JP5290692B2 - 積層体 - Google Patents
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前記(a−1)ポリオレフィン系樹脂としては、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ−1−ブテン、ポリイソブチレン、プロピレンとエチレンおよび/または1−ブテンとのあらゆる比率でのランダム共重合体またはブロック共重合体、エチレンとプロピレンとのあらゆる比率においてジエン成分が50重量%以下であるエチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体、ポリメチルペンテン、シクロペンタジエンとエチレンおよび/またはプロピレンとの共重合体などの環状ポリオレフィン、エチレンまたはプロピレンと50重量%以下のビニル化合物などとのランダム共重合体、ブロック共重合体などが挙げられる。
(a−2)エポキシ基含有ビニル単量体は、変性ポリオレフィン系樹脂に接着性を付与するための成分である。例示するならば、メタクリル酸グリシジル、アクリル酸グリシジル、マレイン酸モノグリシジル、マレイン酸ジグリシジル、イタコン酸モノグリシジル、イタコン酸ジグリシジル、アリルコハク酸モノグリシジル、アリルコハク酸ジグリシジル、p−スチレンカルボン酸グリシジル、アリルグリシジルエーテル、メタアリルグリシジルエーテル、スチレン−p−グリシジルエーテル、p−グリシジルスチレン、3,4−エポキシ−1−ブテン、3,4−エポキシ−3−メチル−1−ブテンなどのエポキシオレフィン、ビニルシクロヘキセンモノオキシドなどの1種または2種以上が挙げられる。
(a−3)芳香族ビニル単量体は、(a−2)エポキシ基含有ビニル単量体のグラフト効率を高めるための成分である。例示するならば、スチレン;o−メチルスチレン、m−メチルスチレン、p−メチルスチレン、α−メチルスチレン、β−メチルスチレン、ジメチルスチレン、トリメチルスチレンなどのメチルスチレン;o−クロロスチレン、m−クロロスチレン、p−クロロスチレン、α−クロロスチレン、β−クロロスチレン、ジクロロスチレン、トリクロロスチレンなどのクロロスチレン;o−ブロモスチレン、m−ブロモスチレン、p−ブロモスチレン、ジブロモスチレン、トリブロモスチレンなどのブロモスチレン;o−フルオロスチレン、m−フルオロスチレン、p−フルオロスチレン、ジフルオロスチレン、トリフルオロスチレンなどのフルオロスチレン;o−ニトロスチレン、m−ニトロスチレン、p−ニトロスチレン、ジニトロスチレン、トリニトロスチレンなどのニトロスチレン;o−ヒドロキシスチレン、m−ヒドロキシスチレン、p−ヒドロキシスチレン、ジヒドロキシスチレン、トリヒドロキシスチレンなどのビニルフェノール;o−ジビニルスチレン、m−ジビニルスチレン、p−ジビニルスチレンなどのジビニルスチレン;o−ジイソプロペニルベンゼン、m−ジイソプロペニルベンゼン、p−ジイソプロペニルベンゼンなどのジイソプロペニルベンゼン;などの1種または2種以上が挙げられる。これらのうちスチレン、α−メチルスチレン、p−メチルスチレンなどのメチルスチレン、ジビニルベンゼン単量体またはジビニルベンゼン異性体混合物が安価であるという点で好ましい。
(a−4)(メタ)アクリル酸エステル単量体は、必要に応じて(a−2)エポキシ基含有ビニル単量体及び(a−3)芳香族ビニル単量体と共に使用できる成分である。(メタ)アクリル酸エステルとしては、特に制限されないが、好ましくは炭素数4〜20、より好ましくは4〜10の(メタ)アクリル酸エステルである。具体的には、例えば、(メタ)アクリル酸メチル、(メタ)アクリル酸エチル、(メタ)アクリル酸n−プロピル、(メタ)アクリル酸イソプロピル、(メタ)アクリル酸n−ブチル、(メタ)アクリル酸tert−ブチル、(メタ)アクリル酸ベンジル、(メタ)アクリル酸フェニルエチル、(メタ)アクリル酸ナフチル等が挙げられ、なかでも(メタ)アクリル酸メチルが安価である点で好ましい。
(a−1)ポリオレフィン系樹脂、(a−2)エポキシ基含有ビニル単量体、(a−3)芳香族ビニル単量体、及び(a−4)(メタ)アクリル酸エステル単量体を共重合する際、反応を促進するため、ラジカル開始剤を添加することができる。
本発明に用いる変性ポリオレフィン系樹脂組成物を得るためのグラフト重合反応としては、特に制限されないが、溶液重合、含浸重合、溶融重合などを用いることができる。特に、溶融重合が簡便で好ましい。
前記変性ポリオレフィン系樹脂組成物は、それ自体を接着剤として使用してもよく、他の樹脂やフィラーなどを配合した組成物を接着剤として使用してもよい。本発明の変性ポリオレフィン系樹脂は、添加剤として、ポリオレフィン系樹脂に添加しても、接着性を向上することができる。ここで用いるポリオレフィン系樹脂は、(a−1)成分として用いるポリオレフィン系樹脂と同じものであってもよく、異なっていてもよい。
本発明の積層体は、少なくとも2つ以上の被着体が接着されたものである。被着体のうち少なくとも1つ以上は(b−1)多孔質材料からなる被着体である。必要に応じて、少なくとも1つ以上の(b−2)非孔質材料からなる被着体を併用してもよい。本発明においては変性ポリオレフィン系樹脂を含有する接着剤を用いているので、多孔質材料に対しても非孔質材料に対しても接着性が優れる。
せん断強度評価は、島津製作所製AG−2000Dを用い、23℃にて引張テストスピード50mm/minで行った。せん断強度は、せん断力(N)をせん断面積(mm2)で除して求め(MPa)、破壊状態についても観察した。また、テストサンプルは、以下の方法で作成した。一例を示す。鋼板(25mm×100mm)の上に接着フィルムを置き、200℃で3分予熱した後、ユリア樹脂合板(25mm×100mm)を接着面の大きさが25mm×12.5mmになるように挟み、0.05MPaで1分圧着し、テストサンプルを得た。
(a−1)ホモポリプロピレン(プライムポリマー製S119、MFR=60)100重量部、1,3−ジ(t-ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(日本油脂(株)製:パーブチルP、1分間半減期175℃)0.5重量部を200℃に設定した2軸押出機(TEX44:L/D=38、日本製鋼所製)に供給して溶融混練した後、次いで、シリンダー途中より(a−2)メタクリル酸グリシジル5重量部、(a−3)スチレン5重量部を加え溶融混練して変性ポリオレフィン系樹脂ペレット(A−1)を得た。得られた樹脂組成物をTダイに供給し0.1mm厚みのフィルムを得た(A−1T)。
(a−1)ホモポリプロピレン(プライムポリマー製J105G、MFR=9)100重量部、1,3−ジ(t-ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(日本油脂(株)製:パーブチルP、1分間半減期175℃)0.5重量部を200℃に設定した2軸押出機(TEX44:L/D=38、日本製鋼所製)に供給して溶融混練した後、次いで、シリンダー途中より(a−2)メタクリル酸グリシジル5重量部、(a−3)スチレン5重量部を加え溶融混練して変性ポリオレフィン系樹脂ペレット(A−2)を得た。(A−2)85重量部、ポリプロピレンエチレンラバー(ダウケミカル製V3401、MFR=8)15重量部を200℃に設定した2軸押出機(TEX44:L/D=38、日本製鋼所製)に供給して溶融混練得られた樹脂組成物をTダイに供給し0.1mm厚みのフィルムを得た(A−2T)。
(a−1)ホモポリプロピレン(プライムポリマー製J105G、MFR=9)100重量部、1,3−ジ(t-ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(日本油脂(株)製:パーブチルP、1分間半減期175℃)0.5重量部を200℃に設定した2軸押出機(TEX44:L/D=38、日本製鋼所製)に供給して溶融混練した後、次いで、シリンダー途中より(a−2)メタクリル酸グリシジル4重量部、(a−3)スチレン8重量部、(a−4)アクリル酸ノルマルブチル4重量部を加え溶融混練して変性ポリオレフィン系樹脂ペレット(A−3)を得た。(A−3)85重量部、ポリプロピレンエチレンラバー(ダウケミカル製V3401、MFR=8)15重量部を200℃に設定した2軸押出機(TEX44:L/D=38、日本製鋼所製)に供給して溶融混練得られた樹脂組成物をTダイに供給し0.1mm厚みのフィルムを得た(A−3T)。
(a−1)ポリプロピレンエチレンラバー(ダウケミカル製V3401、MFR=8)100重量部、1,3−ジ(t-ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン(日本油脂(株)製:パーブチルP、1分間半減期175℃)0.5重量部を200℃に設定した2軸押出機(TEX44:L/D=38、日本製鋼所製)に供給して溶融混練した後、次いで、シリンダー途中より(a−2)メタクリル酸グリシジル5重量部、(a−3)スチレン5重量部を加え溶融混練して変性ポリオレフィン系樹脂ペレット(A−4)を得た。得られた樹脂組成物をTダイに供給し0.1mm厚みのフィルムを得た(A−4T)。
市販品アドマーフィルム(東セロ製QE−080)をそのまま用いた(A−5T)。
ホモポリプロピレン(プライムポリマー製J105G、MFR=9)をTダイに供給し0.1mm厚みのフィルムを得た(A−6T)。
製造例1〜4、参考例1、2で得られたフィルムを用いて多孔質材料から成る板と接着した試験片を作成し、せん断強度評価を行った。
Claims (11)
- (A)変性ポリオレフィン系樹脂組成物を含有する接着剤により、(B)少なくとも2つ以上の被着体が接着された積層体であって、前記変性ポリオレフィン系樹脂組成物が(a−1)ポリオレフィン系樹脂とラジカル重合開始剤を溶融混練した混合物に(a−2)エポキシ基含有ビニル単量体及び(a−3)芳香族ビニル単量体を、またはさらに(a−4)(メタ)アクリル酸エステル単量体をグラフト反応させて成る変性ポリオレフィン系樹脂組成物であり、前記(B)被着体のうち少なくとも1つ以上が(b−1)多孔質材料からなる被着体であることを特徴とする積層体。
- (B)被着体のうち少なくとも1つ以上が(b−1)多孔質材料からなる被着体であり、少なくとも1つ以上が(b−2)非孔質材料からなる被着体であることを特徴とする、請求項1に記載の積層体。
- (a−1)ポリオレフィン系樹脂が、プロピレン単位が過半量であるポリプロピレン系樹脂である、請求項1、2の何れか一項に記載の積層体。
- (A)変性ポリオレフィン系樹脂組成物を含有する接着剤が、ポリオレフィン系樹脂100重量部に対し、(A)変性ポリオレフィン系樹脂組成物を0.1〜100重量部含有するポリオレフィン系樹脂組成物である、請求項1〜3の何れか一項に記載の積層体。
- (A)変性ポリオレフィン系樹脂組成物を含有する接着剤が、シートまたはフィルム状である、請求項1〜4の何れか一項に記載の積層体。
- (b−1)多孔質材料からなる被着体が、合成樹脂材料からなる発泡体または木質材料である、請求項1〜5の何れか一項に記載の積層体。
- (b−1)多孔質材料からなる被着体が、集成材、合板、単板積層材、パーティクルボード、中比重繊維板、配向性ストランドボードから選ばれる少なくとも1種の木質材料である、請求項1〜6の何れか一項に記載の積層体。
- (b−1)多孔質材料からなる被着体が、ポリエチレン、ポリスチレン、アクリロニトリル・スチレン共重合体、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体、ポリエステル、ポリウレタンから選ばれる少なくとも1種の合成樹脂材料からなる発泡体である、請求項1〜6の何れか一項に記載の積層体。
- (b−2)非孔質材料からなる被着体が、合成樹脂材料または金属材料からなる成形体である、請求項2〜8の何れか一項に記載の積層体。
- (b−2)非孔質材料からなる被着体が、ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミド、不飽和ポリエステル、ポリウレタン、ユリア樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂から選ばれる少なくとも1種である、請求項2〜9の何れか一項に記載の積層体。
- (b−2)非孔質材料からなる被着体が、鉄鋼、ステンレススチール、アルミニウム、ガルバニウム鋼、亜鉛めっき鋼から選ばれる少なくとも1種の金属材料である、請求項2〜9の何れか一項に記載の積層体。
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