JP5346457B2 - 光電変換素子 - Google Patents
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Description
この色素増感型太陽電池100は、増感色素を担持させた多孔質半導体層103が一方の面に形成された第一基板101と、透明導電層104が形成された第二基板105と、これらの間に封入された例えばゲル状電解質からなる電解質層を主な構成要素としている。
第二基板105としては、電解質層106と接する側の面には導電性を持たせるために例えば炭素や白金等からなる導電層104が設けられ、第二基板および導電層104により対極109を構成している。
そして、この封止部材107を介して2つの基板101、105を貼り合わせてセルを組み上げ、電解液の注入口110を介して、両極108、109間にI− /I3 −等の酸化・還元対を含む有機電解液を充填し、電荷移送用の電解質層106を形成したものが挙げられる。
つまり、図8の構成を採用した光電変換素子は、作用極よりも狭い面積を有する対極と電解質層との側面部を少なくとも被覆するように硬化性樹脂等からなる封止部材を配することで封止しているので、封止の際の熱工程をより簡略化することができる。ゆえに、電解質や増感色素の熱による劣化を防止し、優れた発電特性を有する光電変換素子の提供が可能となると考えられている。
本発明の請求項2に記載の光電変換素子は、請求項1において、前記制御部が、前記第一基材の他面の少なくとも一部を覆うように配されていることを特徴とする。
本発明の請求項3に記載の光電変換素子は、請求項1または2において、前記制御部が、前記電解液封止部を覆うように配されていることを特徴とする。
ゆえに、本発明によれば、制御部を配したことにより防湿性が確保されるので、例えば湿度が大きく変動する外気に暴露された状況下においても、優れた発電特性を有する光電変換素子が得られる。
図1は、本発明に係る光電変換素子の一例を示す概略断面図である。図1(a)と図1(b)に示す光電変換素子は、水分吸収機能を備えた制御部を設ける領域のみ異なる。
図1(a)に示すように、本例に係る光電変換素子10A(10)は、導電性の第一基材11からなる対極12、絶縁性の透明な第二基材13と、該第二基材の一面に透明導電膜14を介して配され、少なくとも一部に色素を担持した多孔質酸化物半導体層15とを備え、該多孔質酸化物半導体層が前記第一基材の一面と対向して配される作用極16、及び、前記対極と前記作用極との間の少なくとも一部に配された電解質層17、から構成される。
水分吸収機能を備えた制御部21A(21)が電解質層17の側面、対極12の側面及び第一基材11の他面に亘る全域を覆うように配置されたことにより、光電変換素子10の外部から内部へ水分や湿気が侵入するのを確実に阻止することができる。ひいては、本発明によれば、制御部21A(21)を配置したことにより防湿性の向上が大幅に図れるので、高湿度の環境下や、低湿度から高湿度へ、あるいはその逆方向への湿度変動が発生するような環境下においても、その環境変化の影響を受けることが無い、光電変換素子がもたらされる。
ゆえに、本発明は、湿度が変動するような厳しい環境変化が生じる虞のある、例えば外気に暴露された状況下においても、優れた発電特性を有する光電変換素子の提供に寄与する。
なお、光電変換素子10には、これらの構成要素に加えて、従来から採用されている、電解液封止部18を配してなる構成を示しているが、本発明では電解液封止部18は必要に応じて設置すればよく、またその覆う範囲も、図1の構成例に限定されるものではない。
図2は、本発明に係る光電変換素子の他の一例を示す概略断面図である。図2(a)と図2(b)に示す光電変換素子は、水分吸収機能を備えた制御部を設ける領域のみ異なる。
図2(a)に示す光電変換素子30A(30)のように、水分吸収機能を備えた制御部41A(41)が電解質層37の側面及び対極32の側面に亘る全域と、第一基材31の他面の外縁部とを覆うように配置した構成としてもよい。このような構成とした場合には、第一基材31の他面の中央部が露呈された形態となるので、例えば第一基材31として金属基板を使用することにより、第一基材31の露呈された中央部を外部接続用の端子部として利用できる。
なお、図2において、他の構成要素は図1と同様であり、31は第一基材、32は対極、33は第二基材、34は透明導電膜、35は多孔質酸化物半導体層、36作用極、37電解質層、38は電解液封止部、42は保護部、をそれぞれ表している。
図3は、本発明に係る光電変換素子の他の一例を示す概略断面図である。図3(a)と図3(b)に示す光電変換素子は、水分吸収機能を備えた制御部を設ける領域のみ異なる。
図3(a)に示す光電変換素子50A(50)は、水分吸収機能を備えた制御部61A(61)として電解液封止部の機能を兼ね備えた部材を採用した点が、前述した光電変換素子30と異なり、他の点は光電変換素子30と同様である。このような構成とした場合には、単一の制御部61A(61)が水分吸収機能に加えて電解液封止部の機能も併せ持つことにより、さらなる素子構造の簡素化、低コスト化、小型化が図れるのでより好ましい。
なお、図3において、他の構成要素は図2と同様であり、51は第一基材、52は対極、53は第二基材、54は透明導電膜、55は多孔質酸化物半導体層、56作用極、57電解質層、62は保護部、をそれぞれ表している。
図4は、本発明に係る光電変換素子の他の一例を示す概略断面図である。図4(a)と図4(b)に示す光電変換素子は、水分吸収機能を備えた制御部を設ける領域のみ異なる。
図4(a)に示す光電変換素子70A(70)は、電解液封止部78を電解質層77の側面のみ覆うように、対極72を構成する第一基材71と作用極76を構成する透明導電膜74との間に配置した点が、前述した光電変換素子30と異なり、他の点は光電変換素子30と同様である。このような構成とした場合には、外縁部の更なる省スペース化が可能となり、素子の有効面積の増大にも繋がるのでより好ましい。
なお、図4において、他の構成要素は図2と同様であり、71は第一基材、72は対極、73は第二基材、74は透明導電膜、75は多孔質酸化物半導体層、76作用極、77電解質層、82は保護部、をそれぞれ表している。
(A)導電性の第一基材からなる対極12、32、52、72。
(B)絶縁性の透明な第二基材と、該第二基材の一面に透明導電膜を介して配され、少なくとも一部に色素を担持した多孔質酸化物半導体層とを備え、該多孔質酸化物半導体層が前記第一基材の一面と対向して配される作用極16、36、56、76。
(C)前記対極と前記作用極との間の少なくとも一部に配された電解質層17、37、57、77。
(D)前記電解質層の側面、前記対極の側面、または、前記作用極と反対側に位置する前記第一基材の他面、の少なくとも一部を覆うように配されている、水分吸収機能を備えた制御部21、41、61、81。
制御部を設ける範囲に依存せず、制御部を配置した領域においては防湿性の向上が図れることから、湿度変動等に耐える能力が改善され、耐環境性に優れた、発電特性の安定な光電変換素子が得られる。
(E)制御部が、電解質層の側面と対極の側面を覆うように配されている形態。
このような形態を採用した場合(図1〜4は何れもこの形態に属す)には、電解質層の側面と対極の側面が、制御部により被覆されることになる。ゆえに、少なくとも電解質層内部を外部からの水分や湿気の侵入から守ることができる。その結果、電解質層を構成する電解液や色素の変質等が避けられるので、発電特性の安定化が図れる。
このような形態を採用した場合(図1がこの形態に属す)には、電解質層の側面、対極の側面、及び、第一基材の他面という3つの面が全域に亘って、制御部により被覆されることになる。ゆえに、電解質層内部に加えて、対極の外面にあたる第一基材の他面に対しても、外部からの水分や湿気の侵入から確実に守ることができる。例えば第一基材が金属基板からなる場合には、金属基板の耐食性が維持されるので、長期に亘って導電性が安定に確保される。
このような形態を採用した場合(図2〜4がこの形態に属す)には、電解質層の側面と対極の側面に加えて、第一基材の他面の外縁部を覆うことにより、封止性が向上するので、電解液の液漏れを確実に防止することができる。また、第一基材の他面のうち、外縁部以外の中央部が露呈された形態となるので、例えば第一基材が金属基板からなる場合には、第一基材の露呈された中央部を外部接続用の端子部として利用できる。
このような形態を採用した場合(図1〜4は何れもこの形態に属す)には、制御部を覆うように水分透過防止機能を備えた保護部を付加したことにより、防湿性がより一層改善されるので、耐環境性が極めて高い光電変換素子が構築できる。また、このような構成とした際には、保護部の乾燥が不十分な場合でも、保護部に残存する水分を制御部に吸収させることも可能になる。
このような形態を採用した場合(図1、2、4は何れもこの形態に属す)には、電解液封止部が電解液の液漏れを防止するので、その外側に位置する制御部には水分吸収機能に特化した材料を選定することができる。すなわち、制御部は電解液を封止する役割を担う必要がないので、水分吸収機能に長けた材料からなる制御部を設置可能になることから、電解液の液漏れを防止機能と水分吸収機能とが高度に管理された光電変換素子が得られる。特に、図4の構成とした場合は、外縁部の更なる省スペース化が図れることから、素子の有効面積の増大がもたらされるのでより好ましい。
このような形態を採用した場合(図3は何れもこの形態に属す)には、前述した(I)の形態と同じ効果、すなわち、電解液の液漏れを防止機能と水分吸収機能とが高度に管理された光電変換素子が得られる。特に(J)の形態では、制御部がこの2つの機能を兼ね備えていることから、素子構造の簡素化、低コスト化、小型化も同時に図れるので、より好ましい。
以下では、光電変換素子の構成要素について詳述する。ここでは、特に断らない限りは、図1に示した符号を用い、光電変換素子10の各構成物について詳細に解説するが、図2〜図4における同等の構成物にも適用されるものである。
制御部21、保護部22、及び、電解液封止部18は、いずれも使用前に十分に乾燥しておくことが好ましい。
透明導電膜14を形成する導電性金属酸化物としては、例えば、スズ添加酸化インジウム(ITO)、フッ素添加酸化スズ(FTO)、酸化スズ(SnO2 )等が用いられる。透明導電膜14は、FTOのみからなる単層の膜、または、ITOからなる膜にFTOからなる膜が積層されてなる積層膜であることが好ましい。
この電解液をゲル化する際に用いられるゲル化剤としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリエチレンオキサイド誘導体、アミノ酸誘導体等が挙げられる。
常温溶融塩のカチオンとしては、四級化イミダゾリウム誘導体、四級化ピリジニウム誘導体、四級化アンモニウム誘導体等が挙げられる。
常温溶融塩のアニオンとしては、BF4 −、PF6 −、F(HF)n −、ビストリフルオロメチルスルホニルイミド[N(CF3SO2)2]−、N(CN)2 、B(CN)4 、[N(FSO2)2]− 、ヨウ化物イオン等が挙げられる。
イオン液体の具体例としては、四級化イミダゾリウム系カチオンとヨウ化物イオンまたはビストリフルオロメチルスルホニルイミドイオン等からなる塩類を挙げることができる。
このような酸化物半導体粒子としては、TiO2、SnO2、WO3、ZnO、Nb2O5、In2O3、ZrO2、Ta2O5、La2O3、SrTiO3、Y2O3、Ho2O3、Bi2O3、CeO2、Al2O3 からなる群から選択される1種または2種以上の混合物が好ましく、TiO2やSiO2の微粒子(ナノ粒子)が特に好ましい。この平均粒径は2nm〜1000nm程度が好ましい。
このような導電性微粒子としては、カーボンを主体とする物質からなるものが挙げられ、具体例としては、カーボンナノチューブ、カーボンファイバ、カーボンブラック等の粒子を例示できる。これらの物質の製造方法はいずれも公知であり、また、市販品を用いることもできる。
このように、はんだ付けを考慮する必要がある場合には、図2〜図4に示すような、第一基材11の他方の面が露呈された構成が適用される。
また、被膜(不図示)は、リード線のはんだ付けを可能とすればよく、第一基材11の全面に形成されていてもよいし、一部にのみ形成されていても構わない。
以下では、上述した第一実施形態を例にとり、本発明に係る光電変換素子の製造方法について説明する。
まず、透明基材(第二基材)13の一方の面の全域を覆うように透明導電膜14を形成し、透明導電性基板を作製する。
透明導電膜14を形成する方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、スパッタリング法、CVD(化学気相成長)法、スプレー熱分解法(SPD法)、蒸着法等の薄膜形成法が挙げられる。
塗布工程とは、例えばTiO2 粉末と界面活性剤および増粘剤を所定の比率で混ぜ合わせてなるペーストを、透明導電膜14の表面に塗布するものである。その際、塗布法としては、例えば、スクリーン印刷法等が挙げられる。
色素担持用の色素溶液は、例えばアセトニトリルとt−ブタノールを容積比で1:1とした溶媒に対して適量の色素粉末を加えて調整したものを予め準備しておく。
容器内に入れた色素溶液に、多孔質酸化物半導体層15を浸した状態とし、暗所にて例えば一昼夜(およそ20時間)程度浸漬する。その後、色素溶液から取り出した多孔質酸化物半導体層15は、アセトニトリルとt−ブタノールからなる混合溶液を用い洗浄する。
上述した工程により、色素担持したTiO2 薄膜からなる多孔質酸化物半導体層15を透明基板上に設けてなる作用極16(窓極とも呼ぶ)を得る。
このとき、電解液封止部18を、前記対極12の前記作用極16と反対側の面上であって、外縁部も被覆するように供給することが好ましい。これにより、封止性が向上し、電解質の液漏れを確実に防止することができる。
対極12の第一基板11が不透明な材料からなるので、素子全体に光を照射しても、対極側から照射すれば素子内部には光は入射せず、電解質等が光によって劣化することはない。
ここでは、第一実施形態の光電変換素子を例として具体的に述べたが、第二乃至第四実施形態の場合も、概ね同様の工程を経ることにより製造される。
フッ素ドープ酸化スズ(FTO)基板上に、Ti箔(厚さ40μm)を重ね合わせ、その上から乾燥シート(ジャパンゴアテックス社製、DESICCAN D)を積層し、さらにこれを覆うようにブチルゴム(テイバ化工社製、ブチルテープPIB-521 )を積層してプレス加工により接着した。FTO基板とTi箔との間には湿度試験紙を挟み込んだ。この積層体を、フッ素ゴムからなるO−リングを介して蓋をできるような構造のステンレス製の容器に収納し、85℃、85%RH条件下に保持して、湿度試験紙の表示変化を観察した(実施例1)。
図5より、以下の点が明らかとなった。
(1)比較例では、試験中に内部の湿度が上昇したが、本発明の構造では良好な乾燥状態が維持された。比較例2においては、ブチルゴム層の乾燥が不十分であったことも影響したと考えられる。
(2)実施例2として、乾燥シートの代わりにUV硬化樹脂(スリーボンド社製、31X-101 )にモレキュラーシーブス粉末を練り込んだものを用い、また、保護部としてブチルゴムの代わりにフッ素変性シリコーン樹脂(信越化学工業社製)を用いて同様の試験を行ったが、湿度試験紙の色変化は見られず、良好な乾燥状態が保持されることが確認された。
本発明に係る封止構造を適用し、以下に述べる構成の色素増感型太陽電池を作製した。
[作用極]実施例1と同様のFTO膜付きガラス基板(日本板硝子社製)、
サイズは20cm角。
[対極]Pt/Ti対極を用いた。これは、厚さ40μmの金属Ti箔を基材とし、この
基材の一面側にCu(銅)層を、他面側にPt(白金)層を配して構成される。Pt
層を設けた面を作用極と対向させて使用する。サイズは10cm角。
[液体電解質]イオン液体(HMIm−I)中にI2 を溶解させて電解液とした。
[ゲル電解質]上記液体電解質に、5wt%のSiO2 ナノ粒子を混合することで、擬固
体電解質を得た。
[電解液封止層A]作用極と対極との間に、ハイミラン(三井デュポンポリケミカル社製
)のシートを配して封止した。
[電解液封止層B]対極の周囲を、少なくとも電解質層側が覆われるように紫外線(UV
)硬化樹脂(スリーボンド社製、31X-101 )を用いて封止した。
なお、FTO基板上の発電層形成は、以下の手順で行った。まず、基板上に印刷用銀ペースト(福田金属箔粉工業社製)をスクリーン印刷により塗布・焼成して銀回路を形成した。次に、酸化チタンペースト(触媒化成工業社製)をスクリーン印刷により塗布・焼成して酸化チタン多孔質層を形成した。さらに、銀回路を覆うように低融点ガラスペースト等を用いて配線保護層を形成した。これをルテニウム錯体(N719色素)を含む溶液中に一昼夜、浸漬することにより色素を担時させて、作用極とした。
試験2により、図6に示す結果を得た。図6は、経過時間と短絡電流との関係を示すグラフである。図6において、□印は実験例3を、◇印は比較例3を、△印は比較例4を、それぞれ表す。
図6より、以下の点が明らかとなった。
(1)比較例では、時間が経過するとともに短絡電流が低下することが分かった。特に、比較例3のセルは150時間後に短絡電流が40%程度も減少した。比較例4のセルであっても、350時間後には20%を越える減少が確認された。
(2)これに対して、実施例3のセルでは、350時間後であっても、短絡電流の低下は見られなかった。また、図6には示さないが、実施例4および実施例5のセルにおいても、350時間後の時点で短絡電流の変化は10%以内であり、良好な安定性を示した。
以上の結果から、本発明に係る封止構造の有効性が確認された。
Claims (3)
- 導電性の金属基板を有する第一基材からなる対極、
絶縁性の透明な第二基材と、該第二基材の一面に透明導電膜を介して配され、少なくとも一部に色素を担持した多孔質酸化物半導体層とを備え、該多孔質酸化物半導体層が前記第一基材の一面と対向して配される作用極、
前記対極と前記作用極との間の少なくとも一部に配された電解質層、及び、
前記電解質層の側面に配された電解液封止部、から構成される光電変換素子であって、
前記第一基材の他面が、前記第二基材の一面より狭い面積を有し、
制御部が、前記電解液封止部、前記対極の側面、または、前記作用極と反対側に位置する前記第一基材の他面、の少なくとも一部を覆うように配されており、
水分透過防止機能を備えた保護部が、前記電解質層の側面及び前記対極の側面に亘る全域と、前記第一基材の他面の外縁部とを覆うように配されており、
前記電解液封止部及び前記制御部は、いずれも前記保護部に覆われており、
前記第一基材の他面の一部が露呈されており、
前記制御部として、シリカゲル、ゼオライト、酸化バリウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウムをベースとして、シート状あるいはペースト状にしたものが用いられ、
前記保護部として、シリコーン、ブチルゴム、スチレンブタジエン、ポリイソブチレンの樹脂またはゴム材料が用いられ、
前記電解液封止部として、ポリオレフィン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリエステル、ポリアミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレン、サルファイド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリスチレン、トリ酢酸セルロース、ポリメチルペンテン、ポリシロキサン、ポリ酢酸セルロース、フェノール樹脂、尿素樹脂、エポキシ樹脂、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアセタール、ポリビニールアルコール、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリシアノアクリレート、ポリアミドが用いられていることを特徴とする光電変換素子。 - 前記制御部が、前記第一基材の他面の少なくとも一部を覆うように配されていることを特徴とする請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記制御部が、前記電解液封止部を覆うように配されていることを特徴とする請求項1または2に記載の光電変換素子。
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