 중 하나의 방법으로 수행되는 것을 특징으로 하는 태양전지의 제조방법.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 태양전지를 제조하는 방법이 소다라임 유리 기판 상에서 수행되는 것을 특징으로 하는 태양전지의 제조방법.
  8. 비진공 공정인 용액 공정으로 형성된 Cu를 포함하는 전구체층 표면에 In, Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하여 제조되며, 전구체층에 포함된 Cu가 진공증발로 증착된 In, Ga 및 Se와 반응하여 형성된 것을 특징으로 하는 CIGS 박막.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 전구체층이 CuS 또는 CuSe를 포함하는 것을 특징으로 하는 CIGS 박막.
  10. CIGS계 광흡수층을 구비한 태양전지로서,
    상기 CIGS계 광흡수층이, 비진공 공정인 용액 공정으로 형성된 Cu를 포함하는 전구체층 표면에 In, Ga 및 Se를 진공증발법으로 증착하여, 전구체층에 포함된 Cu가 진공증발로 증착된 In, Ga 및 Se와 반응하여 형성된 CIGS 박막인 것을 특징으로 하는 태양전지.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 태양전지가 소다라임 유리 기판에 형성된 것을 특징으로 하는 태양전지.
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