JP5160520B2 - 結晶格子モアレパターン取得方法および走査型顕微鏡 - Google Patents

Description

本発明は、結晶格子モアレパターン取得方法および走査型顕微鏡に関する。

透過型電子顕微鏡（以下、ＴＥＭとも云う）および走査透過型電子顕微鏡（以下、ＳＴＥＭとも云う）では原子レベルの高分解能化が達成されており、結晶の二次元格子像を観察可能になっている。結晶格子は結晶内部では周期的な構造であり、この周期性を利用した有用な測定方法が種々ある。

特にＳＴＥＭはＨＡＡＤＦ（高角度環状暗視野）検出法により原子列を直視する方法が確立されており、またこのＨＡＡＤＦ信号を含めた多数の信号を同時に測定可能である利点がある。しかしＳＴＥＭは走査法のために結晶格子像を撮影可能な分解能で十分な信号強度を得るための撮影時間は５０ｎｍ角程度の領域の像で数秒〜数分程度を要する。市販の装置で最も安定している場合でも１ｎｍ／分程度の位置安定性である。このため、ほとんどの格子距離は１ｎｍ以下であるので、求められる精度が像全体で格子ひとつ分であれば１分の取得時間では１ｎｍ程度動いてしまう計算になり、精度が満たせないことになる。

さらに結晶格子像が観察可能な分解能を保ったまま広範囲の走査を必要とする大面積（低倍率）での像取得は、走査ステップが高分解能の条件のままであれば走査時間が走査範囲の面積に比例し、面積が１辺の２乗に比例するため、例えば走査領域のスケールが１０倍であれば走査時間は１００倍と膨大になることと、それに加え時間がかかることにより大幅な位置ずれが起こり高精度な測定が現状不可能であるという問題がある。

一方、モアレ干渉は２つ以上の周期パターンの重ね合わせのよって新たな周期パターンが発生する現象であるので、完全な周期性からのわずかな変化を大きいスケールのモアレ干渉の測定によって検出可能である。自然の結晶の断面像は必ず二次元の規則配列であるので、これをビームの走査と測定対象とのモアレ干渉でかつ二次元で実現すればＳＴＥＭでは短時間で広い面積を測定可能になる。すなわち、モアレ干渉を用いれば、ＳＴＥＭの位置安定性の問題を短時間測定によって回避できる可能性がある。

しかし従来の電子顕微鏡の分野では、例えば、特許文献１に開示されているように、単純な周期グリッドで発生する１次元モアレ縞を利用してフォトニック結晶やピクセルアレイーなどの材料における配列の乱れを検出する方法が知られている。しかし、自然の結晶断面で生じる様々な二次元結晶格子像に対して、二次元モアレパターンの取得および解析の具体的な実現手段がなかった。

特開２００７−３１５８７７号公報

前述したように、結晶格子像の周期性を利用した測定方法は、広範囲を高分解能条件で走査する場合に面積に比例した時間を要するという問題と、時間により位置ずれするという問題がある。

本発明は、上記事情を考慮してなされたものであって、高精度かつ短時間で結晶格子像と相似のモアレパターンを得ることのできる結晶格子モアレパターン取得方法および走査型顕微鏡を提供することを目的とする。

本発明の第１の態様による結晶格子モアレパターン取得方法は、走査型顕微鏡を用いて、結晶構造の結晶格子モアレパターンを取得する方法であって、前記結晶構造の走査面において、前記結晶構造と方位に対応して、複数の仮想格子点を周期的に配置する工程と、入射プローブを用いて、複数の前記仮想格子点からの信号を検出する工程と、検出した前記信号に基づいて、前記結晶構造の結晶格子モアレパターンを生成する工程と、を備えていることを特徴とする。

また、本発明の第２の態様による走査型顕微鏡は、荷電粒子のビームを発生するビーム発生部と、前記ビームを偏向させるビーム偏向部と、偏向された前記ビームを結晶構造の走査面に収束させる対物レンズと、前記ビームが前記結晶構造に照射された際に前記結晶構造からの信号を検出する検出部と、前記結晶構造の走査面において、前記結晶構造と方位に対応して、周期的に配置される複数の仮想格子点の位置を計算し、設定する計算／設定部と、設定された各仮想格子点の位置に、前記ビーム発生部から発生された荷電粒子のビームが照射されるように、前記ビーム偏向部に制御信号を送り制御する制御部と、前記ビームが前記仮想格子点に照射された際の前記結晶構造からの信号を、前記検出器を介して取得して処理する信号処理部と、前記信号処理部によって処理された信号に基づいて、前記結晶構造の結晶格子モアレパターンを生成するモアレパターン生成部と、を備えていることを特徴とする。

本発明によれば、高精度かつ短時間で結晶格子像と相似のモアレパターンを得ることができる。

モアレ周期を説明する図。 周知のデジタル走査を説明する図。 一実施形態による二次元結晶格子モアレパターン取得方法の手順を示すフローチャート。 結晶格子像と結晶格子点との関係を示す図。 図５（ａ）乃至図５（ｃ）は仮想格子点および走査を説明する図。 結晶格子点と仮想格子点を説明する。 実空間と逆格子空間との関係を説明する図。 モアレパターンが観察可能となる条件を説明する図。 図９（ａ）、９（ｂ）は、結晶格子ベクトルと仮想格子ベクトルが相似の場合における検出信号を得る方法を説明する図。 図１０（ａ）乃至図１０（ｃ）は、完全結晶領域と歪み領域におけるモアレパターンを説明する写真。 逆格子空間における正常領域および歪み領域のモアレ逆格子ベクトルを説明する図。 モアレパターンから歪みの算出を説明するための写真。 仮想格子点からの検出信号の処理を説明する模式図。 一実施形態による二次元結晶格子モアレパターン取得方法を実施する装置を示す図。 ビーム制御部を示すブロック図。

以下で、本発明の各実施形態について図面を参照して説明する。なお、各実施形態を通して共通の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。また、各図は発明の説明とその理解を促すための模式図であり、その形状や寸法、比などは実際の装置と異なる個所があるが、これらは以下の説明と公知の技術を参酌して適宜、設計変更することがで きる。

本発明の実施形態を説明する前に本発明の概要および原理について説明する。

（概要および原理）
本発明の一実施形態では、二次元仮想格子点を設定し、各点からの信号を取得することで二次元モアレ干渉パターンを発生させる。そこで、原理に関わる走査顕微鏡法とモアレ縞の発生について説明する。

（走査顕微鏡法）
走査顕微鏡法は電子やイオン等の苛電粒子を含む粒子や素粒子等の入射プローブを測定対象に対して照射または作用させ、測定対象からの入射プローブの透過、反射、散乱、もしくは、入射プローブとの相互作用による発生する二次電子や光などの信号を各走査点で同期して検出、プロットし像を得る方法である。

（走査範囲と時間）
結晶格子像のように分解能限界に近い高分解能像を得たい場合には、分解能より小さい走査ステップを設定する必要があり、例えば０．１ｎｍの分解能のときに走査ステップが０．０２ｎｍとすると１０００×１０００画素の像では視野は２０ｎｍ×２０ｎｍと非常に狭い領域となる。画像領域を広く取得するためには多数の画素が必要となり、画素数に比例した膨大な時間を要する。更に取得するために時間を要することで大幅な位置ずれが生じ測定精度を保つことができなくなる。

（モアレ）
一方モアレ干渉の現象は周期の異なるグリッドパターンの重ね合わせなどの像でそれらの周期の差から新たな周期が発生する現象である。ｂの絶対値がｔの値よりも遙かに小さい値としたとき、例えば一次元では図１に示すように周期ｔの構造と、この周期ｔに近い周期ｓ（＝ｔ＋ｂ、（｜ｂ｜＜＜ｔ））の構造がある場合、これらの構造の重ね合わせによって、新たな大きな周期ｍのパターンが発生する。ここで、ｍは、下記の式を満たす。
１／ｍ＝１／ｔ−１／ｓ
ｍ＝ｓｔ／（ｓ−ｔ）＝ｔ（ｔ＋ｂ）／ｂ
このような周期のパターンが像の中に見られる場合をモアレ縞と呼んでいる。

走査型顕微鏡では走査の周期と測定対象の周期が近い場合に意図せずにモアレ縞が発生することがある。これは走査の周期が周期構造として働いた結果生じる。本発明の一実施形態は、小さい周期差が大きなモアレ周期として現れるこの現象をより効果的に走査型顕微鏡に用いた方法である。

（走査方法とモアレ）
走査方法は大きくはアナログ走査法とデジタル走査法に分類される。アナログ走査法は走査線上を連続的に１列ずつ順次走査する方法で、ブラウン管などが典型例である。走査線に垂直方向は不連続のため周期があり、この周期ｓと、測定対象の周期ａとが近い場合にｓａ／（ｓ−ａ）の周期の１次元のモアレ縞を発生することは可能である。しかし、走査線方向は連続的に走査するため、二次元的なモアレパターンを発生することはできない。

周知のデジタル走査法の場合は、図２に示すように所定のステップで走査するがアナログ走査の走査線に相当する列上を走査幅と走査ステップが多くの場合１：１で一定のピッチで順次走査する。これは表示装置やデジタル画像の画素（ピクセル）のアスペクト比が通常１：１の正方であることに対応している。

走査ステップの設定は取得したい像の解像度と画像サイズや倍率で決定されることが多い。一般に中倍率または低倍率の像では分解能限界より、走査ステップが十分大きく問題にならない。このため、必要な解像度の走査ピッチを設定すればよく、この場合、走査ステップは画像の分解能となり、得たい画像サイズ分だけの領域に相当する点を走査する。

（モアレの発生条件）
特許文献１に示されているように、分解能に対して１方向の周期のサイズが十分大きい人工グリット格子などは、アナログ走査でもデジタル走査でもモアレパターンを発生させることは可能である。この場合、二次元パターンのように見えるのはグリッドそのものの像と重なっているためで、真の二次元モアレパターンではないことに注意が必要である。

しかし、自然界に存在する３次元結晶格子は多様であり、さらに切断する断面の方向によって様々な二次元格子となるため、所望の二次元モアレパターンの取得は様々な格子型に対応する必要がある。モアレパターンを取得するために本発明の一実施形態においては、走査型顕微鏡の中でも、結晶格子の観察可能な分解能を有するものを用い、結晶格子の周期に対応して二次元の仮想格子点を設定し、飛び石状のステップ走査にて上記仮想格子点の各点にビームを滞留させて各点の信号強度を取得し、結像することにより、周期の重ね合わせで発生するモアレパターンを意図的にかつ所望の周期で発生させることを可能にしている。

（ＳＴＥＭと結晶格子像）
例えば、走査透過型電子顕微鏡では、原子間隔以下に電子ビームを収束することで原子分解能が達成されており、原子の周期構造である二次元結晶格子像を観測可能である。この場合、結晶格子の一方向の周期と走査の周期が近い場合にモアレパターンが発生することがある。アナログ走査法の場合は走査線の間隔と走査線垂直方向の結晶周期に対応したモアレ縞が発生する可能性があり、デジタル走査法の場合は走査方向にもモアレ縞が発生する可能性があり、条件がそろえば二次元モアレパターンが発生する。しかし前述したように、自然の結晶格子像のように様々な二次元結晶構造に対して意図的にかつ二次元モアレパターンを制御して発生させるためには、周知の走査方法および表示方法では不十分で、所望の二次元モアレ縞を具体的に発生させ解析する方法は無かった。

（仮想格子点とステップ走査）
次に、本発明の一実施形態による二次元結晶格子モアレパターン取得方法について説明する。以下では二次元格子空間と二次元逆格子空間を用いて説明するが、３次元格子空間と３次元逆格子空間を用いても同様に説明可能である。

周知のデジタル走査においては、走査ステップを決定することによって自然に決まる正方格子点を順次走査し画素を１：１に表示する。

これに対して、本発明の一実施形態による二次元結晶格子モアレパターン取得方法においては、図３に示す手順に従って行う。

まず、対象の結晶構造と大きさ、方位が未知か否かを判断し（図３の１）、未知の場合に図３の２に進み結晶格子像を取得する。この結晶格子像の取得には、ＳＴＥＭで高分解能の結晶格子像を取得するか、または電子線回折法やＸ線回折法などの他の方法で結晶構造と方向を把握することでも代替可能である。この手順においてＳＴＥＭを用いれば、完全な結晶領域で結晶格子の高分解能像を取得することが可能となり、後述の相似のモアレパターンと比較して、直感的に格子の歪などが把握可能となる。

次に、実空間での対象とする結晶構造の原子列の基本的な周期を表す基本単位格子ベクトルの組を元に、それらの線形結合で、格子ベクトルの組ａ_１，ａ_２を決定する（図３の３）。この格子ベクトルの組ａ_１，ａ_２は結晶内のある周期を代表するものであって、基本単位ベクトルひとつ分でもよいし、数個分の線形結合であってもよい。例えばモアレパターンを取得したいスケールにおいて、取得時間が適切となる好ましい画素数に対応した画素サイズに近い大きさになるように格子ベクトルの組を決めることができる。格子ベクトルの組が決まると、格子ベクトルを繰り返した点から二次元結晶格子点を描くことができる。ここで、結晶格子点は周期構造を表す代表点であるので、原子の位置とは限らず、格子内のどの点であってもよい。

結晶格子点の把握と決め方を、ＳＴＥＭを用いた場合を例にとって説明する。例えば図４に示す結晶格子像が得られた場合は、結晶格子像の周期構造から基本単位格子ベクトルが得られ、これを結晶格子ベクトルの組ａ_１，ａ_２として決定する。結晶格子内の任意の点を始点として結晶格子ベクトルの分を繰り返し移動した位置が結晶格子点１０になる。各結晶格子点１０は、結晶内で等価な点となる。必要な測定領域は結晶の構造と方位を認識可能な数周期分の範囲でも十分である。このようにして、結晶情報、取得したいモアレパターン、および測定範囲を決定し、使用するＳＴＥＭの制御装置に入力する（図３の４）。図３の３、４においては、人が行ってもよいし、上記制御装置が自動的に行ってよい。

結晶格子における基本格子ベクトルの大きさと方位を正確に把握するためには周期解析に用いられるフーリエ変換も有効である。実空間の格子像を二次元フーリエ変換することにより、結晶格子像の周期は逆格子空間（フーリエ空間の振幅成分）の点として表れる。この逆格子空間の点の中で原点に近い点の組は結晶の逆格子ベクトルに相当するため基本格子ベクトルの方位と大きさを把握することができる。

次に、結晶格子ベクトルの組ａ_１，ａ_２と、結晶格子点１０とを基に、対象となる結晶構造の走査面における二次元仮想格子点の位置を計算し、設定する（図３の５）。仮想格子点の設定方法は後述する。

次に、仮想格子点ごとの信号を取得する（図３の６）。仮想格子点からの信号の取得は、入射プローブを測定対象の仮想格子点に対して照射または作用させ、測定対象の仮想格子点からの入射プローブの透過、反射、散乱、もしくは、入射プローブとの相互作用による発生する二次電子や光などの信号を検出することにより、取得する。仮想格子点から信号を取得する順番は、信号を取得する位置を信号強度との組で全て記録すれば全く不規則でも構わない。しかし、周知のデジタル走査法に相当するように隣接点を順次飛び石状に検出、結像してもよい。また、正方格子および長方格子以外の格子において、周知のデジタル走査法の延長では表現不可能な場合、例えば図５（ａ）に示すように仮想格子点１５が配置されている場合は、図５（ｂ）または図５（ｃ）に示す方法によって走査してもよい。図５（ｂ）に示す方法は、一方の仮想格子ベクトルｓ_１に平行な方向に走査し、もう一方の仮想格子ベクトルｓ_２ひとつ分だけ始点を移動し、また仮想格子ベクトルｓ_１に平行に走査することで、仮想格子点１５の走査を実現する方法である。また、図５（ｃ）に示す方法は、仮想格子ベクトルｓ_１、ｓ_２の組み合わせからある規則で走査を実現方法があり、これらの場合は取得する規則を信号と共に記録しておけば信号取得位置は後から計算可能である。

次に、仮想格子点から取得した信号に基づいて、二次元結晶格子モアレパターンを生成し、表示する（図３の７）。

（仮想格子点によるモアレ発生原理）
次に、仮想格子点を設定することで二次元モアレパターンを発生させる原理と仮想格子点を決定する方法について以下詳細に説明する。

図６に示すように結晶格子１０を表す結晶格子ベクトルの組としてａ_１，ａ_２が決まっているときに信号取得位置を仮想格子点１５として表す二次元周期ベクトルの組を（ｓ_１，ｓ_２）として設定すれば、それぞれの逆格子ベクトルａ_１’，ａ_２’、ｓ_１’，ｓ_２’が決まる。また、空間分解能の値をｒとし、逆格子空間での空間分解能の大きさはｒ’とする。

実空間での周期の差で発生する二次元モアレパターンの周期ｍ_１、ｍ_２はそれらの逆格子空間での周期をｍ_１’、ｍ_２’とすると、図１で説明した一次元の例でモアレの周期が２つの周期の逆数の差で表されることを拡張すれば二次元逆格子空間では２つの逆格子ベクトルの組の差で表すことができるので
ｍ_１’＝ ａ_１’−ｓ_１’
ｍ_２’＝ ａ_２’−ｓ_２’
として表すことができる。これらの逆格子空間のベクトルの組は、例えば図７に示すように結晶格子ベクトルの組（ａ_１，ａ_２）および仮想格子ベクトルの組（ｓ_１，ｓ_２）から逆格子ベクトルの組（ａ_１’，ａ_２’）および（ｓ_１’，ｓ_２’）が計算される。そして、これらの逆格子ベクトルの組から、さらに二次元モアレパターンの周期の逆格子空間における周期の組（ｍ_１’，ｍ_２’）が計算される。これらの逆格子空間における周期の組から実空間における周期の組（ｍ_１、ｍ_２）が求まる。このため、所望のモアレ周期ベクトルｍ_１、ｍ_２となるように仮想格子ベクトルｓ_１，ｓ_２の仮想格子点を設定すればよい。したがって、結晶格子ベクトルの組（ａ_１，ａ_２）および仮想格子ベクトルの組が異なるように、仮想格子点を設定する必要がある。

次に、モアレパターンの発生条件を説明する。

逆格子空間における周期の組（ｍ_１’，ｍ_２’）が存在することによって実空間で生じる二次元モアレパターンの周期ｍ_１、ｍ_２が観察可能となるには、逆格子空間における周期ｍ_１’、ｍ_２’を構成する各逆格子ベクトルａ_１’、ａ_２’が存在しなければならない。これはａ_１’、ａ_２’に対応する周期的な結晶面間隔が観察可能と言い換えられる。またモアレパターンの結晶構造に相当する像を得るためには元々の実空間での像で格子ベクトルａ_１、ａ_２に相当する周期構造での最小もの、つまり基本の結晶構造が観察可能であることが必要となる。ここで、観察可能とは言い換えると顕微鏡の空間分解能ｒより構造が大きいことである。よって最小の格子ベクトルａ_１、ａ_２について格子点間の距離、すなわち格子ベクトルａ_１、ａ_２の大きさである｜ａ_１｜、｜ａ_２｜が空間分解能ｒより大きいことが必要条件となる。この条件は、下記の式で表される。
ｒ＜｜ａ_１｜
ｒ＜｜ａ_２｜

仮想格子ベクトルｓ_１、ｓ_２についても上記と同様に、仮想格子点間の距離、すなわち仮想格子ベクトルの大きさ｜ｓ_１｜、｜ｓ_２｜が空間分解能ｒより大きいことが必要条件となる。この条件は、下記の式で表される。
ｒ＜｜ｓ_１｜
ｒ＜｜ｓ_２｜

また、逆格子空間では前記の実空間での格子点間隔の観察可能な条件と同様に、結晶面間隔を示す各逆格子ベクトルが空間分解能ｒ’より小さいことが条件となるので下記の式となる。
ｒ’＞｜ａ_１’｜
ｒ’＞｜ａ_２’｜
ｒ’＞｜ｓ_１’｜
ｒ’＞｜ｓ_２’｜

これらの条件を幾何学的に表現すると、図８に示すようになる。図８に示すように、半径ｒ’の逆格子空間の円２０の内部に、これらのベクトルａ_１’、ａ_２’、ｓ_１’、ｓ_２’が存在することが条件となる。それらの差分ベクトルｍ_１’、ｍ_２’のうち片方だけがモアレパターン観察可能条件を満たす場合は、モアレパターンは一方向へのいわゆるモアレ縞が観察される。

さらに、実際の測定において、ｋ、ｌを整数として測定範囲をｓ_１方向にｋ個の点、ｓ_２方向にｌ個の点とすると、実空間ではベクトルｋ・ｓ_１、ｌ・ｓ_２が張る面の内部が測定範囲となる。この測定範囲は逆格子空間ではｓ_１’／ｋ、ｓ_２’／ｌの張る面２４の外側の領域で表される。モアレパターンの実空間での周期が認識可能であることは周期ベクトルｍ_１、ｍ_２が上記測定範囲内にあることである。逆格子空間では差分ベクトルｍ_１’、ｍ_２’のｓ_１’、ｓ_２’方向の成分がそれぞれ｜ｓ_１’｜／ｋ、｜ｓ_２’｜／ｌより大きい必要がある。

また、周期ベクトルｍ_１、ｍ_２が仮想格子点のプロットにより描くことができる条件として、周期ベクトルｍ_１、ｍ_２の仮想格子ベクトルｓ_１、ｓ_２方向の成分がそれぞれ仮想格子ベクトルｓ_１、ｓ_２の大きさ｜ｓ_１｜、｜ｓ_２｜より大きいことが必要である。

上述の条件を満たし、周期ベクトルｍ_１、ｍ_２が観察可能で、かつ得たいモアレパターンの方向と周期の大きさに対応して仮想格子ベクトルｓ_１、ｓ_２を決定する（図３の３）。次に、仮想格子ベクトルｓ_１、ｓ_２の繰り返し点が、測定したい領域を覆うように仮想格子点を生成し（図３の４、５）、各点で信号を取得することでモアレパターンのデータを得ることができる（図３の６）。

（仮想格子の種類）
二次元の周期格子は５種類のブラベ格子に分類される。このブラベ格子として、正方格子、長方格子、面心格子、六方格子、および斜方格子がある。仮想格子点も結晶格子と同様に分類することで、二次元モアレパターンの発生を２つの結晶の重ね合わせと同等に理解することも可能である。本発明の一実施形態における仮想格子点はブラベ格子上の内部構造を持たない格子点とみなすことができる。仮想格子点で取得した信号は正方格子ではアスペクト比が１：１となるように表示可能であるが、正方以外の格子では隣接点を順番に表示した場合に、長方格子では縦横のアスペクト比が、さらにそれ以外の格子は方位も歪んだ像になるため、そのままでは画像取得位置に１：１対応した像表示をすることができない。

（表示、結晶格子像と相似な二次元モアレパターン）
次に、仮想格子点から取得した信号の表示について述べる。仮想格子点から取得したモアレパターンのデータを画像化し、視覚的に分かりやすくして画像上での解析を行うことによって、または取得データを直接計算することで各位置での二次元の格子のひずみの分布等が計測可能である。

モアレパターンを画像化した場合、このモアレパターンは、仮想格子と結晶格子との組み合わせで変化するが、高分解能像と相似のモアレパターンが見られることが視覚的に最も理解しやすい。図９（ａ）に示すように、結晶格子ベクトルと仮想格子ベクトルが相似の場合には、図９（ｂ）に示すように各仮想格子点１５で得られる検出信号は、結晶格子１２の単位格子内の点と同等の点を結晶格子１２のベクトルに沿って得ることになるため、表示すると結晶格子像と全く同等なパターンが得られる。ここで、結晶格子像と同等のモアレパターンを実用的に認識可能なひとつの周期あたり５ピクセル程度は必要である。すなわち、
｜ｓ_ｎ｜＜５×｜ｍ_ｊ｜ （ｎ＝１，２、ｊ＝１，２）
が好ましい条件となる。

図１０（ａ）に示す正方格子の結晶格子像に対して、本発明の一実施形態による取得方法によってＳＴＥＭを用いて取得された相似なモアレパターンを図１０（ｂ）に示す。図１０（ｃ）に完全結晶領域４０および歪んだ領域におけるモアレパターンを示し、図１０（ｃ）に示す完全結晶領域４０の（Ａ）で示す箇所から図１０（ａ）に示す正方格子の結晶格子像を取得し、図１０（ｃ）に示す完全結晶領域４０内の（Ｂ）で示す箇所から図１０（ｂ）に示すモアレパターンを取得した。図１０（ａ）に示す結晶格子は、
｜ａ_１｜＝０．３９ｎｍ
｜ａ_２｜＝０．３９ｎｍ
の正方格子であって、仮想格子は、
ｓ_１＝１．０２３ａ_１、｜ｓ_１｜＝０．４０ｎｍ
ｓ_２＝１．０２３ａ_２、｜ｓ_２｜＝０．４０ｎｍ
となるように仮想格子点を設定し、モアレパターンを取得し、画像化したものである。図１０（ｂ）からわかるように、結晶格子像と相似の像が広い範囲で得られていることが分かる。相似な像のスケールは約４４倍であり、計算により得られるｍ_１＝４４．５×ａ_１とほぼ一致している。走査に要する時間は取得条件にもよるが、およそスケールの二乗であるので、この場合高分解能像を同じ領域分取得した場合に比べ約２０００分の１の時間で結晶格子に相当する像が取得できていることになる。

（歪み観察実例）
上記取得方法で仮想格子点の周期方向での完全結晶からの乱れは視覚的に分かりやすく、後述するように、格子の歪み量を計算することも容易である。図１０（ｃ）において、右上の結晶内部に相当する領域４０では完全結晶であるが、端では歪みによって結晶格子が少しずつずれているため、それを反映してモアレパターンで描かれた格子も曲がっていることが分かる。

（歪み領域の解析）
歪み領域の結晶格子ベクトルをａ_ｄｎ（ｎ＝１，２）、逆格子ベクトルをａ_ｄｎ’（ｎ＝１，２）として、歪み領域で得られたモアレパターンの格子ベクトルをｍ_ｄｎ、逆格子ベクトルをｍ_ｄｎ‘とすると
ｍ_ｄｎ’＝ｓ_ｎ’−ａ_ｄｎ’
となるため、歪み領域と、完全結晶領域とのモアレパターンの逆格子ベクトルとの差分は、歪み領域と完全結晶の結晶格子ベクトルの差分に等しく、
ｍ_ｄｎ’−ｍ_ｎ’＝ −（ａ_ｄｎ’−ａ_ｎ’）
となる。ここで、ａ_ｎ’（ｎ＝１，２）は正常領域（完全結晶領域）結晶逆格子ベクトルを表し、ｍ_ｎ’（ｎ＝１，２）は正常領域におけるモアレ逆格子ベクトルを表す。この関係から、図１１に示すように、歪み領域の結晶逆格子ベクトルが得られて、歪み領域の実空間で格子サイズが計算可能となる。

また、図１２に示すように、モアレパターン上の結晶格子像の歪みは上記の方法で解析できて、図中左下の結晶の端（歪み領域）ではモアレパターンのずれがｍ_１方向に１１％見られる。この場合、この領域ではｍ_１＝４４×ａ_１、ｍ_ｄ１＝１．１１×ｍ_１＝４４×１．１１×ａ_１から計算すると、ａ_ｄ１＝１．００２ａ_１となり、結晶内部の完全な領域（完全結晶領域）に比べａ_１方向に０．２％の歪みがあることが示される。このように結晶格子の４４倍という大きなスケールでの二次元モアレパターンのずれ量（約２ｎｍ相当）から１ｎｍ以下の結晶格子のさらに０．２％というわずかな歪み（０．０００７８ｎｍ相当）を算出することが可能である。

（仮想格子点からの信号をアスペクト比を１：１に表示する方法）
次に、仮想格子点を設定して信号を取得した場合の信号の表示方法について説明する。前述のように通常の画像表示はアスペクト比１：１のラスター走査を前提とした表示となっている。１：１ラスター走査は、本発明の一実施形態の取得方法では、仮想格子点を正方格子に選ぶことに相当する。つまり仮想格子ベクトルｓ_１、ｓ_２の大きさが等しく互いのなす角が９０°の場合であり、その検出信号の表示を仮想格子ベクトルｓ_１、ｓ_２に相似な画素に描くことである。よって、表示装置も格子点を持っているとみなすと、その格子点に対応するように検出信号が配置されて表示することがひとつの方法である。

通常のアスペクト比が１：１の画像として表示する場合、長方格子ではアスペクト比を変更すればよい。さらにそれ以外の斜方、六方、面心は正方格子とは角度もひずんだ関係になる。このため、例えば図１３（ａ）に示す斜方格子５０の場合は、仮想格子点の位置から取得された信号を１：１の正方格子点の画素に表示するためには、一点の信号を多くの画素で描けばよい。すなわち、図１３（ａ）、１３（ｂ）に示すように、仮想格子点よりも細かい画素を用いて描画する（単純拡大（伸張）表示に相当する処理）。しかし、実際には表示装置の画素数は限られているため、図１３（ｃ）に示すように、バイキュービック法などの周知の処理法で縮小処理を行うことで取得データの位置と強度の関係を損なわずに画像表示することが可能となる。すなわち、二次元結晶格子モアレパターンは、表示装置のアスペクト比に対応して伸縮、回転処理を行って表示される。

（正方の仮想格子点の方法と表示、解析方法）
正方格子以外の結晶格子に対して、正方の仮想格子点を設定した場合には相似のパターンは得られないが、モアレ縞の交差したパターンを発生することは可能である。ＳＴＥＭのビームコントローラーは正方の周期走査もしくは、正方と長方の周期走査は可能なので、既存の装置を利用する場合には、有用である。この場合のモアレパターンデータは、視覚的には結晶格子内部がＸＹ比、角度がひずんだ形となるが、前述のひずみ解析と同様に図１１に示すように、仮想格子点の格子ベクトルとの関係に従って完全な周期結晶の場合との差を算出することで、測定領域の二次元的な周期のずれを検出することが可能である。

以上説明したように、一実施形態の取得方法は、実空間で結晶格子を観察可能な走査顕微鏡において結晶格子の周期に対応し任意の二次元モアレパターンを発生させるように仮想格子点を計算して設定し、これらの仮想格子点を飛び石状にステップ走査し、信号検出を行う。特に正方格子以外は正常なドット画像は得られないので、長方や斜方の周期走査による像データを１：１画像にする、もしくは画像化せずにモアレパターンを逆解析する工程によって、結晶格子像の高分解能像と同等の情報を得ることが可能になる。

また、一実施形態の取得方法によれば、結晶格子像の二次元モアレ干渉パターンを短い走査時間で発生させることで、超高分解能（例えば１０００万倍）で得られる結晶格子を直接利用した測定と同等のパターンを二次元像として、結晶格子像と相似の像を広い面積の中低倍率（例えば５０万倍）にて小面積と同等の時間で得ることができる。

さらに、従来不可能だった大面積での結晶格子の二次元周期を利用した原子レベルの種々の計測方法が取得時間を増大させずに実現可能となる。測定領域の結晶周期を拡大した像が低倍率で表示可能であるので、二次元の格子歪の分布などが直感的に解釈可能でかつ定量的に分析可能となる。

また高分解能像の撮影において微小領域にビームを集中させることによって生じる試料損傷や試料汚染を防ぐ効果もある。ビーム調整が低倍率で行える効果もある。

（取得方法を実施する装置）
次に、本発明の一実施形態による二次元結晶格子モアレパターン取得方法を実施する走査型顕微鏡について説明する。

まず、仮想格子点の走査を実施するための装置についてＳＴＥＭを用いた場合を例にとって説明する。この仮想格子点の走査を実現するための装置を図１４に示す。ＳＴＥＭ本体部１００には、電子を始めとする荷電粒子を発生するビーム発生部１０１が設けられている。このビーム発生部１０１から発生された荷電粒子のビームは、ビーム偏向部１０２から発生される電磁界によって偏向され、対物レンズ１０３を介して薄片の試料（結晶構造）２００の所定位置に収束されるように照射される。この試料２００から発生する信号はＡＤＦ（環状暗視野）検出器１０６またはＢＦ（明視野）検出器１０８によって検出される。偏向のための電磁界は、制御装置１２０から送られてくる電流もしくは電圧によって制御される。

本発明の一実施形態における仮想格子点の設定と仮想格子点での信号検出を実現するために、仮想格子点を設定するためのパラメータ（例えば図３に示すステップＳ３、Ｓ４におけるデータ）を入力する入力部１１０と、制御装置１２０と、データ出力部１３０とを備えている。制御装置１２０は、中央処理部１２２と、信号処理部１２４と、ＳＴＥＭ制御部１２６と、ビーム制御部１２８と、を備えている。

信号処理部１２４は、ＡＤＦ検出器１０６またはＢＦ検出器１０８によって検出された検出信号（例えば電流信号）を制御装置１２０内で処理可能となる信号に変換する処理、例えばＡＤ変換処理を行う。

中央処理部１２２は、入力部１１０から入力されたデータに基づいて、試料（結晶構造）の走査面における仮想格子点の位置を計算／設定部１２２ａによって計算し、設定する。また、中央処理部１２２は、信号処理部１２４およびＳＴＥＭ制御部１２６を介して得られた検出信号に基づいて、モアレパターン生成部１２２ｂによって二次元結晶格子モアレパターンを生成する。この生成された二次元結晶格子モアレパターンはデータ出力部１３０において画像として表示される。なお、仮想格子点を設定するためのパラメータの入力方法は、仮想格子点の座標を入力してもよいし、仮想格子ベクトルと取得領域を入力することで、中央処理部１２２内の計算／設定部１２２ａによって仮想格子点の位置が計算されるようにしてもよい。仮想格子点の座標や仮想格子ベクトルの入力方法は、制御装置１２０側で使用される絶対座標を用いて入力してもよいし、試料２００内の結晶格子に対する相対座標、または結晶格子ベクトルに対する相対ベクトルを用いて入力してもよい。この場合、結晶格子ベクトルの情報が中央処理部１２２において記憶されており、絶対座標に変化する必要がある。なお、結晶格子情報については、ＳＴＥＭ本体１００を用いて先に結晶格子像を取得することで結晶格子情報を得るか、もしくは結晶格子情報を事前に入力することにより得ておく。

ＳＴＥＭ制御部１２６は、中央処理部１２２の計算／設定部１２２ａによって設定された仮想格子点の位置に基づいて、仮想格子点の上記位置にビームが照射されるように、ビーム制御部１２８にビーム位置制御信号を送るとともに、信号処理部１２４を介して得られた検出信号を同期して取得し、取得した検出信号を中央処理部１２２に送出する。この検出信号に基づいて、モアレパターン生成部１２２ｂによって二次元結晶格子モアレパターンが生成される。

ビーム制御部１２８は、ＳＴＥＭ制御部１２６からのビーム位置制御信号に基づいて、ビーム偏向部１０２に制御信号を送り、ビーム偏向部１０２から発生される電磁界を制御することでビーム位置を制御する。例えば、ビーム偏向部１０２が２組のコイル対を有し、これらのコイルによってＸ、Ｙ方向の位置を制御する磁界を発生する場合には、ビーム制御部１２８からの制御信号はＸ、Ｙ方向に対応する電流信号対に変換される。このビーム制御部の一具体例を図１５に示す。この具体例のビーム制御部１２８は、Ｘ走査ＤＡＣ（デジタル−アナログ変換器）１２８ａ、Ｙ走査ＤＡＣ１２８ｂと、回転制御部１２８ｃと、倍率設定部１２８ｄとを備えている。

所望の仮想格子点の位置に正確に電子ビームを滞留させるためには、原子格子の間隔より細かい位置で偏向を制御できる必要がある。ＳＴＥＭのビーム位置の制御は、図１５に示すように、ビーム制御部１２８において、Ｘ走査ＤＡＣ１２８ａ、Ｙ走査ＤＡＣ１２８ｂおよび回転設定部ｃ、倍率設定部１２８ｄによって行われる。すなわち、１２ビットのＤＡＣ１２８ａ、１２８ｂを用いる場合は４０９６（＝２^１２）階調となる。原子格子の分解能より細かいビーム位置の制御では、例えば０．０１ｎｍの最小ステップ（刻み幅）となるように倍率設定部１２８ｄにおいて倍率を設定すれば０．０１ｎｍ×４０９６＝４０．９６ｎｍの測定範囲が最大の振り幅となる。より広範囲の低倍像の測定には倍率設定部１２８ｄの倍率を変更して測定範囲を広げることになるが、倍率を上げた分だけ最小ピッチも大きくなるために、例えば１００倍の広範囲の像では１ｎｍが最小ピッチになるため０．１ｎｍ以下の原子レベル以下の細かいビームの制御は不可能である。本発明の一実施形態の取得方法の実施に当たっては、広い範囲の走査でかつ０．１ｎｍ以下のビーム制御が求められるため、例えばより出力階調の細かいＤＡＣを用いることが好ましい。またビーム位置制御を、ＤＡＣ１２８ａを出た制御信号対のＸ方向、Ｙ方向のステップをそれぞれＩ_ｘ，Ｉ_ｙとして前記回転制御部１２８ｃ、倍率設定部１２８ｄに加えて、もしくは替えて仮想格子点の位置に相当するように、信号ステップを
Ｉ_ｘ’＝ｃＩ_Ｘ＋ｄＩ_Ｙ
Ｉ_ｙ’＝ｅＩ_Ｘ＋ｆＩ_Ｙ
となるように変換させる変換部を付加することでも実現できる。ここで、ｃ、ｄ、ｅ、ｆは変換係数である。通常はＸ走査とＹ走査が倍率設定と回転設定を同倍率、同回転で行うことに対して、この変換部はＸ走査、Ｙ走査それぞれ独立に行うことに相当する。

１０ 結晶格子点
１５ 仮想格子点
２０ 逆格子空間での分解能限界
４０ 完全結晶領域
５０ 斜方格子
１００ ＳＴＥＭ本体
１０１ ビーム発生部
１０２ ビーム偏向部
１０３ 対物レンズ
１０６ ＡＤＦ（環状暗視野）検出器
１０８ ＢＦ（明視野）検出器
１２０ 制御部
１２２ 中央処理部
２００ 試料

Claims (14)

1. 走査透過型電子顕微鏡を用いて、結晶構造の結晶格子モアレパターンを取得する方法であって、
   前記結晶構造の走査面において、前記結晶構造の２次元結晶格子と前記２次元結晶格子の方位を把握する工程と、
   把握された前記結晶構造の２次元結晶格子と前記２次元結晶格子の方位に対応して、複数の仮想格子点を周期的に配置する工程と、
   入射プローブを用いて、複数の前記仮想格子点からの信号を検出する工程と、
   検出した前記信号を前記仮想格子点の各座標位置に対応するモアレパターンとして出力、または表示する工程と、
   を備えていることを特徴とする結晶格子モアレパターン取得方法。
2. 隣接する前記仮想格子点間の距離は、前記走査透過型顕微鏡の分解能より大きいことを特徴とする請求項１記載の結晶格子モアレパターン取得方法。
3. 走査透過型電子顕微鏡を用いて、結晶構造の結晶格子モアレパターンを取得する方法であって、
   前記結晶構造の走査面において、前記結晶構造と方位に対応して、複数の仮想格子点を周期的に配置する工程と、
   入射プローブを用いて、複数の前記仮想格子点からの信号を検出する工程と、
   検出した前記信号を前記仮想格子点の各座標位置に対応するモアレパターンとして出力、または表示する工程と、
   を備え、
   複数の前記仮想格子点の配置は、前記仮想格子点によって決まる仮想格子ベクトルが、前記結晶格子から決まる結晶格子ベクトルに相似となるように行うことを特徴とする結晶格子モアレパターン取得方法。
4. 走査透過型電子顕微鏡を用いて、結晶構造の結晶格子モアレパターンを取得する方法であって、
   前記結晶構造の走査面において、前記結晶構造と方位に対応して、複数の仮想格子点を周期的に配置する工程と、
   入射プローブを用いて、複数の前記仮想格子点からの信号を検出する工程と、
   検出した前記信号を前記仮想格子点の各座標位置に対応するモアレパターンとして出力、または表示する工程と、
   を備え、
   前記結晶格子モアレパターンは、表示装置のアスペクト比に対応して伸縮、回転処理を行って表示することを特徴とする結晶格子モアレパターン取得方法。
5. 前記結晶格子モアレパターンのデータに基づいて、前記結晶格子の歪み量を算出する工程をさらに備えていることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の結晶格子モアレパターン取得方法。
6. 前記複数の仮想格子点を周期的に配置する工程は、
   前記結晶構造の結晶格子ベクトルを決定する工程と、
   前記結晶構造の結晶格子ベクトルに基づいて仮想格子ベクトルを決定する工程と、
   前記結晶構造の走査面における測定範囲を決定する工程と、
   前記測定範囲内における複数の前記仮想格子点を計算し、配置する工程と、
   を備えていることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の結晶格子モアレパターン取得方法。
7. 前記仮想格子点を計算し、配置する工程は、
   前記結晶格子ベクトルの張る実空間に基づいて、逆格子空間における結晶格子の逆格子ベクトルと、取得したいモアレパターンの格子ベクトルの張る実空間に基づいて、モアレパターンの逆格子空間における逆格子ベクトルを求め、前記結晶格子の逆格子ベクトルと、前記モアレパターンの逆格子ベクトルに基づいて仮想格子ベクトルの逆格子ベクトルを求め、前記仮想格子逆格子ベクトルから実空間の仮想格子ベクトルを計算し、計算された前記仮想格子ベクトルに基づいて前記仮想格子点を求める工程と、
   を備えていることを特徴とする請求項６記載の結晶格子モアレパターン取得方法。
8. 前記結晶格子モアレパターンは、前記結晶格子点と前記仮想格子点とによって決定されることを特徴とする請求項６または７記載の結晶格子モアレパターン取得方法。
9. 電子ビームを発生するビーム発生部と、
   前記電子ビームを偏向させるビーム偏向部と、
   偏向された前記電子ビームを結晶構造の走査面に収束させる対物レンズと、
   前記電子ビームが前記結晶構造に照射された際に前記結晶構造からの信号を検出する検出部と、
   前記結晶構造の走査面において、前記結晶構造と方位に対応して、周期的に配置される複数の仮想格子点の座標位置を計算し、設定する計算／設定部と、
   設定された各仮想格子点の座標位置に、前記ビーム発生部から発生された電子ビームが照射されるように、前記ビーム偏向部に制御信号を送り制御する制御部と、
   前記電子ビームが前記仮想格子点に照射された際の前記結晶構造からの信号を、前記検出器を介して取得して処理する信号処理部と、
   前記信号処理部によって処理された信号を前記仮想格子点の各座標位置に対応するモアレパターンとして生成する生成部と、
   を備え、
   前記計算／設定部は、
   前記結晶構造の結晶格子ベクトルから仮想格子ベクトルを決定し、前記結晶構造の走査面における測定範囲を決定し、前記測定範囲内における前記仮想格子点の座標位置を計算し、配置することを特徴とする走査透過型顕微鏡。
10. 前記計算／設定部は、前記仮想格子点の座標位置を計算し、配置する際に、
    前記結晶格子ベクトルの張る実空間に基づいて、逆格子空間における結晶格子の逆格子ベクトルと、取得したいモアレパターンの格子ベクトルの張る実空間に基づいて、モアレパターンの逆格子空間における逆格子ベクトルを求め、前記結晶格子の逆格子ベクトルと、前記モアレパターンの逆格子ベクトルに基づいて仮想格子ベクトルの逆格子ベクトルを求め、前記仮想格子逆格子ベクトルから実空間の仮想格子ベクトルを計算し、計算された前記仮想格子ベクトルに基づいて前記仮想格子点を求めることを特徴とする請求項９記載の走査透過型顕微鏡。
11. 前記結晶格子モアレパターンは、前記結晶格子点と前記仮想格子点とによって決定されることを特徴とする請求項９または１０記載の走査透過型顕微鏡。
12. 複数の前記仮想格子点の配置は、前記仮想格子点によって決まる仮想格子ベクトルが、前記結晶格子から決まる結晶格子ベクトルに相似となるように行うことを特徴とする請求項９乃至１１記載の走査透過型顕微鏡。
13. 前記結晶格子モアレパターンは、表示装置のアスペクト比に対応して伸縮、回転処理を行って表示することを特徴とする請求項９乃至１１記載の走査透過型顕微鏡。
14. 前記結晶格子モアレパターンのデータに基づいて、前記結晶格子の歪み量を算出することを特徴とする請求項９乃至１３のいずれかに記載の走査透過型顕微鏡。