JP5935246B2 - リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池用負極、電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具および電子機器 - Google Patents
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Description
1.リチウムイオン二次電池用負極
2.リチウムイオン二次電池
2−1.角型
2−2.円筒型
2−3.ラミネートフィルム型
3.リチウムイオン二次電池の用途
3−1.電池パック
3−2.電動車両
3−3.電力貯蔵システム
3−4.電動工具
図1は、本技術の一実施形態のリチウムイオン二次電池用負極(以下、単に「負極」という。)の断面構成を表している。また、図2は、負極に含まれる活物質(負極活物質)の断面構造を表すSEM写真である。
負極は、例えば、図1に示したように、負極集電体1の上に負極活物質層2を有している。この負極では、負極活物質層2が負極集電体1の両面に設けられていてもよいし、片面だけに設けられていてもよい。ただし、負極集電体1はなくてもよい。
負極集電体1は、例えば、電気化学的安定性、電気伝導性および機械的強度に優れた導電性材料により形成されている。このような導電性材料は、例えば、Cu、Niまたはステンレスなどである。中でも、Liと金属間化合物を形成しないと共に負極活物質層2と合金化する材料が好ましい。
負極活物質層2は、図2に示したように、リチウムイオンを吸蔵放出可能である複数の粒子状の負極活物質200を含んでおり、必要に応じて、さらに負極結着剤または負極導電剤などの他の材料を含んでいてもよい。
コア部201の組成は、リチウムイオンを吸蔵放出可能であれば、特に限定されない。中でも、コア部201は、SiおよびSnのうちの少なくとも一方を構成元素として含んでいることが好ましい。高いエネルギー密度が得られるからである。このコア部201は、Siの単体でもよいし、Siの化合物でもよいし、Siの合金でもよいし、それらを2種類以上含むものでもよい。このように単体、化合物または合金のいずれでもよいことは、Snについても同様である。なお、「単体」とは、あくまで一般的な意味での単体(微量の不純物(酸素以外の元素)を含んでいてもよい)であり、必ずしも純度100%を意味しているわけではない。
被覆部202は、コア部201の表面のうちの少なくとも一部に設けられている。このため、被覆部202は、コア部201の表面の一部だけを被覆していてもよいし、全部を被覆していてもよい。前者の場合には、被覆部202がコア部201の表面を複数箇所に点在しながら被覆していてもよい。
特に、負極活物質200は、被覆部202の表面に導電部を含んでいてもよい。この導電部は、被覆部202の表面のうちの少なくとも一部に設けられており、コア部201および被覆部202よりも低い電気抵抗を有している。コア部201が電解液とより接触しにくくなるため、その電解液の分解反応が抑制されると共に、負極活物質200の電気抵抗がより低下するからである。この導電部は、例えば、炭素材料、金属材料または無機化合物などのいずれか1種類または2種類以上を含んでいる。炭素材料は、例えば、黒鉛などである。金属材料は、例えば、Fe、CuまたはAlなどである。無機化合物は、例えば、SiO2 などである。中でも、炭素材料または金属材料が好ましく、炭素材料がより好ましい。負極活物質200の電気抵抗がより低下するからである。なお、導電部の平均被覆率および平均厚さは任意であり、それらの算出手順は被覆部202と同様である。
この負極は、例えば、以下の手順により製造される。なお、負極集電体1および負極活物質層2の形成材料については既に詳細に説明したので、その説明を随時省略する。
この負極によれば、負極活物質200がコア部201の表面に被覆部202を有している。この被覆部202はSiおよびOと共にLi等の元素M1を構成元素として含んでおり、そのSiに対するOの原子比yは0.5≦y≦1.8である。これにより、コア部201がリチウムイオンを円滑に吸蔵放出しやすくなると共に、その円滑な吸蔵放出を維持したまま充放電時に新生面が露出しないようにコア部201が被覆部202により保護される。しかも、被覆部202中にSi−M−Oが形成されやすいため、被覆部202の存在に起因して不可逆容量が生じることが抑制されると共に、その被覆部202の電気抵抗が低下する。よって、負極を用いたリチウムイオン二次電池の性能向上、具体的にはサイクル特性、初回充放電特性および負荷特性などの向上に寄与できる。
次に、上記したリチウムイオン二次電池用負極を用いたリチウムイオン二次電池(以下、単に「二次電池」という。について説明する。
図3および図4は、角型の二次電池の断面構成を表しており、図4では、図3に示したIV−IV線に沿った断面を示している。また、図5は、図4に示した正極21および負極22の平面構成を模式的に表している。
角型の二次電池は、主に、電池缶11の内部に電池素子20が収納されたものである。この電池素子20は、セパレータ23を介して正極21と負極22とが積層および巻回された巻回積層体であり、電池缶11の形状に応じて扁平状になっている。
正極21は、例えば、正極集電体21Aの両面に正極活物質層21Bを有している。ただし、正極活物質層21Bは、正極集電体21Aの片面だけに設けられていてもよい。
(M13はCo、Mn、Fe、Al、V、Sn、Mg、Ti、Sr、Ca、Zr、Mo、Tc、Ru、Ta、W、Re、Y、Cu、Zn、Ba、B、Cr、Si、Ga、P、SbおよびNbのうちの少なくとも1種である。xは0.005<x<0.5である。)
負極22は、上記したリチウムイオン二次電池用負極と同様の構成を有しており、例えば、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bを有している。負極集電体22Aおよび負極活物質層22Bの構成は、それぞれ負極集電体1および負極活物質層2の構成と同様である。リチウムイオンを吸蔵放出可能である負極材料の充電可能な容量は、正極21の放電容量よりも大きくなっていることが好ましい。充放電時に意図せずにLi金属が析出することを防止するためである。
セパレータ23は、正極21と負極22とを隔離して、両極の接触に起因する電流の短絡を防止しながらリチウムイオンを通過させるものである。このセパレータ23は、例えば、合成樹脂またはセラミックからなる多孔質膜により形成されており、2種類以上の多孔質膜が積層された積層膜でもよい。合成樹脂としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンまたはポリエチレンなどが挙げられる。
セパレータ23には、液状の電解質である電解液が含浸されている。この電解液は、溶媒に電解質塩が溶解されたものであり、必要に応じて添加剤などの他の材料を含んでいてもよい。
この角型の二次電池では、例えば、充電時に正極21から放出されたリチウムイオンが電解液を介して負極22に吸蔵されると共に、放電時に負極22から放出されたリチウムイオンが電解液を介して正極21に吸蔵される。
この二次電池は、例えば、以下の手順により製造される。
この角型の二次電池によれば、負極22が上記したリチウムイオン二次電池用負極と同様の構成を有しているので、同様の作用が得られる。よって、サイクル特性、初回充放電特性および負荷特性などの優れた電池特性を得ることができる。これ以外の効果は、リチウムイオン二次電池用負極と同様である。
図6および図7は、円筒型二次電池の断面構成を表しており、図7では、図6に示した巻回電極体40の一部を拡大している。以下では、既に説明した角型の二次電池の構成要素を随時引用する。
円筒型の二次電池は、主に、ほぼ中空円柱状の電池缶31の内部に巻回電極体40および一対の絶縁板32,33が収納されたものである。この巻回電極体40は、セパレータ43を介して正極41と負極42とが積層および巻回された巻回積層体である。
この円筒型の二次電池では、例えば、充電時に正極41から放出されたリチウムイオンが電解液を介して負極42に吸蔵されると共に、放電時に負極42から放出されたリチウムイオンが電解液を介して正極41に吸蔵される。
この円筒型の二次電池は、例えば、以下の手順により製造される。最初に、例えば、正極21および負極22と同様の作製手順により、正極集電体41Aの両面に正極活物質層41Bを形成して正極41を作製すると共に、負極集電体42Aの両面に負極活物質層42Bを形成して負極42を作製する。続いて、溶接法などにより正極41に正極リード45を取り付けると共に負極42に負極リード46を取り付ける。続いて、セパレータ43を介して正極41と負極42とを積層および巻回させて巻回電極体40を作製したのち、その巻回中心にセンターピン44を挿入する。続いて、一対の絶縁板32,33で挟みながら巻回電極体40を電池缶31の内部に収納する。この場合には、溶接法などにより正極リード45を安全弁機構35に取り付けると共に負極リード46の先端部を電池缶31に取り付ける。続いて、電池缶31の内部に電解液を注入してセパレータ43に含浸させる。最後に、電池缶31の開口端部に電池蓋34、安全弁機構35および熱感抵抗素子36を取り付けたのち、それらをガスケット37を介してかしめる。
この円筒型の二次電池では、負極42が上記したリチウムイオン二次電池用負極と同様の構成を有しているので、角型の二次電池と同様の効果を得ることができる。
図8は、ラミネートフィルム型二次電池の分解斜視構成を表しており、図9は、図8に示した巻回電極体50のIX−IX線に沿った断面を拡大している。
ラミネートフィルム型の二次電池は、主に、フィルム状の外装部材60の内部に巻回電極体50が収納されたものである。この巻回電極体50は、セパレータ55および電解質層56を介して正極53と負極54とが積層および巻回された巻回積層体である。正極53には正極リード51が取り付けられていると共に、負極54には負極リード52が取り付けられている。巻回電極体50の最外周部は、保護テープ57により保護されている。
このラミネートフィルム型の二次電池では、例えば、充電時に正極53から放出されたリチウムイオンが電解質層56を介して負極54に吸蔵されると共に、放電時に負極54から放出されたリチウムイオンが電解質層56を介して正極53に吸蔵される。
このゲル状の電解質層56を備えたラミネートフィルム型の二次電池は、例えば、以下の3種類の手順により製造される。
このラミネートフィルム型の二次電池では、負極54が上記したリチウムイオン二次電池用負極と同様の構成を有しているので、角型の二次電池と同様の効果を得ることができる。
次に、上記したリチウムイオン二次電池の適用例について説明する。
図10は、電池パックのブロック構成を表している。この電池パックは、例えば、図10に示したように、プラスチック材料などにより形成された筐体60の内部に、制御部61と、電源62と、スイッチ部63と、電流測定部64と、温度検出部65と、電圧検出部66と、スイッチ制御部67と、メモリ68と、温度検出素子69と、電流検出抵抗70と、正極端子71および負極端子72とを備えている。
図11は、電動車両の一例であるハイブリッド自動車のブロック構成を表している。この電動車両は、例えば、図11に示したように、金属製の筐体73の内部に、制御部74と、エンジン75と、電源76と、駆動用のモータ77と、差動装置78と、発電機79と、トランスミッション80およびクラッチ81と、インバータ82,83と、各種センサ84とを備えている。この他、電動車両は、例えば、差動装置78およびトランスミッション80に接続された前輪用駆動軸85および前輪86と、後輪用駆動軸87および後輪88とを備えている。
図12は、電力貯蔵システムのブロック構成を表している。この電力貯蔵システムは、例えば、図12に示したように、一般住宅または商業用ビルなどの家屋89の内部に、制御部90と、電源91と、スマートメータ92と、パワーハブ93とを備えている。
図13は、電動工具のブロック構成を表している。この電動工具は、例えば、図13に示したように、電動ドリルであり、プラスチック材料などにより形成された工具本体98の内部に、制御部99と、電源100とを備えている。この工具本体98には、例えば、可動部であるドリル部101が稼働(回転)可能に取り付けられている。
以下の手順により、図8および図9に示したラミネートフィルム型の二次電池を作製した。
表2〜表7に示したようにM1の種類および組み合わせを変更したことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、SiOy 粉と共蒸着させるために各金属粉M1を用いた。
表8に示したように、被覆部の組成(原子比y)を変更したことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、原材料(Si)の溶融凝固時に酸素導入量を調整して原子比yを制御した。
表9および表10に示したように、被覆部の平均被覆率および平均厚さを変更したことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、被覆部を形成する際に、投入電力および堆積時間を変化させて平均被覆率を制御すると共に、堆積速度および堆積時間を変化させて平均厚さを制御した。
表11に示したように、被覆部の層構造を変更したことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、被覆部の形成工程を2回に分けて行うことで、その被覆部を多層にした。また、被覆部の形成時に共蒸着時の基盤温度を変化させることで、その被覆部中の結合状態を制御した。
表12に示したように、コア部の組成(原子比x)を変更したことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、原材料(Si)の溶融凝固時に酸素導入量を調整して原子比xを制御した。
表13に示したように、コア部の材料を変更したことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。このコア部の形成材料としては、Snの合金を用いた。
表14に示したように、コア部に元素M2(Fe等)を含有させたことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、原材料としてSiOx 粉および金属粉M2(Al等)を用いて、ガスアトマイズ法によりコア部を得た。
表15〜表17に示したように、コア部に元素M3(Cr等)または元素M4(B等)を含有させたことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、原材料としてSiOx 粉および金属粉M3等(Cr等)を用いて、ガスアトマイズ法によりコア部を得た。
表18に示したように、被覆部の表面に導電部を形成したことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、被覆部を形成した場合と同様の手順により導電部を形成した。この導電部の平均厚さおよび平均被覆率は、表18に示した通りである。
表19に示したように、コア部のメジアン径を変更したことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。
表20に示したように、負極結着剤の種類を変更したことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、負極結着剤として、ポリイミド(PI)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリアミド(PA)、ポリアクリル酸(PAA)、ポリアクリル酸リチウム(PAAL)または炭化ポリイミド(炭化PI)を用いた。なお、PAAまたはPAALを用いる場合には、それらが溶解された17体積%の水溶液を用いて負極合剤スラリーを準備すると共に、熱プレスしたのちに焼成しないで負極活物質層54Bを形成した。
表21に示したように、正極活物質の種類を変更したことを除き、実験例1−1〜1−7と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。
Claims (17)
- 正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、リチウムイオンを吸蔵放出可能であるコア部と、そのコア部の表面のうちの少なくとも一部に設けられた被覆部とを含み、
(1)前記コア部は、Siの単体を含み、
または、前記コア部は、SiおよびOを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0<x<0.5であり、
(2)前記被覆部は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、
そのSiに対するOの原子比y(O/Si)は、0.5≦y≦1.8であり、
そのSiおよびOに対するM1の割合(M1/(Si+O))は、50原子%以下である、
リチウムイオン二次電池。 - M1のうちの少なくとも一部はSiおよびOのうちの少なくとも一方と結合している、
請求項1記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記被覆部はSiとOとM1との化合物を含む、
請求項2記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記コア部に対する前記被覆部の平均被覆率は30%〜100%である、
請求項1ないし請求項3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記被覆部の平均厚さは1nm〜10000nmである、
請求項1ないし請求項4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記被覆部は多層である、
請求項1ないし請求項5のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記コア部はFeおよびAlのうちの少なくとも一方の元素M2を構成元素として含み、そのSiおよびOに対するM2の割合(M2/(Si+O))は0.01原子%〜50原子%である、
請求項1ないし請求項6のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記コア部はCrおよびNiのうちの少なくとも一方の元素M3を構成元素として含み、そのSiおよびOに対するM3の割合(M3/(Si+O))は1原子%〜50原子%である、
請求項1ないし請求項6のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記コア部はB、Mg、Ca、Ti、V、Mn、Co、Cu、Ge、Y、Zr、Mo、Ag、In、Sn、Sb、Ta、W、Pb、La、Ce、PrおよびNdのうちの少なくとも1種の元素M4を構成元素として含み、そのSiおよびOに対するM4の割合(M4/(Si+O))は0.01原子%〜30原子%である、
請求項1ないし請求項6のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記コア部のメジアン径は0.3μm〜20μmである、
請求項1ないし請求項9のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記負極活物質は前記被覆部の表面のうちの少なくとも一部に設けられると共に前記コア部および前記被覆部よりも電気抵抗が低い導電部を含む、
請求項1ないし請求項10のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 活物質を含み、その活物質は、リチウムイオンを吸蔵放出可能であるコア部と、そのコア部の表面のうちの少なくとも一部に設けられた被覆部とを含み、
(1)前記コア部は、Siの単体を含み、
または、前記コア部は、SiおよびOを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0<x<0.5であり、
(2)前記被覆部は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、
そのSiに対するOの原子比y(O/Si)は、0.5≦y≦1.8であり、
そのSiおよびOに対するM1の割合(M1/(Si+O))は、50原子%以下である、
リチウムイオン二次電池用負極。 - リチウムイオン二次電池と、そのリチウムイオン二次電池の使用状態を制御する制御部と、その制御部の指示に応じて前記リチウムイオン二次電池の使用状態を切り換えるスイッチ部とを備え、
前記リチウムイオン二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、リチウムイオンを吸蔵放出可能であるコア部と、そのコア部の表面のうちの少なくとも一部に設けられた被覆部とを含み、
(1)前記コア部は、Siの単体を含み、
または、前記コア部は、SiおよびOを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0<x<0.5であり、
(2)前記被覆部は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、
そのSiに対するOの原子比y(O/Si)は、0.5≦y≦1.8であり、
そのSiおよびOに対するM1の割合(M1/(Si+O))は、50原子%以下である、
電池パック。 - リチウムイオン二次電池と、そのリチウムイオン二次電池から電力を供給された電力を駆動力に変換する変換部と、その駆動力に応じて駆動する駆動部と、前記リチウムイオン二次電池の使用状態を制御する制御部とを備え、
前記リチウムイオン二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、リチウムイオンを吸蔵放出可能であるコア部と、そのコア部の表面のうちの少なくとも一部に設けられた被覆部とを含み、
(1)前記コア部は、Siの単体を含み、
または、前記コア部は、SiおよびOを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0<x<0.5であり、
(2)前記被覆部は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、
そのSiに対するOの原子比y(O/Si)は、0.5≦y≦1.8であり、
そのSiおよびOに対するM1の割合(M1/(Si+O))は、50原子%以下である、
電動車両。 - リチウムイオン二次電池と、1または2以上の電気機器と、前記リチウムイオン二次電池から前記電気機器に対する電力供給を制御する制御部とを備え、
前記リチウムイオン二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、リチウムイオンを吸蔵放出可能であるコア部と、そのコア部の表面のうちの少なくとも一部に設けられた被覆部とを含み、
(1)前記コア部は、Siの単体を含み、
または、前記コア部は、SiおよびOを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0<x<0.5であり、
(2)前記被覆部は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、
そのSiに対するOの原子比y(O/Si)は、0.5≦y≦1.8であり、
そのSiおよびOに対するM1の割合(M1/(Si+O))は、50原子%以下である、
電力貯蔵システム。 - リチウムイオン二次電池と、そのリチウムイオン二次電池から電力を供給される可動部とを備え、
前記リチウムイオン二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、リチウムイオンを吸蔵放出可能であるコア部と、そのコア部の表面のうちの少なくとも一部に設けられた被覆部とを含み、
(1)前記コア部は、Siの単体を含み、
または、前記コア部は、SiおよびOを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0<x<0.5であり、
(2)前記被覆部は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、
そのSiに対するOの原子比y(O/Si)は、0.5≦y≦1.8であり、
そのSiおよびOに対するM1の割合(M1/(Si+O))は、50原子%以下である、
電動工具。 - リチウムイオン二次電池を備え、そのリチウムイオン二次電池から電力を供給され、
前記リチウムイオン二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、リチウムイオンを吸蔵放出可能であるコア部と、そのコア部の表面のうちの少なくとも一部に設けられた被覆部とを含み、
(1)前記コア部は、Siの単体を含み、
または、前記コア部は、SiおよびOを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0<x<0.5であり、
(2)前記被覆部は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、
そのSiに対するOの原子比y(O/Si)は、0.5≦y≦1.8であり、
そのSiおよびOに対するM1の割合(M1/(Si+O))は、50原子%以下である、
電子機器。
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