JP5188846B2 - 走査型透過電子顕微鏡の収差補正装置及び収差補正方法 - Google Patents

Description

本発明は走査型透過電子顕微鏡に用いられる収差補正装置及び収差補正方法に関し、特に自己相関関数を用いた収差補正装置及び収差補正方法に関する。

走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）の高分解能化を図るには電子光学系により生じる収差の補正が非常に重要である。この収差補正方法は様々あるが、その中で画像を用いた収差補正方法が特許文献１に開示されている。

同文献による収差補正方法は下記の通りである。

まず、ジャストフォーカス時の画像Ａと、アンダーフォーカス時の画像Ｂと、オーバーフォーカス時の画像Ｃとを取得する。次に各画像Ａ、Ｂ、Ｃに対してフーリエ変換を行い、それぞれの空間周波数分布Ａ´、Ｂ´、Ｃ´を得る。更に、空間周波数分布Ｂ´、Ｃ´のそれぞれを空間周波数分布Ａ´で除して、これらをフーリエ逆変換する。

このように画像を処理することで画像に含まれていた観察試料に関する空間周波数の情報が除かれ、プローブである電子線に対する収差情報のみが抽出される。従って、この収差情報に基づいて収差補正器や偏向器を操作することで収差が補正される。
特開２００２−７５２６２号公報

走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）を用いた観察において、従来の収差補正方法はロンチグラム（Ｒｏｎｃｈｉｇｒａｍ）を用いる等、ＳＴＥＭ像を取得している状態では収差補正を行うことが出来ない。特に、原子像を撮像するような高分解能観察や、エネルギー分散型Ｘ線分光（ＥＤＳ）、電子エネルギー損失分光（ＥＥＬＳ）を用いた二次元マッピングの場合、そのデータ取得に長時間を要する場合が多く、この時間内にデフォーカスや二回非点収差が変化してしまう。この場合、観察の中断を要する従来の収差補正方法は適用できないので、取得したデータの空間分解能の劣化は不可避となる。

そこで、本発明はデフォーカス及び非点収差を観察中に補正可能で、且つ原子分解能が得られる走査型透過電子顕微鏡の収差補正装置及び収差補正方法の提供を目的とする。

本発明は上記の課題を解決するためになされたものであり、本発明の第1態様に係る収差補正器を含む電子光学系を備える走査型透過電子顕微鏡の収差補正装置は、フォーカスを変えることによって少なくとも２枚の画像のそれぞれに対する自己相関関数を算出する自己相関関数算出手段と、各前記自己相関関数の等強度線に収差関数をフィッティングし、得られた各前記収差関数に基づいて収差係数を算出する収差係数算出手段と、前記収差係数に基づいて前記電子光学系へのフィードバック制御を行うフィードバック制御手段と、を備えることを特徴とする。

なお、上記収差係数はデフォーカス及び二回非点収差を表す係数であっても良い。

また、上記フィードバック制御手段は前記電子光学系に含まれる対物レンズ、又は／及び収差補正器を制御するものであっても良い。

さらに本発明の第２態様に係る収差補正方法は、収差補正器を含む電子光学系を有する走査型透過電子顕微鏡において、フォーカスを変えることによって少なくとも２枚の画像を取得し、前記画像のそれぞれに対する自己相関関数を算出し、各前記自己相関関数の等強度線に収差関数をフィッティングし、得られた各前記収差関数に基づいて収差係数を算出し、前記収差係数に基づいて前記電子光学系へのフィードバック制御を行うことを特徴とする。

また、本発明の第３態様に係る収差補正方法は、収差補正器を含む電子光学系を有する走査型透過電子顕微鏡の収差補正方法において、入射電子線を傾斜したことに相当する、異なる角度領域の設定によって少なくとも２枚の画像を取得し、前記画像のそれぞれに対する自己相関関数を算出し、各前記自己相関関数の等強度線に収差関数をフィッティングし、得られた各前記収差関数に基づいて収差係数を算出し、前記収差係数に基づいて前記電子光学系へのフィードバック制御を行うことを特徴とする。

なお、何れの収差補正方法においても、前記収差係数はデフォーカス及び二回非点収差を表す係数であっても良い。

本発明の走査型透過電子顕微鏡の収差補正装置及び収差補正方法では、観察中にデフォーカス及び非点収差等の収差を補正できる。

従って、所望の観察領域の逸脱が深刻な問題となる高分解能観察において、当該観察領域を逃がすこと無く、収差補正を行うことができる。

また、収差計算結果が直ちに得られるため、その場で自動的に収差補正を行う制御も可能となり、長時間の溜め込みが必要となるＥＤＳやＥＥＬＳ観察においても空間分解能が劣化することなく質のよいデータが得られることになる。

本発明に係る収差補正装置及び収差補正方法の一実施形態について、図面を用いて説明する。本実施形態では走査型透過電子顕微鏡（以下、ＳＴＥＭ）を用いる。図１は本実施形態に係るＳＴＥＭの収差補正装置の構成図である。

制御装置１は本発明に係る収差補正装置を構成するものであり、通常の観察を行うための制御を兼ねている。制御装置１はコンピュータを構成するＣＰＵ（中央演算処理装置）１１と、メモリやハードディスク等の記憶手段１２とを備え、そのインターフェースであるマウスやキーボード等の入力部１３と、および表示部１４、さらに電源制御部１５と、画像処理部１６と、画像処理部１６からの画像データに基づいてＳＴＥＭ２の収差を補正する収差補正処理部１７とを備える。これらはバスにより相互に接続され、様々なデータ及び制御命令等を入出力する。

ＣＰＵ１１が実行するプログラムに基づき、電源制御部１５はＳＴＥＭ２の電子光学系、即ち、電子レンズ、偏向器、収差補正器や、試料ステージ等に接続される各電源を電気的に制御する。電子光学系の設定には、実行するプログラムに基づいて記憶手段に予め記憶された値や、入力部１３からの入力値を用いる。

画像処理部１６は、試料３０の観察時において、ＳＴＥＭ２に設けられた検出器２９から出力された検出信号を画像データに変換する。変換された画像データは記憶手段１２に記憶され、また表示部において顕微像として画像表示される。また、この画像データは後述する収差補正処理に用いられる。

一方、ＳＴＥＭ２は、電子銃２２、収差補正器２３、偏向器２４と、対物レンズ２５と、試料ステージ２６と、中間レンズ２７と、投影レンズ２８と、検出器２９とを備え、これらは光軸２０に沿って設けられる。電子銃２２と対物レンズ２５との間には電子線を集束させるための集束レンズ（図示せず）が設けられている。

ＳＴＥＭ２は、更に電源部３１を備える。電源部３１は各レンズ、収差補正器、偏向器等に電流又は電圧を印加する複数の電源（図示せず）を有する。各電流値、電圧値は電源制御部１５から出力される設定値に基づいて決定される。

電子銃２２から出射した電子線２１は加速された後、集束レンズ（図示せず）によって集束され、対物レンズ２５によって更に集束されて試料３１に照射される。電子線２１は集束レンズ、対物レンズ２５によって直径が数ｎｍになるように集束されるが、このとき非点収差が生じる。この非点収差は収差補正器２３によって補正され、所望の非常に細い電子線が得られる。なお、収差補正器２３は電場或いは磁場、又はこれらの重畳場を生じる多極子で構成される。

電子線２１は上記集束レンズによって集束されつつ、偏向器２４によって偏向されて試料３１上で走査される。更に試料３１を透過・散乱した電子線２１は中間レンズ２９及び投影レンズ３０によって検出器２９に拡大投影される。

検出器２９は試料３１によって透過・散乱した電子を検出し、制御装置１の画像処理部１６に検出信号を出力する。この検出信号は制御装置１内で処理され、上述の通り、画像データとして記憶手段１２に記憶され、また顕微像として表示部１４に画像表示される。一般にＳＴＥＭの場合、検出器２９は光軸２０を中心とする円盤状の検出器と環状の検出器に分割されており、前者の検出器から得られる検出信号は明視野像を形成し、後者の検出器から得られる検出信号は暗視野像を形成する。

形成した像の空間分解能は試料３０に照射する電子線２１の直径、形状、入射角などに強く依存する。従って、電子光学系への不適切な設定によって生じるデフォーカス（フォーカスずれ）や非点収差の補正が重要になる。

本発明に係る収差補正の原理について、図２〜図７を用いて説明する。この説明では本発明の一実施形態を示す例として暗視野像を用いた収差補正について述べる。ただし、本発明の収差補正では像を形成する電子線のコヒーレンスは問わないため、明視野像を用いてもよい。いずれの像においても自己相関関数（後述）における等強度線を得ることで収差補正は可能である。

一般的にＳＴＥＭによる暗視野像Ｉは、試料３１の試料関数Ｓと、電子線（以下プローブとも称する）２１の試料上の強度分布を表すプローブ関数Ｐとのコンボリューション（畳み込み）であり、畳み込み演算子を＊として

で表される。従って、暗視野像Ｉの自己相関関数Ｒ_ａｃは、

と表される。ここで、Ｆ及びＦ^−１はそれぞれフーリエ変換、逆フーリエ変換を表す演算子である。

このとき、試料関数が原子ポテンシャル（原子カラムポテンシャル）のようにデルタ関数で表されるとすると、デルタ関数のフーリエ変換は１であるから式（２）は、

となる。従って、暗視野像Ｉの自己相関関数Ｒはプローブ関数Ｐに依存することがわかる。

さらに、非点収差やデフォーカスが生じたときのプローブ関数がガウス関数であると仮定して、比例係数をｋとすると（３）式は単純に、

と表される。つまり、原子分解能が得られる状態で暗視野像を観察しているとき、上式に基づいて得られる自己相関関数Ｒ_ａｃはプローブの強度に比例する。

一方、プローブ関数Ｐが二種類の収差、即ちデフォーカスと二回非点収差を含む場合、あるフォーカスにおいて得られた暗視野像の自己相関関数における等強度線（等高線）は、当該自己相関関数を表す平面座標において、

を座標値とする収差関数で表される。ここでＰ_ｘは当該平面座標において、上記収差によるｘ軸方向のプローブの変位を表し、同様にＰ_ｙはｙ軸方向のプローブの変位を表す。また、ｏ_２は電子光学系に現れたデフォーカスを表す収差係数であり、ａ_２は二回非点収差係数、θ_ａ２は二回非点収差方位角である。

さらに、別のフォーカスにおいて得られる自己相関関数Ｒ_ａｃにおける等強度線（等高線）は、当該自己相関関数を表す平面座標において、

を座標値とする収差関数で表される。ここでｄｏ_２は上記２つのフォーカスの間に生じるデフォーカスの差を表す。

したがって、２つの異なるフォーカスにおいて得られた暗視野像に対して、それぞれ（５）式および（６）式に基づく収差関数をフィッティングさせると各係数ｏ_２、ａ_２、ｋが直ちに求まる。

この原理に基づいた収差補正処理について説明する。図２はこの収差補正処理を示すフローチャートである。

まず、ＳＴＥＭ２の電子光学系を操作して原子分解能が得られる状態に設定し、図３に示すような原子（カラム）の暗視野像５０を取得する（ステップＳ１）。また、このときの対物レンズ２５の設定値（以下、便宜上フォーカス値と称する）をｉとする。

ステップＳ１で得られた暗視野像５０の自己相関関数５１を（２）式に基づいて算出する（ステップＳ２）。図４は、図３に示した暗視野像５０から自己相関関数５１を算出した結果である。

次に、フォーカス値をｉ´に変更し、原子（カラム）の暗視野像を取得する（ステップＳ３）。更に、得られた暗視野像の自己相関関数を算出する（ステップＳ４）。図６はステップＳ４によって算出された自己相関関数５２である。

この時点で、２つの異なるフォーカス値ｉ、ｉ´に対してそれぞれ、暗視野像と該暗視野像に対応した自己相関関数が得られた。前述の通り、図４、図６に示す自己相関関数５１、５２のコントラストは、プローブ関数に現れたデフォーカスと二回非点収差を表している。

そこで、各自己相関関数５１、５２において、所定の領域（例えば、図４の中央にある領域Ａ及び図６の中央にある領域Ｂ）を選択し、領域Ａ、Ｂ内の等強度線５３、５４を算出する（ステップＳ５）。さらにこれらの等強度線５４、５５に対して、最小二乗法を用いて式（５）で表される収差関数でフィッティングし、各係数ｏ_２、ａ_２、ｋを算出する（ステップＳ６）。

図５（ａ）は、図４の領域Ａにおける等強度線５３を点線で示したものであり、図５（ｂ）は、この等強度線５３に対して式（５）を用いてフィッティングを行った結果により算出された収差関数５５である。同様に図７（ａ）は、図６の領域Ｂにおいて算出された等強度線５４を点線で示し、図７（ｂ）は、この等強度線５４に対して式（６）を用いてフィッティングを行った結果により算出された収差関数５６である。なお、本実施形態では等強度線を算出する領域を図５（ａ）、図７（ａ）に示すように自己相関関数の中央領域に指定したが、その他の領域を指定しても良く、また、閉曲線となる等強度線を複数個選んで、それぞれに対して式（５）並びに式（６）に基づく収差関数でフィッティングを行っても良い。この場合、それぞれの収差関数で算出された収差係数の平均値を次のステップＳ７の処理に用いる。

ステップＳ６において、収差関数５５、５６によって得られた各収差係数ｏ_２およびａ_２が既に求まっている。そこで、これらの値を用いて現在生じている収差を打ち消すように、対物レンズ２５及び収差補正器２３の設定値を変更するフィードバック制御を行う（ステップＳ７）。この制御の結果、電子線２１は最適にフォーカスされ、且つ二回非点収差が除去された暗視野像が得られる。

なお、ステップＳ５、Ｓ６におけるフィッティング処理、及び収差係数算出処理は、各暗視野像の自己相関関数が得られた直後、即ち、ステップＳ２及びＳ４の直後に個別に行っても良い。

ところで、試料３０に入射する前の電子線２１を傾斜させるとコマ収差が生じる。このコマ収差は二回非点収差とデフォーカスとなって顕微像に現れることが知られている(例えばF. Zemlin, K. Weiss, P. Schiske, W. Kunath, and K. H. Herremann, Ultramicroscopy vol. 3 (1978) p.46-60; S. Uhlemann and M. Haider, Ultramicroscopy vol. 72 (1998) p. 109-119を参照のこと)。例えばコマ収差係数Ｐ_３に着目する。電子線２１の試料３０に対する傾斜量とその複素共役をそれぞれ、
〔外１〕

とすると、デフォーカスｏ_２および二回非点収差係数ａ_２はそれぞれ、

だけ変化する。

従って、ステップＳ１〜Ｓ４までの処理において、フォーカス値を変更する代わりに、試料３０に対する電子線２１の入射角を、例えば偏向器２４を用いて変更し、ステップＳ５からＳ７までの処理を行うとコマ収差係数Ｐ_３が算出できる。このように、試料３０に対して傾斜した電子線２１を用いた観察において、本発明の収差補正処理を行うと、コマ収差等の高次の収差も測定することができる。

図８は本発明の一実施形態に係る収差補正処理を表す機能ブロック図である。なお、図中の参照符号において図１と同符号のものは、前述した内容と同義である。

まず、顕微像取得時の処理を説明する。ＣＰＵ１１は記憶手段１２に記憶されているＳＴＥＭ２の制御プログラムを実行し、観察を開始する。このとき、各電子レンズ２５、２７、２８、収差補正器２３、偏向器２４に印加される電流又は電圧の各設定値は、入力部１３又は記憶手段１２から電源制御部１５を介して設定される。例えば、ステップＳ１或いはＳ３における暗視野像の取得においては、オペレータが入力部１３からフォーカス値ｉ及びｉ´を入力し、その入力値に基づいて対物レンズ２５の焦点距離が設定される。そして検出器２９から出力された検出信号は、画像処理部１６によって画像データに変換された後、記憶手段１２に記憶され、併せて表示部１４において画像表示される。

次に本実施形態に係る収差補正処理について説明する。

収差補正処理部１７は、自己相関算出手段４０と、収差係数算出手段４１と、フィードバック制御手段４２とを備える。

自己相関算出手段４０は、この画像データを用いて自己相関関数５１、５２を算出する。算出された自己相関関数５１、５２は記憶手段１２に記憶される。

次に、各自己相関関数５１、５２における等強度線５３、５４に対して、収差係数算出手段４１は式（５）及び式（６）で表される収差関数でフィッティングを行う。このフィッティングには最小二乗法を用いる。この結果、各収差係数ｏ_２、ａ_２、及び比例係数ｋが算出される。

そして、フィードバック制御４２は算出された各係数を用いて、現在生じている収差を打ち消すように対物レンズ及び収差補正器の設定値を変更するフィードバック制御を行う。即ち、収差係数ｏ_２に基づいて最適なフォーカス値が得られ、その値が電源制御部１５を介して対物レンズ２５に設定される。この結果、デフォーカスが除去される。一方、収差係数ａ_２から、この収差を打ち消すような値が得られ、その値が電源制御部１５を介して収差補正器２３に設定される。この結果、二回非点収差の無い像が得られる。

本実施形態に係る収差補正処理では、フォーカス値の異なる少なくとも２枚の画像を用いて収差補正を行う。従って、収差補正を観察中に行うことが可能であるため、観察領域を逃がすことの無い逐次的な収差補正が可能である。

また、本実施形態に係る収差補正処理は自動制御も可能である。原子像が得られる高分解能観察において、任意の２つのフォーカス値を自動的に設定し、図２に示す一連の収差補正処理を繰り返すことで、常にデフォーカスや二回非点収差の無い像が得られる。従って、長時間の溜め込みが必要となるＥＤＳやＥＥＬＳ観察においても空間分解能が劣化することなく質のよいデータが得られることになる。

なお、上記の実施形態においては、収差補正のために対物レンズの設定値を変更した。しかしながら本発明の収差補正は、設定値を変更する対象を対物レンズのみに限定するものではない。すなわち、フォーカスの変更が可能な、その他の電子光学系や試料ステージの設定値を変更の対象とし、この対象についてフィードバック制御を行っても良い。さらに、これらの組み合わせによってフォーカスが変更される場合も同様である。

また、本実施形態では、通常の観察を行う制御装置１に収差補正装置が含まれている形態を述べたが、この収差補正装置は当該制御装置から物理的に分離されていても良い。例えば、収差補正時の観察画像及び自己相関関数が表示され、これに応じて電子光学系の設定値を入力する入力部、収差補正制御部が専用に設けられ、これらが当該制御装置と通信することで、間接的にＳＴＥＭを制御できる構成になっていても良い。

さらに、ＳＴＥＭ２内に設けられる収差補正器２３の位置は電子銃２１から試料ステージ２６の間に設けられれば良く、図１に示す位置に限定されない。

本発明の一実施形態に係る走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）の収差補正制御装置の構成図である。 本発明の一実施形態を示すフローチャートである。 本発明の一実施形態において取得される暗視野像の一例である。 図３に示す暗視野像の自己相関関数の一例である。 図５（ａ）は図４に示す自己相関関数の拡大図であり、等強度線の一例を示した図である。図５（ｂ）は図５（ａ）の等強度線に対してフィッティングを行って得られた収差関数である。 本発明の一実施形態において取得される自己相関関数の一例であり、図４に示す自己相関関数が得られたときと異なるフォーカスにおいて得られたものである。 図７（ａ）は図６に示す自己相関関数の拡大図であり、等強度線の一例を示した図である。図７（ｂ）は図７（ａ）の等強度線に対してフィッティングを行って得られた収差関数である。 本発明の一実施形態に係る収差補正装置の機能ブロック図である。

符号の説明

１：制御装置
２：走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）
１１：ＣＰＵ
１２：記憶手段
１３：入力部
１４：表示部
１５：電源制御部
１６：画像処理部
１７：収差補正処理部
２０：光軸
２１：電子線
２２：電子銃
２３：収差補正器
２４：偏向器
２５：対物レンズ
２６：試料ステージ
２７：中間レンズ
２８：投影レンズ
２９：検出器
３０：試料
３１：電源部
４０：自己相関関数算出手段
４１：収差係数算出手段
４２：フィードバック制御手段

Claims (8)

1. 収差補正器を含む電子光学系を備える走査型透過電子顕微鏡の収差補正装置において、
   フォーカスを変えることによって得られる少なくとも２枚の画像のそれぞれに対する自己相関関数を算出する自己相関関数算出手段と、
   各前記自己相関関数の等強度線に収差関数をフィッティングし、得られた各前記収差関数に基づいて収差係数を算出する収差係数算出手段と、
   前記収差係数に基づいて前記電子光学系へのフィードバック制御を行うフィードバック制御手段と、
   を備えることを特徴とする収差補正装置。
2. 前記収差係数はデフォーカス及び二回非点収差を表す係数であることを特徴とする請求項１に記載の収差補正装置。
3. 前記フィードバック制御手段は、前記電子光学系に含まれる対物レンズを制御することを特徴とする請求項１乃至２の何れか一項に記載の収差補正装置。
4. 前記フィードバック制御手段は、前記電子光学系に含まれる収差補正器を制御することを特徴とする請求項１乃至２の何れか一項に記載の収差補正装置。
5. 前記収差補正器は二回非点収差を補正する収差補正器であることを特徴とする請求項４に記載の収差補正装置。
6. 収差補正器を含む電子光学系を備える走査型透過電子顕微鏡の収差補正方法において、
   フォーカスを変えることによって少なくとも２枚の画像を取得し、
   前記画像のそれぞれに対する自己相関関数を算出し、
   各前記自己相関関数の等強度線に収差関数をフィッティングし、
   得られた各前記収差関数に基づいて収差係数を算出し、
   前記収差係数に基づいて前記電子光学系へのフィードバック制御を行う
   ことを特徴とする収差補正方法。
7. 収差補正器を含む電子光学系を有する走査型透過電子顕微鏡の収差補正方法において、
   入射電子線を傾斜したことに相当する、異なる角度領域の設定によって少なくとも２枚の画像を取得し、
   前記画像のそれぞれに対する自己相関関数を算出し、
   各前記自己相関関数の等強度線に収差関数をフィッティングし、
   得られた各前記収差関数に基づいて収差係数を算出し、
   前記収差係数に基づいて前記電子光学系へのフィードバック制御を行う
   ことを特徴とする収差補正方法。
8. 前記収差係数はデフォーカス及び二回非点収差を表す係数であることを特徴とする請求項６乃至７の何れか一項に記載の収差補正方法。