JP5268223B2 - リチウム二次電池用負極及びリチウム二次電池 - Google Patents
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Description
実施例1においては、下記のようにして作製した負極と正極と非水電解液とを用いるようにした。
負極集電体として、表面粗さRaが0.5μmになった厚み35μmの電解銅箔を用いるようにした。そして、この負極集電体に対して、ターゲットにTiを使用し、高周波電力400W,アルゴンガス流量65sccm,ガス圧力2.0〜2.5×10-1Pa,形成時間75分間の条件でスパッタリングを行い、上記の負極集電体の上に膜厚が0.13μmになったTiの薄膜からなる導電性中間層を形成した。なお、この実施例においては、スパッタリング用の電力として高周波を供給するようにしたが、直流や直流パルスを供給してスパッタリングを行うことも可能である。
正極活物質を作製するにあたり、Li2Co3とCoCo3とを用い、Li:Coの原子比が1:1になるように秤量して、これらを乳鉢で混合し、これを直径17mmの金型でプレスして加圧成形した後、これを空気中において、800℃の温度で24時間焼成してLiCoO2の焼成体を製造し、このLiCoO2の焼成体を乳鉢で粉砕して、平均粒径が20μmになったLiCoO2粉末からなる正極活物質を作製した。
非水電解液としては、エチレンカーボネートとジエチレンカーボネートを3:7の体積比で混合させた混合溶媒にLiPF6を1モル/リットル溶解させ、その総重量に対して0.4重量%のCO2を溶解させたものを用いるようにした。
実施例2においては、上記の実施例1における負極の作製において、負極集電体の上に導電性中間層を形成するにあたり、ターゲットにTaを使用し、高周波電力400W,アルゴンガス流量65sccm,ガス圧力2.0〜2.5×10-1Pa,形成時間45分間の条件でスパッタリングを行い、上記の負極集電体の上に膜厚が0.10μmになったTaの薄膜からなる導電性中間層を形成するようにし、それ以外は、上記の実施例1の場合と同様にしてリチウム二次電池を作製した。
実施例3においては、上記の実施例1における負極の作製において、負極集電体の上に導電性中間層を形成するにあたり、ターゲットにTiを使用し、高周波電力400W,アルゴンガス流量65sccm,窒素ガス流量10sccm,ガス圧力2.0〜2.5×10-1Pa,形成時間150分間の条件でスパッタリングを行い、上記の負極集電体の上に膜厚が0.02μmになったTiNの薄膜からなる導電性中間層を形成するようにし、それ以外は、上記の実施例1の場合と同様にしてリチウム二次電池を作製した。
実施例4においては、上記の実施例1における負極の作製において、負極集電体の上に導電性中間層を形成するにあたり、ターゲットにTaを使用し、高周波電力400W,アルゴンガス流量65sccm,窒素ガス流量10sccm,ガス圧力2.0〜2.5×10-1Pa,形成時間180分間の条件でスパッタリングを行い、上記の負極集電体の上に膜厚が0.01μmになったTaNの薄膜からなる導電性中間層を形成するようにし、それ以外は、上記の実施例1の場合と同様にしてリチウム二次電池を作製した。
比較例1においては、上記の実施例1における負極の作製において、負極集電体の上に導電性中間層を設けないようにし、それ以外は、上記の実施例1の場合と同様にしてリチウム二次電池を作製した。
比較例Xにおいては、上記の実施例3と同様にして、負極集電体の上に膜厚が0.02μmになったTiNの薄膜からなる導電性中間層を形成する一方、この導電性中間層の上に負極合剤のスラリーを塗布した後、アルゴン雰囲気中において焼結させる温度を600℃にして10時間焼結させるようにし、それ以外は、実施例3の場合と同様にしてリチウム二次電池を作製した。
比較例2においては、上記の実施例3と同様にして、負極集電体の上に膜厚が0.02μmになったTiNの薄膜からなる導電性中間層を形成する一方、この導電性中間層の上に負極合剤のスラリーを塗布した後、これを焼結させないようにし、それ以外は、実施例3の場合と同様にしてリチウム二次電池を作製した。
負極集電体として、実施例6においては、表面粗さRaが0.2μmになった厚み35μmの電解銅箔を、実施例7においては、表面粗さRaが0.17μmになった厚み35μmの電解銅箔を用いるようにした。
11a 正極集電体
11b 正極合剤層
11c 正極集電タブ
12 負極
12a 負極集電体
12b 導電性中間層
12c 負極合剤層
12c1 負極活物質
12c2 バインダー
12d 負極集電タブ
13 セパレータ
14 外装体
Claims (1)
- 金属箔からなる負極集電体の上に、Liと反応しない導電性中間層を介してケイ素及び/又はケイ素合金を含む負極活物質とバインダーとを含む負極合剤層が形成されたリチウム二次電池用負極において、
前記バインダーはポリイミドであり、
前記の導電性中間層が気相から原料を供給して上記の負極集電体の上に堆積されて形成されると共に、前記の負極集電体の上に前記の導電性中間層と前記の合剤層とが形成された状態で、非酸化性雰囲気中において、前記バインダーが分解しない温度以下で焼結されてなり、
前記の導電性中間層が、Ti,Ta,Mo及びWから選択される金属並びにこれらの金属の酸化物,窒化物及び炭化物から選択される少なくとも1種で構成されている、リチウム二次電池用負極。
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