JP5221346B2 - リチウムイオン電池のための合金組成物 - Google Patents
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Description
本出願は、米国特許仮出願番号第60/702,241号(2005年7月25日出願)及び米国特許出願番号第11/387,205号(2006年3月23日出願)からの優先権を主張し、その両方の開示は本明細書に参考として組み込まれる。
リチウムイオン電池のための合金組成物が記載されている。
[式中、aは、35〜70の範囲内の数字であり、bは、1〜45の範囲内の数字であり、Tは、遷移金属であり、cは、5〜25の範囲内の数字であり、dは、1〜15の範囲内の数字であり、Mは、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせであり、eは、2〜15の範囲内の数字であり、及びa+b+c+d+eの合計は、100に等しい。]変数fは、0〜[4.4(a+d)+b]に等しい数字の範囲であり得る。
脂肪族又は脂環式ポリイミド結合剤は、例えば、ポリアミド酸を形成し、続いて化学的又は熱的環化によりポリイミドを形成する、脂肪族又は脂環式ポリ酸無水物(例えば、二酸無水物)と芳香族、脂肪族、又は脂環式ポリアミン(例えば、ジアミン又はトリアミン)との間の縮合反応を使用して形成されてよい。ポリイミド結合剤はまた、更に芳香族ポリ酸無水物(例えば、芳香族二酸無水物)を含有する反応混合物を使用して、又は芳香族ポリ酸無水物(例えば、芳香族二酸無水物)及び脂肪族又は脂環式ポリ酸無水物(例えば、脂肪族又は脂環式二酸無水物)から誘導されるコポリマー類を含有する反応混合物から形成してもよい。例えば、ポリイミド中の約10%〜約90%のイミド基が、脂肪族又は脂環式部分と結合可能であり、且つ約90%〜約10%のイミド基が、芳香族部分と結合可能である。代表的な芳香族ポリ酸無水物は、例えば米国特許第5,504,128号(ミズタニら)に記載されている。
合金組成物Si60Al14Fe8Ti1Sn7(MM)10は、7.89gのアルミニウムショット、35.18gのシリコンフレーク、9.34gの鉄ショット、1.00gのチタン顆粒物、17.35gのスズショット、及び29.26gのミッシュメタル(MM)の混合物を、アルゴンを充填したアーク炉(アドバンスト・バキューム・システムズ(Advanced Vacuum Systems)(マサチューセッツ州エーア)より市販されている)内で銅製ハースで融解させることによりインゴットを製造した。インゴットは、ダイヤモンドブレードの湿式のこぎりを使用して、細長い切れ端へと切断した。
合金組成物Si60Al12Fe8Ti3Sn7(MM)10は、実施例1に類似した手順を使用して、6.701gのアルミニウム、34.878gのシリコン、2.974gのチタン、9.247gの鉄、17.197gのスズ、及び29.002gのミッシュメタルを混合することによって調製した。結果として得られる合金組成物のXRDパターンを図3に示す。
合金組成物Si60Al15Fe8Sn7(MM)10は、実施例1に類似した手順を使用して、8.487gのアルミニウム、35.337gのシリコン、9.369gの鉄、17.423gのスズ、及び29.384gのミッシュメタルを混合することによって調製した。融解紡糸したサンプルは、アニールしなかった。結果として得られる合金組成物のXRDパターンを図4に示す。
合金組成物Si41.4Al39.5Co13.1Sn2(MM)4は、実施例1の場合に類似の手順を使用し、28.03gのアルミニウム、30.567gのシリコン、20.408gのコバルト、6.246gのスズ、及び14.748gのミッシュメタルを混合することによって調製した。融解紡糸したサンプルを300℃にて2時間、アルゴン流下にて加熱することによりアニールした。結果として得られる合金組成物のXRDパターンを図5に示すが、縦線はナノ結晶性(MM)Sn3相の理論上のピーク位置を示す。
リチウム金属粉末は、150マイクロメートル厚のリチウムホイルを、個々の粒子の最大寸法が約150マイクロメートルになるまで、かみそりの刃で繰り返し細かく刻んで調製した。60mgのリチウム粉末を、実施例1に記載されている硬化させた電極から切り出した一片(4.62mgのSi60Al14Fe8TiSn7(MM)10を含有する)の上に振りかけた。次に、電極を2片のポリエチレンフィルムの間に配置し、ハンドローラーを用いて調整した。結果として得られる電極を、実施例1に記載されている様に、リチウム対極に対して電気化学セルへと組み立てた。セルは、金属質のLi/Liイオン参照電極に対して0.9V及び金属質のLi/Liイオン参照電極に対して5mVの間で、100mA/gの一定電流にて、セルテスター(マッコール(Maccor Inc.)(オクラホマ州タルサ))を使用してサイクルさせた。電圧対容量曲線を図6に示す。可逆性の比容量は、670mAh/gであった。
以下に、本願発明に関連する発明の実施の形態を列挙する。
実施形態1
カソード、アノード、並びに前記アノード及び前記カソードと電気的に接続した電解質を含むリチウムイオン電池であって、前記アノードが、
a)35〜70モル・パーセントの量のシリコンと、
b)1〜45モル・パーセントの量のアルミニウムと、
c)5〜25モル・パーセントの量の遷移金属と、
d)1〜15モル・パーセントの量のスズと、
e)2〜15モル・パーセントの量の、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせから成る第5元素、
とから成る合金組成物を含み、
各モル・パーセントが、リチウムを除く前記合金組成物中の全元素の総モル数を基準にし、且つ
前記合金組成物が、シリコンを含む非晶相並びにスズ及び前記第5元素を含むナノ結晶相の混合物である、リチウムイオン電池。
実施形態2
前記非晶相が、アルミニウム及び前記遷移金属を更に含む、実施形態1に記載のリチウムイオン電池。
実施形態3
前記第5元素が、セリウム、ランタン、プラセオジム、ネオジム、又はこれらの組み合わせを含む、実施形態1に記載のリチウムイオン電池。
実施形態4
前記ナノ結晶相が、シリコンを実質的に含まない、実施形態1に記載のリチウムイオン電池。
実施形態5
前記ナノ結晶相が、元素形態のスズを実質的に含まない、実施形態1に記載のリチウムイオン電池。
実施形態6
前記合金組成物が、1モル・パーセント未満のアルカリ土類金属を更に含む、実施形態1に記載のリチウムイオン電池。
実施形態7
前記合金組成物が、アルカリ金属を更に含む、実施形態1に記載のリチウムイオン電池。
実施形態8
前記合金組成物が、1〜60ミクロンの最大平均寸法を有する粒子を含む、実施形態1に記載のリチウムイオン電池。
実施形態9
前記合金組成物が、単一の非晶相及び単一のナノ結晶相を有する、実施形態1に記載のリチウムイオン電池。
実施形態10
前記合金組成物が、化学式Iから成り、
Si a Al b T c Sn d M e Li f (I)
式中、
aは、35〜70の範囲内の数字であり、
bは、1〜45の範囲内の数字であり、
Tは、遷移金属であり、
cは、5〜25の範囲内の数字であり、
dは、1〜15の範囲内の数字であり、
Mは、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせであり、
eは、2〜15の範囲内の数字であり、
a+b+c+d+eの合計が、100に等しく、且つ
fは、0〜[4.4(a+d)+b]の範囲内の数字である、実施形態1〜9のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池。
実施形態11
前記変数aは、40〜65の範囲内の数字であり、bは、1〜25の範囲内の数字であり、cは、5〜25の範囲内の数字であり、dは、1〜15の範囲内の数字であり、且つeは、2〜15の範囲内の数字である、実施形態10に記載のリチウムイオン電池。
実施形態12
前記変数aは、35〜55の範囲内の数字であり、bは、25〜45の範囲内の数字であり、cは、5〜25の範囲内の数字であり、dは、1〜15の範囲内の数字であり、且つeは、2〜15の範囲内の数字である、実施形態10に記載のリチウムイオン電池。
実施形態13
前記変数aは、55〜65の範囲内の数字であり、bは、10〜20の範囲内の数字であり、cは、5〜25の範囲内の数字であり、dは、1〜15の範囲内の数字であり、且つeは、2〜15の範囲内の数字である、実施形態10に記載のリチウムイオン電池。
実施形態14
前記アノードが、ポリイミドを含む有機結合剤を更に含む、実施形態10に記載のリチウムイオン電池。
実施形態15
前記アノードが、リチウム金属を更に含む、実施形態1〜14のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池。
実施形態16
実施形態1〜15のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池を少なくとも1つ含む電池パック。
実施形態17
リチウムイオン電池を調整する方法であって、
a)35〜70モル・パーセントの量のシリコンと、
b)1〜45モル・パーセントの量のアルミニウムと、
c)5〜25モル・パーセントの量の遷移金属と、
d)1〜15モル・パーセントの量のスズと、
e)2〜15モル・パーセントの量の、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせ、
とを含む合金組成物を提供することと、
各モル・パーセントが、リチウムを除く前記合金組成物中の全元素の総モル数を基準にし、且つ前記合金組成物が、シリコンを含む非晶相並びにスズ及び前記第5元素を含むナノ結晶相の混合物であり、
カソード、及び前記カソードと前記アノードとの両方に電気的に接続されている電解質を提供すること、とから成るリチウムイオン電池の調製方法。
実施形態18
前記合金組成物を提供することが、前記シリコン、アルミニウム、スズ、遷移金属元素、及び第5元素の溶融紡糸から成る、実施形態17に記載の方法。
実施形態19
前記合金組成物を提供することが、まず、完全な非晶質前駆体物質を形成すること及び次に、前記前駆体物質をアニールして、前記非晶相及び前記ナノ結晶相の混合物を調製すること、を含む、実施形態17に記載の方法。
実施形態20
前記合金を提供することが、
i)非晶質物質と、
ii)スズ及び前記第5元素を含むナノ結晶相と、
iii)結晶性元素状スズを含む前駆体物質を形成すること、及び
前記前駆体物質をアニールして、当該結晶性元素状スズを除去することを含む、実施形態17に記載の方法。
実施形態21
前記ナノ結晶相が、シリコンを実質的に含まない、実施形態17に記載の方法。
実施形態22
合金組成物であって、
a)35〜70モル・パーセントの量のシリコンと、
b)1〜45モル・パーセントの量のアルミニウムと、
c)5〜25モル・パーセントの量の遷移金属と、
d)1〜15モル・パーセントの量のスズと、
e)2〜15モル・パーセントの量の、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせから成る第5元素、
とを含む合金組成物であり、各モル・パーセントが、リチウムを除く前記合金組成物中の全元素の総モル数を基準にし、且つ
前記合金組成物が、シリコンを含む非晶相並びにスズ及び前記第5元素を含むナノ結晶相の混合物である合金組成物。
Claims (5)
- リチウムイオン電池用の合金組成物であって、
a)41.4〜60モル・パーセントの量のシリコンと、
b)12〜39.5モル・パーセントの量のアルミニウムと、
c)8〜13.1モル・パーセントの量の遷移金属であって、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、タングステン、及びそれらの組合せから選択される遷移金属と、
d)2〜7モル・パーセントの量のスズと、
e)4〜10モル・パーセントの量の、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせから成る第5元素、
とから成る合金組成物であり、各モル・パーセントが、リチウムを除く前記合金組成物中の全元素の総モル数を基準にし、且つ
前記合金組成物が、シリコンを含む非晶相並びにスズ及び前記第5元素の金属間化合物を含むナノ結晶相の混合物であるリチウムイオン電池用の合金組成物。 - カソード、アノード、並びに前記アノード及び前記カソードと電気的に接続した電解質を含むリチウムイオン電池であって、前記アノードが請求項1に記載のリチウムイオン電池用の合金組成物を含むリチウムイオン電池。
- 前記リチウムイオン電池用の合金組成物が、化学式Iから成り、
SiaAlbTcSndMeLif (I)
式中、
aは、41.4〜60の範囲内の数字であり、
bは、12〜39.5の範囲内の数字であり、
Tは、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、タングステン、及びそれらの組合せから選択される遷移金属であり、
cは、8〜13.1の範囲内の数字であり、
dは、2〜7の範囲内の数字であり、
Mは、イットリウム、ランタニド元素、アクチニド元素、又はこれらの組み合わせであり、
eは、4〜10の範囲内の数字であり、
a+b+c+d+eの合計が、100に等しく、且つ
fは、0〜[4.4(a+d)+b]の範囲内の数字である、請求項2項に記載のリチウムイオン電池。 - 請求項2又は3に記載のリチウムイオン電池を少なくとも1つ含む電池パック。
- カソード、アノード、及び電解質を含むリチウムイオン電池を調整する方法であって、
請求項1に記載のリチウムイオン電池用の合金組成物を含むアノードを提供することと、
カソード、及び前記カソードと前記アノードとの両方に電気的に接続されている電解質を提供すること、とから成るリチウムイオン電池の調製方法。
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